污染沉积物生物活性多层覆盖修复方法

摘要

本发明公开了一种污染沉积物生物活性多层覆盖修复方法，该方法采用河沙和固定高效硝化细菌和反硝化细菌天然沸石协同作用的生物活性多层覆盖削减沉积物中污染物向水体释放量，控制水体富营养化。该技术采用河沙和生物沸石作为覆盖材料，将筛选获得的高效菌种菌液在液体培养基中，将富集硝化细菌和反硝化细菌菌液加入灭菌富营养原水中，原水变浑浊后，将浑浊原水倒入盛有一定量沸石容器中，挂膜通过曝气装置将DO的浓度控制在2-3mg/L以加速挂膜，连续曝气挂膜3d后，采用连续水流冲掉填料表面的吸附的细菌。将制备好的生物沸石和干净河沙按照生物沸石在下、河沙在上的多层覆盖方式均匀覆盖在沉积物上。从而实现利用生物活性多层覆盖技术对污染沉积物的进行原位修复。

权利要求

1.一种污染沉积物生物活性多层覆盖修复方法，其特征在于：该方法包括以下步骤：

1）选择天然斜发沸石和河沙作为污染沉积物覆盖材料；

2）高效菌种富集：将筛选得到硝化细菌和反硝化细菌分别接种于硝化细菌液体培养基和反硝化细菌液体培养基中，在25-30℃、120rpm恒温条件下振荡培育2-3d，分别得到富集硝化细菌和反硝化细菌菌液；其中硝化细菌为假单胞菌SY1（Pseudomonas sp.SY1），保藏编号CCTCCNO：M209181；反硝化细菌为假单胞菌HY1（Pseudomonas sp.HY1），保藏编号CCTCCNO：M209180；

-1 -1

所述的硝化细菌培养基的配方为：乙酸钠0.3g·L ，磷酸氢二钾0.02g·L ，氯化-1 -1镁0.05g·L ，氯化铵0.06g·L ，微量元素液2mL；其中微量元素液配方为：将EDTA50g，ZnSO42.2g，CaCl25.5g，MnCl2·4H2O5.06g，FeSO4·7H2O5.0g，钼酸铵1.1g，CuSO4·5H2O1.57g，-1CoCl2·6H2O1.61g，将上述硝化细菌培养基加入到1000mL去离子水中，再用1mol·L HCl和-1 -1

1mol·L NaOH调节pH=7；所述的反硝化细菌培养基的配方为：乙酸钠0.3g·L ，磷酸氢二-1 -1 -1钾0.02g·L ，氯化镁0.05g·L ，硝酸钠0.06g·L ，微量元素液2mL，其中微量元素液配方为：将EDTA50g，ZnSO42.2g，CaCl25.5g，MnCl2·4H2O5.06g，FeSO4·7H2O5.0g，钼酸铵1.1g，CuSO4·5H2O1.57g，CoCl2·6H2O1.61g，将上述反硝化细菌培养基加入到1000mL去离子水中，-1 -1再用1mol·L HCl和1mol·L NaOH调节pH=7；

3）沸石微生物挂膜：首先将原水在压力蒸汽消毒器中进行灭菌，其中灭菌条件为温度

120～126℃，压力0.10～0.14MPa，时间30min，然后将富集得到的硝化细菌和反硝化细菌的菌液按照体积比为1：1进行配比得到混合菌液，然后将混合菌液与原水按照体积比为1：

9投加至原水中，在25-30℃、120rpm条件下水浴恒温振荡2～3d，原水变浑浊后，将浑浊原水倒入盛有沸石容器中，浑浊原水液面高出沸石5cm即可，挂膜通过曝气装置将DO的浓度控制在2-3mg/L以上加速挂膜进程，连续曝气挂膜3d后，采用连续水流冲掉填料表面的吸附的细菌，得到生物沸石；

