电磁波吸收性导热片材和电磁波吸收性导热片材的制造方法

摘要

提供片材的柔软性良好的电磁波吸收性导热片材。其含有硅橡胶、偶联剂、用偶联剂进行了表面处理的磁性金属粉末，磁性金属粉末的体积比率为50～80vol％，偶联剂具有碳原子数为10～18的长链烷基作为有机官能团，并且，在该片材中含有在磁性金属粉末的表面形成偶联剂的单分子层所需量的0.5～5倍的重量。

权利要求

1.电磁波吸收性导热片材，其中，含有硅橡胶、硅烷偶联剂、和用该硅烷偶联剂进行了表面处理的磁性金属粉末，上述磁性金属粉末的体积比率为50～80vol％，

上述硅烷偶联剂由以下通式表示，并且，含量为在上述磁性金属粉末的表面形成该硅烷偶联剂的单分子层所需量的0.5～5倍的重量：X-Si-ME（n OR）3-n

式中，n＝0、1，X作为有机官能团表示碳原子数10～18的长链烷基，ME表示甲基，OR表示水解基团，R表示烷基。

2.根据权利要求1所述的电磁波吸收性导热片材，其中，上述磁性金属粉末为非晶质金属粉末。

3.根据权利要求1或2所述的电磁波吸收性导热片材，其中，上述硅烷偶联剂是将多个硅烷偶联剂混合而成的，有机官能团的平均碳原子数为10～18。

4.根据权利要求1或2所述的电磁波吸收性导热片材，其中，上述硅烷偶联剂具有甲氧基或乙氧基作为水解基团。

5.根据权利要求1或2所述的电磁波吸收性导热片材，其中，上述硅烷偶联剂具有二甲氧基或二乙氧基作为水解基团。

6.根据权利要求1所述的电磁波吸收性导热片材，其中，上述磁性金属粉末为结晶质的金属粉末。

7.根据权利要求1、2和6中任一项所述的电磁波吸收性导热片材，其中，进一步含有导热性填充剂。

8.电磁波吸收性导热片材，其中，含有硅橡胶、硅烷偶联剂、和用该硅烷偶联剂进行了表面处理的非晶质金属粉末，上述非晶质金属粉末的体积比率为50～80vol％，

上述硅烷偶联剂含有甲基丙烯酰氧基作为有机官能团，并且，含量为在上述非晶质金属粉末的表面形成该硅烷偶联剂的单分子层所需量的0.5～5倍的重量。

9.根据权利要求8所述的电磁波吸收性导热片材，其中，上述硅烷偶联剂具有甲氧基或乙氧基作为水解基团。

10.根据权利要求8或9所述的电磁波吸收性导热片材，其中，进一步含有导热性填充剂。

11.电磁波吸收性导热片材的制造方法，其具有：

将硅橡胶、具有碳原子数为10～18的长链烷基作为有机官能团的硅烷偶联剂、和磁性金属粉末混合并进行搅拌的搅拌步骤，和使在上述搅拌步骤中经搅拌的混合物成型为片材形状并固化的固化步骤，在上述搅拌步骤中，以上述磁性金属粉末的体积比率为50～80vol％的方式含有该磁性金属粉末，同时，含有在该磁性金属粉末的表面形成该硅烷偶联剂的单分子层所需量的

0.5～5倍重量的该硅烷偶联剂。

12.电磁波吸收性导热片材的制造方法，其具有：

将硅橡胶、具有甲基丙烯酰氧基作为有机官能团的硅烷偶联剂、和非晶质金属粉末混合，并对混合而成的混合物进行搅拌的搅拌步骤，和使在上述搅拌步骤中经搅拌的混合物成型为片材形状并固化的固化步骤，在上述搅拌步骤中，以上述非晶质金属粉末的体积比率为50～80vol％的方式含有该非晶质金属粉末，同时，含有在该非晶质金属粉末的表面形成该硅烷偶联剂的单分子层所需量的0.5～5倍重量的该硅烷偶联剂。

说明书

电磁波吸收性导热片材和电磁波吸收性导热片材的制造方法

技术领域

[0001] 本发明涉及导热性、电磁波抑制特性良好的电磁波吸收性导热片材和电磁波吸收性导热片材的制造方法。

[0002] 本申请以在日本国2010年8月23日申请的日本专利申请号2010-185890作为基础主张优先权，通过参照该申请，援用于本申请中。

背景技术

[0003] 近年来，电子机器有发展为小型化的趋势，而另一方面，由于应用的多样性，电力消费量不能随之发生相应的变化，因此机器内的散热对策更加受到重视。

[0004] 作为上述电子机器中的散热对策，广泛利用的是以铜、铝等导热率高的金属材料制作的散热板、导热管、或散热装置等。为了实现散热效果或机器内的温度缓和，这些导热性优异的散热部件可以以接近电子机器内的发热部即半导体组件等电子部件的方式而进行配置。另外，这些导热性优异的散热部件从作为发热部电子部件配置到低温部位。

