无研磨剂的抛光系统

摘要

本发明提供一种化学-机械抛光系统，其包括：水溶性硅酸盐化合物、氧化基板的至少一部分的氧化剂、水和抛光垫，其中该抛光系统基本上无研磨剂颗粒。本发明进一步提供一种用上述抛光系统化学-机械抛光基板的方法。该抛光系统在钽的移除中特别有用。

权利要求

1.一种用于抛光基板的化学-机械抛光系统，其包括：(a)水溶性硅酸盐化合物，

(b)氧化基板的至少一部分的氧化剂，(c)水，以及

(d)抛光垫，

其中该抛光系统无研磨剂颗粒。

2.权利要求1的抛光系统，其中该水溶性硅酸盐化合物选自硅酸钾、硅酸钠、偏硅酸钾和偏硅酸钠。

3.权利要求2的抛光系统，其中该水溶性硅酸盐化合物为硅酸钾且该硅酸钾具有

2.8-3.9的SiO2:K2O的摩尔比。

4.前述权利要求中任一项的抛光系统，其中该氧化剂选自过氧化氢、碘酸钾、高锰酸钾、过硫酸铵、五钾双(过硫酸盐)双(硫酸盐)、钼酸铵、硝酸铁、硝酸钾及其组合。

5.权利要求1的抛光系统，其中该抛光系统具有9或更大的pH。

6.权利要求1的抛光系统，其中该抛光系统具有4或更小的pH。

7.权利要求1的抛光系统，其中该抛光系统进一步包括1ppm-50ppm的钙离子。

8.权利要求3的抛光系统，其中该硅酸钾具有3-3.6的SiO2:K2O的摩尔比。

9.权利要求5的抛光系统，其中该抛光系统具有10-12的pH。

10.权利要求6的抛光系统，其中该抛光系统具有2-3的pH。

11.一种抛光基板的方法，该方法包括：(i)使基板与抛光系统接触，该抛光系统包括：(a)水溶性硅酸盐化合物，

(b)氧化该基板的至少一部分的氧化剂，(c)水，以及

(d)抛光垫，

其中该抛光系统基本上无研磨剂颗粒，(ii)相对于该基板移动该抛光垫，以及(iii)磨除该基板的至少一部分以抛光该基板。

12.权利要求11的方法，其中该水溶性硅酸盐化合物选自硅酸钾、硅酸钠、偏硅酸钾和偏硅酸钠。

13.权利要求12的方法，其中该水溶性硅酸盐化合物为硅酸钾且该硅酸钾具有

2.8-3.9的SiO2:K2O的摩尔比。

14.权利要求11-13中任一项的方法，其中该氧化剂选自过氧化氢、碘酸钾、高锰酸钾、过硫酸铵、五钾双(过硫酸盐)双(硫酸盐)、钼酸铵、硝酸铁、硝酸钾及其组合。

15.权利要求11的方法，其中该抛光系统具有9或更大的pH。

16.权利要求11的方法，其中该抛光系统具有4或更小的pH。

17.权利要求11的方法，其中该抛光系统进一步包括1ppm-50ppm的钙离子。

18.权利要求11的方法，其中该基板包含钽。

19.权利要求13的方法，其中该硅酸钾具有3-3.6的SiO2:K2O的摩尔比。

20.权利要求15的方法，其中该抛光系统具有10-12的pH。

21.权利要求16的方法，其中该抛光系统具有2-3的pH。

22.权利要求11的方法，其中该基板包含钽和铜。

说明书

无研磨剂的抛光系统

技术领域

[0001] 本发明涉及一种抛光系统以及使用其抛光基板的方法。

背景技术

[0002] 用于平坦化或抛光基板的表面，特别是用于化学-机械抛光(CMP)的组合物及方法在本领域中是众所周知的。抛光组合物(也称为抛光浆料)通常包含在水溶液中的研磨材料，并通过使表面与用抛光组合物饱和的抛光垫接触而施用于该表面。典型的研磨材料包括二氧化硅、氧化铈、氧化铝、氧化锆及氧化锡。抛光组合物通常与抛光垫(例如抛光布或圆盘)一起使用。或者，研磨材料可并入到抛光垫中。