4）覆盖材料投加：按照生物沸石在下、河沙在上的多层覆盖方式将覆盖材料均匀覆盖在沉积物上进行生物修复。

2.如权利要求1所述的污染沉积物生物活性多层覆盖修复方法，其特征在于：所述的2

天然斜发沸石粒径为1～2mm，覆盖强度为2～3kg/m，覆盖厚度为2～3mm，河沙的粒2

径为0.15～0.20mm，覆盖强度为10kg/m，覆盖厚度为1.1cm。

说明书

污染沉积物生物活性多层覆盖修复方法

技术领域

[0001] 本发明属于水处理技术领域，具体涉及一种采用生物活性多层覆盖修复污染沉积物的技术，特别适用于内源氮、磷负荷严重的河流、湖泊和水库沉积物的修复。

背景技术

[0002] 水体富营养化是当今水体污染治理的难题，已成为全球最重要的环境问题之一。沉积物是水体中N、P的“源”或“汇”，N、P浓度是水体富营养化的主要限制因子。在外源N、P得到有效控制的情况下，控制沉积物内源N、P的释放将成为控制水体富营养化的有效措施。目前削减污染沉积物内源释放的方法有自然衰减、疏浚和覆盖等方法。自然衰减法适用于污染源得到有效控制，且沉积和稀释作用较快的环境。疏浚法主要存在问题有沉积物再悬浮对水体造成污染、沉积物运输及处理过程造成二次污染、费用高以及对水体生物群落结构的破坏等。覆盖法是当今世界研究热点，由传统厚的物理掩蔽层发展到当前的薄的活性覆盖层，薄层活性覆盖法存在问题有：活性覆盖材料对污染物吸附饱和后将丧失作用能力，其长期有效性有待提高；实际应用中不均匀覆盖使得部分沉积物未被覆盖，导致沉积物污染物直接释放到水体以及底栖生物扰动促进沉积物污染物释放。

发明内容

[0003] 针对现有技术存在缺陷或者不足，本发明的目的在于，提供一种污染沉积物生物活性多层覆盖修复方法，能够有效削减污染沉积物中氮、磷和有机物等污染物向水体的释放量，增强覆盖层长期有效性，降低运行成本，控制水体富营养化。

[0004] 为了实现上述技术任务，本发明采用如下技术方案予以实现：

[0005] 1)选择天然斜发沸石和河沙作为污染沉积物覆盖材料；

[0006] 2)高效菌种富集：将筛选得到硝化细菌和反硝化细菌分别接种于硝化细菌液体培养基和反硝化细菌液体培养基中，在25-30℃、120rpm恒温条件下振荡培育2-3d，分别得到富集硝化细菌和反硝化细菌菌液。

[0007] 所述的硝化细菌培养基的配方为：乙酸钠0.3g·L-1，磷酸氢二钾0.02g·L-1，氯化-1 -1镁0.05g·L ，氯化铵0.06g·L ，微量元素液2mL；其中微量元素液配方为：将EDTA 50g，ZnSO42.2g，CaCl25.5g，MnCl2·4H2O 5.06g，FeSO4·7H2O 5.0g，钼酸铵1.1g，CuSO4·5H2O -1 -1
1.57g，CoCl2·6H2O 1.61g，加入到1000mL去离子水中，再用1mol·L HCl和1mol·L NaOH调节pH＝7；

[0008] 所述的反硝化细菌培养基的配方为：乙酸钠0.3g·L-1，磷酸氢二钾0.02g·L-1，-1 -1氯化镁0.05g·L ，硝酸钠0.06g·L ，微量元素液2mL，其中微量元素液配制为：将EDTA 50g，ZnSO42.2g，CaCl25.5g，MnCl2·4H2O 5.06g，FeSO4·7H2O 5.0g，钼酸铵1.1g，-1
CuSO4·5H2O1.57g，CoCl2·6H2O 1.61g，加入到1000mL去离子水中，再用1mol·L HCl和-1
1mol·L NaOH调节pH＝7；

[0009] 3)沸石微生物挂膜：首先将原水在压力蒸汽消毒器中进行灭菌，灭菌条件为温度120～126℃，压力0.10～0.14MPa，时间30min，然后将富集得到的硝化细菌和反硝化细菌的菌液按照体积比为1∶1进行配比得到混合菌液，然后将混合菌液与原水按照体积比为
1∶9投加至原水中，在25-30℃、120rpm条件下水浴恒温振荡2～3d，原水变浑浊后，将浑浊原水倒入盛有沸石容的器中，浑浊原水液面高出沸石5cm即可，挂膜通过曝气装置将DO的浓度控制在2-3mg/L以上加速挂膜进程，连续曝气挂膜3d后，采用连续水流冲掉填料表面的吸附的细菌，得到生物沸石；

