面发光体

摘要

面发光体包括透光性基材(1)，和形成在透光性基材(1)表面的光散射层(2)，和形成在光散射层(2)表面的、通过光或电能发光的、有机或无机的发光体(3)；在所述面发光体中，提高光到外部的提取效率。光散射层(2)包含粘合料(4)以及2种填充材料(5，6)；在设粘合料(4)的折射率为Nb，2种填充材料(5，6)中一种的折射率为Nf1，另一种的折射率为Nf2时，满足Nf2＞Nb＞Nf1的关系。由于光散射层(2)包含2种填充材料(5，6)，因此从光散射层(2)射向透光性基材(1)时的临界角发生变化，到透光性基材(1)的光入射率变高，光到外部的提取效率变得更高。

权利要求

1.一种面发光体，其特征在于，包括：

透光性基材；和在所述透光性基材表面形成的光散射层；和在所述光散射层表面形成的、通过光或电能发光的有机或无机的发光体层；

所述光散射层包括粘合料以及2种填充材料；在设所述粘合料的折射率为Nb，所述2种填充材料中一种的折射率为Nf1，另一种的折射率为Nf2时，满足Nf2＞Nb＞Nf1的关系；

在所述光散射层和所述发光体层之间，依次形成用于平整所述光散射层表面粗糙度的缓和层，和透明电极层；

在所述缓和层表面形成所述透明电极层后，通过进行加热处理，在所述透明电极层与所述缓和层的界面上，形成混有所述透明电极层的材料和形成所述缓和层的树脂的中间层；

将缓和层层内的折射率倾斜成从透明电极层一侧向光散射层一侧逐渐升高或降低，在与透明电极层的界面缓和层的折射率与透明电极层的折射率相同，在与光散射层的界面缓和层的折射率与光散射层的折射率相同。

2.根据权利要求1所述的面发光体，其特征在于，所述光散射层的折射率在所述透光性基材的折射率以下。

3.根据权利要求1所述的面发光体，其特征在于，所述光散射层的雾度值((散射光透过率/全光线透过率)×100)在2～50的范围内。

4.根据权利要求1所述的面发光体，其特征在于，所述2种填充材料的折射率Nf1和Nf2之差|Nf2-Nf1|在0.5以上。

5.根据权利要求1所述的面发光体，其特征在于，所述2种填充材料的平均粒子直径分别在5～200nm的范围内。

6.根据权利要求1所述的面发光体，其特征在于，在所述2种填充材料中，其中一种填充材料的平均粒子直径和另一种填充材料的平均粒子直径存在2倍以上的差值。

7.根据权利要求1所述的面发光体，其特征在于，所述2种填充材料中，其中一种填充材料的折射率Nf1在1.40以下。

8.根据权利要求1所述的面发光体，其特征在于，所述发光体层是由电能激发而发光的，通过涂布法在所述光散射层表面形成透明电极。

9.根据权利要求1所述的面发光体，其特征在于，至少在所述缓和层与所述透明电极层的界面，或者在所述界面附近形成使光发生散射的光散射构造。

10.根据权利要求9所述的面发光体，其特征在于，所述光散射构造是形成在所述缓和层与所述透明电极层的界面，或者在所述界面附近的空洞。

11.根据权利要求10所述的面发光体，其特征在于，所述空洞还形成在所述缓和层的层内部。

12.根据权利要求10所述的面发光体，其特征在于，所述空洞直径为5～300nm。

说明书

面发光体

技术领域

[0001] 本发明涉及一种用于各种显示器、显示元件、液晶用背光、照明用光源等的面发光体。

背景技术

[0002] 作为各种显示器、显示元件、背光、照明等光源被使用的，通过光、电能发光的面发光体，具有高亮度、高效率、轻薄、重量轻这样的数量众多的优点。即使在这样的面发光体中，通过正负各电极输出的电能使有机材料发光的有机电激发光元件(有机EL元件)，能够在数V左右的电压下产生高亮度的面发光，能够依据发光物质的选择发出任意色调的光，依据上述等理由，人们竭力去尝试面向实用化的研究开发。

[0003] 该有机EL元件，如图3A所示，由形成在透光性基板1表面的透明电极层7，和形成在该透明电极层7表面的由有机EL材料所构成的发光层8，和形成在发光层8表面的对向电极9等构成。并且，通过在透明电极层7和对向电极9之间加载电压使发光层8发出的光，能够透过透明电极层7以及透光性基板1被提取。

[0004] 在此，像有机EL元件那样由薄膜构成发光元件的情况，从身为发光体薄膜的发光层8出来的光的出射角，由发光层8的折射率，以及发出的光射出时通过的媒质，即透明电极层7、透光性基板1的折射率所决定。光的出射角在临界角以上时，光在界面被全反射，被封闭在发光层8等的内部，作为导波光丢失。依据古典光学的斯乃尔法则计算，当发光层8的折射率为n时，产生的光提取到外部的光提取效率η近似于 例如当发光层8的折射率为1.7时，则 左右，80％以上的光作为导波光，作为有机EL元件侧面方向的损失光丢失，因此，出自有机发光元件的光的提取效率非常低。

[0005] 另外，对于将荧光材料用到发光物质上的有机EL元件的情况，通过从各电极7和9注入的电荷的再结合所生成的激子中，参与发光的仅是单重态激子，其生成概率是1/4。
也就是说，即使仅考虑这一点，效率为5％左右，变得非常低。对此，近年来，作为提高发光层自身发光效率的方法，由从三重态激子发出的磷光而得到发光的发光材料的开发也在进行，也看出能够飞跃性地提高量子效率的可能性。

[0006] 然而，即使像这样提高了量子效率，如果光的提取效率很低，也会受其左右降低有机EL元件的发光效率。换言之，如果改善了提取效率，作为相辅效果也能够飞跃性地提高发光效率。

[0007] 对于在透光性基板1表面，隔着透明电极层7，层积发光层8所形成的有机EL元件的情况，如上所述约达80％的损失光大多是由(1)在透光性基板1与空气的界面的全反射，(2)在透明电极层7与透光性基板1的界面的全反射造成的。也就是说，光从高折射率的媒质入射到低折射率的媒质时，根据全反射定理入射角在临界角以上的光在该界面被全反射，被封闭在其内部。若考虑立体角分别计算(1)的在透光性基板1与空气的界面的全反射，和(2)的在透明电极层7与透光性基板1的界面的全反射的比例，则前者约为35％，后者约为45％。

[0008] 因此，现在，作为改善光提取效率的手段，一般考虑(1)透光性基板1与空气的界面的改质、(2)透明电极层7与透光性基板1的界面的改质这两种手段。关于前者，提出了通过在透光性基板1表面设置散射层、透镜构造来提高提取效率的方法(例如参照专利第2931211号公报)，和形成衍射光栅等方法(例如参照特开平10-321371号公报)等。

