树脂组合物及层积体

摘要

本发明的目的在于提供高速挤出层压成型性优异且能够维持良好的接合性的树脂组合物、以及含有由该树脂组合物构成的层的层积体。本发明涉及树脂组合物以及包含由该树脂组合物构成的层的层积体，所述树脂组合物含有：聚丙烯系树脂(A)，其含有以不饱和羧酸或其衍生物对聚丙烯进行改性而成的改性聚丙烯；丙烯系共聚物(B)；乙烯/α‑烯烃共聚物(C)；和聚乙烯(D)。

权利要求

1.一种树脂组合物，其含有下述成分(A)、(B)、(C)和(D)，相对于它们中各种成分的合计量，成分(A)的含量为0.5重量％～40重量％，成分(B)的含量为20重量％～80重量％，成分(C)的含量为1重量％～30重量％，成分(D)的含量为1重量％～30重量％，成分(A)：含有下述成分(a)的改性聚丙烯系树脂，该成分(A)中的基于不饱和羧酸或其衍生物的改性量为0.01重量％～10重量％；

成分(a)：改性聚丙烯，其由不饱和羧酸或其衍生物对聚丙烯系树脂进行改性而成；用作成分(a)的原料的聚丙烯系树脂的丙烯单体单元超过50重量％；

成分(B)：丙烯系共聚物，其以重量比80:20～95:5含有基于丙烯的单体单元、和基于乙烯和除丙烯以外的α-烯烃中至少1种的单体单元；

成分(C)：乙烯/α-烯烃共聚物，其以重量比76:24～90:10含有基于乙烯的单体单元、和基于α-烯烃的单体单元；

成分(D)：聚乙烯系树脂，所述聚乙烯系树脂为乙烯均聚物、或乙烯以外的单体单元低于10重量％的乙烯系共聚物。

2.如权利要求1所述的树脂组合物，其中，所述成分(A)以重量比1:99～100:0含有所述成分(a)和下述成分(b)，成分(b)：聚丙烯系树脂，用于成分(b)的聚丙烯系树脂的丙烯以外的单体单元低于5重量％。

3.如权利要求1所述的树脂组合物，其中，构成所述成分(C)的α-烯烃的碳原子数为3～

8。

4.如权利要求2所述的树脂组合物，其中，构成所述成分(C)的α-烯烃的碳原子数为3～

8。

5.如权利要求1～4任一项所述的树脂组合物，其中，所述成分(D)为以高压法制造的低密度聚乙烯。

6.如权利要求1～4任一项所述的树脂组合物，其中，该树脂组合物中的所述不饱和羧酸或其衍生物的含量为0.01重量％～5重量％。

7.如权利要求5所述的树脂组合物，其中，该树脂组合物中的所述不饱和羧酸或其衍生物的含量为0.01重量％～5重量％。

8.如权利要求1～4任一项所述的树脂组合物，其中，该树脂组合物不含有增粘剂。

9.如权利要求5所述的树脂组合物，其中，该树脂组合物不含有增粘剂。

10.如权利要求6所述的树脂组合物，其中，该树脂组合物不含有增粘剂。

11.如权利要求7所述的树脂组合物，其中，该树脂组合物不含有增粘剂。

12.一种层积体，其含有由权利要求1～11任一项所述的树脂组合物构成的层。

13.一种层积体，其具有由权利要求1～11任一项所述的树脂组合物构成的层、和基材层。

14.如权利要求13所述的层积体，其通过挤出层压成型对所述基材层层积由所述树脂组合物构成的层而成。

15.如权利要求13所述的层积体，其通过共挤出层压成型对所述基材层层积由所述树脂组合物构成的层和其他树脂层而成。

16.如权利要求13～15任一项所述的层积体，其中，由所述树脂组合物构成的层和所述基材层相接触。

17.如权利要求13～15任一项所述的层积体，其中，所述基材层为金属层或树脂膜。

18.如权利要求16所述的层积体，其中，所述基材层为金属层或树脂膜。

19.如权利要求17所述的层积体，其中，所述基材层为铝。

20.如权利要求18所述的层积体，其中，所述基材层为铝。

说明书

树脂组合物及层积体

技术领域

[0001] 本发明涉及树脂组合物及使用了该树脂组合物的层积体，所述树脂组合物在单层或多层的层压成型中成型性优异且与金属和树脂的接合性(接着性)良好。

[0002] 更具体来说，本发明涉及与铝和树脂膜的接合性良好的树脂组合物和使用了该树脂组合物的层积体。

背景技术

[0003] 在基材层上层压接合性树脂层而成的层积体广泛用作对食品或医药品等重视保持品质的内容物进行包装的材料。作为用于这些用途的层积体的基材层，在对包装材料要求阻隔性(阻氧性和阻水蒸气性等)及遮光性时，使用金属层作为该基材层。另外，在对包装材料要求阻隔性和透明性时，使用了具有阻隔性的特殊树脂层。作为对这样的基材层和接合性树脂层进行层积的方法，可进行挤出层压成型、热层压成型、共挤出成型等，其中，因制造速度高而优选使用挤出层压成型。

[0004] 然而，在挤出层压成型中，在已经形成为膜状的基材层的表面上高速地层压熔融的接合性树脂等，因此两层间的接合强度不一定会很高。其结果是所得到的层积体产生了如下问题：在基材层和接合性树脂层的界面发生剥离等。特别是长期保存由挤出层压成型所得到的层积体时还会导致下述问题：随着时间的推移，两层间的接合强度因温度或湿度的上升等的影响而下降。

[0005] 为了提高基材层和接合性树脂层的接合性，有必要使挤出层压成型时的挤出速度为低速，导致原本作为挤出层压成型的特征的高速成型性大幅受损。

[0006] 作为解决上述问题的方法，例如公开了由丙烯系聚合物/增粘剂/接枝改性丙烯系聚合物/聚乙烯/乙烯·α-烯烃无规共聚物构成的树脂组合物(参照专利文献1)。