[0003] 用于基于硅的金属间介电层的抛光组合物已在半导体工业中得到特别好的发展，并且基于硅的电介质的抛光和磨损的化学及机械性质已被相当好地了解。然而，基于硅的介电材料的一个问题在于其介电常数相对高，约为3.9或更高，其取决于例如残留水分含量的因素。结果，导电层之间的电容也相对高，其反过来限制了电路可运作的速度(频率)。正在开发用以减小电容的策略包括(1)加入具有较低电阻值的金属(例如铜)，以及(2)用相对于二氧化硅具有较低介电常数的绝缘材料来提供电绝缘。

[0004] 在二氧化硅基板上制作平面铜电路的一种方法称为镶嵌工艺。根据该方法，通过常规的干法蚀刻工艺将二氧化硅介电表面图案化以形成用于垂直及水平互连的孔和沟槽。用助粘层(例如钛或钽)和/或扩散阻挡层(例如氮化钛或氮化钽)涂覆图案化的表面。
然后以铜层过涂覆(over-coat)助粘层和/或扩散阻挡层。使用化学-机械抛光以减小铜过量层(over-layer)的厚度和任何助粘层和/或扩散阻挡层的厚度，直至获得暴露二氧化硅表面的高出部分的平坦表面。这些孔和沟槽仍被形成电路互连的导电的铜填充着。

[0005] 钽及氮化钽是用在镶嵌工艺中作为用于基于铜的装置的助粘层和/或扩散阻挡层的特别合适的材料。钽及氮化钽的性质与铜的性质不同，在化学上更具惰性，使得对抛光铜有用的抛光组合物常常不适用于移除下面的钽及氮化钽。因此，通常采用两步法来抛光铜-钽电介质，第一步包括移除大部分的铜，第二步包括移除剩余的铜及阻挡膜(例如钽)。抛光钽及氮化钽通常需要使用研磨剂。研磨剂通常导致铜的刮擦物(scratching)残留在孔及沟槽中，且残留在表面上的剩余研磨剂通常需要随后的后抛光清洁步骤，其导致装置产率降低且制造成本增加。

[0006] 因此，在本领域中仍需用于包含钽的基板的化学-机械抛光的改善的抛光组合物及方法。

发明内容

[0007] 本发明提供一种用于抛光基板的化学-机械抛光系统，其包括：(a)水溶性硅酸盐化合物、(b)氧化基板的至少一部分的氧化剂、(c)水以及(d)抛光垫，其中该抛光系统基本上无研磨剂颗粒。本发明进一步提供一种抛光基板的方法，该方法包括：(i)使基板与抛光系统接触，该抛光系统包括(a)水溶性硅酸盐化合物、(b)氧化该基板的至少一部分的氧化剂、(c)水以及(d)抛光垫，其中该抛光系统基本上无研磨剂颗粒；(ii)相对于该基板移动该抛光垫；以及(iii)磨损该基板的至少一部分以抛光该基板。

具体实施方式

[0008] 本发明提供一种化学-机械抛光系统，其包括：(a)水溶性硅酸盐化合物、(b)氧化基板的至少一部分的氧化剂、(c)水以及(d)抛光垫。该抛光系统基本上无研磨剂颗粒。

[0009] 该抛光系统包括水溶性硅酸盐化合物。该水溶性硅酸盐化合物可为任何合适的水溶性硅酸盐化合物。合意的是该水溶性硅酸盐化合物为碱金属硅酸盐。优选地，该水溶性硅酸盐化合物选自硅酸钾、硅酸钠、偏硅酸钾及偏硅酸钠。更优选地，该水溶性硅酸盐化合物为硅酸钾。

[0010] 适用于本发明的水溶性硅酸盐化合物可为硅酸盐玻璃。硅酸盐玻璃通常通过硅砂与合适的碱金属化合物(例如碳酸钠或碳酸钾)的高温熔合来制备。

[0011] 水溶性硅酸盐具有通式M2O·mSiO2·nH2O，其中M为选自钠、钾及锂的碱金属，且m(称为系数)与n分别为每摩尔M2O的SiO2及H2O的摩尔数。系数m为SiO2与M2O的摩尔比。SiO2与M2O的重量比也常用来描述水溶性碱金属硅酸盐的组成。系数m可为任何合适的非零的正数，通常为1-4，更通常为2-4(例如2.8-3.9，或3-3.6)。