[0009] 关于后者，如图3B所示，在透明电极层7和透光性基板1之间形成光散射层2，用光散射层2使光发生散射。由此，能够降低透明电极层7与透光性基板1的界面所产生的全反射比例，提高光的提取效率。在透光性基板1的透明电极层7一侧表面设有细微的凹凸，或在透光性基板1的透明电极层7一侧表面设置含有粒子的涂层树脂层，形成光散射部2；但不论是上述哪种方式表面都会形成凹凸。因此，如图3B所示，在光散射层2表面形成缓和层31，平整凹凸使其平滑，在缓和层31的平滑表面形成膜厚较薄的透明电极层7(例如，参照特开2003-216061号公报1、特开2006-286616号公报等)。

[0010] 然而，如果像上述那样在光散射层2和透明电极层7之间形成缓和层31，在透明电极层7与缓和层31的界面，光会发生全反射，因该全反射会降低光的提取效率，因此期望进一步提高提取效率。

发明内容

[0011] 本发明鉴于以上问题，目的在于提供一种能够抑制光在透明电极层与缓和层界面发生全反射，提高光提取效率的面发光体。

[0012] 为了达成上述目的，本发明实施例提供一种面发光体，包括：透光性基材、和在所述透光性基材表面形成的光散射层、和在所述光散射层表面形成的，通过光或电能发光的有机或无机的发光体层；所述光散射层包括粘合料以及2种填充材料；设所述粘合料的折射率为Nb，所述2种填充材料中一种的折射率为Nf1，另一种的折射率为Nf2时，满足Nf2＞Nb＞Nf1的关系。

[0013] 在这样的结构中，由于在透光性基材和发光层之间形成的光散射层是包含满足上述折射率关系的粘合料以及2种填充材料所形成的，所以增强了光的散射效果，发光体层(薄膜)产生的光从光散射层射向透光性基材时临界角发生变化，到透光性基材的光的入射率变高，光提取到外部的效率变得更高。

附图说明

[0014] 图1A为表示本发明第一实施方式提供的面发光体构成的截面图；图1B为表示在该透光性基材表面形成的光散射层的截面图；

[0015] 图2A为表示本发明第二实施方式提供的面发光体构成的截面图；图2B为表示该缓和层的截面图；

[0016] 图3A为表示现有技术中面发光体构成的截面图；图3B为表示现有技术中另一面发光体构成的截面图。

具体实施方式

[0017] (第一实施方式)

[0018] 参照图1A及1B，对本发明第一实施方式提供的面发光体进行说明。图1A表示第一实施方式提供的面发光体的构成，图1B表示形成在其透光性基材1表面的光散射层2。

[0019] 作为发光体3，可以使用通过光或电能发光的有机或无机的物质。图1A所示的发光体3是被电能激发而发光的，例如有机EL元件。发光体3是由形成在光散射层2上的透明电极层(阳极)7、发光层8、对向电极(阴极)9以及根据需要设置的空穴输送层10、电子输送层11等构成。发光层8发出的光，穿过透明电极层7，进一步如在图1B中以箭头所示，穿透光散射层2及透光性基材1，射出到外部。

[0020] 作为透光性基材1，可以使用公知的透明基板，例如可以使用钠玻璃、无碱玻璃等硬质基板，聚碳酸酯(ポリカ一ボネ一ト)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(ポリエチレンテレフタレ一ト)等软质基板等。透光性基材1的折射率一般在1.46～1.6的范围内。

[0021] 使粘合料4中含有2种填充材料5，6形成光散射层2。该光散射层2是形成在透光性基材1表面上的覆膜，是通过将匹配调制了填充材料5，6以及粘合形成材料的液状涂层材料组成物涂布在透光性基材1表面，并使形成在透光性基材1表面的涂膜干燥而形成。此处所说的干燥是指从涂膜中去除液体成分(或挥发性成分)，残留固体的覆膜的意思，在干燥过程中可以根据需要进行加热。另外，也可以干燥得到覆膜后，加热覆膜，进行热处理。
进一步地，可以通过继续干燥时的加热，实施覆膜的热处理。作为涂膜的形成方法，可以使用旋涂(スピンコ一ト)、喷涂(スプレ一コ一ト)、浸涂(デイツプコ一ト)、印涂等，但并不局限于上述方法。

[0022] 在如此形成的光散射层2中，由粘合形成材料生成的粘合料4中分散着填充材料5，6，它们形成相互不同的相。在粘合料4中以分散状态束缚着填充材料5，6。该粘合料4通过干燥涂布成覆膜状的液状涂层材料组成物，由粘合形成材料所形成。在干燥过程中，粘合形成材料可以发生化学变化，或者，也可以不发生变化。粘合形成材料从被溶解和/或分散在涂层材料组成物中的状态，通过被干燥，整体被转换成膜状固体。

[0023] 涂层材料组成物，为能够涂布在透光性基材1的液体状态。因此，涂层材料组成物通常包含液体溶媒和/或分散媒(例如水、甲醇(メタノ一ル)、乙醇(エタノ一ル)、异丙醇(イソプロピルアルコ一ル)等醇(アルコ一ル)，甲苯(トルエン)，二甲苯(キシレン)，甲基-乙基甲酮(メチルエチルケトン)等有机溶剂等)。另外，涂层材料组成物也可以根据需要包含其它成分。作为其它成分，可以举例以丙烯酸(アクリル)系聚合物之类的为代表的用于平滑涂膜形成的匀染(レベリング)剂，以乙二醇(エチレングリコ一ル)、乙二醇一丁醚(エチレングリコ一ルモノブチルエ一テル)、乙酸乙二醇一丁醚(酢酸エチレングリコ一ルモノブチルエ一テル)等乙二醇衍生物，二甘醇(ジエチレングリコ一ル)、二甘醇一丁醚(ジエチレングリコ一ルモノブチルエ一テル)等二甘醇衍生物等为代表的用于控制膜厚的增稠剂、高沸点溶剂，以及用于提供和透光性基材1的粘合性的硅烷类偶联(シランカツプリング)剂等。

[0024] 在如上所述使粘合料4中含有2种填充材料5，6形成的光散射层2中，若将粘合料4的折射率设为Nb，所述2种填充材料5，6中一种的折射率设为Nf1，另一种的折射率设为Nf2时，选择粘合料4以及2种填充材料5，6，以满足Nf2＞Nb＞Nf1的关系。若粘合料4以及2种填充材料5，6的折射率满足这样的关系，由于它们的折射率之差，增强光散射层
2的光散射效果。通过在面发光体的透明电极层7与透光性基材1的界面形成该光散射层
2，在透明电极层7与透光性基材1的界面的临界角会发生变化，有机发光层8发出的光中，从透明电极层7射入到透光性基材1的比例增加，其结果是光提取效率变高。

[0025] 作为填充材料5，6的材料，可以举例为气凝胶(エアロゲル)微粒子、中空二氧化硅微粒子、聚合物制中空微粒子、有机聚合物微粒子、金属氧化物微粒子等。另外，填充材料5，6的粒子为了提高分散性，最好经过界面活性材料处理、薄膜涂层处理等，不会使折射率发生显著变化的表面覆盖处理。