[0010] 4)覆盖材料投加：按照生物沸石在下、河沙在上的多层覆盖方式将覆盖材料均匀覆盖在沉积物上进行生物修复。

[0011] 本发明的其他技术特点为：所述的天然斜发沸石粒径为1～2mm，覆盖强度为2～2 2
3kg/m，覆盖厚度为2～3mm，河沙的粒径为0.15～0.20mm，覆盖强度为10kg/m，覆盖厚度为1.1cm。

[0012] 本发明的污染沉积物生物活性多层覆盖修复方法，能够有效削减污染沉积物中氮、磷和有机物等污染物向水体的释放量，增强覆盖层长期有效性，降低运行成本，控制水体富营养化。本发明与现有技术相比具有下列技术优点：(1)有效削减沉积物中氮、磷和有机物等污染物向水体的释放量，同时对Fe、Mn也有一定的抑制效果；(2)沸石的生物再生增强覆盖层长期有效性；(3)减少生物沸石覆盖强度，降低技术成本；(4)控制水体富营养化。

附图说明

[0013] 图1-图4为本发明实验验证生物沸石生物沸石与河沙不同组合方式覆盖修复污染沉积物效果实验结果图，其中图1为不同系统上覆水体中TN浓度变化图，图2为不同系+ -统上覆水体中NH4-N浓度变化图，图3为不同系统上覆水体中NO2-N浓度变化图，图4为不-
同系统上覆水体中NO3-N浓度变化图。

[0014] 图5-图8为本发明多层覆盖与单层覆盖削减上覆水体氮负荷效果实验效果图，其+中图5为不同系统上覆水体中TN浓度的变化图，图6为不同系统上覆水体中NH4-N浓度-
的变化图；图7为不同系统上覆水体中NO2-N浓度的变化图，图8为不同系统上覆水体中-
NO3-N浓度变化图。

[0015] 图9-图12为本发明不同覆盖强度河沙与生物沸石多层覆盖削减上覆水体氮负荷效果图，其中图9不同系统上覆水体中TN浓度的变化图，图10为不同系统上覆水体中+ -NH4-N浓度的变化图；图11为不同系统上覆水体中NO2-N浓度的变化图，图12为不同系统-
上覆水体中NO3-N浓度变化图。

[0016] 以下结合附图对本发明的具体内容作进一步详细说明。

具体实施方式

[0017] 本发明涉及筛选的高效菌种为从黑河水库底泥中筛选得到硝化细菌SY1(假单胞菌SY1)和反硝化细菌HY1(假单胞菌HY1)，该两菌种于2009年8月24日保藏于中国典型培养物保藏中心，简称CCTCC，并登记入册，该生物菌种于2009年8月24日起保存30年。其中硝化细菌假单胞菌SY1(Pseudomonas sp.SY1)，保藏号为：CCTCCNO：M 209181；反硝化细菌假单胞菌HY1(Pseudomonas sp.HY1)保藏号为：CCTCCNO：M 209180。

[0018] 本发明的生物活性多层覆盖修复污染沉积物技术，它采用覆盖材料是河沙和生物活性覆盖材料即固定高效硝化细菌和反硝化细菌的天然沸石(称为生物沸石)，覆盖方式是生物沸石在下，河沙在上。

[0019] 本发明的污染沉积物生物活性多层覆盖修复方法，该方法包括下列步骤：

[0020] 1)选择天然斜发沸石和河沙作为污染沉积物覆盖材料，其中选用天然斜发沸石作为微生物固定化载体。选用天然斜发沸石，其优点有比表面积大，多孔，易挂膜，可创造适宜微生物生长的厌氧、兼性和好氧的不同环境，对铵离子有良好的交换能力，铵吸附能力可生物再生，物理化学性能稳定，无毒性，水力条件充分，价格低廉，产地丰富。本发明选用的天2
然斜发沸石粒径为1～2mm，覆盖强度为2～3kg/m，覆盖厚度为2～3mm。

