改进的钚雷克斯法及其应用

摘要

本发明涉及构成对钚雷克斯法改进的方法，该方法可以使铀在单一纯化循环中与其它锕系元素(钚、镎、钍、.......)得到分离。本方法连续地包括：a)通过采用溶剂相以及洗涤所述溶剂相，对铀(VI)、钚(IV)和其它锕系元素(IV)或(VI)与硝酸水溶液进行共萃取；b)通过使用硝酸水溶液，从溶剂相反萃取氧化态(III)的钚；c)通过使用硝酸水溶液，从溶剂相反萃取氧化态(VI)的铀；d)浓缩步骤c)得到的有关铀(VI)的硝酸水溶液；其特征在于，将步骤d)中获得的某些浓缩铀(VI)水溶液用于在步骤b)中或在步骤b)和c)之间从溶剂相反萃取一种或多种锕系元素(IV)。应用：基于UO2、(U，Pu)O2或(U，Th)O2混合氧化物废核燃料的后处理。

权利要求

1.一种用于后处理废核燃料的方法，其连续地包括：

a)使通过将所述燃料溶解于硝酸而获得的第一硝酸水溶液中存在的铀、钚和其它锕系元素与裂变产物分离，该分离包括使用包含至少一种在有机稀释剂中的萃取剂的与水不混溶的溶剂相，从所述第一硝酸水溶液中共萃取铀(VI)、钚(IV)和其它锕系元素(IV)或(VI)，然后用第二硝酸水溶液洗涤所述溶剂相；

b)将铀和钚分成两股分离流，该分离包括使用含有能够还原钚(IV)至氧化态(III)的还原剂的第三硝酸水溶液，从步骤a)得到的所述溶剂相反萃取钚(III)；

c)使用第四硝酸水溶液从步骤b)得到的所述溶剂相反萃取铀(VI)；

d)浓缩步骤c)中得到的有关铀(VI)的硝酸水溶液；

其特征在于：将步骤d)中获得的某些经浓缩的铀(VI)的硝酸水溶液用于：在步骤b)中反萃取以氧化态(IV)存在于由步骤a)得到溶剂相中的一种或多种锕系元素，或者或在步骤b)和c)之间反萃取以氧化态(IV)存在于由步骤b)得到的溶剂相中的一种或多种锕系元素。

2.权利要求1的方法，其特征在于：所述一种或多种锕系元素(IV)是镎(IV)、钍(IV)和/或钚(IV)。

3.权利要求1的方法，其特征在于：步骤b)包括在分离的反应器中进行的两个子步骤，即：i)第一子步骤，其包括从由步骤a)得到的所述溶剂相反萃取大部分钚(III)，以及ii)第二子步骤，其包括完成从由步骤a)得到的所述溶剂相反萃取钚(III)，并且特征在于：所述经浓缩的铀(VI)的硝酸水溶液部分用于在子步骤ii)中反萃取锕系元素(IV)。

4.权利要求3的方法，其特征在于：所述经浓缩的铀(VI)的硝酸水溶液部分被引入进行子步骤ii)的反应器中，并在其中补充硝酸、能够还原钚(IV)至钚(III)的还原剂和抗亚硝酸剂。

5.权利要求1的方法，其特征在于：所述经浓缩的铀(VI)的硝酸水溶液部分用于在为此反萃取特别配置的抽提器中反萃取锕系元素(IV)。

6.权利要求5的方法，其特征在于：步骤b)包括在分离的反应器中进行的两个子步骤，即：i)第一子步骤，其包括从由步骤a)得到的所述溶剂相反萃取大部分的钚(III)，以及ii)第二子步骤，其包括完成从由步骤a)得到的所述溶剂相反萃取钚(III)，所述经浓缩的铀(VI)的硝酸水溶液部分被引入抽提器中，该抽提器由进行子步骤ii)的抽提器提供溶剂相，并在其中补充了硝酸。