[0026] 填充材料5，6的折射率Nf1，Nf2一般在1.2～2.5的范围内，而在2种填充材料5，6中，其中一种填充材料折射率Nf1最好在1.4以下。不特别限定折射率Nf1的下限，但一般在1.2左右。像这样，通过将其中一种填充材料的折射率Nf1设在1.4以下，大幅降低光散射层2的折射率。其结果是能够形成光散射性高且折射率低的光散射层2。

[0027] 另外，2种填充材料5，6的折射率Nf1和Nf2之差在0.5以上为宜。通过将2种填充材料5，6的折射率Nf1和Nf2设成0.5以上的折射率差，增加光散射层2的光散射强度，结果是进一步提高光的提取效率。不特别限定2种填充材料5，6的折射率Nf1和Nf2的折射率差的上限，但一般在1.3左右以下为宜。

[0028] 另外，填充材料5，6的平均粒子直径在5～200nm的范围内为宜。这是因为如果增大填充材料5，6的平均粒子直径超过200nm的话，含有填充材料5，6所形成的光散射层2的表面粗糙度会变大，有可能使在其上形成的透明电极层7、发光层8以及对向电极9等构成面发光体的各层的可靠性降低。相反地，如果填充材料5，6的平均粒子直径过小，光散射的效果就会不充分，因此填充材料5，6的平均粒子直径在5nm以上为宜。此时，光散射层2的表面粗糙度变大的情况(例如Ra＝20nm以上)下，可以在光散射层2表面设置缓和层(平坦化层)(参照图3B)。缓和层的材料、形成方法，粗糙度Ra在20nm以下也可以，不做特别限定。

[0029] 2种填充材料5，6的平均粒子直径最好不同，这时，其中一种填充材料的平均粒子直径最好是另一种填充材料的平均粒子直径的2倍以上。像这样在2种填充材料5，6中，通过将其中一种填充材料5的平均粒子直径设为另一种填充材料6的平均粒子直径的2倍以上，填充材料5，6以平均粒子直径小的填充材料6进入到平均粒子直径大的填充材料5之间的状态，分散于粘合料4内。其结果是，提高填充材料5，6在粘合料4中的分散性，能够形成填充材料5，6均匀分散的光散射层2。不特别限定2种填充材料5，6的平均粒子直径之差的上限，但两者的平均粒子直径之差在15～50nm的范围内为宜。另外，填充材料5，6的粒子直径、平均粒子直径是，如后面所述使用利用激光衍射原理的粒度分布测定装置测定的数值。

[0030] 另一方面，作为粘合料4的材料，可以举例为机聚合物、金属氧化物、二氧化硅多孔质体等。可以从这些材料中选择折射率与填充材料5，6折射率满足上述关系的材料。粘合料4的折射率Nb一般在1.45～1.60范围内。

[0031] 在粘合料4和填充材料5，6的上述材料组合中，填充材料5，6为从气凝胶微粒子、中空二氧化硅微粒子以及聚合物制中空微粒子中选择的至少一种，粘合料4最好是从有机聚合物以及金属氧化物中选择的至少一种。

[0032] 光散射层2的膜厚不做特别限定，但一般在100～2000nm的范围内为宜。另外，也不特别限定相对于粘合料4的填充材料5，6的含有比例，但一般相对于粘合料4，填充材料5，6最好设定成质量比为10∶90～70∶30。进一步地，也不特别限定2种填充材料5，6的比率，但以1∶9～9∶1的质量比匹配小折射率Nf1的填充材料和大折射率Nf2的填充材料是优选的。另外，粘合料4中含有的填充材料，不限定于如上所述的2种填充材料
5，6，还可以进一步含有第3种填充材料等。该情况也需要至少2种填充材料5，6和粘合料
4有如上所述的关系。

[0033] 光散射层2的折射率一般在1.30～1.70的范围内，设定成和透光性基材1的折射率相同或小于它为宜。通过将光散射层2的折射率设为与透光性基材1的折射率相同或小于它，能够降低从光散射层2射入透光性基材1的光被全反射的比例，能够进一步增大光到外部的提取效率。

[0034] 另外，光散射层2的雾度值((散射光透过率/全光线透过率)×100)设定在2～50的范围内为宜。通过将光散射层2的雾度值设定在这个范围内，例如在透明有机面发光体中，可以不损害外观，提高光提取效率。另外，当光散射层2的雾度值高时，即使光提取效率提高，也可能发生白色化，损害面发光体的外观。

[0035] 下面，针对图1A所示的面发光体进行说明。如前所述，形成在光散射层2上的发光体3为有机EL元件，可以有公知的有机EL元件构造，可以是在例如被称为多光子发射(マルチフオトエミツシヨン)元件的阳极和阴极电极间，隔着如透明电极等电荷产生层，在膜厚方向串联设置多个有机发光层8，来提高发光亮度这样的EL元件构造。

[0036] 构成有机EL元件的电极7和9中，至少一种电极中采用光透过性的透明电极层7。另外，也可以根据需要在两种电极7和9中均采用光透过性的电极。作为光透过性的电极材料，可以使用在不妨碍本发明效果范围内的任意物质，例如，可以举例为铟锡氧化物(ITO)、铟锌氧化物(IZO)、锡氧化物、Au等金属极薄膜，导电性高分子，导电性有机材料，含掺杂剂(ド一パント)(供体或受体)的有机层，导体和导电性有机材料(含高分子)的混合物，或者它们的层积体等。这些透明电极通常采用喷溅法、离子电镀法等气相沉积法形成。

[0037] 在此，在光散射层2表面形成透明电极层7的时候，最好用涂布型透明导电层形成透明电极层7。光散射层2的表面粗糙，形成数百nm左右的凹凸时，若在光散射层2表面直接用气相沉积法形成透明电极层7，则膜随着凹凸生长，形成表面有凹凸的透明电极层7，元件的可靠性将会降低。因此，若在光散射层2表面用涂布糊状电极材料的涂布法形成透明导电层的话，由于材料的流动性，将填平数百nm左右的凹凸，可以形成表面平滑的透明电极层7。在此情况下，由于仅用涂布型透明导电层，导电性特性不佳，因此最好是将涂布型透明导电层作为基底层设置在光散射层2表面后，在其上层积由气相沉积法得到的透明导电层，以2层结构形成透明电极层7。