[0021] 选用用河沙，其优点物理化学性能稳定，无毒性，掩蔽性能强、价格低廉，货源广。2
本发明选用的河沙的粒径为0.15～0.20mm，覆盖强度为10kg/m，覆盖厚度为1.1cm。

[0022] 2)高效菌种富集：将筛选得到硝化细菌和反硝化细菌分别接种于硝化细菌液体培养基和反硝化细菌液体培养基中，在25-30℃、120rpm恒温条件下振荡培育2-3d，分别得到富集硝化细菌和反硝化细菌菌液。

[0023] 其中筛选得到硝化细菌反硝化细菌均为从黑河水库底泥中筛选得到硝化细菌即假单胞菌SY1(Pseudomonas sp.SY1)，保藏编号CCTCCNO：M 209181和反硝化细菌即假单胞菌HY1(Pseudomonas sp.HY1)，保藏编号CCTCCNO：M 209180分别接种于硝化细菌液体培养基和反硝化细菌液体培养基中，25-30℃、120rpm恒温振荡培育2-3d；

[0024] 其中硝化细菌SY1和反硝化细菌HY1菌株均属于假单胞菌属，其各自具有如下特征：

[0025] (a)菌落形态特征和菌体形态特征参见表2。

[0026]

[0027] 表2

[0028] (b)主要生理、生化特征，参见表3：

[0029]

[0030] 表3

[0031] (注：√表示支持，+表示生长或反应为阳性)

[0032] (c)NH4+-N、NO3---N去除率

[0033] 氨氮初始浓度为1.26mg/L，经过48h的培养后氨氮最终浓度为0.0112mg/L，对氨氮去除率为99.11％。

[0034] 硝酸盐初始浓度为2.3mg/L，经过48h的培养后硝酸盐最终浓度为0.041mg/L，对硝酸盐去除率为98.52％。参见表4：

[0035]可菌株 初始浓度(mg/L) 最终浓度(mg/L) 去除率(％)
SY1 1.26 0.0112 99.11
HY1 2.3 0.041 98.52

[0036] 表4-1

[0037] 其中硝化细菌假单胞菌SY1培养基的配方为：乙酸钠0.3g·L ，磷酸氢二钾-1 -1 -10.02g·L ，氯化镁0.05g·L ，氯化铵0.06g·L ，微量元素液2mL；其中微量元素液配方为：EDTA 50g，ZnSO42.2g，CaCl25.5g，MnCl2·4H2O 5.06g，FeSO4·7H2O 5.0g，钼酸铵1.1g，-1
CuSO4·5H2O1.57g，CoCl2·6H2O 1.61g，加入到1000mL去离子水中，再用1mol·L HCl和-1
1mol·L NaOH调节pH＝7；
-1

[0038] 反硝化细菌假单胞菌HY1培养基的配方为：乙酸钠0.3g·L ，磷酸氢二钾-1 -1 -10.02g·L ，氯化镁0.05g·L ，硝酸钠0.06g·L ，微量元素液2mL，其中微量元素液配制为：EDTA 50g，ZnSO42.2g，CaCl25.5g，MnCl2·4H2O 5.06g，FeSO4·7H2O 5.0g，钼酸铵1.1g，-1
CuSO4·5H2O1.57g，CoCl2·6H2O 1.61g，加入到1000mL去离子水中，再用1mol·L HCl和-1
1mol·L NaOH调节pH＝7。

[0039] 3)沸石微生物挂膜：首先将原水在压力蒸汽消毒器中进行灭菌，灭菌条件为温度120～126℃，压力0.10～0.14MPa，时间30min，然后将富集得到的硝化细菌和反硝化细菌的菌液按照体积比为1∶1进行配比得到混合菌液，然后将混合菌液与原水按照体积比为
1∶9投加至原水中，在25-30℃、120rpm条件下水浴恒温振荡2～3d。原水变浑浊后，将浑浊原水倒入盛有沸石容的器中，浑浊原水液面高出沸石5cm即可，挂膜通过曝气装置将DO的浓度控制在2-3mg/L以上加速挂膜进程，连续曝气挂膜3d后，采用连续水流冲掉填料表面的吸附的细菌，得到生物沸石。