7.权利要求1的方法，其特征在于：混合由步骤a)或步骤b)得到的溶剂相和所述经浓缩的铀(VI)的硝酸溶液部分，然后分离该混合物，成为溶剂相和含反萃取过的一种或多种锕系元素(IV)的硝酸水相，由此完成一种或多种锕系元素(IV)从由步骤a)或步骤b)得到的所述溶剂相的反萃取。

8.权利要求7的方法，其特征在于：它另外包含以下步骤：将所述含有反萃取过的一种或多种锕系元素(IV)的硝酸水相用另外的与水不混溶的溶剂相洗涤一次或多次，该与水不混溶的溶剂相包含在有机稀释剂中的铀(VI)萃取剂。

9.权利要求8的方法，其特征在于：所述另外的与水不混溶的溶剂相中的铀(VI)萃取剂和有机稀释剂与步骤a)中使用的溶剂相中的相同。

10.前述权利要求之一的方法，其特征在于：步骤a)中使用的溶剂相包含磷酸三正丁酯作为萃取剂。

11.前述权利要求之一的方法，其特征在于：步骤a)中使用的溶剂相包含氢化四聚丙烯作为有机稀释剂。

12.前述权利要求之一的方法，其特征在于：所述能够还原钚(IV)至钚(III)的还原剂是硝酸亚铀。

13.权利要求4或6的方法，其特征在于：所述经浓缩的铀(VI)的硝酸水溶液部分另外补充了一种或多种络合锕系元素(IV)的试剂。

14.前述权利要求之一的方法，其特征在于：在步骤b)中或步骤b)和c)之间主要被反萃取的锕系元素(IV)是镎。

15.权利要求1-14之一的方法用于后处理基于氧化铀、铀和钚的混合氧化物或铀和钍的混合氧化物的废核燃料的用途。

说明书

改进的钚雷克斯法及其应用

技术领域

[0001] 本发明涉及已知命名为钚雷克斯(PUREX)法的用于废核燃料的后处理方法的改进。

[0002] 具体而言，根据本发明特定的方法使铀在单一纯化循环中从其它锕系元素(钚、镎、钍、......)里获得分离成为可能。

[0003] 和钚雷克斯方法一样，此方法可以用于基于氧化铀、铀和钚的混合氧化物或铀和钍的混合氧化物的废核燃料的后处理。

背景技术

[0004] 目前所有用于废核燃料后处理的工业装置采用钚雷克斯法(PlutoniumUranium Refining by Extraction)，以便回收这些燃料中存在的铀和钚。

[0005] 该方法是通过采用液-液萃取的多个纯化循环来进行的。

[0006] 第一纯化循环的目的基本上是使铀和钚相对于裂变产物的净化，以及将这两种元素分成两股分离流。

[0007] 作为废核燃料后处理的现代装置所用的该循环，如法国COGEMA、英国Thorp或日本Rokkasho的UP3和UP2-800装置，以图解形式示于图1中。

[0008] 操作从包含铀和钚的水溶液中的共萃取开始，前者为氧化态(VI)，后者为氧化态(IV)，该水溶液由废核燃料溶于硝酸(溶解液)而获得。该共萃取通过由萃取剂组成的与水不混溶的溶剂进行，在此情形下适用的是磷酸三正丁酯(以下简称为TBP)以30体积％的浓度溶于有机稀释剂即氢化四聚丙烯(以下简称为TPH)中。

[0009] 此后接下来是采用一种或多种硝酸水溶液的一次或多次溶剂相的洗涤，以完成铀和钚相对于裂变产物的净化。

[0010] 这套共萃取和洗涤操作在图1中标记为“萃取-洗涤”方框。

[0011] 从这些操作得到的水相(萃余液)包含裂变产物(FP)，并将其从循环中除去，而负载铀(VI)和钚(IV)的溶剂相则送至分离这两种元素的区域。

[0012] 该分离包括：

[0013] ●反萃取存在于溶剂相中的大部分钚的操作，其在图1中标记为“钚反萃取”方框；

[0014] ●完成钚的反萃取的操作，其在图1中标记为“钚隔离”方框。

[0015] 这两个操作通过还原钚(IV)至不易被TBP萃取的氧化态(III)，使其进入硝酸水溶液而铀仍留在溶剂相中来进行。

[0016] 钚的还原是借助于硝酸亚铀和抗亚硝酸剂(anti-nitrous agent)(或文献中的“亚硝酸清除剂”)进行的，抗亚硝酸剂的作用是分解硝酸以稳定硝酸亚铀和钚(III)。在此事例中适用的抗亚硝酸剂是硝酸饼(NH)，即所称的肼。