[0038] 作为构成有机EL元件的有机发光层8的有机材料，可列举例如，蒽(アントラセン)、萘(ナフタレン)、芘(ピレン)、并四苯(テトラセン)、蔻(コロネン)、二萘嵌苯(ペリレン)、酞苝(フタロペリレン)、萘酞苝(ナフタロペリレン)、二苯基丁二烯(ジフエニルブタジエン)、四苯基丁二烯(テトラフエニルブタジエン)、香豆素(クマリン)、恶二唑(オキサジアヅ一ル)、双(苯并恶唑)(ビスベンヅキサヅリン)、双(苯乙烯基)(ビススチリル)、环戊二烯(シクロペンタジエン)、喹啉(キノリン)金属络合物、8-羟基喹啉铝(トリス(8-ヒドロキシキンリナ一ト)アルミニウム)结合物、(4-甲基-8-羟基喹啉)铝(トリス(4-メチル-8-キノリナ一ト)アルミニウム)结合物、(5-苯基-8-羟基喹啉)铝(トリス(5-フエニル-8-キノリナ一ト)アルミニウム)结合物、氨基喹啉(アミノキノリン)金属结合物、苯并喹啉(ベンヅキノリン)金属结合物、(p-三联苯-4-基)胺(トリ-(p-タ一フエニル-4-イル)アミン)、吡喃(ピラン)、二羟基喹啉并吖啶(キナクリドン)、红荧烯(ルブレン)、以及它们的衍生物，或者，1-芳基-2(1-アリ一ル-2)，5-二(2-噻吩基)吡咯(5-ジ(2-チエニル)ピロ一ル)衍生物、二苯二乙烯基苯(ジスチリルベンゼン)衍生物、苯乙烯基亚芳基(スチリルアリ一レン)衍生物、苯乙烯胺(スチリルアミン)衍生物、以及在一部分分子中有由它们的发光性化合物构成的基的化合物或者高分子等。另外，不局限于以上述化合物所代表的荧光色素来源的化合物，可以使用所谓的磷光发光材料，例如Ir结合物、Os结合物、Pt结合物、铕(ユ一ロピウム)结合物等等的发光材料，或者，分子内含有它们的化合物或高分子。可以根据需要适当选择使用这些材料。

[0039] 另外，可以在有机发光层8与透明电极层7以及对向电极9之间，形成用于提高来自这些透明电极层7以及对向电极9的载流子输入性的空穴输送层10、电子输送层11、缓冲层、或者用于减低电极制膜时的损害的层。作为这些层，可以如碱金属涂料有机层、铜酞菁(銅フタロシアニン)层、受主掺杂(アクセプタド一プ)有机层等。

[0040] 一般来说，有机EL元件，会因由水分、氧气造成的外部因素而劣化，所以为了确保长期的寿命，最好进行密封封闭。尤其是，光散射层2的膜厚要比其它层的膜厚厚，因此容易从光散射层2的端部侵入水分、氧气。因此，封闭面发光体时，最好在被封闭部分的内侧形成光散射层2。由此，能够防止从光散射层2的端部侵入水分、氧气。另外，面发光体以大面积发光时，因受加载在透明电极层7的电源下降的影响，会出现供电附近和发光面中心亮度不同的情况。因此，也可以在透明电极层7的上或下，形成辅助电极。作为辅助电极的材料，可以使用公知的材料。

[0041] 另外，作为图1A的发光体3，以通过电能发光的有机发光体的有机EL元件为例，但并非限定于此，还可以以通过电能发光的无机EL元件、通过光能发光的有机或无机的荧光体形成发光体。

[0042] 实施例

[0043] 接下来，通过实施例来具体说明本实施方式提供的面发光体装置。另外，重量平均分子量利用GPC(凝胶渗透色谱(ゲルパ一ミエ一シヨンクロマトグラフイ一))，使用东曹(束ソ一)(株式)制造“HLC-8120”作为测定机，用标准聚苯乙烯(ポリスチレン)做成测量线，作为其换算值进行测定。

[0044] (实施例1)

[0045] 通过向四乙氧基硅烷(テトラエトキシシラン)86.8质量部中加入异丙醇803.5质量部，再加入γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷(γ-メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン)34.7质量部以及0.1N-硝酸75质量部，利用扩散很好地混合得到溶液。将所得到的溶液在40℃恒温槽中搅拌2个小时，得到作为重量平均分子量为1050的粘合形成材料的硅树脂(シリコ一ンレジン)质量比为5％溶液。

[0046] 接着，向该硅树脂溶液中以中空二氧化硅微粒子/硅树脂(缩合化合物换算)的固态成分质量基准按照35/30添加溶胶得到含中空二氧化硅微粒子硅树脂溶液，该溶胶为用异丙醇将中空二氧化硅微粒子(平均粒子直径60nm，外壳厚度10nm)的IPA分散溶胶(固态成分：质量比为20％，分散剂：异丙醇，触媒化成工业公司制)稀释成质量比为5％的溶胶。进一步地，在该溶液中，以中空二氧化硅微粒子/硅钛(シリカ-チタニア)复合微粒子/硅树脂(缩合化合物换算)的固态成分质量基准按照35/35/30添加溶胶得到最终的涂层材料组成物，该溶胶为用异丙醇将用硅覆盖二氧化钛粒子表面的硅钛复合微粒子(平均粒子直径10-20nm)的甲基-乙基甲酮(メチルエチルケトン)分散溶胶(固态成分：质量比为20％，触媒化成工业公司制)稀释成质量比5％的溶胶。

[0047] 另外，上述“缩合化合物换算”是指存在的Si在四烷氧硅烷(テトラアルコキシシラン)中作为SiO2的质量，在三甲氧基硅烷(トリアルコキシシラン)中作为SiO1.5的质量。

[0048] 在此，上述粘合形成材料硅树脂的折射率Nb为1.40，中空二氧化硅微粒子的折射率Nf1为1.25，硅钛微粒子的折射率Nf2为1.85，满足Nf2＞Nb＞Nf1关系。

[0049] 另外，按照以下方式测定这些折射率。粘合形成材料是，在将上述液状涂层材料组成物涂在透光性基板表面，干燥、薄膜化后，通过椭圆计测定薄膜的折射率。中空二氧化硅微粒子及硅钛微粒子的各折射率是，使用液浸法测定的。具体的，使微粒子分散在各种折射率液体中，使用雾影仪测定该各种分散液体的雾度，将雾度为0时的折射率液体的折射率作为微粒子的折射率。另外，雾度值是基于JIS-K-7136，使用雾影仪(日本电色制，300A)测定的。中空二氧化硅微粒子及硅钛微粒子的平均粒子直径如上所述分别为60nm、10-20nm，它们的粒子直径，使用利用激光衍射原理的粒度分布测定装置(堀场制作所制)进行测定。

[0050] 接着，作为透光性基材1，通过使用无碱玻璃板(康宁(コ一ニング)公司制“No.1737”，折射率1.51)，利用匀胶机将上述涂层材料组成物以1000rpm的条件涂布在透光性基材1表面，干燥涂布的涂层材料组成物制造出覆膜，然后，将覆膜进行以200℃锻烧30分钟的热处理，形成厚度约500nm的光散射层2。如此得到的光散射层2的折射率为
1.45，小于透光性基材1的折射率。另外，光散射层2的雾度值为3.0。

[0051] 接着，使用ITO(铟锡氧化物)靶材(东曹公司制)，在如上所述形成的光散射层2上进行喷溅，形成厚度120nm、薄膜电阻15Ω/□的透明电极层7，作为阳极。将该透明电极层7用丙酮(アセトン)、纯水、异丙醇进行15分钟超音波洗净之后，干燥该透明电极层7，然后进行15分钟UV-O3处理。

[0052] 接着，将形成有光散射层2以及透明电极层7的透光性基材1放置进真空蒸镀装置中，在透明电极层7上以40nm的膜厚度形成N，N′-二苯基-N(N′-ジフエニル-N)，N′-(1-萘基)-1(N′-ビス(1-ナフチル)-1)，1′-联苯-4(1′-ビフエニル-4)，4′-二胺(NPB，4′-ジアミン)(奕瑞(eRay)公司制)，作为空穴输送层10。