[0040] 4)覆盖材料投加：按照生物沸石在下、河沙在上的多层覆盖方式，将覆盖材料均匀覆盖在沉积物上，实现对污染沉积物进行生物活性多层覆盖修复。

[0041] 实验验证：

[0042] 遵照本发明的上述步骤以及技术要点，本发明以富营养化的扬州古运河原水和表层沉积物为研究对象，分别进行了实验室室内小、中实验研究。

[0043] 一、生物沸石与河沙最佳的多层覆盖方式确定

[0044] (1)试验方案

[0045] 试验在DN200，、10L广口玻璃瓶中进行；上覆水水深为15cm(体积为4.17L)，沉积物厚度为10cm(质量约为4912g)。生物沸石与河沙组合方式有：组合一，生物沸石在上，河沙在下；组合二，生物沸石在下，河沙在上；根据河沙粒径将河沙分为粗沙(0.2～2mm)和细沙(0.15～0.2mm)。-2

[0046] 试验共设有6个玻璃瓶，分别为空白对照、生物沸石覆盖(覆盖强度为5kg·m ，厚-2度为5mm)、粗沙组合一覆盖(粗沙覆盖强度为23kg·m ，厚度为2cm；生物沸石覆盖强度为-2
3kg·m ，厚度为3mm)、粗沙组合二覆盖(参数同组合一)、细沙组合一覆盖(细沙覆盖强度-2 -2
为18.6kg·m ，厚度为2cm；生物沸石覆盖强度为3kg·m ，厚度为3mm)和细沙组合二覆盖(参数同组合一)。

[0047] 比较生物沸石与河沙不同组合方式覆盖修复污染沉积物效果，确定最佳的组合方式，提出生物活性多层覆盖技术具体方法。

[0048] (2)试验结果与分析

[0049] ①削减上覆水氮负荷效果

[0050] 试验过程中上覆水体中水温为16～20℃、pH7～8、DO为2.5～6mg·L-1(自然+ - -条件下)，试验历时121d；各系统上覆水体中的TN、NH4-N、NO2-N、NO3-N浓度的变化分别如图1、图2、图3、图4所示。

[0051] 由图1可知，试验历时121d，与空白对照相比，粗沙组合一、粗沙组合二、细沙组合一和细沙组合二覆盖对上覆水体中TN的削减率分别为17.59％、33.91％、30.93％和52.32％；组合二覆盖对TN削减率比组合一提高了16.32％～21.39％；细沙组合覆盖对TN削减率比粗沙提高了13.34％～18.41％；细沙组合二覆盖与生物沸石覆盖对TN削减率相当，说明在对TN同等削减率条件下，细沙组合二覆盖可以大大减少生物沸石覆盖量，降低了技术成本。方差分析表明，各覆盖系统对上覆水体中TN削减与空白对照有明显差异(P＜0.05)，生物沸石与组合二、粗沙组合二与细沙组合二对TN消减均有明显差异(P＜0.05)，生物沸石与组合一、粗沙组合一与细沙组合一、组合一与组合二对TN消减均无明显差异(P＞0.05)。

[0052] 由图2可知，试验前24d，空白对照系统沉积物中NH4+-N持续释放，平均释放通量-2 -1 +为102.25mg·m ·d ，各覆盖系统中NH4-N平均释放量均为负值(粗沙组合二覆盖除外，-2 -1 +
其值为0.27mg·m ·d )，说明生物活性多层覆盖完全抑制了沉积物中NH4-N释放。

[0053] 由图3可见，与空白对照相比，各覆盖系统中NO2--N积累时间缩短了近60d，说明- -生物沸石的硝化作用明显，提前将水体中NO2-N转化为NO3-N。

[0054] 由图4可见，试验历时121d，与空白对照相比，粗沙组合一、粗沙组合二、细沙组合-一和细沙组合二覆盖对上覆水体中NO3-N的削减率分别为21.35％、73.98％、24.59％和-
73.30％；组合二覆盖对NO3-N削减率比组合一提高了48.71％～52.63％；细沙组合覆盖-
与粗沙组合覆盖对NO3-N削减率相当。