[0007] 另外，作为其他的解決方法，示例了由丙烯系顺序聚合生成物/改性聚丙烯系树脂/烯烃系树脂构成的树脂组合物(参照专利文献2)。

[0008] 现有技术文献

[0009] 专利文献

[0010] 专利文献1：日本特开2004-269688号公报

[0011] 专利文献2：日本特开2007-92027号公报

发明内容

[0012] 发明要解决的问题

[0013] 然而，专利文献1所述的方法中，其高速成型性具有限制，而且在食品包装容器所设想进行灭菌处理的100℃以上的高温气氛下的接合强度不足。另外，专利文献1中将增粘剂作为必要的组成，但使用增粘剂时，有时会产生如下问题：在成型时会产生冒烟、用作包装油性饮食品的材料时增粘剂渗出至饮食品中。

[0014] 另外，专利文献2所述的方法主要着眼于改善接合性，在高速成型性方面未得到改善。

[0015] 如上所述，以往未能够得到高速挤出层压成型性优异、与基材层的接合性良好的、并且在高温环境下也能够维持良好的与基材层的接合性的树脂组合物。

[0016] 鉴于这些情况，本发明的目的在于提供一种树脂组合物及含有由该树脂组合物构成的层的层积体，所述树脂组合物高速挤出层压成型性优异、在用作层积体中的接合层时与基材层的接合性良好、并且在高温和/或高湿的环境下也能够维持良好的与基材层的接合性。

[0017] 用于解决问题的手段

[0018] 本发明人为了解决上述课题而进行了深入研究，发现通过形成合用了至少4种特定的聚烯烃系树脂的树脂组合物能够解决上述问题，从而完成了本发明。

[0019] 即本发明的中心思想为如下的[1]～[13]。

[0020] [1]一种树脂组合物，其含有下述成分(A)、(B)、(C)和(D)，相对于它们中各种成分的合计量，成分(A)的含量为0.5重量％～40重量％，成分(B)的含量为20重量％～80重量％，成分(C)的含量为1重量％～30重量％，成分(D)的含量为1重量％～30重量％，[0021] 成分(A)：含有下述成分(a)的聚丙烯系树脂，

[0022] 成分(a)：改性聚丙烯，其由不饱和羧酸或其衍生物对聚丙烯系树脂进行改性而成；

[0023] 成分(B)：丙烯系共聚物，其以重量比80∶20～95∶5含有基于丙烯的单体单元、和基于乙烯和除丙烯以外的α-烯烃中至少1种的单体单元；

[0024] 成分(C)：乙烯/α-烯烃共聚物，其以重量比76∶24～90∶10含有基于乙烯的单体单元、和基于α-烯烃的单体单元；

[0025] 成分(D)：聚乙烯系树脂。

[0026] [2]如[1]中所述的树脂组合物，其中，所述成分(A)以重量比1∶99～100∶0含有所述成分(a)和下述成分(b)，

[0027] 成分(b)：聚丙烯树脂。

[0028] [3]如[1]或[2]中所述的树脂组合物，其中，构成成分(C)的α-烯烃的碳原子数为3～8。

[0029] [4]如[1]～[3]任一项所述的树脂组合物，其中，所述成分(D)为以高压法制造的低密度聚乙烯。

[0030] [5]如[1]～[4]任一项所述的树脂组合物，其中，所述树脂组合物中的不饱和羧酸或其衍生物的含量为0.01重量％～5重量％。

[0031] [6]如[1]～[5]任一项所述的树脂组合物，其不含有增粘剂。

[0032] [7]一种层积体，其含有由[1]～[6]任一项所述的树脂组合物所构成的层。

[0033] [8]一种层积体，其具有由[1]～[6]任一项所述的树脂组合物所构成的层、和基材层。

[0034] [9]如[8]中所述的层积体，其通过挤出层压成型对所述基材层层积由所述树脂组合物构成的层而成。

[0035] [10]如[8]中所述的层积体，其通过共挤出层压成型对所述基材层层积由所述树脂组合物构成的层以及其他树脂层而成。

[0036] [11]如[8]～[10]任一项所述的层积体，其中，由所述树脂组合物构成的层与所述基材层相接触。

[0037] [12]如[8]～[11]任一项所述的层积体，其中，所述基材层为金属层或树脂膜。

[0038] [13]如[12]所述的层积体，其中，所述基材层为铅。

[0039] 发明效果

[0040] 根据本发明，提供一种树脂组合物及含有由该树脂组合物构成的层的层积体，所述树脂组合物高速挤出层压成型性优异、用作层积体中的接合层时与基材层的接合性良好、并且在高温和/或高湿的环境下也能够维持良好的与基材层的接合性。

具体实施方式

[0041] 以下详细说明本发明，但本发明并不限于以下的说明，在不脱离本发明的中心思想的范围内可以任意进行变形来实施本发明。

[0042] 此处，本说明书中“质量％”与“重量％”、“质量ppm”与“重量ppm”、以及“质量份”和“重量份”分别为相同意思。另外，只记载了“ppm”的情况下，其表示“重量ppm”。

[0043] 首先，对本发明的树脂组合物进行说明。本发明的树脂组合物为含有以下的成分(A)～(D)而成的物质。

[0044] 成分(A)：聚丙烯系树脂

[0045] 成分(B)：丙烯系共聚物

[0046] 成分(C)：乙烯/α-烯烃共聚物

[0047] 成分(D)：聚乙烯系树脂

[0048] (1)聚丙烯系树脂(A)

[0049] 构成本发明的树脂组合物的聚丙烯系树脂(A)至少含有下述成分(a)，进一步还可以含有下述成分(b)。因此，聚丙烯系树脂(A)可以表述为“改性聚丙烯系树脂”。

[0050] 成分(a)：改性聚丙烯，其由不饱和羧酸或其衍生物对聚丙烯系树脂进行改性而成；

[0051] 成分(b)：聚丙烯树脂。

[0052] 在聚丙烯系树脂(A)中，以重量比计，成分(a)和成分(b)的含量优选为成分(a)∶成分(b)＝1∶99～100∶0。即，将成分(a)和(b)合计为100重量％时，聚丙烯系树脂(A)为含有1重量％～100重量％的成分(a)、含有99重量％～0重量％的成分(b)的树脂。

[0053] 本发明中，只要用作成分(a)的原料的聚丙烯系树脂的丙烯单体单元超过50重量％，即丙烯以外的单体单元低于50重量％，就没有限定。优选丙烯以外的单体单元为20重量％以下，更优选为10重量％以下，进一步优选5重量％以下。