[0017] 用新鲜溶剂洗涤分离得到的水相，目的是从该水相萃取在其反萃取期间伴随钚的铀部分。该洗涤在图1中标记为“铀洗涤”方框。

[0018] 就此部分而言，将分离得到的溶剂相送至通过采用低酸度的硝酸水溶液反萃取铀(VI)的区域。该反萃取在图1中标记为“铀反萃取”方框。

[0019] 在图1所示的第一纯化循环中，存在于溶解液中的镎主要以镎(VI)的形式与铀和钚同时被萃取。在钚的还原反萃取过程中，镎(VI)被硝酸亚铀还原成镎(IV)，虽然比氧化态(VI)的可萃取性小，但此价态仍是可由TBP萃取的。

[0020] 具体而言，如Germain等人在J.Inorg.Chem.，1970，第32卷245-253页报道和在图2中所举例说明的，其描述了镎(IV)的分配系数在硝酸水溶液相和由TBP以30体积％浓度溶于TPH中组成的溶剂相之间的变化，作为溶剂相铀(VI)含量的函数和对于在0.5M-3.5M范围内的硝酸摩尔浓度，镎(IV)的分配系数随着水相的酸度增加而增大，并随溶剂相中铀(VI)含量的减少而减小。

[0021] 因此，考虑到在到其中进行了铀/钚分离的抽提器中占主要趋势的流量S/A(代表溶剂/水溶液)的高比率和溶剂相的低铀(VI)含量，所以在这些抽提器中镎(IV)随铀留在溶剂相。同样，S/A流量比×与“铀洗涤”中酸度的结合通常会增加镎(IV)随铀留在溶剂相中的趋势。在铀的反萃取过程中，镎(IV)的分配系数低于铀(VI)的分配系数，因而镎如同铀一样被有效地反萃取。

[0022] 因此，在钚雷克斯法的第一纯化循环过程中，镎基本上定量地伴随着铀。

[0023] 在上述用于废核燃料后处理的装置中，浓缩操作后(在图1中标记为“铀浓缩”方框)，为了从镎中分离铀，对从铀反萃取得到的流出物水溶液进行称为“第二铀循环”的纯化铀的循环。

[0024] 在产生用于废核燃料后处理的新装置的范围中，希望的是能够简化钚雷克斯法，以便能够同时减少这些设备的投资、运行和维护费用，并且由此不会降低此方法在后处理收率、质量和可靠性方面的表现。

[0025] 现在的经验显示，在所述后处理前废燃料已冷却至少十年情况下，第一纯化循环后铀相对于包括钌的裂变产物的净化已经是充分的。因此，在此情况下，“第二铀循环”仅由于分离铀与镎的需要就已被证明是合理的。

[0026] 因此，本发明人为其自身设立了改进用于废核燃料后处理的现代化装置中所采用的钚雷克斯法的目的，以便能够在单一的纯化循环中使铀不仅与钚分离，而且还与镎分离，以及因此而避免对已经冷却了十年或更久的待后处理的核燃料进行“第二铀循环”的需要。

[0027] 本发明人还进一步为自己设立了以下目的：在无需使用强大的镎螯合剂的情况下，应可以得到铀与镎的分离，此螯合剂无疑可将镎带入不同于铀的水溶液流体中，但螯合剂自身或经由其分解的产物将易于在含水流出液中构成不需要的产物，这必然会导致需要对这些流出液进行另外的特殊处理的操作。