[0055] 综上所述，最佳的多层覆盖方式是生物沸石在下细河沙在上。

[0056] ②生物活性多层覆盖修复氮污染沉积物机理分析

[0057] 由图1可见，空白对照中TN浓度开始逐渐上升，34d达到峰值，随后逐渐降低到某一定值趋于稳定，说明扬州古运河水体具有一定自净能力。

[0058] 生物沸石、粗沙组合一和细沙组合一覆盖系统中TN浓度前10d迅速下降，随后趋于稳定，直到24d后，TN浓度上升趋势，到34d后，生物沸石覆盖系统中TN浓度具有缓慢上升趋于稳定，但粗、细沙组合一覆盖系统中TN快速上升，60d后趋于稳定；粗沙组合二和细沙组合二覆盖系统中TN浓度开始3d略有下降，随后趋于稳定，但细沙组合二覆盖系统到30d后，TN浓度有缓慢逐渐下降趋势，再后趋势稳定。

[0059] 分析其原因，河沙组合一覆盖系统中，开始阶段下层河沙覆盖暂时物理掩蔽沉积物氮污染物释放，上层生物沸石快速吸附上覆水体中氨氮，使得水体中TN浓度快速下降，但34d后，高浓度氮污染穿透了河沙覆盖层(这也是单独沙覆盖技术最大的隐患)，生物沸石对氮的吸附能力小于沙层氮污染释放能力，使得水体中TN浓度快速上升。

[0060] 而河沙组合二覆盖系统中，开始阶段上层河沙覆盖层吸附上覆水体少量氮污染物，使得上覆水体中TN略有降低再趋于稳定，下层生物沸石覆盖层快速吸附沉积物释放氮污染物，沙覆盖层物理阻挡增强了氮污染浓度，提高了生物沸石吸附氮污染物能力(试验历时121d，粗沙组合一、粗沙组合二、细沙组合和细沙组合二系统中沸石氨氮吸附量分别为-11.24、2.99、1.16和3.14mg·g )，且上层河沙层延长污染物与生物沸石的接触时间，强化了生物沸石的物理、化学、生物作用，降低沙覆盖层氮污染浓度，当上覆水体中N浓度高于沙覆盖层时，上覆水体N污染物向沙层迁移，逐渐被生物沸石物理化学吸附及生物反硝化作用去除，从而上覆水体中TN浓度有逐渐下降趋势。

[0061] 可见生物活性多层覆盖修复污染沉积物的作用机理是：通过下层生物沸石和上层河沙协同作用修复污染沉积物；河沙层主要作用：(1)物理掩蔽未被生物沸石覆盖的沉积物，延缓污染物释放到上覆水体，同时也减弱了底栖生物扰动作用；(2)物理掩蔽将沉积物释放污染物集中起来，提高了污染物浓度，从而增强了沸石对污染物的吸附能力；(3)延长污染物与生物沸石的接触时间，强化了生物沸石的物理、化学、生物作用。生物沸石层作用：(1)沸石快速交换沉积物释放氨氮；(2)沸石交换出来的钙镁等阳离子固定沉积物释放的溶解性正磷酸盐；(3)局部的硝化细菌或氨氧化细菌将氨氮转化为亚硝氮或硝氮过程促进沸石解吸氨氮，使得沸石生物再生，提高其长期有效性；(4)局部的生物反硝化作用除氮和削减有机物；(5)沸石对有机物、Fe、Mn的有一定的吸附效果。

[0062] 二、生物活性多层覆盖修复氮污染沉积物效果研究

[0063] (1)试验方案

[0064] 试验装置为DN200、高为1.0m的有机玻璃柱，沉积物厚度为30cm，上覆水深为50cm。

[0065] 试验共有7根有机玻璃柱，编号为1～7#，分别为：1#，空白对照；2#，生物沸石-2 -2覆盖，覆盖强度为2kg·m ，BZ2；3#，生物沸石覆盖，覆盖强度为3kg·m ，BZ3；4#，生物沸-2
石在下细沙在上多层覆盖(简称为组合覆盖)，沸石覆盖强度为2kg·m ，细沙覆盖强度-2 -2 -2
为1kg·m ，BZ2+FS1；5#，组合覆盖，沸石覆盖强度为2kg·m ，细沙覆盖强度为3kg·m ，-2 -2
BZ2+FS3；6#，组合覆盖，沸石覆盖强度为2kg·m ，细沙覆盖强度为5kg·m ，BZ2+FS5；7#，-2 -2
组合覆盖，沸石覆盖强度为2kg·m ，细沙覆盖强度为10kg·m ，BZ2+FS10。