[0053] 接着，在空穴输送层10上，以60nm的膜厚度形成8-羟基喹啉铝(Alq，アルミニウム-トリス(8-ヒドロキシキノリン))(奕瑞公司制)，作为有机发光层8兼电子输送层。然后，在其上以1nm的膜厚度形成LiF(高纯度化学制)，作为电子注入层(或电子输送层)11。最后，在电子注入层11上以80nm的膜厚度真空蒸镀Al(高纯度化学公司制)，形成对向电极9作为阴极，形成有机El元件作为发光体3。

[0054] 此后，将形成上述各层的透光性基材1，不暴露在空气中，放置到露点-80℃以下的干燥氮气环境的手套箱。另一方面，预先在玻璃制的封闭罩上粘贴吸水剂(达妮克公司制)，同时在封闭罩的外周部涂布紫外线硬化树脂性密封剂。并且，通过在手套箱内围绕着有机EL元件，用密封剂将封闭罩粘合在透光性基材上，用紫外线照射使密封剂硬化，以封闭罩封闭有机EL元件(发光体)3，得到面发光体。

[0055] (实施例2)

[0056] 为了使光散射层2的折射率小于透光性基材1的折射率，向上述实施例1中得到的硅树脂溶液中，以固态成分质量基准按照60/10/30添加中空二氧化硅微粒子/硅钛复合微粒子/硅树脂(缩合化合物换算)，调制涂层材料组成物，使用该涂层材料组成物，同实施例1一样形成光散射层2。光散射层2的折射率为1.39，小于透光性基材1的折射率1.5。并且，在光散射层2上同实施例1一样形成有机EL元件(发光体)3，得到面发光体。

[0057] (实施例3)

[0058] 为了使光散射层2的折射率大于透光性基材1的折射率，向上述实施例1中得到的硅树脂溶液中，以固态成分质量基准按照60/10/30添加中空二氧化硅微粒子/硅钛复合微粒子/硅树脂(缩合化合物换算)，调制涂层材料组成物，使用该涂层材料组成物，同实施例1一样形成光散射层2。光散射层2的折射率为1.63，大于透光性基材1的折射率1.5。并且，在光散射层2上同实施例1一样形成有机EL元件(发光体)3，得到面发光体。

[0059] (实施例4)

[0060] 同实施例1一样形成光散射层2。接着，用丝网印刷法将热分解型透明导电ITO糊(住友金属矿山公司制)印涂在光散射层2上，以120℃干燥20分钟后，以350℃进行1小时的加热处理，形成透明电极层7作为阳极。其后，同实施例1一样形成有机EL元件(发光体)3，得到面发光体。

[0061] (比较例1)

[0062] 未形成光散射层2，在无碱玻璃表面同实施例1一样形成有机EL元件(发光体)3，得到面发光体。

[0063] (比较例2)

[0064] 向实施例1中得到的硅树脂溶液中，以中空二氧化硅微粒子/硅树脂(缩合化合物换算)的固态成分质量基准按照70/30添加中空二氧化硅微粒子溶胶(不添加硅钛微粒子)，调制涂层材料组成物。使用该涂层材料组成物，同实施例1一样形成光散射层2，然后，同实施例1一样形成有机EL元件(发光体)3，得到面发光体。

[0065] 对于按照以上所述实施例1-4以及比较例1-2得到的面发光体，进行特性评价。该特性评价，使用DC电源(吉时利(ケ一スレイ)公司制)，将有机EL元件3内部流动的
2
电流固定在10mA/cm，使用亮度计(拓普康(トプコン)公司制)进行。其结果显示在表
1中。另外，电流-电压特性在各例中没有发现大的不同。

[0066] [表1]

[0067]电压(V) 亮度(cd/m2) 电流效率(cd/A)
实施例1 4.43 476 4.76
实施例2 4.40 490 4.90
实施例3 4.42 400 4.00
实施例4 4.49 450 4.50
比较例1 4.38 330 3.30
比较例2 4.39 340 3.40

[0068] 从表1可知，能够确认各实施例1-4所得面发光体比各比较例1-2所得面发光体亮度高，光提取效率高。

[0069] (实施例5)

[0070] 通过向四乙氧基硅烷86.8质量部加入异丙醇803.5质量部，再加入γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷34.7质量部以及0.1N-硝酸75质量部，利用扩散很好地混合得到溶液。将所得溶液在40℃恒温槽中搅拌2个小时，得到作为重量平均分子量为1050的粘合形成材料的硅树脂质量比为5％溶液。

[0071] 接着，向该硅树脂溶液中以中空二氧化硅微粒子/二氧化钛微粒子/硅树脂(缩合化合物换算)的固态成分质量基准按照63/7/30添加溶胶得到涂层材料组成物，该溶胶为用异丙醇将中空二氧化硅微粒子(平均粒子直径60nm，外壳厚度10nm)的IPA分散溶胶(固态成分：质量比为20％，分散剂：异丙醇，触媒化成工业公司制)稀释成质量比为5％的溶胶，和用异丙醇将二氧化钛微粒子(平均粒子直径10nm)的甲基-乙基甲酮分散溶胶(固态成分：质量比为20％，触媒化成工业公司制)稀释成质量比为5％的溶胶。

[0072] 在此，上述粘合形成材料硅树脂的折射率Nb为1.48，中空二氧化硅微粒子的折射率Nf1为1.25，二氧化钛微粒子的折射率Nf2为2.00，满足Nf2＞Nb＞Nf1关系。

[0073] 接着，使用无碱玻璃板(康宁公司制“No31737”，折射率1.51)作为透光性基材1，通过利用匀胶机将上述涂层材料组成物以1000rpm的条件涂布在透光性基材1表面，干燥涂层材料组成物制造覆膜，将覆膜进行以200℃锻烧30分钟的热处理，形成厚度约1000nm的光散射层2。光散射层2的折射率为1.38，小于透光性基材1的折射率。另外，光散射层2的雾度值为2.0。

[0074] 接着，在光散射层2上以100nm的厚度将8-羟基喹啉铝(同仁化学研究所制“Alq3”)制膜，形成荧光体薄膜作为发光层8，得到面发光体。

[0075] (实施例6)

[0076] 向实施例5中得到的硅树脂溶液中，以固态成分质量基准按照49/21/30添加中空二氧化硅微粒子/二氧化钛微粒子/硅树脂(缩合化合物换算)，调制涂层材料组成物，使用该涂层材料组成物同实施例5一样形成光散射层2。并且，在光散射层2上同实施例5一样形成荧光体薄膜，得到面发光体。

[0077] (实施例7)

[0078] 向实施例5中得到的硅树脂溶液中，以固态成分质量基准按照42/28/30添加中空二氧化硅微粒子/二氧化钛微粒子/硅树脂(缩合化合物换算)，调制涂层材料组成物，使用该涂层材料组成物同实施例5一样形成光散射层2。并且，在光散射层2上同实施例5一样形成荧光体薄膜，得到面发光体。