发明内容

[0028] 该目的和其它目的通过用于废核燃料后处理的方法得以实现，该方法连续地包括：

[0029] a)使通过将所述燃料溶解于硝酸而获得的硝酸水溶液中存在的铀、钚和其它锕系元素与裂变产物分离，该分离包括使用包含至少一种在有机稀释剂中的萃取剂的与水不混溶的溶剂相，从所述水溶液中共萃取铀(VI)、钚(IV)和其它锕系元素(IV)或(VI)，然后用硝酸水溶液洗涤溶剂相；

[0030] b)将铀和钚分成两股分离流，该分离包括使用含有能够还原钚(IV)至氧化态(III)的还原剂的硝酸水溶液，从溶剂相反萃取钚(III)；

[0031] c)使用硝酸水溶液从溶剂相反萃取铀(VI)；

[0032] d)浓缩步骤c)中得到的有关铀(VI)的硝酸水溶液；

[0033] 其特征在于：将步骤d)中获得的某些浓缩铀(VI)水溶液用于在步骤b)中或在步骤b)和c)之间从溶剂相反萃取以氧化态(IV)存在于该溶剂相中的一种或多种锕系元素。

[0034] 因此，根据本发明的方法不同于钚雷克斯的第一纯化循环，作为用于废核燃料后处理的现代化装置中采用的方法，其基本在于使用由位于铀反萃取下游的浓缩操作得到的某些浓缩铀(VI)的水溶液流体，以便用该反萃取上游的铀(VI)浓缩溶剂相，以至其达到饱和，并因此而充分降低该溶剂相中以氧化态(IV)存在的锕系元素的分配系数，从而促使它们进入水相。

[0035] 由此，其使得能够从溶剂相反萃取锕系元素(IV)，并因此在铀按其顺序而被反萃取前将锕系元素(IV)与铀(VI)相分离。

[0036] 通过根据本发明的方法，易于反萃取的锕系元素(IV)主要是在铀/钚分离过程中从氧化态(VI)还原到氧化态(IV)的镎、从溶解燃料而获得的硝酸水溶液中以氧化态(IV)萃取的钍、和/或在分离过程中仍是氧化态(IV)的很少量的钚。

[0037] 如上所述，一种或多种锕系元素(IV)从水相的反萃取首先可以在本发明方法的步骤b)中进行，也就是说在铀/钚分离过程中进行，在此情况下该锕系元素或这些锕系元素与钚(III)同时被反萃取，并因而进入钚流。

[0038] 在这种情况下，铀/钚分离包括在分离的反应器中进行的两个子步骤，即：

[0039] i)称为“钚反萃取”的第一子步骤，其包括从溶剂相反萃取大部分钚(III)，以及[0040] ii)称为“钚隔离”的第二子步骤，其包括完成从溶剂相反萃取钚(III)，所述浓缩铀(VI)的水溶液部分优选用于在“钚隔离”子步骤中反萃取一种或多种锕系元素(IV)。

[0041] 为此，向其中进行“钚隔离”子步骤和补充硝酸的抽提器中加入能够还原钚(IV)至钚(III)的还原剂和抗亚硝酸剂。

[0042] 在前面和后面所提到的术语“抽提器”意思是指任何可以用在废核燃料后处理装置中的液-液萃取装置，例如混合器-沉降器或混合器-沉降器组、脉冲柱或者单级或多级离心抽提器。

[0043] 一种或多种锕系元素(IV)从溶剂相的反萃取其次可以在本发明方法的步骤b)和c)之间进行，也就是说在铀/钚分离和铀反萃取之间，在此情况下该锕系元素或这些锕系元素被与钚无关地反萃取，并形成与钚流和铀流相分离的第三流体。

[0044] 在这种情况下，浓缩铀(VI)水溶液部分被用于特别配置给该反萃取的抽提器中反萃取锕系元素(IV)。

[0045] 这里，铀/钚分离再次包括在分离的反应器中进行的两个子步骤，即：

[0046] i)称为“钚反萃取”的第一子步骤，其包括从溶剂相反萃取大部分钚(III)，以及[0047] ii)称为“钚隔离”的第二子步骤，其包括完成从溶剂相反萃取钚(III)，所述浓缩铀(VI)的水溶液部分被引入抽提器中，该抽提器由进行“钚隔离”的子步骤ii)的抽提器提供溶剂相，并在其中补充硝酸。