[0054] 本发明中，用于成分(b)的聚丙烯系树脂的丙烯以外的单体单元低于5重量％。另外，用于成分(b)的聚丙烯系树脂的密度优选超过0.895g/cm3。

[0055] 成分(a)的原料及成分(b)中的聚丙烯系树脂只要为符合上述特性的物质，就没有 特别的限定，可以举出丙烯均聚物、丙烯/乙烯共聚物、丙烯/1-丁烯共聚物、丙烯/乙烯/1-丁烯共聚物、丙烯/4-甲基-1-戊烯共聚物、丙烯与其他α-烯烃的共聚物、丙烯与其他乙烯基单体的共聚物等。此处，对其他α-烯烃，即对除丙烯以外的α-烯烃没有限定，除乙烯之外，通常可以举出碳原子数为4～20、优选为4～10的具有双键的烃。另外，对于“其他的乙烯基单体”也没有限定，例如可以举出乙酸乙烯酯、乙烯醇、(甲基)丙烯酸、(甲基)丙烯酸烷基酯、苯乙烯、苯乙烯衍生物等。

[0056] 另外，分别用于成分(a)、成分(b)的聚丙烯也可以合用2种以上的上述树脂。另外，成分(a)、成分(b)可以分别使用不同树脂，也可以为相同树脂。

[0057] 需要说明的是，作为上述各共聚物，其可以为嵌段共聚物、接枝共聚物、无规共聚物等的任一种。

[0058] 这些之中，作为成分(a)的原料及成分(b)，优选丙烯均聚物、丙烯/乙烯共聚物和它们的混合物，更优选丙烯均聚物。

[0059] 对于分别用于成分(a)、成分(b)的聚丙烯系树脂的立构规整性没有限定，丙烯链可以为等规立构、间规立构、无规立构、立体嵌段等任一种，但优选丙烯链为等规立构，特别优选等规均聚丙烯。另外，用于聚合的催化剂也可以适当地采用公知的物质。

[0060] 本发明中，对于分别用于成分(a)的原料及成分(b)的聚丙烯系树脂的熔体流动速率(MFR)没有特别的限定，在230℃、负荷2.16kg(21.2N)的条件下，熔体流动速率通常为0.5g/10分钟～50g/10分钟，优选为1g/10分钟～30g/10分钟，更优选为2g/10分钟～25g/10分钟。MFR小于上述下限值的情况下，有时单一成分的凝集力增强而与其他成分的均匀混合性不足，此外在制造本发明的树脂组合物时的能源负荷有时会过大。另外，MFR大于上述上限值的情况下，本发明的树脂组合物的流动性提高(熔融粘度及熔融张力下降)，作为高速成型性的指标的内缩量(neck-in)趋于下降。

[0061] [成分(a)]

[0062] 本发明中，成分(a)为以不饱和羧酸或其衍生物对上述聚丙烯系树脂进行改性而成的树脂。

[0063] 作为不饱和羧酸，优选α，β-烯键式不饱和羧酸，例如可以举出丙烯酸、甲基丙烯酸、乙基丙烯酸、马来酸、富马酸、四氢富马酸、衣康酸、柠康酸、巴豆酸、异巴豆酸等。作为衍生物，可示例出酸酐、羧酸酯等。进一步也可以为酰卤、酰胺、酰亚胺等衍生物。作为这些衍生物，优选酸酐。

[0064] 这些化合物中，特别优选为马来酸或其酸酐。另外，也可以合用2种以上的这些化合物。进一步，也可以与不饱和羧酸或其衍生物一起合用乙烯基三甲氧基硅烷等所谓的乙烯基硅烷类等。

[0065] 用于得到成分(a)的改性可以使用任何方法，既可以利用仅由热引发的反应而得到，也可以在反应时添加使自由基产生的有机过氧化物等作为自由基产生剂。另外，作为进行反应的方法，可以举出在溶剂中进行反应的溶液改性法或不使用溶剂的熔融改性法等，进一步也可以使用悬浮分散反应法等其他方法。

[0066] 作为熔融改性法，可以使用如下的方法：将聚丙烯系树脂和不饱和羧酸或其衍生物、以及必要的后述的自由基产生剂事先进行混合后，在混炼机中进行熔融混炼并使其发生反应的方法；从装入口向在混炼机中熔融后的聚丙烯系树脂中添加自由基产生剂和不饱和羧酸或其衍生物的混合物并使其发生反应的方法；等等。对于混合，通常使用亨舍尔混合机(Henschel mixer)、螺带式混合机(ribbon blender)、V型混合机等，而对于熔融混炼，通常可以使用单螺杆或双螺杆挤出机、辊炼机、班伯里混合机(banbury mixer)、捏合机、布拉本达混合器(brabender mixer)等。

[0067] 作为溶液改性法，可以使用如下方法：将聚丙烯系树脂溶解于有机溶剂等，向其添加自由基产生剂和不饱和羧酸或其衍生物并进行接枝共聚的方法。对于有机溶剂没有特别的限定，可以使用例如烷基取代芳香族烃或卤代烃。

[0068] 对于聚丙烯系树脂与不飽和羧酸或其衍生物的混配比例没有限定，但相对于100重量份的聚丙烯系树脂，通常期望以0.01重量份～30重量份、优选以0.05重量份～10重量份、更优选以0.1重量份～5重量份的比例混配不饱和羧酸或其衍生物。

[0069] 对于自由基产生剂没有限定，具体来说，可以使用过氧化苯甲酰、过氧化二异丙苯、二叔丁基过氧化物、2，5-二甲基-2，5-二(过氧化苯甲酸酯)-3-己炔、过氧化月桂酰、2，5-二甲基-2，5-二(过氧化叔丁基)-3-己炔、2，5-二甲基-2，5-二(过氧化叔丁基)己烷、过氧化苯甲酸叔丁酯、过氧化异丁酸叔丁酯、过氧化新戊酸叔丁酯和过氧化新戊酸异丙基苯酯等有机过氧化物和有机过氧化酯；或者偶氮二异丁腈、偶氮二异丁酸二甲酯等偶氮化合物；
等等。

[0070] 对于这些自由基产生剂，可以按照原料聚丙烯树脂的种类和MFR、不饱和羧酸或其衍生物的种类及反应条件等适当地进行选择，也可以合用2种以上。对于自由基产生剂的混配量没有限定，但相对于100重量份的聚丙烯系树脂，其通常为0.001重 量份～20重量份，优选为0.005重量份～10重量份，更优选为0.01重量份～5重量份，特别优选为0.01重量份～3重量份。