[0079] (比较例3)

[0080] 除未形成光散射层2，在无碱玻璃的透光性基材1的表面直接形成荧光体薄膜外，其它同实施例5一样，得到面发光体。

[0081] (比较例4)

[0082] 向实施例1中得到的硅树脂溶液中，以中空二氧化硅微粒子/硅树脂(缩合化合物换算)的固态成分质量基准按照70/30添加中空二氧化硅微粒子溶胶(不添加硅钛微粒子)，调制涂层材料组成物。使用该涂层材料组成物，同实施例5一样形成光散射层2，然后，同实施例5一样形成荧光体薄膜，得到面发光体。

[0083] 对于按照以上所述实施例5-7以及比较例3-4得到的面发光体，向荧光体薄膜照射20W紫外线荧光灯，使用亮度计(拓普康公司制)测定透光性基材1表面的亮度。其结果显示在表2中。另外，任何情况下都没有发现荧光光谱上有显著不同。

[0084] [表2]

[0085]亮度(cd/m2)
实施例5 8.2
实施例6 13.3
实施例7 10.3
比较例3 3.9
比较例4 7.4

[0086] 从表2可知，能够确认各实施例5-7所得面发光体比各比较例3-4所得面发光体亮度高，光提取效率高。

[0087] (第2实施方式)

[0088] 以下参照图2A及2B对本发明第2实施方式提供的面发光体进行说明。图2A表示光散射层2的与透光性基材1相反一侧表面上形成有发光体3的面发光体的构成，图2B表示形成于光散射层2上的缓和层31的构成。在第2实施方式中，在光散射层2和透明电极层7之间形成缓和层31。

[0089] 只要是使光透过的物质，不做特别限定，均可以作为透光性基板1的材料，例如，可以使用钠玻璃、无碱玻璃等硬质透明基板，聚碳酸酯、聚对苯二甲酸乙二醇酯等软质透明基板等。

[0090] 设置在该透光性基板1表面的光散射层2，可以设有使光发生散射的构造，优选的如上述第1实施方式将含有粒子的粘合料涂抹在透光性基板1表面而形成，也可以在透光性基板1表面成像树脂涂层形成的物质、通过利用喷砂器等对透光性基板1的表面进行处理，在透光性基板1表面形成有微细凹凸的层。使光发生散射的构造，向各方散射，或有指向性散射都是可以的，可以根据想要提取的光、角度适当选择该构造。

[0091] 涂含有粒子的粘合料作为光散射层2时，作为该粒子，可采用透明粒子，例如可以举例为TiO2、SiO2、ZrO2、Al2O3、Ta2O3、ZnO2、Sb2O3、ZrSiO4、沸石或者它们的多孔性物质、以它们为主要成分的无机粒子、或者丙烯酸(アクリル)树脂、苯乙烯(スチレン)树脂、聚苯乙烯对苯二酸(ポリスチレンテレフタレ一ト)树脂、硅酮(シリコ一ン)树脂等有机粒子。为了使有效Mie散射发生，该粒子的粒径最好在100nm～20μm的范围内为宜。

[0092] 作为粘合料，可以列举为聚乙烯(ポリエチレン)、聚丙烯(ポリプロピレン)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(ポリエチレンテレフタレ一ト)、聚甲基丙烯酸甲酯(ポリメチルメタクリレ一ト)、聚苯乙烯(ポリスチレン)、聚醚砜树脂(ポリエ一テルスルホン)、多芳基化合物(ポリアリレ一ト)、聚碳酸酯树脂、聚氨基甲酸乙酯(ポリウレタン)、丙烯酸树脂、聚丙烯腈(ポリアクリルニトリル)、聚乙烯缩醛(ポリビニルアセタ一ル)、聚酰胺(ポリアミド)、聚酰亚胺(ポリイミド)、邻苯二甲酸二辛酯树脂(ジアクリルフタレ一ト)、纤维素(セルロ一ス)系树脂、聚氯乙烯(ポリ塩化ビニル)、聚(偏二氯乙烯)(ポリ塩化ビニルデン)、多乙酸乙烯酯(ポリ酢酸ビニル)、其它的热可塑性树脂、2种以上构成这些树脂的单体的异分子聚合物。另外，也可以使用由聚硅氧烷(ポリシロキサン)构成的二氧化硅多孔质体作为粘合料。该聚硅氧烷是缩聚四乙氧基硅烷等烷氧基硅烷(アルコキシシラン)或者其部分水解物得到的。

[0093] 粘合料的折射率和光散射体粒子的折射率之差通常在0.01～2的范围内为宜，若该折射率差过小，则很难得到有效的Mie散射，若折射率差过大，则后方散射增大，有可能无法有效获得光提取效率。

[0094] 作为将粒子匹配粘合料得到的涂层材料，涂在透光性基板1表面的方法，可以列举为旋涂、浸涂、压模铸件、铸造、喷涂、凹版印涂等。该光散射层2的膜厚度不做特别限制，但在0.1～20μm左右范围内为宜。

[0095] 另外，和上述第1实施方式的情况同样地，最好使用2种不同折射率的微粒子形成光散射层2。而且，在透光性基板1表面形成含有这样的2种微粒子的光散射层2之后，还可以在其上进一步形成含有上述Mie散射用粒径的光散射层2。

[0096] 按照上述任意方法形成光散射层2，光散射层2表面都会有凹凸的粗糙面。例如，以含有粒子的涂层材料形成光散射层2时，由在光散射层2表面露出的粒子产生凹凸。因此，如果在光散射层2表面直接形成透明电极层7，由于透明电极层7膜厚很薄，会按照沿着凹凸的形状而形成。其结果是，会产生电学性问题，或者发生短路之类的。因此，在光散射层2的与透光性基材1的相反一侧表面形成缓和层31，用该缓和层31填平光散射层2表面的凹凸，在缓和层31平滑的表面上形成透明电极层7。

[0097] 该缓和层31可以用树脂涂层形成。作为涂层树脂材料，只要是具有光透过性的都可以，不做特别限定。例如，可以列举为聚酯(ポリエステル)、聚醚(ポリエ一テル)、聚醚酮(ポリエ一テルケトン)、聚酰亚胺、聚酰胺、聚酰亚胺-酰胺(ポリイミドアミド)、环氧(エポキシ)、聚氨基甲酸乙酯、聚氨酯-丙烯酸酯(ポリウレタンアクリレ一ト)、聚碳酸酯等。尤其是使用聚酰亚胺、聚酰胺-酰亚胺、环氧、聚氨基甲酸乙酯等热硬化性树脂为宜。

[0098] 将涂层树脂涂在光散射层2表面之后，通过加热该涂层树脂使其硬化，形成缓和层31.缓和层31的膜厚度不做特别限定，但在1～20μm左右的范围内为宜。

[0099] 为了减低位于透明电极层7与缓和层31的界面的全反射，将更多的光导向光散射层2，要求形成该缓和层31的树脂的折射率比透明电极层7的折射率高，或者，即使在形成该缓和层31的树脂的折射率低于透明电极层7的折射率的情况下，它们的折射率之差越小越好。而且，通过涂层形成光散射层2，要求形成缓和层31的树脂的折射率比光散射层2的折射率低，或者，即使在形成缓和层31的树脂的折射率高于光散射层2的折射率的情况下，它们的折射率之差也越小越好。