[0012] 在优选实施方式中，该水溶性硅酸盐化合物为具有通式M2O·mSiO2的硅酸钾，其中系数m(例如SiO2与M2O的摩尔比)为非零的正数。该水溶性硅酸钾可具有任何合适的系数。优选地，该系数为2.8-3.9。更优选地，该系数为3-3.6。

[0013] 该水溶性硅酸盐化合物存在于本发明的抛光组合物的水溶液中。一种提供该水溶性硅酸盐化合物的方法是将固体形式的水溶性硅酸盐化合物溶解在水中以提供溶液。或者，可将该水溶性硅酸盐化合物的浓缩溶液稀释以获得在溶液中的SiO2的所需浓度。可商购得到各种级别的在水中的硅酸钾及硅酸钠溶液，其中所述溶液通过在其制备中使用的硅酸盐的特定系数和该溶液的SiO2重量百分比及K2O或Na2O重量百分比来表征。Zaclon，Inc.(Cleveland，OH)和PQ Corporation(Valley Forge，PA)为硅酸钾和硅酸钠的固体形式及溶液两者的两个主要供货商。

[0014] 硅酸钾的水溶液还可通过热液处理获得，其中在升高的温度和/或压力条件下，使二氧化硅(例如SiO2)源与氢氧化钾的水溶液反应。合适的用于生产硅酸钾水溶液的热液处理的实例公开在美国专利5084262和5238668中。

[0015] 该抛光系统可包括任何合适的量的水溶性硅酸盐化合物。通常，存在于抛光系统中的水溶性硅酸盐化合物的含量表示为以水及溶解在其中的任何组分的总重量计的由水溶性硅酸盐化合物所提供的SiO2的重量百分比。通常，抛光系统包括充足的水溶性硅酸盐化合物以提供0.1重量％或更多(例如0.2重量％或更多，0.5重量％或更多，或1重量％或更多)的SiO2，基于水和溶解于其中的任何组分的总重量。抛光系统优选包括充足的水溶性硅酸盐化合物以提供8重量％或更少(例如6重量％或更少，或4重量％或更少，或甚至2重量％或更少)的SiO2，基于水和溶解于其中的任何组分的总重量。抛光系统最优选包括0.5重量％-2重量％的SiO2，基于水和溶解于其中的任何组分的总重量。

[0016] 该抛光系统可具有任何合适的pH。在第一种实施方式中，合意的是抛光系统具有9或更大的pH(例如10或更大，或11或更大)。优选地，抛光系统具有9-12，更优选10-12，甚至更优选11-12的PH。

[0017] 在第二种实施方式中，合意的是抛光系统具有4或更小(例如3或更小)的pH。优选地，抛光系统具有2-3的pH。

[0018] 通过溶解硅酸盐玻璃(例如碱金属硅酸盐)获得的或通过热液处理制备的水溶性硅酸盐化合物的水溶液具有11或更大的强碱性pH，其由强碱和弱酸的盐构成，并对固态物质的沉淀或凝胶的形成是稳定的。当pH值降至低于pH 11的值时，溶液将形成高分子量的硅酸聚合物，该聚合物随时间形成硅水凝胶。硅水凝胶形成的动力学(例如硅水凝胶形成的速率)将取决于几个因素，其中认为pH、溶液的离子强度、浓度及温度是重要的。水溶性硅酸盐化合物水溶液对沉淀或凝胶形成的稳定性一般在大于9的pH及低于4的pH时是最高的。

[0019] 合意的是在能在视觉上观察到任何凝胶或沉淀之前使用所述抛光系统。介于抛光组合物的制备和使用之间的时间将基于pH、SiO2的浓度、氧化剂和任何任选的存在于抛光系统中的组分、以及抛光系统所经受的温度而变化。提供公开在本文中的发明方法以利用所述抛光系统，而该抛光系统在其用于抛光基板的过程中仍然基本上无颗粒物质或凝胶。

[0020] 该抛光系统包括氧化基板的至少一部分的氧化剂。任何合适的氧化剂都可与本发明一起使用。优选地，该氧化剂选自过氧化氢、碘酸钾、高锰酸钾、过硫酸铵、五钾双(过硫酸盐)双(硫酸盐)(potassium hydrogenperoxymonosulfate sulfate)、钼酸铵、硝酸铁、硝酸钾及其组合。更优选地，该氧化剂为过氧化氢。抛光系统通常包括0.1重量％或更多(例如0.2重量％或更多，或0.5重量％或更多，或1重量％或更多)的氧化剂，基于水和溶解于其中的任何组分的总重量。抛光系统一般包括10重量％或更少(例如8重量％或更少，或5重量％或更少，或3重量％或更少)的氧化剂，基于水和溶解于其中的任何组分的总重量。