[0071] 本发明中，成分(a)可以使用单独一种符合上述特性的改性聚丙烯，也可以混合2种以上来使用。

[0072] 对于成分(a)的MFR(180℃、负荷2.16kg)没有限定，但其下限通常为0.1g/10分钟以上、优选为1g/10分钟以上、更优选为5g/10分钟以上，而其上限通常为100000g/10分钟以下、优选为50000g/10分钟以下、更优选为30000g/10分钟以下、进一步优选为10000g/10分钟以下。

[0073] 对于成分(a)中的基于不饱和羧酸或其衍生物的改性量没有限定，但通常为0.01重量%以上、优选为0.1重量%以上、更优选为0.3重量%以上；另一方面，该改性量通常为10重量%以下、优选为7重量%以下、更优选为5重量%以下。若成分(a)中的基于不饱和羧酸或其衍生物的改性量低于上述下限值，则本发明的树脂组合物的对基材的接合性能趋于下降。另外，若该改性量高于上述上限值，则热稳定性下降，此外与其他成分的相容性趋于下降。

[0074] 此处，改性量是指利用红外分光测定装置进行测定时的不饱和羧酸或其衍生物成分的含有率。例如对于加压成型为厚100μm左右的片状的样品中的羧酸或其衍生物特有的吸收进行测定，具体来说，对1900cm-1～1600cm-1(C＝O伸缩振动带)的羧基特征吸收进行测定，由此可以求得所述改性量(以下的记载中也相同)。需要说明的是，对于基于不饱和羧酸或其衍生物的改性来说，不饱和羧酸或其衍生物并不会被100%地供给至反应，未与聚丙烯系树脂发生反应的不饱和羧酸或其衍生物有时也会残留在改性聚丙烯中，但本发明中的改性量是指按照上述的方法进行测定时的值。

[0075] 可选地含有成分(b)，并且对于成分(a)和成分(b)的混配比例没有限定。与成分(a)一起使用成分(b)的情况下，成分(a)和(b)的合计记为100重量%时，通常期望成分(a)为1重量%以上、优选为5重量%以上、更优选为10重量%以上。通过使成分(a)的比例为上述下限值以上，有时会提高本发明的树脂组合物的对基材的接合性能。

[0076] 成分(A)中的基于不饱和羧酸或其衍生物的改性量通常为0.01重量％以上、优选为0.03重量％以上；另一方面，该改性量通常为10重量％以下、优选为7重量％以下、更优选为5重量％以下。若成分(A)中的基于不饱和羧酸或其衍生物的改性量低于上述下限值，则本发明的树脂组合物对基材的接合性能趋于下降。另外，若该改性 量高于上述上限值，则热稳定性下降，此外与其他材料的相容性趋于下降。

[0077] 另外，对于成分(a)或成分(A)，可以进行除去未反应的不饱和羧酸或其衍生物的处理。对于该处理方法没有限定，作为具体的示例存在如下方法：向具有能从装置下部吹入气体的结构的贮藏罐中加入成分(a)或成分(A)，利用加热器或者导热油将装置加热至100℃左右，从装置下部吹入氮等惰性气体或者空气，进行6小时～24小时的处理。

[0078] 本发明中，对于成分(A)来说，既可以事先利用熔融混炼等将成分(a)和成分(b)制成树脂组合物，也可以独立地使用它们来与后述的其他成分混配。

[0079] (2)丙烯系共聚物(B)

[0080] 本发明中，丙烯系共聚物(B)为含有丙烯、与“乙烯”和“除丙烯以外的α-烯烃”之中的至少1种的共聚物。即，包括丙烯/乙烯共聚物、丙烯/除丙烯以外的α-烯烃共聚物和丙烯/乙烯/除丙烯以外的α-烯烃共聚物。此处，在丙烯系共聚物(B)中，以重量比计，上述单体单元的含量如下，基于丙烯的单体单元∶基于乙烯和除丙烯以外的α-烯烃之中至少1种的单体单元＝80∶20～95∶5。即，基于丙烯的单体单元的含量和基于乙烯和除丙烯以外的α-烯烃之中至少1种的单体单元的含量合计记为100重量％时，基于丙烯的单体单元的含量为80重量％～95重量％，基于乙烯和除丙烯以外的α-烯烃之中的至少1种的单体单元的含量为20重量％～5重量％。

[0081] 另外，丙烯系共聚物(B)优选为熔体流动速率(230℃、负荷2.16kg)为0.5g/10分钟～50g/10分钟的丙烯系共聚物。进一步，其优选为密度为0.895g/cm3以下的丙烯系共聚物。

[0082] 以重量比计，丙烯系共聚物(B)中的丙烯、与乙烯和除丙烯以外的α-烯烃之中的至少1种之间的共聚比例优选为94∶6～83∶17，更优选为93∶7～88∶12。即，基于丙烯的单体单元的含量和基于乙烯和除丙烯以外的α-烯烃之中至少1种的单体单元的含量合计记为100重量％时，优选丙烯为83重量％～94重量％、乙烯和除丙烯以外的α-烯烃之中的至少1种为17重量％～6重量％，更优选丙烯为88重量％～93重量％、乙烯和除丙烯以外的α-烯烃之中的至少1种为12重量％～7重量％。

[0083] 基于丙烯的单体单元的比例超过上述上限时，常温时对基材的接合强度降低，因而不优选。另外，基于丙烯的单体单元的比例低于上述下限时，高温时对基材的接合强度降低，因而不优选。

[0084] 对于可以用作丙烯系共聚物(B)的原料的除丙烯以外的α-烯烃没有限定，例如可以举出1-丁烯、3-甲基-1-丁烯、1-戊烯、4-甲基-1-戊烯、1-己烯、1-辛烯、1-癸烯等碳原子数为4～10左右的α-烯烃等。

[0085] 需要说明的是，丙烯系共聚物(B)也可以含有其他单体单元，具体来说，可以举出上述成分(a)的原料和成分(b)中的“其他乙烯基单体”。

[0086] 本发明中，对于丙烯系共聚物(B)的熔体流动速率(230℃、负荷2.16kg)没有限定，但通常期望其为0.5g/10分钟以上、优选为1g/10分钟以上、更优选为2g/10分钟以上；另一方面，通常期望其为50g/10分钟以下、优选为35g/10分钟以下、更优选为25g/10分钟以下。