[0005] 电子机器内的发热部为电流密度高的半导体元件等电子部件。电流密度高是指能够形成无用辐射成分的电场强度或磁场强度大。因此，将以金属制作的散热部件配置在电子部件附近时，除了热之外还会接收电子部件内流过的电信号的高次谐波成分。具体来说，散热部件由于以金属材料制作，因此其自身作为高次谐波成分的天线发挥作用，或作为高次谐波噪声成分的传导通路发挥作用。

[0006] 根据这样的背景，为了抑制散热部件作为天线发挥作用，即，为了切断磁场的偶联，导热性片材可含有磁性材料。这样的电磁波吸收性导热片材，例如，使铁素体等具有高导磁率的磁性材料含有在有机硅系、丙烯酸系等高分子材料中，由此实现导热特性和电磁波抑制特性两者的功能。

[0007] 但是，对于电磁波吸收性导热片材的导热性和电磁波抑制特性（磁场的去耦效应），各种目标粉末的材料物性值也是因素之一，使作为母材的高分子材料中所含的目标粉末的填充量增大是重要的。

[0008] 在此，若目标粉末与高分子材料的润湿性差，则目标粉末不能大量填充，成型品的柔软性也会变差。因此，为了改善母材与粉末的润湿性，已知一般添加被称为偶联剂的粉末的表面处理剂的方法（专利文献1～专利文献4）。

[0009] 在专利文献1中，记载了相对于硅橡胶(silicone rubber)，为了改善软铁素体的填充性、使之具有柔软性，而用无官能团的硅烷化合物进行表面处理的技术。另外，在专利文献2中，为了组合硅橡胶和磁性金属粉末，记载了以钛酸酯系或铝系的偶联剂进行表面处理的技术。进而，在专利文献3中，记载了在硅橡胶和氧化物粉末的组合中，特定构成的硅烷偶联剂是有效的。另外，在专利文献4中，记载了相对于氧化物填料，使直接结合到有机硅元素的烷基的碳原子数为4个的硅烷偶联剂为0.2～10重量％的技术。

[0010] 但是，以粉末的表面改质为目的的偶联剂，如果添加得过多，则随着时间的推移，反应会在未反应部分缓慢地进行，长时间过后作为有机硅成型品的片材的柔软性会变差。

[0011] 现有技术文献

[0012] 专利文献

[0013] 专利文献1 : 日本特开第2005-286190号公报

[0014] 专利文献2 : 日本专利第3719382

[0015] 专利文献3 : 日本专利第3290127

[0016] 专利文献4 : 日本专利第3535805。

发明内容

[0017] 发明要解决的技术问题

[0018] 本发明是鉴于现有技术的实际情况而提出的发明，目的是提供片材的柔软性良好的电磁波吸收性导热片材和电磁波吸收性导热片材的制造方法。

[0019] 用于解决技术问题的方法

[0020] 本发明的电磁波吸收性导热片材，含有硅橡胶、偶联剂、和用偶联剂进行了表面处理的磁性金属粉末，磁性金属粉末的体积比率为50～80vol％，偶联剂具有碳原子数为10～18的长链烷基作为有机官能团，并且，含量为在磁性金属粉末的表面形成偶联剂的单分子层所需量的0.5～5倍的重量。

[0021] 本发明的电磁波吸收性导热片材含有硅橡胶、偶联剂、和用偶联剂进行了表面处理的非晶质金属粉末，非晶质金属粉末的体积比率为50～80vol％，偶联剂具有甲基丙烯酰氧基作为有机官能团，并且，含量为在非晶质金属粉末的表面形成偶联剂的单分子层所需量的0.5～5倍的重量。

[0022] 本发明的电磁波吸收性导热片材的制造方法具有：将硅橡胶、具有碳原子数为10～18的长链烷基作为有机官能团的偶联剂、和磁性金属粉末混合并进行搅拌的搅拌步骤，和使在搅拌步骤中经搅拌的混合物成型为片材形状并固化的固化步骤，在搅拌步骤中，以上述磁性金属粉末的体积比率为50～80vol％的方式含有磁性金属粉末，同时，含有在磁性金属粉末的表面形成偶联剂的单分子层所需量的0.5～5倍重量的偶联剂。