[0100] 理想来说，将缓和层31层内的折射率倾斜成从透明电极层7一侧向光散射层2一侧逐渐升高或降低，最好在与透明电极层7的界面缓和层31的折射率与透明电极层7的折射率几乎相同，在与光散射层2的界面缓和层31的折射率与光散射层2的折射率几乎相同，在该情况下，缓和层31与透明电极层7、光散射层2之间没有折射率不同的光学界面，可以消除位于界面的全反射损耗。

[0101] 如上所述在光散射层2表面设置缓和层31之后，在缓和层31的与光散射层2的相反一侧表面形成透明电极层7。作为透明电极层7的材料，可以用不妨碍本发明效果范围内的任意物质，例如，可以列举为铟锡氧化物(ITO)、铟锌氧化物(IZO)、锡氧化物、Au等金属极薄膜，导电性高分子，导电性有机材料，含掺杂剂(供体或受体)的有机层，导体和导电性有机材料(含高分子)的混合物，或者它们的层积体等。这些透明电极层7通常采用喷溅法、离子电镀法等气相沉积法形成。透明电极层7的膜厚不做特别限定，但最好在50～300nm左右为宜。

[0102] 当形成透明电极层7的时候，对电极材料进行退火加热处理。加热处理是以超过硬化温度的高温度进行的，该硬化温度为使形成缓和层31的树脂硬化的加热温度。若以比形成缓和层31的树脂的硬化温度高的温度进行加热处理，则会发现在缓和层31中产生空洞(气泡)6。产生空洞32的结构未必明确，但可考虑以下内容。即，通过以比硬化温度高的温度加热形成缓和层31的树脂，该缓和层31的树脂进一步硬化收缩，而缓和层31与透明电极层7贴合部分被限制收缩，因此，变成相对其它部分呈伸展的状态，在形成缓和层31的树脂中生成作为空隙的空洞32。

[0103] 因此，如图2B所示，空洞32多数生成在缓和层31的与透明电极层7的界面附近，但在缓和层31内部也会生成空洞32。加热处理的条件可以是比形成缓和层31的树脂的硬化温度高的温度，不做特别限定。将形成缓和层31的树脂的硬化温度设为T℃时，将加热温度设定在T℃+5℃～T℃+100℃的范围内为宜，另外加热时间在10分钟～2小时左右为宜。

[0104] 生成的空洞32的大小，可通过选定形成缓和层31的树脂、选定加热处理的条件来进行调整，空洞32的直径在5～300nm范围内为宜。若空洞32的直径不足5nm，会使光发生散射的效果变小，另外，若空洞32的直径超过300nm，则有可能缓和层31与透明电极层7的界面粘合性会变得不充分，有损器件的可靠性。

[0105] 接着，在缓和层31表面设置透明电极层7后，在透明电极层7的与缓和层31相反一侧表面形成发光层8。而且，通过在发光层8的与透明电极层7相反一侧表面设置对向电极9，形成由有机EL元件构成的如图2A所示的面发光体。作为对向电极9的材料，可以使用Al等，也可以是Al和其它电极材料组合层积的构造等。作为这样的电极材料的组合，可以列举为碱金属和Al的层积体、碱金属和银的层积体、碱金属卤化物和Al的层积体、碱金属氧化物和Al的层积体、碱土金属、稀土金属和Al的层积体、它们的金属根和其它金属的合金等。更具体的，可以列举为钠、钠钾合金、锂、镁等和Al的层积体，镁银混合物，镁铟混合物，锂铝合金，LiF/Al混合物/层积体，Al/Al2O3混合物等为例。

[0106] 另外，与第1实施方式的情况同样地，可以在发光层8与透明电极层7以及对向电极9之间，形成空穴输送层、电子输送层、缓冲层、或者用于减低电极制膜时的损害的层。

[0107] 在如上所述形成的面发光体中，通过在透明电极层7和对向电极9之间加载电压使发光层8发出的光，从透明电极层7穿过缓和层31及光散射层2，进而穿过透光性基板被提取出。此时，在缓和层31上，在与透明电极层7的界面形成空洞32，由于在透明电极层7与缓和层31的界面形成光散射构造，因此，从透明电极层7入射到缓和层31的光在界面发生散射，可以抑制在透明电极层7与缓和层31的界面的光的全反射。另外，从缓和层31入射到光散射层2的光，由于在光散射层2发生散射，因此可以抑制在光散射层2与透光性基板1的界面的光的全反射。进而，由于在缓和层31内部也形成空洞32，光在缓和层31内部也发生散射，从光散射层2到透光性基板1的入射效率变高。通过这样抑制在各界面的全反射，可以使光从透明电极层7高效穿过缓和层31、光散射层2、透光性基板1，从透光性基板1提取光，提高在发光层8发出的光的提取效率。

[0108] 另外，在缓和层31表面形成透明电极层7后，通过进行加热处理，可以在透明电极层7与缓和层31的界面上，形成混有透明电极层7的材料和形成缓和层31的树脂的中间层。由于中间层是透明电极层7的材料和形成缓和层31的树脂掺杂在一起的产物，因此，中间层的折射率是从透明电极层7一侧向缓和层31一侧、和从透明电极层7的折射率向缓和层31的折射率逐渐变化、倾斜的。从而，通过在透明电极层7和缓和层31之间形成中间层，可以消除透明电极层7和缓和层31之间不同折射率的光学界面，消除位于界面的全反射损耗。当然，通过该加热处理，在中间层与透明电极层7的界面附近、中间层与缓和层31的界面附近、以及中间层内部，都会生成空洞32。

[0109] 以下，通过实施例对第2实施方式提供的面发光体进行具体地说明。另外，重量平均分子量利用GPC(凝胶渗透色谱)，使用东曹(株式)制造“HLC-8120”作为测定机，用标准聚苯乙烯做成测量线，作为其换算值进行测定。

[0110] (实施例8)

[0111] 通过向四乙氧基硅烷86.8质量部加入异丙醇803.5质量部，再加入γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷34.7质量部以及0.1N-硝酸75质量部，利用扩散很好地混合得到溶液。将所得到的溶液在40℃恒温槽中搅拌2个小时，得到作为重量平均分子量为1050的硅树脂质量比为5％的溶液。接着，通过向该硅树脂溶液中，以甲基硅酮(メチルシリコ一ン)粒子/硅树脂(缩合化合物换算)的固态成分质量基准按照80/20添加甲基硅酮粒子(GE东芝有机硅公司制“TOSPEARL 120(微细粒径有机硅树脂)”：平均粒子直径2μm)，用均化器使甲基硅酮粒子分散，得到甲基硅酮粒子分散硅树脂溶液。另外，上述“缩合化合物换算”是指在四烷氧硅烷中，存在的Si作为SiO2的质量。