[0087] 丙烯系共聚物(B)的熔体流动速率超过上述上限时，倾向于与其他成分的相容性下降、本发明的树脂组合物的流动性提高而作为高速成型性的指标的内缩量下降，因而不优选。另外，熔体流动速率低于上述下限时，倾向于单独的凝集力增強而与其他成分的均匀混合性变得不足，因而不优选。

[0088] 本发明中，对于丙烯系共聚物(B)的密度没有限定，但通常期望其为0.895g/cm3以下，优选为0.880g/cm3以下。丙烯系共聚物(B)的密度超过上述上限时，常温时对基材的接合强度倾向于下降。另外，对于密度的下限没有限定，但通常为0.860g/cm3以上。

[0089] 以往，对于层积体中所使用的树脂组合物来说，一直通过适当混配本发明的成分(a)、成分(b)、成分(C)、成分(D)等来进行制备。另外，接合性和成型性因如此构成而不足时，进行增粘剂的添加。与此相对，本发明中通过含有成分(B)作为与它们不同的成分，可以实现高速挤出层压成型性优异、在用作层积体中的接合层时与基材层的接合性良好、并且在高温和/或高湿的环境下也能够维持良好的与基材层的接合性的树脂组合物。

[0090] 表现出这样的效果的主要原因尚不明确，但认为其原因如下。即，成分(a)可赋予对各种基材的接合性，而成分(C)对成型后的应力松弛有效，并且成分(D)对垂伸和内缩等成型性有效，但是若它们不能充分相容而均匀化或者不能形成微分散相，则无法充分发挥出性能。其中，成分(B)为在化学结构上与成分(a)及(b)非常类似的树脂，同时在物理结构(晶体结构)方面与成分(C)类似，进一步成分(C)在化学结构上与成分(D)类似。因此，可以认为，通过含有成分(B)，从而各成分间的亲和性增加，表现出对 接合性能和高速成型性等的改善效果。

[0091] 作为这样的适用于本发明的丙烯系共聚物(B)，也可以使用市售品，例如可以从Dow Chemical公司制的“Versify”系列和Exxon Mobil Chemical公司制的“Vistamax”系列等之中适当选择符合上述特性的产品。

[0092] (3)乙烯/α-烯烃共聚物(C)

[0093] 本发明中，乙烯/α-烯烃共聚物(C)含有基于乙烯的单体单元和基于α-烯烃的单体单元。并且，以重量比计，它们的含量为基于乙烯的单体单元：基于α-烯烃的单体单元=76:24～90:10。即，基于乙烯的单体单元的含量和基于α-烯烃的单体单元的含量合计为100重量%时，基于乙烯的单体单元的含量为76重量%～90重量%，基于α-烯烃的单体单元的含量为
10重量%～24重量%。

[0094] 以基于乙烯的单体单元的含量和基于α-烯烃的单体单元的含量的合计为100重量%，乙烯/α-烯烃共聚物(C)中乙烯与α-烯烃的共聚比例优选为80重量%～90重量%的乙烯、10重量%～20重量%的α-烯烃。

[0095] 基于乙烯的单体单元的比例超过上述上限值时，其与基于成分(A)或成分(B)的聚丙烯基体的亲和性降低，由此树脂组合物的微分散性变得不足，因而不优选。另外，基于乙烯的单体单元的比例低于上述下限值时，与成分(D)的亲和性下降，树脂组合物微分散性同样变得不足，因而不优选。

[0096] 对于构成乙烯/α-烯烃共聚物(C)的α-烯烃没有限定，具体来说，可以举出例如丙烯、1-丁烯、3-甲基-1-丁烯、1-戊烯、4-甲基-1-戊烯、1-己烯、1-辛烯、1-癸烯等。其中，作为α-烯烃，优选碳原子数为3～8的α-烯烃。

[0097] 进一步，乙烯/α-烯烃共聚物(C)中也可以使用乙烯、除上述的α-烯烃以外的其他共单体。对于使用这些共单体时的含量没有限定，但共单体与α-烯烃的合计含量优选为上述α-烯烃含量的范围内。作为共单体，具体来说，可以举出上述成分(a)的原料及成分(b)中的“其他乙烯基单体”。

[0098] 作为如上所述的适用于本发明的乙烯/α-烯烃共聚物(C)，也可以使用市售品，例如可以从三井化学公司制的“TAFMER”系列等之中适当选择符合上述特性的产品。

[0099] (4)聚乙烯(D)

[0100] 本发明中，聚乙烯(D)为乙烯均聚物、或乙烯以外的单体单元低于10重量%的乙烯系共聚物。

[0101] 聚乙烯(D)只要是符合上述特性的物质就没有特别的限定，例如可以举出低/中/高密度聚乙烯等(支链状或直链状)乙烯均聚物；乙烯/丙烯共聚物、乙烯/1-丁烯共聚物、乙烯/丙烯/1-丁烯共聚物、乙烯/4-甲基-1-戊烯共聚物、乙烯/1-己烯共聚物、乙烯/1-辛烯共聚物等乙烯/α-烯烃共聚物；乙烯/乙酸乙烯酯共聚物、乙烯/乙烯醇共聚物、乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物、乙烯/(甲基)丙烯酸烷基酯共聚物等乙烯系共聚树脂等。进一步，除了使用单独一种上述聚合物之外，还能够混合2种以上的聚合物来使用。需要说明的是，作为上述各共聚物，也可以为嵌段共聚物、接枝共聚物、无规共聚物等的任一种。

[0102] 其中，作为聚乙烯(D)，优选由耐热性与强度间的平衡良好的高压法所制造的低密度聚乙烯、高密度聚乙烯、乙烯以外的单体单元低于10重量％的乙烯/α-烯烃共聚物。

[0103] 对于聚乙烯(D)的物性没有特别的限制，依据JIS K7210(1999)在190℃、负荷2.16kg(21.2N)的条件下测定的熔体流动速率(MFR)通常为1g/10分钟以上、优选为3g/10分钟以上；另外，该熔体流动速率通常为150g/10分钟以下、优选为100g/10分钟以下、更优选为60g/10分钟以下、进一步优选为30g/10分钟以下。聚乙烯(D)的MFR低于上述下限值时、或者高于上述上限值时，在树脂组合物中的微分散性均不足，且高速成型性趋于下降。