[0023] 本发明的电磁波吸收性导热片材的制造方法具有：将硅橡胶、具有甲基丙烯酰氧基作为有机官能团的偶联剂、和非晶质金属粉末混合，并对混合而成的混合物进行搅拌的搅拌步骤，和使在搅拌步骤中经搅拌的混合物成型为片材形状并固化的固化步骤，在搅拌步骤中，以非晶质金属粉末的体积比率为50～80vol％的方式含有非晶质金属粉末，同时，含有在非晶质金属粉末的表面形成偶联剂的单分子层所需量的0.5～5倍重量的偶联剂。

[0024] 发明效果

[0025] 根据本发明，由于可大量填充磁性金属粉末，因此可使片材的柔软性变得良好。

附图说明

[0026] [图1]图1是显示本实施方式的电磁波吸收性导热片材所用的非晶质金属粉末的SEM图像的图。

[0027] [图2]图2是显示本实施方式的电磁波吸收性导热片材所用的结晶质金属粉末的SEM图像的图。

具体实施方式

[0028] 以下，对于适用本发明的电磁波吸收性导热片材和电磁波吸收性导热片材的制造方法的具体实施方式的一例，按以下的顺序进行说明。

[0029] 1.电磁波吸收性导热片材

[0030] 1-1.磁性金属粉末

[0031] 1-2.偶联剂

[0032] 1-3.导热性填充剂

[0033] 1-4.硅橡胶

[0034] 2.电磁波吸收性导热片材的制造方法

[0035] 3.其他实施方式

[0036] 4.实施例。

[0037] （1.电磁波吸收性导热片材）

[0038] 本实施方式的电磁波吸收性导热片材含有磁性金属粉末、偶联剂、导热性填充剂和硅橡胶。

[0039] （1-1.磁性金属粉末）

[0040] 作为磁性金属粉末，可使用用于吸收由电子部件发射的电磁波的电磁波吸收材料。作为这样的磁性金属粉末，可使用非晶质金属粉末、结晶质的金属粉末。作为非晶质金属粉末，例如，可列举Fe-Si-B-Cr系、Fe-Si-B系、Co-Si-B系、Co-Zr系、Co-Nb系、Co-Ta系的非晶质金属粉末等。作为结晶质的金属粉末，例如，可列举纯铁、Fe系、Co系、Ni系、Fe-Ni系、Fe-Co系、Fe-Al系、Fe-Si系、Fe-Si-Al系、Fe-Ni-Si-Al系的结晶质的金属粉末等。另外，作为结晶质的金属粉末，也可使用在结晶质的金属粉末中加入微量的N（氮）、C（碳）、O（氧）、B（硼）等而进行了微细化的微结晶质金属粉末。另外，作为磁性金属粉末，可以将材料不同的磁性金属粉末、或平均粒径不同的磁性金属粉末2种以上混合使用。

[0041] 作为磁性金属粉末，从提高填充性的观点考虑，优选粒径为数μm～数十μm，且为球状。这样的磁性金属粉末可通过例如雾化法进行制造。雾化法是指，具有容易制作球状粉末的优点，使熔融金属从喷嘴流出，向流出的熔融金属吹送空气、水、惰性气体等喷气流，使之凝固为液滴而制作粉末的方法。通过雾化法制造磁性金属粉末时，为使熔融金属不发生结晶化，优选使冷却速度为10―（6 K/s）左右。

[0042] 通过上述雾化法，在制造非晶质金属粉末时，例如如图1所示，可使非晶质金属粉末的表面成为光滑的状态。这样，使用表面凹凸少，比表面积小的非晶质金属粉末作为磁性金属粉末，同时，如下详述使用最适的偶联剂，由此通过极少量的偶联剂即可改善与硅橡胶的亲和性，可使有机硅成型品，即，片材的柔软性提高。另外，通过使用这样的非晶质金属粉末，不会过度地使用偶联剂，在长期保存片材时，可防止片材的柔软性变差。

[0043] 另外，通过上述雾化法，在制造结晶质的一例金属即Fe-Si合金粉末时，例如如图2所示，Fe-Si合金粉末呈球状，同时在表面产生微小的凹凸，比表面积变大。将这样的Fe-Si合金粉末作为磁性金属粉末使用时，优选减少Fe-Si合金粉末的填充量、并以对应于比表面积的增加的方式增加偶联剂的量。由此，与将非晶质金属粉末作为磁性金属粉末使用时相同，可使片材的柔软性提高。