[0021] 该抛光系统可任选地进一步包括钙离子。钙离子可由任何合适的水溶性钙化合物提供。钙离子的优选来源为氯化钙。当钙离子存在时，抛光组合物通常包括0.1ppm或更多(例如1ppm或更多，或5ppm或更多)的钙离子，基于水和溶解于其中的任何组分的总重量。一般而言，该抛光组合物包括50ppm或更少(例如40ppm或更少，或30ppm或更少)的钙离子，基于水和溶解于其中的任何组分的总重量。

[0022] 若需要，抛光系统的pH可通过添加足量的酸来酸化水溶性硅酸盐化合物的强碱性溶液以中和存在的充足的M2O以获得所需的pH来进行调节。该酸可为任何合适的酸，其足够强以产生所需的最终的pH。合适的酸的非限制性实例包括盐酸、硝酸、硫酸、磷酸、甲酸、乙酸及其混合物。抛光组合物的pH可在任何合适的时间进行调节。例如，可在添加氧化剂和任何任选的组分之前调节抛光系统的pH。在其它实施方式中，在调节系统pH之前，水溶性硅酸盐化合物溶液与氧化剂及任何任选的组分组合(combine)。在另外的其它实施方式中，在使用点(point-of-use)(例如在基板的表面上)调节系统的pH。

[0023] pH也可通过使用缓冲剂进行调节。通常缓冲剂包括酸及其共轭碱。当使用缓冲剂来调节抛光系统的pH时，应理解将添加足够的缓冲剂到抛光系统中以中和充足的M2O从而提供所需pH。pH缓冲剂可为任何合适的缓冲剂，例如磷酸盐、硫酸盐、醋酸盐、硼酸盐、铵盐等。倘若使用合适的量以使抛光系统的PH达到所需PH范围和/或使抛光系统的PH保持在所需PH范围内，抛光系统可包括任何适量的pH调节剂(例如酸或碱)和/或pH缓冲剂。

[0024] 抛光系统可任选地进一步包括一种或多种其它添加剂。这样的添加剂包括任何合适的表面活性剂和/或流变控制剂。合适的表面活性剂包括例如阳离子表面活性剂、阴离子表面活性剂、阴离子聚电解质、非离子型表面活性剂、两性表面活性剂、氟化表面活性剂及其混合物等。

[0025] 抛光系统任选地进一步包括消泡剂。该消泡剂可为任何合适的消泡剂。合适的消泡剂包括，但不限于基于硅的及基于炔二醇的消泡剂。抛光系统中存在的消泡剂的量通常为40ppm-140ppm，基于水及溶解在其中的任何组分的总重量。

[0026] 抛光系统任选地进一步包括生物杀灭剂。该生物杀灭剂可为任何合适的生物杀灭剂，例如异噻唑啉酮生物杀灭剂。用在抛光系统中的生物杀灭剂的量通常为1ppm-500ppm，并且优选为10ppm-200ppm。

[0027] 任何与本发明并用的组分均可以混合物或水溶液的形式提供。然后合意地单独储存两种或更多种组分并随后将其混合以形成抛光系统。在这点上，适于制备抛光系统(例如将所有组分混合在一起)，然后在出现任何凝胶或颗粒物之前将其输送到基板的表面。抛光系统也适于通过输送抛光系统的来自两种或更多种不同来源的组分，由此抛光系统的组分在基板的表面(例如在使用点)相会，从而在基板的表面上制备。在任一情况下，可在抛光过程之前和/或在抛光过程中改变将抛光系统的组分输送到基板表面的流速(即抛光系统的特定组分的输送量)，使得改变抛光系统的抛光特性(例如抛光速率)。

[0028] 尽管抛光系统的组分可在使用前或甚至在使用前不久充分组合，然而抛光组合物的组分可在使用点或在使用点附近组合。本文所使用的术语“使用点”是指抛光系统与基板表面相接触的点。当利用使用点混合待组合的抛光系统的组分时，抛光系统的组分分开储存在两个或更多个储存设备中。