[0048] 不管什么样的抽提器，在其中进行的是一种或多种锕系元素(IV)的反萃取，其是通过该抽提器中存在的溶剂相与在此引入的浓缩铀(VI)的水溶液部分的混合而得到的，条件是在能使溶剂相被铀(VI)浓缩至饱和，以及由此使一种或多种锕系元素(IV)进入水相，然后将此混合物分离成溶剂相和含有经反萃取的一种或多种锕系元素(IV)的水相。

[0049] 根据本发明的方法优选另外包括以下步骤，该步骤包括将含有反萃取过的一种或多种锕系元素(IV)(以及任选反萃取的钚(III)，如果这些锕系元素是在铀/钚分离过程中被反萃取过)的水相用与水不混溶的溶剂相洗涤一次或多次，该溶剂相包含在有机稀释剂中的铀(VI)萃取剂，以便回收在它们的反萃取过程中伴随这些锕系元素的铀(VI)。

[0050] 最后，优选使用的溶剂相中的萃取剂和有机稀释剂与本发明方法的步骤a)中溶剂相所采用的一样。

[0051] 在此方面，在步骤a)中采用的溶剂相优选包含TBP作为萃取剂，而TPH作为有机稀释剂，并且优选体积比30/70。

[0052] 能够还原钚(IV)到氧化态(III)的还原剂优选硝酸亚铀，而抗亚硝酸剂则有利地是硝酸饼。

[0053] 然而，可以使用其它的萃取剂，例如磷酸三异丁基酯(TiBP)或单酰胺，和/或其它的有机稀释剂，例如正十二烷或煤油，恰如可以使用其它的还原剂，例如硝酸羟铵，和/或其它的抗亚硝酸剂，例如可溶于所述溶剂相中的抗亚硝酸剂。

[0054] 根据本发明，浓缩铀(VI)的水溶液部分另外补充一种或多种络合锕系元素(IV)的试剂，虽然这些试剂既不需要较强，也不需要是高含量地存在，并且其破坏可以容易地结合到本发明方法的最优化参数中。

[0055] 作为这样的试剂的实例，可以提及甲酸和酒石酸。

[0056] 在步骤b)中或步骤b)和c)之间被反萃取的锕系元素(IV)大体上优选镎。

[0057] 根据本发明的方法具有许多优点。

[0058] 具体来说，通过液-液萃取的单一纯化循环，可以非常有效地从已冷却了十年或更久的这些废核燃料中存在的其它锕系元素中分离铀，从而省去钚雷克斯法中现存的“第二铀循环”，这样做不用从根本上改变现代废核燃料后处理装置中所采用的此方法的第一纯化循环。同样应当指出，在锕系元素(IV)的反萃取是在分离过程中进行的情况下，本发明方法可以被某些现有装置以相对较小的改动为代价而采用。

[0059] 此外，通过将其加入钚流，本发明方法提供了反萃取尤其是镎(IV)的锕系元素(IV)的可能，因而使得将钚用于非和平的目的更加困难。

[0060] 通过阅读随后说明书的剩余部分，本发明方法的其它优点和特征将变得明显，这里所指的是本发明方法的两个示例性实施方案。

[0061] 这些实施例当然仅是对本发明主题的举例说明，其决不构成对所述主题的限制。

[0062] 附图简述

[0063] 图1所示为用于废核燃料后处理的现代化装置所采用钚雷克斯法的第一纯化循环的方框图。

[0064] 图2所示为镎(IV)的分配系数在硝酸水溶液相和由TBP以30体积％浓度溶于TPH中组成的溶剂相之间的变化，所述分配系数作为溶剂相铀含量([U]以g/L计)的函数，以及对于水相中硝酸的不同摩尔浓度(■-■：0.5M；◆-◆：1M；★-★：2M；▲-▲：3M；●-●：3.5M)的分配系数。