[0044] 磁性金属粉末，相对于含有硅橡胶、偶联剂、磁性金属粉末和导热性填充剂的硅橡胶组合物总量（以下，简称为“组合物总量”），体积比率优选为50～80vol％。通过使磁性金属粉末的体积比率相对于组合物总量为50vol％以上，可使导热特性和电磁波抑制特性变得良好。另外，通过使磁性金属粉末的体积比率相对于组合物总量为80vol％以下，可使片材的柔软性变得良好。

[0045] （1-2.偶联剂）

[0046] 偶联剂用于使磁性金属粉末与硅橡胶的润湿性变得良好、使磁性金属粉末的填充性变得良好，使片材的柔软性变得良好。作为偶联剂，例如，可使用通式X-Si-ME（n OR）3-（n n＝0、1）所示的硅烷偶联剂、通式X-R-Si-（OR）3-（n n＝0、1）所示的硅烷偶联剂。在这些通式中，“X”表示有机官能团，“ME”表示甲基，“OR”表示水解基团，“R”表示烷基。在上述通式X-Si-ME（n OR）3-n中，作为n＝1时的水解基团，例如可列举三甲氧基、三乙氧基，作为n＝2时的水解基团，例如可列举甲基二甲氧基、甲基二乙氧基。

[0047] 作为通式X-Si-ME（n OR）3-（n n＝0、1）所示的硅烷偶联剂，优选为具有碳原子数10～18的长链烷基作为有机官能团的硅烷偶联剂。另外，作为通式X-R-Si-（OR）3-（n n＝0、1）所示的硅烷偶联剂，优选为具有甲基丙烯酰氧基作为有机官能团的硅烷偶联剂。通过使用这样的硅烷偶联剂，可使磁性金属粉末与硅橡胶的润湿性良好、使磁性金属粉末的填充性变得良好，使片材的柔软性变得良好。在此，在具有碳原子数10～18的长链烷基作为有机官能团的硅烷偶联剂中，通过使长链烷基的碳原子数为10以上，可使磁性金属粉末与硅橡胶的润湿性变得良好、使片材的柔软性提高。另外，通过使长链烷基的碳原子数为18以下，可防止长链烷基的沸点变得过高、硅烷偶联剂的结构变得不稳定、磁性金属粉末与硅橡胶的润湿性变差。

[0048] 作为具有碳原子数10～18的长链烷基作为有机官能团的硅烷偶联剂，例如，优选为具有碳原子数10～18的长链烷基作为有机官能团、同时还具有甲氧基、乙氧基作为水解基团的硅烷偶联剂。具体地，可列举：正癸基三甲氧基硅烷（n-C10H21Si（OCH3）3）、正癸基甲基二甲氧基硅烷（n-C10H21SiCH（3 OCH3）2）、十八烷基三乙氧基硅烷（CH（3 CH2）17Si（OCH2CH3）3）、十八烷基甲基二甲氧基硅烷（CH（3 CH2）17SiCH（3 OCH3）2）等。

[0049] 另外，作为具有甲基丙烯酰氧基作为有机官能团的硅烷偶联剂，例如，可列举3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷，3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷等。

[0050] 硅烷偶联剂的使用量优选根据磁性金属粉末的比表面积和硅烷偶联剂的分子量而变化，优选为在磁性金属粉末的表面形成硅烷偶联剂的单分子层所需要的添加量（以下称为“单分子层形成需要量”）的0.5～5倍的重量。通过使硅烷偶联剂的量为单分子层形成需要量的0.5倍以上，可得到由硅烷偶联剂实现的表面处理效果，即，可防止磁性金属粉末与硅橡胶的润湿性的效果变差。另外，通过使硅烷偶联剂的量为单分子层形成需要量的5倍以下，可防止将片材长期保存时，发生在硅烷偶联剂的未反应部分的反应、片材的硬度增加。即，可长期维持片材的柔软性良好。在此，片材的硬度是指例如根据JISK6301A测定得到的值。

[0051] 硅烷偶联剂的单分子层形成需要量，例如，可根据下述式（1）求出。

[0052] 单分子层形成需要量（g）＝对象填料的重量（g）×对象填料的比表面积（m2/g）/硅烷偶联剂的最小被覆面积（m2/g）（1）

[0053] 上述（1）式中，对象填料表示上述磁性金属粉末或导热性填充剂。另外，在式（1）中，硅烷偶联剂的最小被覆面积可根据以下式（2）求出。

[0054] 最小被覆面积（m2/g）＝6.02×1023×13×10-20/硅烷偶联剂的分子量　　　　（2）[0055] 如上所述，如图1所示，将表面凹凸少、比表面积小的非晶质金属粉末作为磁性金属粉末使用时，通过使用最适的硅烷偶联剂，极少量的硅烷偶联剂即可改善与硅橡胶的亲和性，使作为有机硅成型品的片材的柔软性提高。例如，将比表面积小的非晶质金属粉末作为磁性金属粉末使用时，优选使用具有甲基丙烯酰氧基作为有机官能团的硅烷偶联剂。