[0029] 为在使用点或使用点附近混合容纳在储存设备中的抛光系统的组分，储存设备通常配备有一条或多条从各储存设备通到抛光系统的使用点(例如工作台(platen)或基板表面)的流水线(flow line)。术语“流水线”是指从单独的储存容器到储存在其中的组分的使用点的流体路径。所述一条或多条流水线可各自直接通到使用点，或在使用多于一条流水线的情况下，两条或更多条流水线可在任何的点组合为通到使用点的单条流水线。此外，任何所述一条或多条流水线(例如单独的流水线或组合而成的流水线)可在到达组分的使用点之前先通到一个或多个其它设备(例如抽运设备、测量设备、混合设备等)。

[0030] 抛光系统的组分可独立地输送到使用点(例如在抛光过程中将组分输送到基板表面，组分在该基板表面上混合)，或者这些组分可在输送到使用点之前不久进行组合。若这些组分在到达使用点之前10秒钟内，优选在到达使用点之前5秒钟内，更优选在到达使用点之前1秒钟内，或甚至在组分输送到使用点的同时进行组合(例如组分在分配器中组合)，则这些组分“在输送到使用点之前不久”组合。若这些组分在使用点的5m之内，例如在使用点的1m之内或甚至在使用点的10cm之内(例如在使用点的1cm之内)组合，则这些组分也“在输送到使用点之前不久”组合。

[0031] 尽管抛光系统的两种或更多种组分在到达使用点之前进行组合，各组分也可在不使用混合设备的情况下在流水线中组合并输送至使用点。或者，一条或多条流水线可通向混合设备以促进两种或更多种组分的组合。可使用任何合适的混合设备。例如，混合设备可为喷射器(nozzle)或喷管(jet)(例如高压喷射器或喷管)，两种或更多种组分经其流过。或者，该混合设备可为容器型混合设备，其包括一个或多个将抛光系统的两种或更多种组分引入到该混合器的入口，以及至少一个出口，经混合的组分直接或经由该装置的其它元件(例如经由一条或多条流水线)经其排出该混合器以输送至使用点。此外，该混合设备可包括多于一个的腔室，各腔室具有至少一个入口及至少一个出口，其中两种或更多种组分在各腔室中进行组合。若使用容器型混合设备，则该混合设备优选包括混合机械装置(mixing mechanism)以进一步促进各组分的组合。混合机械装置在本领域中已广为人知，包括搅拌器、掺合机、搅动器、叶片式折流板(paddled baffle)、气体分布器(gas sparger)系统、振动器等。

[0032] 抛光系统包括任何合适的抛光垫(例如抛光表面)。合适的抛光垫包括例如编织及非编织抛光垫。而且，合适的抛光垫可包括任何合适的不同密度、硬度、厚度、可压缩性、压缩后的回弹能力以及压缩模量的聚合物。合适的聚合物包括例如聚氯乙烯、聚氟乙烯、尼龙、碳氟化合物、聚碳酸酯、聚酯、聚丙烯酸酯、聚醚、聚乙烯、聚酰胺、聚氨酯、聚苯乙烯、聚丙烯、其共形成产物(coformed product)、及其混合物。

[0033] 尽管本发明的抛光系统对于抛光任何基板都是有用的，然而该抛光系统在抛光包括至少一层含钽的金属层的基板中特别有用。该基板可为任何合适的含钽基板(例如集成电路、金属、ILD层、半导体、薄膜、MEMS、磁头)，并且可进一步包括任何合适的绝缘、金属或金属合金层(例如金属传导层)。绝缘层可为金属氧化物、多孔金属氧化物、玻璃、有机聚合物、氟化有机聚合物或任何其它合适的高或低κ的绝缘层。绝缘层优选为基于硅的金属氧化物。基板优选进一步包括含铜的金属层。

[0034] 本发明进一步提供使用本发明的抛光组合物抛光基板的方法。具体而言，本发明的方法包括：(i)使基板与抛光系统接触，该抛光系统包括(a)水溶性硅酸盐化合物、(b)氧化该基板的至少一部分的氧化剂、(c)水和(d)抛光垫，其中该抛光系统基本上无研磨剂颗粒；(ii)相对于该基板移动该抛光垫；以及(iii)磨损该基板的至少一部分以抛光该基板。