[0104] (5)其他成分

[0105] 在不显著妨害本发明的效果的范围内，本发明的树脂组合物中，除上述成分(A)～(D)以外可以混配添加剂和树脂等(以下有时称为其他成分)。其他成分既可以仅使用1种，也可以以任意的组合和比例合用2种以上。

[0106] 对于可用于本发明的树脂组合物的添加剂没有限定，具体来说，可以举出耐热稳定剂、耐候稳定剂(抗氧化剂、光稳定剂、紫外线吸收剂等)、阻燃剂、防结块剂、滑脱剂、抗静电剂、填充剂(无机和/或有机填料等)、加工助剂、增塑剂、结晶成核剂、抗冲改性剂、增溶剂、催化剂残渣的中和剂、炭黑、着色剂(颜料、染料等)等。使用这些添加剂时，对于其含量没有限定，相对于树脂组合物，通常期望其为0.01重量％以上、优选为0.2重量％以上；另外，通常期望其为5重量％以下、优选为2重量％以下。需要说明的是，对于这些添加剂来说，在将本发明的树脂组合物用作母料时，也可以使其以上述含量的2倍～50倍、优选为3倍～30倍的浓度含有这些添加剂。

[0107] 需要说明的是，本发明的树脂组合物中也可以使用增粘剂来作为其他成分。此处，作为增粘剂可以举出常温下为固体的非晶性树脂，例如可以示例出石油树脂、松香树脂、萜烯树脂或它们的加氢物等。然而，若树脂组合物中含有大量的增粘剂，则有时会在成型时产生冒烟，或在用作包装油性饮食品的材料时增粘剂有时会渗出至饮食品中。因此，在使用增粘剂时，优选树脂组合物中含有的增粘剂在10重量％以下，更优选为5重量％以下，进一步优选为2重量％以下，特别优选为低于1重量％，并且最优选实质上不含有增粘剂。即使是在不使用增粘剂的情况下，本发明的树脂组合物的高速挤出层压成型性优异、在用作层积体中的接合层时其与基材层的接合性良好，而且在高温和/或高湿的环境下也可以维持良好的与基材层的接合性。

[0108] 作为上述石油树脂，例如可以举出脂肪族系石油树脂、芳香族系石油树脂、或它们的共聚物和它们的加氢物等。作为石油树脂的骨架，可以举出C5树脂、C9树脂、C5/C9共聚树脂、环戊二烯系树脂、乙烯基取代芳香族系化合物的聚合物、烯烃/乙烯基取代芳香族化合物的共聚物、环戊二烯系化合物/乙烯基取代芳香族系化合物的共聚物、或者它们的加氢物等。

[0109] 上述松香树脂是指以枞酸作为主要成分的天然树脂，例如可以举出天然松香、由天然松香衍生出的聚合松香、对天然松香或聚合松香进行歧化或加氢而得到的稳定化松香、在天然松香或聚合松香上附加不饱和羧酸类而得到的不饱和酸改性松香、天然松香酯、改性松香酯、聚合松香酯等。

[0110] 作为上述萜烯树脂，可以举出聚萜烯树脂、萜烯酚醛树脂等芳香族萜烯树脂、芳香族改性萜烯树脂和它们的加氢物。

[0111] 对于用作其他成分的树脂没有限定，具体来说，例如可以举出聚苯醚系树脂；聚碳酸酯树脂；尼龙66、尼龙11等聚酰胺系树脂；聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯等聚酯系树脂；聚苯乙烯等苯乙烯系树脂；以及聚甲基丙烯酸甲酯系树脂等丙烯酸类/甲基丙烯酸系树脂；等等。

[0112] (6)树脂组合物

[0113] 本发明的树脂组合物中的成分(A)、(B)、(C)和(D)的混配比例如下：相对于它们的合计量，成分(A)的含量为0.5重量％～40重量％，成分(B)的含量为20重量％～80重量％，成分(C)的含量为1重量％～30重量％，成分(D)的含量为1重量％～30重量％。

[0114] 成分(A)的含量超过上述上限值时，常温时对基材的接合强度降低，因而不优选。 另外，成分(A)的含量低于上述下限值时，高温时对基材的接合强度降低，因而不优选。

[0115] 成分(B)的含量超过上述上限值时，高温时对基材的接合强度降低，因而不优选。另外，成分(B)的含量低于上述下限值时，常温时对基材的接合强度降低，因而不优选。

[0116] 成分(C)的含量超过上述上限值时，高温时对基材的接合强度降低，因而不优选。另外，成分(C)的含量低于上述下限值时，高速成型性趋于下降，此外常温时对基材的接合强度降低，因而不优选。

[0117] 成分(D)的含量超过上述上限值时，常温时对基材的接合强度降低，因而不优选。另外，成分(D)的含量低于上述下限值时，高速成型性趋于下降，因而不优选。

[0118] 出于与上述成分(A)的混配比例相同的理由，成分(A)的含量优选为1重量％以上、更优选为3重量％以上；另外，优选为35重量％以下、更优选为30重量％以下。

[0119] 出于与上述成分(B)的混配比例相同的理由，成分(B)的含量优选为25重量％以上、更优选为30重量％以上；另外，优选为70重量％以下、更优选为60重量％以下。

[0120] 出于与上述成分(C)的混配比例相同的理由，成分(C)的含量优选为5重量％以上、更优选为10重量％以上；另外，优选为25重量％以下。

[0121] 出于与上述成分(D)的混配比例相同的理由，成分(D)的含量优选为5重量％以上、更优选为10重量％以上；另外，优选为28重量％以下、更优选为26重量％以下。

[0122] 对于本发明的树脂组合物的MFR没有特别的限定，从成型性方面考虑，在230℃、负荷2.16kg的条件下的MFR通常为5g/10分钟～50g/10分钟，进一步优选7g/10分钟～30g/10分钟。

[0123] 对于本发明的树脂组合物来说，树脂组合物中的不饱和羧酸或其衍生物的含量通常为0.01重量％以上、优选为0.05重量％以上、更优选为0.07重量％以上；另一方面，其含量通常为5重量％以下、优选为4重量％以下、更优选为3重量％以下。若树脂组合物中的不饱和羧酸或其衍生物的含量低于上述下限值，则对基材的接合性能趋于下降。另外，若含量高于上述上限值，则热稳定性下降，此外与其他材料的相容性趋于下降。此处，树脂组合物中的不饱和羧酸或其衍生物的含量的测定方法与上述成分(a)中的基于不饱和羧酸或其衍生物的改性量的测定方法相同。