[0056] 另外，如图2所示，将Fe-Si合金粉末作为磁性金属粉末使用时，优选减少Fe-Si合金粉末的填充量减少、并以对应于比表面积的增加的方式增加偶联剂的量。由此，与将非晶质金属粉末作为磁性金属粉末使用时相同，可使片材的柔软性提高。

[0057] （1-3.导热性填充剂）

[0058] 为使片材的导热率进一步提高，本实施方式的电磁波吸收性导热片材也可含有导热性填充剂。作为导热性填充剂，可使用比磁性金属粒子导热率高的导热性粒子，例如，高导热性陶瓷、或将绝缘体涂布于铜、铝等而成的粉末等。作为高导热性陶瓷，可列举氧化铝、氮化硼、氮化硅、氮化铝、碳化硅等。

[0059] 对于导热性填充剂，可以使用粒径与磁性金属粉末为相同程度的导热性填充剂，但从使片材中的磁性金属粉末的填充率进一步提高的观点出发，优选为粒径比磁性金属粉末小的导热性填充剂。例如，对于导热性填充剂，优选使用平均粒径相对于磁性金属粉末为1/3～1/30左右的导热性填充剂。

[0060] 另外，优选体积比率相对于组合物总量为30vol％以下的导热性填充剂。由此，可以使片材的导热率提高而不损害片材的柔软性。

[0061] 另外，导热性填充剂并不限定于上述物质，只要是导热率比磁性金属粉末高的即可，特别是，只要平均粒径比磁性金属粉末小，即可实现大量填充。

[0062] （1-4.硅橡胶）

[0063] 作为硅橡胶，没有特别的限定，例如可使用双组份型、单组份型的液状类型的有机硅凝胶、硅橡胶、热硫化型的硅橡胶等。

[0064] （2.电磁波吸收性导热片材的制造方法）

[0065] 本实施方式的电磁波吸收性导热片材，例如，具有将硅橡胶、硅烷偶联剂、磁性金属粉末、和导热性填充物混合，搅拌混合物，并用硅烷偶联剂对磁性金属粉末进行表面处理的搅拌步骤，和使经搅拌的混合物成型为片材形状并固化的固化步骤。

[0066] 在搅拌步骤中，如上所述，优选以磁性金属粉末的体积比率相对于组合物总量为50～80vol％的方式含有磁性金属粉末，同时，含有在磁性金属粉末的表面形成硅烷偶联剂的单分子层所需量的0.5～5倍的重量的硅烷偶联剂。

[0067] 另外，在搅拌步骤中，硅橡胶、硅烷偶联剂、磁性金属粉末和导热性填充物的混合物的搅拌，例如，优选使用真空干燥机在真空状态下进行。

[0068] 在搅拌步骤中，作为对磁性金属粉末、导热性填充物进行偶联处理方法，例如，可使用直接处理法、整体共混法。作为直接处理法，例如，可列举干式处理法、湿式处理法。干式处理法是指在用水或醇水溶液将硅烷偶联剂稀释的状态下，向对象粉末滴加、喷雾，并进行搅拌的方法。湿式处理法是指向对象粉末中加入水或醇水溶液而形成浆料状物质，向其中添加硅烷偶联剂原液并进行搅拌的方法。整体共混法是指加入硅烷偶联剂、硅橡胶和对象粉末，一次性进行处理的方法。

[0069] 在搅拌步骤中，特别是，在硅烷偶联剂与磁性金属粉末或导热性填充物的溶合性好时，优选用下述方法进行处理：将硅烷偶联剂的原液直接滴加至对象粉末的方法；对磁性金属粉末预先实施硅烷偶联剂处理，依次加入其他材料的方法；或整体共混法。

[0070] 另外，在搅拌步骤中，根据磁性金属粉末、导热性填充物的种类和粒径，最适的硅烷偶联剂、偶联处理的方法不同，因而优选组合硅烷偶联剂、偶联处理方法。

[0071] 在固化步骤中，使在搅拌步骤中经搅拌的混合物成型为片材形状并固化。例如，在固化步骤中，使在搅拌步骤中经搅拌的混合物成型为规定大小的片材形状，在100℃、30分钟的环境下固化，由此可制造电磁波吸收性导热片材。