[0112] 接着，通过使用无碱玻璃板(康宁公司制“No.1737”)作为透光性基板1，利用匀胶机在1000rpm的条件下，在透光性基板1表面涂布、干燥甲基硅酮粒子分散硅树脂溶液，反复6次进行该涂布和干燥操作后，以200℃锻烧30分钟，形成厚度约5μm的光散射层2。使用雾影仪(日本电色工业公司制“NDH-2000”)测定形成光散射层2的透光性基板1的光学物理性后，雾度值为95.4，全光线透过率为73.4％。

[0113] 接着，通过利用匀胶机在2000rpm的条件下，在光散射层2表面涂布亚胺系树脂涂层材料(OPTMATE公司制“HR11783”，nD＝1.78，质量比浓度为18％)，干燥后，以200℃加热30分钟，使其硬化，形成厚度约4μm的缓和层31。

[0114] 接着，通过利用ITO靶材(东曹公司制)对缓和层31表面进行喷溅，在缓和层31上形成膜厚为120nm的ITO膜。接着，通过将形成ITO膜的透光性基板1，在Ar环境下，以300℃加热处理1小时，对ITO膜进行退火，形成薄膜电阻18Ω/□的透明电极层7。此时，用电子显微镜观察缓和层31，可看到沿着与透明电极层7的界面，形成分布密度约为20％面积的直径5～100nm的空洞32。另外，也看到在缓和层31内部也形成空洞32，但与形成在与透明电极层7的界面的空洞32相比分布密度要小。

[0115] 接着，将形成透明电极层7的透光性基板1用丙酮、纯水、异丙醇进行15分钟超音波洗净之后，干燥该透光性基板1，然后进行15分钟UV-O3处理。之后，将该透光性基板1置于真空蒸镀装置中，在透明电极层7上以40nm的膜厚度形成N，N′-二苯基-N，N′-(1-萘基)-1，1′-联苯-4，4′-二胺(NPB)(奕瑞公司制)，作为空穴输送层，然后在其上以60nm的膜厚度形成8-羟基喹啉铝(Alq)(奕瑞公司制)，作为电子输送层兼发光层8，然后在其上以1nm的膜厚度形成LiF(高纯度化学制)，作为电子注入层11。最后，在电子注入层上以80nm的膜厚进行真空蒸镀Al(高纯度化学公司制)，形成对向电极9作为阴极。

[0116] 之后，将形成有上述各层的透光性基板1，不暴露在空气中，放置到露点-80℃以下的干燥氮气环境的手套箱。另一方面，预先在玻璃制的封闭罩上粘贴吸水剂(达妮克公司制)，同时在封闭罩的外周部涂布紫外线硬化树脂性密封剂。并且，通过在手套箱内围绕着各层，用密封剂将封闭罩粘合在透光性基板1上，通过用紫外线照射使密封剂硬化，以封闭罩封闭各层，得到由如图2A所表示层结构的有机EL元件构成的面发光体。

[0117] (实施例9)

[0118] 通过向四乙氧基硅烷86.8质量部加入异丙醇803.5质量部，再加入γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷34.7质量部以及0.1N-硝酸75质量部，利用扩散很好地混合得到溶液。将所得到的溶液在40℃恒温槽中搅拌2个小时，得到重量平均分子量为1050的硅树脂质量比为5％的溶液。接着，向该硅树脂溶液中以中空二氧化硅微粒子/硅树脂(缩合化合物换算)的固态成分质量基准按照35/30添加溶胶得到含中空二氧化硅微粒子的硅树脂溶液，该溶胶为用异丙醇将中空二氧化硅微粒子(平均粒子直径60nm，外壳厚度10nm)的IPA分散溶胶(固态成分：质量比为20％，分散剂：异丙醇，触媒化成工业公司制)稀释成质量比为5％的溶胶。进一步地，在该溶液中，以中空二氧化硅微粒子/硅钛复合微粒子/硅树脂(缩合化合物换算)的固态成分质量基准按照35/35/30添加溶胶得到最终的涂层材料组成物，该溶胶为用异丙醇将用硅覆盖二氧化钛粒子表面的硅钛复合微粒子(平均粒子直径10-20nm)的甲基-乙基甲酮分散溶胶(固态成分：质量比20％，触媒化成工业公司制)稀释成质量比为5％的溶胶。

[0119] 在此，上述粘合材料硅树脂的折射率Nb为1.40，中空二氧化硅微粒子的折射率Nf1为1.25，硅钛微粒子的折射率Nf2为1.85，满足Nf2＞Nb＞Nf1关系。

[0120] 接着，通过使用无碱玻璃板(康宁公司制“No.1737”，折射率1.51)作为透光性基板1，利用匀胶机在1000rpm的条件下在透光性基板1表面涂布上述涂层材料组成物，干燥涂布的涂层材料组成物制造覆膜，然后，将覆膜进行200℃锻烧30分钟的热处理，形成厚度约500nm的光散射层2。光散射层2的折射率为1.45，小于透光性基板1的折射率。另外，光散射层2的雾度值为3.0，全光线透过率为85.7％。

[0121] 通过像这样，形成厚度约500nm的光散射层2后，同实施例8一样地，将甲基硅酮粒子分散硅树脂溶液涂布在其上面，干燥，煅烧，形成厚度约5μm的光散射层2，然后，与实施例8同样地，形成缓和层31、透明电极层7、发光层8、对向电极9，同时用封闭罩封闭，得到由有机EL元件构成的面发光体。

[0122] (比较例5)

[0123] 在透光性基板1表面直接喷溅ITO膜，以300℃加热处理1小时，形成退火后的透明电极层7。并且，通过在其上与实施例8同样地形成发光层8、对向电极9的同时，用封闭罩封闭，得到由有机EL元件构成的面发光体。

[0124] (比较例6)

[0125] 在实施例8中，喷溅ITO膜后，以200℃加热处理1小时，形成退火后的透明电极层7。其他步骤与实施例8相同，得到由有机EL元件构成的面发光体。在这其中，透明电极层
7的薄膜电阻与实施例8相同，但因为加热处理的温度低，用电子显微镜观察缓和层31，没有发现缓和层31中产生空洞。

[0126] 对按照上述实施例8-9以及比较例5-6中得到的由有机EL元件构成的面发光2
体的特性，使用DC电源(吉时利公司制)，将元件内部流动的电流固定在10mA/cm，使用亮度计(拓普康公司制)进行评价。此时，随着电流效率(cd/A)，以每10°的角度方位，在-180°～+180°的范围内测定正面亮度，算出全光束(发光效率lm/W)。将比较例5的情况作为1的相对数值在表3中表示。另外，电流-电压特性在实施例8-9以及比较例5-6中没发现大的差别。另外，在发光光谱中也没发现大的差别。

[0127] [表3]

[0128]电流效率(cd/A) 发光效率(lm/W)
实施例8 1.8 1.8
实施例9 1.8 2.0
比较例5 1 1
比较例6 1.4 1.4

[0129] 从表3可知，能够确认实施例8-9，不用说相对实施例5，即使相对于比较例6，也提高了光提取效率。