[0124] 本发明的树脂组合物可以通过按照规定的比例混合上述各成分来得到。

[0125] 对于混合的方法，只要原料成分能均匀地分散就没有特别的限制。即，通过同时地或按照任意的顺序混合上述各原料成分等，可以得到各成分均匀分布的组合物。

[0126] 为了更加均匀的混合/分散，优选对规定量的上述原料成分进行熔融混合，例如既可以按照任意的顺序对本发明的树脂组合物的各原料成分等进行混合后加热、或对全部原料成分等依次进行熔融并混合，也可以在对各原料成分等的混合物进行颗粒化、或在制造目标成型品时的成型时进行熔融混合。

[0127] 本发明的树脂组合物可以通过各种公知的方法进行制备，例如使用滚筒型混合机(tumbler blender)、V型混合机、螺带式混合机、亨舍尔混合机等进行混合，混合后利用单螺杆挤出机、双螺杆挤出机、班伯里(Banbury)混合机、捏合机等进行熔融混炼、造粒或者粉碎。熔融混炼时的温度只要为能使各原料成分的至少一种成为熔融状态的温度即可，但通常选择能使所使用的全部成分熔融的温度，一般来说在150℃～300℃的范围内进行。

[0128] 对于本发明的树脂组合物来说，如果含有上述成分(A)～(D)，也可以不将其用作独立的原料。即，将已经含有这些成分之中的2种以上的成分的树脂组合物作为原料，也可以对已经形成为由树脂组合物构成的成型品的物质进行破碎来作为原料。另外，事先形成为树脂组合物的原料不含有构成本发明的全部成分时，仅补充不足的成分作为原料即可。

[0129] (7)成型品

[0130] 对于由本发明的树脂组合物得到的成型品没有限定，可以制成各种各样的挤出成型品或注塑成型品。另外，也可以单独使用本发明的树脂组合物制成单层片材等成型品，但本发明的树脂组合物与后述的各种金属和树脂的接合力优异，因而若制成以这些物质为基材的层积体来利用，则更加有效。

[0131] (8)层积体

[0132] 接着，对本发明的层积体进行说明。本发明的层积体为含有上述由本发明的树脂组合物构成的接合层(以下有时称为树脂组合物层)并层积2层或3层以上而成的层积体，具体来说，可以举出层积片材、层积膜、层积管等。此处，“片材”和“膜”均指平面状的成型体，两者意思相同。

[0133] 本发明的层积体至少具有由本发明的树脂组合物构成的层和基材层。对于构成基材层的材料没有限定，具体来说，可举出金属层、树脂膜等示例。另外，对于由本发 明的树脂组合物构成的层与基材层的层结构没有限定，优选这些层相邻接。

[0134] 基材层为金属层时，对于构成该金属层的金属没有限定，具体来说，可以举出铅、铁、铜、不锈钢等，其中优选铝。

[0135] 基材层为树脂膜时，对于构成该树脂膜的树脂没有限定，具体来说，优选使用含有乙烯/乙烯醇共聚物的烯烃系聚合物或烯烃系弹性体、聚酰胺树脂、聚酯树脂或聚酯系弹性体、苯乙烯系树脂或苯乙烯系弹性体、丙烯酸系树脂等。其中，用于食品或医疗用材料时，优选至少具有乙烯/乙烯醇共聚物层或聚酰胺树脂层。

[0136] 上述树脂膜也可以层积有2种以上。另外，树脂膜既可以是被拉伸过的，也可以是未拉伸的，也可以合用这两种。进一步，树脂膜也可以为蒸镀有金属的树脂膜。

[0137] 进一步，也可以使用层积有金属和树脂的膜。所述膜也可以使用2层以上的金属层或者树脂层。

[0138] 对于形成上述树脂膜的除乙烯/乙烯醇共聚物以外的烯烃系聚合物没有限定，其中，优选使用乙烯系树脂、聚丙烯系树脂等。

[0139] 对于形成上述树脂膜的聚酰胺树脂没有限定，具体来说，优选使用尼龙6、尼龙66、尼龙610、尼龙9、尼龙11、尼龙12、尼龙6/66、尼龙66/610、尼龙6/11、MXD尼龙、无定形尼龙、对苯二甲酸/己二酸/己二胺共聚物等。其中优选熔点、刚性等优异的尼龙6、尼龙66、尼龙6/66。

[0140] 本发明的层积体中，除本发明的树脂组合物层、上述基材层以外可以设置有任意的层。对于构成这些层的材料没有限定，通常为树脂层。任意的层为树脂层时，对于构成该树脂层的树脂也没有限定，具体来说，可以使用本发明中的成分(a)、(b)、(B)、(C)、(D)等；或上述的本发明的树脂组合物中作为其他成分而举出的树脂等。

[0141] 作为制造本发明的层积体的方法，可以采用以往以来公知的各种方法，但特别优选挤出层压成型。通过挤出层压成型，可以高速且稳定地得到层积体，因而优选。特别是，本发明的树脂组合物即使是在100m/分钟以上的高速条件下进行层压的情况下，也可以制成成形性优异、与基材层的接合性良好、而且在高温和/或高湿的环境下也能够维持良好的与基材层的接合性的层积体。

[0142] 对于挤出层压成型，不仅可以事先使用1种基材层作为膜，还可以使用2种以上的膜。该情况下，即可以通过同时贴合进行成型，也可以先暂时使用一种基材进行层压成型，而后在其上贴合另一种基材。另外，进行层压的树脂不限于仅使用1种的情 况，也可以对2种以上树脂进行共挤出。

[0143] 本发明的树脂组合物通常在挤出层压成型中用作层压树脂，但也不排除事先将其制成膜并用作基材层。

[0144] 对于本发明的层积体来说，在利用上述方法等进行层积后，也可以对其进行拉伸以制成拉伸膜。这种情况下，可以使用未拉伸的树脂膜或片材作为基材层。

[0145] 作为制造拉伸膜的方法，可以采用以往以来公知的各种方法。拉伸方向即可以为单轴拉伸也可以为双轴拉伸，并且既可以利用逐次拉伸进行制造，也可以利用同步拉伸进行制造。另外，作为拉伸方法之一，也可以在制造层积体的阶段中进行吹塑成型，由此制得吹塑膜。