[0072] （3.其他实施方式）

[0073] 在上述说明中，对使用1种硅烷偶联剂的情况进行了说明，但也可混合2种以上的硅烷偶联剂。这样，混合使用多种硅烷偶联剂时，在各硅烷偶联剂中，优选具有平均碳原子数为10～18的长链烷基作为有机官能团。

[0074] 在上述说明中，作为对导热性填充物进行偶联处理的实例进行了说明，但不限定于该实例，也可省略对导热性填充物的偶联处理。

[0075] 另外，在上述说明中，针对对磁性金属粉末和导热性填充物使用相同的硅烷偶联剂的情况进行了说明，但不限定于该实例，也可在导热性填充物中使用与对磁性金属粉末使用的硅烷偶联剂不同的硅烷偶联剂。

[0076] 另外，在上述说明中，使用磁性金属粉末、导热性填充物、硅烷偶联剂、和硅橡胶制造了电磁波吸收性导热片材，但在不影响特性的范围内，也可进一步含有用于抑制燃烧的阻燃材料、着色材料等。实施例

[0077] 以下，对本发明的具体的实施例进行说明。此外，下述实施例不限定本发明的范围。

[0078] （实施例1）

[0079] 在实施例1中，将仅在分子链两末端含有烯基的有机聚硅氧烷、仅在侧链具有直接结合于硅原子的氢原子的甲基氢聚硅氧烷和含有小于1％的铂族系加成反应催化剂的聚硅氧烷混合物；磁性金属粉末；和硅烷偶联剂混合，用真空干燥机进行搅拌。

[0080] 球状的非晶质金属粉末以相对于组合物总量体积比率为70vol％的方式进行配合。作为磁性金属粉末，使用平均粒径25μm的Fe-Si-B系的球状非晶质金属粉末。作为硅烷偶联剂，使用相对于球状的非晶质金属粉末的重量为0.06wt％的3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷。

[0081] 接着，使进行了搅拌的混合物成型为2mm的片材形状，在100℃、30分钟的环境境下固化，由此制作电磁波吸收性导热片材。

[0082] （实施例2）

[0083] 在实施例2中，使用3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷作为硅烷偶联剂，除此之外，在与实施例1相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0084] （实施例3）

[0085] 在实施例3中，使用正癸基三甲氧基硅烷作为硅烷偶联剂，除此之外，在与实施例1相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0086] （实施例4）

[0087] 在实施例4中，使用将正癸基三甲氧基硅烷和二甲氧基甲基十八烷基硅烷以当量进行配合而成的配合物作为硅烷偶联剂，除此之外，在与实施例1相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0088] （实施例5）

[0089] 在实施例5中，将作为磁性金属粉末的平均粒径35μm的Fe-Si合金粉末以相对于组合物总量的体积比率为60vol％的方式进行配合，将相对于Fe-Si合金粉末的重量为0.08wt％的正癸基三甲氧基硅烷作为硅烷偶联剂使用，除此之外，在与实施例1相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0090] （实施例6）

[0091] 在实施例6中，将作为磁性金属粉末的非晶质金属粉末以体积比率相对于组合物总量为60vol％的方式进行配合，将相对于非晶质金属粉末的重量为0.09wt％的正癸基三甲氧基硅烷作为硅烷偶联剂使用，将作为导热性填充剂的平均粒径5μm的氧化铝粉相对于组合物总量配合6vol％，除此之外，在与实施例1相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0092] （实施例7）

[0093] 在实施例7中，使用平均粒径25μm的球状的非晶质磁性粉末作为磁性金属粉末，除此之外，在与实施例3相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0094] （实施例8）

[0095] 在实施例8中，使用平均粒径25μm的球状的非晶质磁性粉末作为磁性金属粉末，使用正癸基甲基二甲氧基硅烷作为硅烷偶联剂，除此之外，在与实施例1相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0096] （实施例9）

[0097] 在实施例9中，使用平均粒径25μm的球状的非晶质磁性粉末作为磁性金属粉末，使用正十八烷基甲基二甲氧基硅烷作为硅烷偶联剂，除此之外，在与实施例1相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0098] （实施例10）

[0099] 在实施例10中，在与实施例5相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0100] （实施例11）

[0101] 在实施例11中，使用正癸基甲基二甲氧基硅烷作为硅烷偶联剂，除此之外，在与实施例5相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0102] （实施例12）

[0103] 在实施例12中，使用正十八烷基甲基二甲氧基硅烷作为硅烷偶联剂，除此之外，在与实施例5相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0104] （比较例1）

[0105] 在比较例1中，使用正辛基三乙氧基硅烷作为硅烷偶联剂，除此之外，在与实施例1相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0106] （比较例2）