[0065] 图3所示为本发明方法的第一示范性实施方案的方框图。

[0066] 图4所示为本发明方法的第二示范性实施方案的方框图。

[0067] 图1、3和4中，溶剂流用双箭头符号表示，而水流用单箭头符号表示。此外，为了简化图起见，有意未显示用TPH洗涤水相的操作。

具体实施方式

[0068] 首先参考显示本发明方法的第一示范性实施方案的方框图图3，其设计为允许在铀/钚分离期间进行镎(IV)的反萃取。

[0069] 在此实例中，如同图1所举例说明的钚雷克斯法的第一纯化循环，本发明的方法包括以下操作：

[0070] ●铀、钚和镎分别以氧化态(VI)、(IV)和(VI)从溶解液中的共萃取，溶解液采用TBP以30％的浓度(v/v)在TPH中组成的溶剂，接下来用硝酸水溶液洗涤共萃取得到的溶剂相，以便完成铀、钚和镎相对于裂变产物的净化(“萃取-洗涤”)；

[0071] ●铀/钚分离，该分离包括：

[0072] -通过采用含硝酸亚铀(U(IV))和抗亚硝酸剂硝酸 的硝酸水溶液，从负载铀、钚和镎的溶剂相反萃取氧化态(III)的钚(“钚反萃取”)；

[0073] -用同样含有硝酸亚铀和硝酸 的硝酸水溶液洗涤钚反萃取得到的溶剂相(“钚隔离”)；

[0074] ●通过使用由TBP以30％的浓度(v/v)在TPH中组成的新鲜溶剂，洗涤来自铀/钚分离而负载钚(III)的水相(“铀洗涤”)；

[0075] ●通过使用硝酸水溶液，反萃取来自铀/钚分离的溶剂相的铀(VI)(“铀反萃取”)；以及

[0076] ●浓缩来自铀反萃取并负载铀(VI)的水相(“铀浓缩”)。

[0077] 在图1所示的钚雷克斯法第一纯化循环中，起初以氧化态(VI)萃取的镎在铀/钚分离过程中被硝酸亚铀还原到氧化态(IV)。

[0078] 但是，图1所示的钚雷克斯法第一纯化循环中所有浓缩铀(VI)的水溶液被送至第二铀纯化循环，其目的是从均存在于该溶液中的镎(IV)中分离铀(VI)，不同的是，在图3所示的本发明方法的示范性实施方案中，部分浓缩铀(VI)的水溶液回流到进行“钚隔离”的抽提器中。

[0079] 因此，用于“钚隔离”的硝酸水溶液由该浓缩铀(VI)的回流物组成，所述回流液中补充了优选摩尔浓度至多为2，或更好至多为1的硝酸，以及硝酸亚铀、硝酸 和任选的镎(IV)螯合剂如甲酸的。

[0080] 由此获得的硝酸水溶液与所述溶剂相的密切混合的作用是用铀(VI)使后者浓缩以致饱和，并且该浓缩与在抽提器中占主导的低酸度的组合导致镎(IV)进入水相。

[0081] 在图3所示的钚雷克斯法第一纯化循环中，在相关的情况下包含镎(IV)和钚(III)的“钚隔离”的流出水相被送至进行“钚反萃取”的抽提器，并在此变为负载钚(III)，然后被送至进行“铀洗涤”的抽提器，并在此用新鲜溶剂洗涤，以便回收在其反萃取过程中容易伴随镎(IV)和钚(III)的铀(VI)。

[0082] “钚隔离”的流出溶剂相这部分被送至进行“铀反萃取”以及铀(VI)反萃取的抽提器，如图1所示钚雷克斯法第一纯化循环中常规的做法一样。

[0083] 现参考显示本发明方法的第二示范性实施方案的方框图图4，其按顺序设计为在铀/钚分离和铀反萃取之间对镎(IV)和可能残留在溶剂相中的痕量钚(IV)进行反萃取。

[0084] 在该实例中，同样包括属于图1所示的钚雷克斯法的“萃取-洗涤”、“钚反萃取”、“钚隔离”、“铀洗涤”、“铀反萃取”和“铀浓缩”操作，部分浓缩铀(VI)水溶液回流至特别配置给镎(IV)反萃取的抽提器-图4中标记为“镎反萃取”方框-其被放置在进行“钚隔离”的抽提器和进行“铀反萃取”的抽提器之间。