[0066] 研究生物活性多层覆盖修复氮污染沉积物技术性(效果分析)和经济性(技术成本)。

[0067] (2)试验结果与分析

[0068] ①多层覆盖与单层覆盖削减上覆水体氮负荷效果

[0069] 试验过程中上覆水体中水温为22～27℃、pH7～8、DO为1～4mg·L-1(自然条件下)，试验历时54d；BZ2、BZ3和BZ2+FS10覆盖系统和空白对照系统上覆水体中的TN、+ - -NH4-N、NO2-N、NO3-N浓度的变化分别如图5、图6、图7、图8所示。

[0070] 由图5可见，试验历时54d，与空白对照相比，BZ2、BZ3和BZ2+FS10覆盖系统对上覆水TN浓度体削减率为7.78％、59.63％和67.59％；相同的生物沸石覆盖强度条件下，生物沸石与河沙多层覆盖比单独生物沸石覆盖对上覆水体TN浓度削减率提高了60％；BZ2+FS10多层覆盖系统对上覆水体TN浓度削减率比BZ3提高了8％，说明多层覆盖技术可以降低沸石的投加量，节约了技术成本，是一种经济有效的氮污染沉积物修复技术。

[0071] 由图6可见，试验历时14d，空白对照系统沉积物持续释放氨氮，与空白对照相+比，BZ2、BZ3和BZ2+FS10覆盖系统对上覆水NH4-N浓度体削减率为58.99％、57.47％和
52.62％，BZ2、BZ3和BZ2+FS10对上覆水体氨氮削减效果相差不明显。

[0072] 由图7可见，各系统中亚硝氮积累时间为20d左右。

[0073] 由图8可见，试验历时54d，与空白对照相比，BZ2、BZ3和BZ2+FS10覆盖系统对-上覆水体中NO3-N浓度削减率为41.54％、83.38％和79.53％；BZ2+FS10 2对上覆水体中-
NO3-N浓度削减率比BZ2提高了38％，上层河沙覆盖强化生物沸石的生物反硝化脱氮。

[0074] ②不同覆盖强度河沙与生物沸石多层覆盖削减上覆水体氮负荷效果[0075] 试验过程中上覆水体中水温为22～27℃、pH7～8、DO为1～4mg·L-1(自然条件下)，试验历时54d；BZ2+FS1、BZ2+FS3、BZ2+FS5和BZ2+FS10覆盖系统和空白对照系统上+ - -覆水体中的TN、NH4-N、NO2-N、NO3-N浓度的变化分别如图9、图10、图11、图12所示。

[0076] 由图9可见，试验历时54d，与空白对照相比，BZ2+FS1、BZ2+FS3、BZ2+FS5和BZ2+FS10覆盖对上覆水体中的TN浓度削减率分别为39.44％、52.41％、33.89％和67.59％；随着河沙覆盖强度的增加，多层覆盖对上覆水体中TN削减效果有增加趋势，但相关性不明显，BZ2+FS10多层覆盖效果最佳。

[0077] 由图10可见，与空白对照相比，BZ2+FS1、BZ2+FS3、BZ2+FS5和BZ2+FS10覆盖对上覆水体氨氮有很好的削减效果，但削减效果相差不明显。

[0078] 由图11可见，各系统的硝酸氮的积累时间约20d左右。

[0079] 由图12可见，试验历时54d，与空白对照相比，BZ2+FS1、BZ2+FS3、BZ2+FS5和-BZ2+FS10覆盖对上覆水体中的NO3-N浓度削减率分别为68.25％、77.75％、55.19％和-
79.53％；随着河沙覆盖强度的增加，多层覆盖对上覆水体中NO3-N削减效果有增加趋势，但相关性不明显，BZ2+FS10多层覆盖效果最佳。