[0107] 在比较例2中，使用乙烯基三乙氧基硅烷作为硅烷偶联剂，除此之外，在与实施例1相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0108] （比较例3）

[0109] 在比较例3中，使用乙烯基三甲氧基硅烷作为硅烷偶联剂，除此之外，在与实施例1相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0110] （比较例4）

[0111] 在比较例4中，使用烷基烷氧基硅氧烷作为硅烷偶联剂，除此之外，在与实施例1相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0112] （比较例5）

[0113] 在比较例5中，使用正辛基三乙氧基硅烷作为硅烷偶联剂，将作为磁性金属粉末的平均粒径35μm的Fe-Si合金粉末以相对于组合物总量的体积比率为60vol％的方式进行配合，除此之外，在与实施例1相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0114] （比较例6）

[0115] 在比较例6中，未使用硅烷偶联剂，除此之外，在与实施例1相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0116] （比较例7）

[0117] 在比较例7中，未使用硅烷偶联剂，将作为磁性金属粉末的平均粒径35μm的Fe-Si合金粉末以相对于组合物总量的体积比率为60vol％的方式进行配合，除此之外，在与实施例1相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0118] （实施例8）

[0119] 在实施例8中，将作为导热性填充剂的平均粒径3μm的氧化铝粉末以相对于组合物总量的体积比率为6vol％的方式进行配合，将相对于球状非晶质金属粉末的重量为0.1wt％的正辛基三乙氧基硅烷作为硅烷偶联剂使用，除此之外，在与实施例1相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0120] （比较例9）

[0121] 在比较例9中，使用相对于球状非晶质金属粉末的重量为0.27wt％的正辛基三乙氧基硅烷作为硅烷偶联剂，除此之外，在与比较例8相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0122] （比较例10）

[0123] 在比较例10中，使用相对于球状非晶质金属粉末的重量为0.5wt％的正辛基三乙氧基硅烷作为硅烷偶联剂，除此之外，在与比较例8相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0124] （比较例11）

[0125] 在比较例11中，使用相对于球状非晶质金属粉末的重量为0.9wt％的正辛基三乙氧基硅烷作为硅烷偶联剂，除此之外，在与比较例8相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0126] （比较例12）

[0127] 在比较例12中，未使用硅烷偶联剂，除此之外，在与比较例8相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0128] （比较例13）

[0129] 在比较例13中，代替磁性金属粉末而将平均粒径5μm的氧化铝粉末以相对于组合物总量的体积比率为65vol％的方式进行配合，将相对于球状氧化铝粉末的重量为0.09wt％的乙烯基三乙氧基硅烷作为硅烷偶联剂使用，除此之外，在与实施例1相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0130] （比较例14）

[0131] 在比较例14中，使用相对于球状氧化铝粉末的重量为0.09wt％的3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷作为硅烷偶联剂，除此之外，在与比较例13相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0132] （比较例15）

[0133] 在比较例15中，使用相对于球状氧化铝粉末的重量为0.09wt％的3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷作为硅烷偶联剂，除此之外，在与比较例13相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0134] （比较例16）

[0135] 在比较例16中，使用相对于球状氧化铝粉末的重量为0.09wt％的烷基烷氧基硅氧烷作为硅烷偶联剂，除此之外，在与比较例13相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0136] （比较例17）

[0137] 在比较例17中，使用相对于球状氧化铝粉末的重量为0.09wt％的正癸基三甲氧基硅烷作为硅烷偶联剂，除此之外，在与比较例13相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0138] （比较例18）

[0139] 在比较例18中，未使用硅烷偶联剂，除此之外，在与比较例13相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0140] （比较例19）

[0141] 在比较例19中，使用平均粒径25μm的球状的非晶质磁性粉末作为磁性金属粉末，除此之外，在与比较例1相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0142] （比较例20）

[0143] 在比较例20中，在与比较例6相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0144] （比较例21）

[0145] 在比较例21中，在与比较例5相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0146] （比较例22）

[0147] 在比较例22中，在与比较例7相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0148] （比较例23）

[0149] 在比较例23中，在与比较例18相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0150] （比较例24）

[0151] 在比较例24中，使用相对于球状氧化铝粉末的重量为0.09wt％的正辛基三乙氧基硅烷作为硅烷偶联剂，除此之外，在与比较例13相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0152] （比较例25）

[0153] 在比较例25中，在与比较例17相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0154] （比较例26）

[0155] 在比较例26中，使用相对于球状氧化铝粉末的重量为0.09wt％的正癸基甲基二甲氧基硅烷作为硅烷偶联剂，除此之外，在与比较例13相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0156] （比较例27）