[0085] 因此，配置给“镎反萃取”的抽提器因此由“钚隔离”的抽提器提供溶剂相，该溶剂相包含铀(VI)、镎(IV)和可能痕量的钚(IV)，并且由浓缩铀(VI)的回流液提供水相，该水相添加了优选摩尔浓度至多为2，或更好至多为1的硝酸，以及任选镎(IV)的螯合剂如甲酸。

[0086] 如前所述，由此获得的硝酸水溶液与所述溶剂相密切混合的作用是用铀(VI)使后者浓缩以便其接近饱和，该浓缩与在抽提器中占主导的低酸度的结合导致镎(IV)和可能痕量的钚(IV)进入水相。

[0087] 此时在相关情况下包含镎(IV)和适当的钚(IV)的“镎反萃取”流出水相被送至抽提器，其中用同样由TBP以30％的浓度(v/v)在TPH中组成的新鲜溶剂洗涤，以便回收在其反萃取过程中容易伴随镎(IV)的铀(VI)-该洗涤在图4中标记为第二“铀洗涤”方框-而“镎反萃取”的流出溶剂相则被送至进行反萃取铀(VI)的“铀反萃取”抽提器，如图1所示钚雷克斯法第一纯化循环中常规的做法一样。

[0088] 不考虑本发明方法的实施方案，本发明人认为调整反萃取镎(IV)的抽提器的各种操作参数是需要的和可能的，具体而言就是溶剂相和浓缩铀(VI)水溶液的进料流速，以便使该抽提器中溶剂相的铀(VI)含量变为优选约90-105g/L、铀(VI)饱和时达到114g/L的数值。

[0089] 借助于PAREX软件(由COMMISSARIAT A L’ENERGIE ATOMIQUE公司开发)，这些参数可以容易地确定和优化，所述参数包括铀(VI)和镎(IV)的分配系数。

[0090] 通过实例，借助于该软件进行如图4所示本发明方法第二示范性实施方案的模拟。在该模拟中，对于氧化度(IV)不考虑使用任何特殊的螯合剂。

[0091] 该模拟的输入数据如下：

[0092] 离开“钚隔离”的溶剂相流：

[0093] 流速： 1746L/h

[0094] U(VI)： 75.5g/L

[0095] HNO3： 0.017mol/L

[0096] Np(IV)： 38mg/L

[0097] 进入“镎反萃取”抽提器的水相流(图4中所示的“HNO3”)：

[0098] 流速： 70L/h

[0099] U(VI)： 0g/L

[0100] HNO3： 0.1mol/L

[0101] Np(IV)： 0mg/L

[0102] 进入“镎反萃取”抽提器和来自“铀浓缩”的水相流：

[0103] 流速： 200L/h

[0104] U(VI)： 400g/L

[0105] HNO3： 0.5mol/L

[0106] Np(IV)： ＜1mg/L

[0107] 进入与“镎反萃取”抽提器相邻的“铀洗涤”抽提器的溶剂相流(图4中所示的“溶剂”)：

[0108] 流速： 254L/h

[0109] TBP为30％浓度

[0110] HNO3： 0mol/L

[0111] 对于这些数据，并且通过选择2级分离组(在溶剂相流动的方向)，得到了具有以下组成的溶剂相和水相：

[0112] 离开“镎反萃取”抽提器的溶剂相：

[0113] 流速： 2026L/h

[0114] U(VI)： 105g/L

[0115] HNO3： 3.5×10-3mol/L

[0116] Np(IV)： 0.18mg/L

[0117] 离开与“镎反萃取”抽提器相邻的“铀洗涤”抽提器的水相：

[0118] 流速： 247L/h

[0119] U(VI)： 5mg/L

[0120] HNO3： 0.5mol/L

[0121] Np(IV)： 267mg/L

[0122] 因此，铀相对于镎的净化因子是180，实现了期望的净化目的。