[0035] 根据本发明，基板可通过任何合适的技术用本文所述的抛光系统抛光。本发明的方法特别适合与化学-机械抛光(CMP)装置一起使用。该装置通常包括工作台，其在使用时处于运动中并具有由轨道、线性或圆周运动而产生的速度；抛光垫，其与工作台接触并且当运动时与工作台一起移动；以及夹持器(carrier)，其固定待通过与抛光垫的表面接触并相对于抛光垫的表面移动而进行抛光的基板。基板的抛光通过以下方法进行：将基板放置成与本发明的抛光系统接触，并且使抛光垫相对于基板移动，抛光系统的其它组分在其间，以磨损并移除基板的一部分，从而抛光基板的至少一部分。

[0036] 当本发明的方法与CMP装置一起实施时，抛光系统的抛光垫包括该CMP装置的抛光垫。抛光垫可如先前所述。

[0037] 合意的是CMP装置进一步包括原位抛光终点检测系统，其中的许多在本领域中是已知的。通过分析从基板表面反射的光或其它辐射来检测和监控抛光过程的技术在本领域中是已知的。合意的是对于正在抛光的基板的抛光过程的进程的检测或监控使得能够确定抛光终点，即对于特定的基板确定何时终止抛光过程。

[0038] 以下实施例进一步说明本发明，但当然不应认为是在以任何方式限制其范围。

[0039] 在以下实施例中，使用Logitech CDP抛光装置抛光包括在二氧化硅基板上的钽层的类似基板。抛光参数如下：9.3kPa(1.35psi)的下压力，69rpm的工作台转速，65rpm的夹持器转速，以及160mL/min的抛光组合物流动速率，并且使用原位受控(conditioned)同心凹槽CMP垫。

[0040] 实施例1

[0041] 该实施例显示用本发明的抛光系统观察到的提高硅酸钾的浓度对钽层移除速率的影响。

[0042] 用四种不同的抛光系统(系统1A-1D)分别抛光包括在二氧化硅上的钽层的类似基板。各系统由pH为11、在水中的3重量％的过氧化氢以及不同量的硅酸钾组成，硅酸钾的量表示为由硅酸钾所提供的SiO2的最终浓度，列于表1。通过稀释硅酸钾的30重量％的水溶液(Kasil 2130；PQ Corp.，ValleyForge，PA)提供硅酸钾以提供SiO2的所述浓度。所有抛光系统在使用前后通过目视检测都是均质的。在使用抛光系统之后，测定钽移除速率。结果列于表1中。

[0043] 表1：硅酸钾浓度对钽移除速率的影响

[0044]

[0045] 这些结果表明包括可溶性硅酸钾的抛光系统所展示出的钽移除速率取决于存在于抛光系统中的可溶性硅酸钾的浓度。提供了2重量％或更多，具体为2.0重量％和6.0重量％的SiO2的可溶性硅酸钾的浓度(体系1C和1D)在未使用研磨剂的情况下展示出实用的钽移除速率。

[0046] 实施例2

[0047] 该实施例显示用本发明的抛光系统观察到的在添加的钙离子的存在下提高硅酸钾的浓度对钽层移除速率的影响。

[0048] 用五种不同的抛光系统(系统2A-2E)分别抛光包括在二氧化硅基板上的钽层的类似基板。系统2A-2D由pH为11、在水中的3重量％的过氧化氢、20ppm的钙离子(氯化钙)以及不同量的硅酸钾组成，硅酸钾的量表示为由硅酸钾所提供的SiO2的最终浓度，列于表2。系统2E为比较性的抛光系统，其包括pH为10的在水中的6重量％的热解硅石(研磨剂颗粒)、0.5重量％的乙酸钾、0.05重量％的苯并三唑、3重量％的过氧化氢和20ppm的钙离子(氯化钙)。通过稀释在水中的硅酸钾的30重量％的溶液(Kasil 2130；PQ Corp.，Valley Forge，PA)提供硅酸钾以提供SiO2的所述浓度。所有的发明抛光系统在使用前后通过目视检测都是均质的。在使用抛光系统前后，测定钽移除速率。结果列于表2中。

[0049] 表2：具有添加的钙离子的硅酸钾的浓度对钽移除速率的影响

[0050]