[0157] 在比较例27中，使用相对于球状氧化铝粉末的重量为0.09wt％的正十八烷基甲基二甲氧基硅烷作为硅烷偶联剂，除此之外，在与比较例13相同的条件下制作电磁波吸收性导热片材。

[0158] 将以上的实施例1～实施例12和比较例1～比较例27的结果总结于表1～表5。在实施例6、比较例8～比较例12的老化试验中，在125℃的条件下，对各电磁波吸收性导热片材的样品进行老化处理300小时。在各实施例和比较例中，使用ASKER社的ASKER橡胶硬度计C型和恒压负荷器求出片材的硬度，将片材重叠为30×50×10mm的形状进行测定。

[0159]

[0160] 对于在实施例1～实施例6中得到的电磁波吸收性导热片材，磁性金属粉末的体积比率满足相对于组合物总量为50～80vol％。另外，硅烷偶联剂具有碳原子数或平均碳原子数为10～18的长链烷基、或甲基丙烯酰氧基作为有机官能团。进而，含有在磁性金属粉末的表面形成硅烷偶联剂的单分子层所需量的0.5～5倍重量的硅烷偶联剂。因此，在实施例1～实施例6中得到的电磁波吸收性导热片材与在比较例6、7中得到的电磁波吸收性导热片材相比，柔软性更加良好。

[0161] 另外，由在实施例4中得到的电磁波吸收性导热片材的结果可知，含有2种硅烷偶联剂，使用平均碳原子数为14的长链烷基作为有机官能团时，片材的柔软性也良好。

[0162] 进而，对于实施例6中得到的电磁波吸收性导热片材，在老化试验前片材的柔软性良好，在老化试验后片材的硬度的增加也得到抑制，柔软性良好。

[0163] 对于比较例1～5中得到的电磁波吸收性导热片材，由于硅烷偶联剂不具有碳原子数为10～18的长链烷基作为有机官能团，因此片材的柔软性不好。另外，比较例6和比较例7中得到的电磁波吸收性导热片材由于不含有硅烷偶联剂，因此片材的柔软性不好。

[0164]

[0165] 对于比较例8～比较例12的样品,调查了老化前后的片材的硬度。其结果示于表2。偶联剂少于0.1wt％时，硬度与没有偶联剂时基本相同，未观察到由于偶联剂的添加而带来的固化改善。偶联剂的量增加时，硬度变低，在高温保持试验后变硬。由这些样品中使用的球状非晶质金属粉末的比表面积和偶联剂的分子量计算得到的，在非晶质金属粉末的表面形成其单分子层所需要的偶联剂的最低量为0.035wt％，因此，若不添加比理论最低添加量大1位数的量的偶联剂，则不能改善柔软性，另外，此时由于过量含有偶联剂，因而未反应部分随着时间的推移会缓慢地进行反应，由此，在高温老化后片材的硬度会增加。

[0166] 在比较例8～11中，由于未对球状非晶质金属粉末使用具有碳原子数为10～18的长链烷基作为有机官能团的硅烷偶联剂，因此无法兼具片材的柔软性改善、和长期保存下的柔软性的保持，与未使用偶联剂的比较例12相比，未观察到特性的改善。

[0167]

[0168] 对于比较例13～比较例17中得到的电磁波吸收性导热片材，虽然含有单分子层形成需要量的0.5～5倍的重量的硅烷偶联剂，但是不含磁性金属粉末，因此片材的柔软性不好。

[0169]

[0170] 对于在实施例7～实施例12中得到的电磁波吸收性导热片材，作为磁性金属粉末的非晶质金属粉末或Fe-Si合金粉末的体积比率满足相对于组合物总量为50～80vol％。另外，硅烷偶联剂具有碳原子数或平均碳原子数为10～18的长链烷基作为有机官能团。进而，含有在磁性金属粉末的表面形成硅烷偶联剂的单分子层所需量的0.5～5倍重量的硅烷偶联剂。因此，在实施例7～实施例12中得到的电磁波吸收性导热片材与在比较例20或比较例22中得到的电磁波吸收性导热片材相比，柔软性更加良好。

[0171] 对于比较例19、比较例21中得到的电磁波吸收性导热片材，由于未使用具有碳原子数为10～18的长链烷基作为有机官能团的硅烷偶联剂，因此与比较例20或比较例22中得到的电磁波吸收性导热片材相比，未观察到硬度的改善。

[0172]

[0173] 对于比较例24～比较例27中得到的电磁波吸收性导热片材，虽然含有单分子层形成需要量的0.5～5倍的重量的硅烷偶联剂，但是不含磁性金属粉末，因此片材的柔软性不好。