[0146] 对本发明的层积体进行拉伸而得到拉伸膜时，如上所述进行拉伸后，既可以进行热固定，也可以不进行热固定就制成产品。不进行热固定时，其具有应力因之后对层积体进行加热而得以释放从而产生收缩的性质，因此可以用作热收缩膜。

[0147] 对于本发明的层积体的各层的厚度没有限定，可以根据层构成、用途、最终产品的形状、所要求的物性等任意地进行设定。通常，层积体的总厚度为5μm～400μm，进一步优选为10μm～300μm，特别优选为20μm～200μm。另外，构成层积体的接合层的厚度通常为0.1μm～100μm，进一步优选为0.3μm～50μm，特别优选为0.5μm～20μm。

[0148] 本发明涉及的树脂组合物显示出对金属层和树脂膜的优异的接合强度特性。因此，本发明涉及的层积体可以适合地用于火腿等畜肉包装膜；米饭、糕点等一般食品包装材料；咖喱、烛煮物(シチュ一)等甑煮(retort)食材的包装；等等。另外，也可以适合用作医疗用品或医药品的包装材料。

[0149] 实施例

[0150] 以下，使用实施例进一步对本发明进行详细的说明，但是只要不超出其中心思想，本发明并不受以下的实施例限定。

[0151] 以下的实施例和比较例中所使用的原料如下所述。需要说明的是，成分(B)的乙烯含量为使用红外光谱分析法(日本分光社制造的FT/IR610)进行测定而得到的值。

[0152] ＜成分(A)＞

[0153] ·a-1：马来酸酐接枝改性聚丙烯

[0154] (接枝率：2.5重量％、MFR(180℃、负荷2.16kg(使用直径1mmφ、长8mm的孔进行测定而得到的值))为450g/10分钟(相当于利用直径2mmφ的孔进行测定时的7200g/10分钟))[0155] ·a-2：马来酸酐接枝改性聚丙烯

[0156] (接枝率：0.4重量％、MFR(180℃、负荷2.16kg)为9g/10分钟)

[0157] ·b-1：聚丙烯

[0158] (Japan Polypropylene公司制造、产品名MA3Q：丙烯均聚物、MFR(230℃、负荷2.16kg)为10g/10分钟)

[0159] ·b-2：聚丙烯

[0160] (Japan Polypropylene公司制造、产品名MA1Q：丙烯均聚物、MFR(230℃、负荷2.16kg)为20g/10分钟)

[0161] ·b-3：聚丙烯

[0162] (Japan Polypropylene公司制造、产品名NOVATEC MA8Q：丙烯均聚物、MFR(230℃、负荷2.16kg)为0.9g/10分钟)

[0163] ·b-4：聚丙烯

[0164] (Japan Polypropylene公司制造、产品名NOVATEC MG3F：丙烯/乙烯共聚物、MFR3
(230℃、负荷2.16kg)为8g/10分钟、密度为0.90g/cm、乙烯含量为3重量％)

[0165] ·b-5：聚丙烯

[0166] (Lyondellbasell公司制造、产品名MoplenHF501N：丙烯均聚物、MFR(230℃、负荷2.16kg)为12g/10分钟、密度为0.90g/cm3)

[0167] ·b-6：丙烯/乙烯共聚物

[0168] (Dow chemical公司制造、产品名Versify3000：MFR(230℃、负荷2.16kg)为8g/10分钟、密度为0.891g/cm3、乙烯含量为3.6重量％)

[0169] ＜成分(B)＞

[0170] ·B-1：丙烯/乙烯共聚物

[0171] (Dow chemical公司制造、产品名Versify4200：MFR(230℃、负荷2.16kg)为25g/10分钟、密度为0.876g/cm3、乙烯含量为7.7重量％)

[0172] ·B-2：丙烯/乙烯共聚物

[0173] (Dow chemical公司制造、产品名Versify3300：MFR(230℃、负荷2.16kg)为8g/10 分钟、密度为0.866g/cm3、乙烯含量为9.2重量％)

[0174] ·B-3：丙烯/乙烯共聚物

[0175] (Dow chemical公司制造、产品名Versify3401：MFR(230℃、负荷2.16kg)为8g/10分钟、密度为0.865g/cm3、乙烯含量为10重量％)

[0176] ·B-4：丙烯/乙烯共聚物

[0177] (Dow chemical公司制造、产品名Versify2400：MFR(230℃、负荷2.16kg)为2g/10分钟、密度为0.863g/cm3、乙烯含量为9.5重量％)

[0178] ·B-5：丙烯/乙烯共聚物

[0179] (Dow chemical公司制造、产品名Versify2300：MFR(230℃、负荷2.16kg)为2g/103
分钟、密度为0.866g/cm、乙烯含量为12重量％)

[0180] ＜成分(C)＞

[0181] ·C-1：乙烯/α-烯烃共聚物

[0182] (三井化学公司制造、产品名TAFMER A4085S：MFR(190℃、负荷2.16kg)为3.6g/10分钟、密度为0.885g/cm3、1-丁烯含量为18重量％)

[0183] ＜成分(D)＞

[0184] ·D-1：聚乙烯

[0185] (Japan Polyethylene公司制造、产品名NOVATEC LC522：高压法低密度聚乙烯、MFR(190℃、荷重2.16kg)为4g/10分钟)

[0186] ·D-2：聚乙烯

[0187] (INEOS公司制造、产品名LDPE23L430：聚乙烯均聚聚合物、MFR(190℃、荷重2.16kg)为4.1g/10分钟、密度为0.924g/cm3)

[0188] (实施例1)

[0189] 事先通过干混对9.0重量％的a-1、21.0重量％的b-1、35.0重量％的B-3、20.0重量％的C-1和15.0重量％的D-1(合计100重量％)进行混合，使用池贝制作所制造的双螺杆挤出机PCM45，以温度为200℃、螺杆转数为300rpm、挤出量为25kg/hr的条件进行熔融混炼，挤出成带状，冷却后进行切割，从而得到了粒状的树脂组合物。

[0190] (实施例2～7和比较例1～5)

[0191] 除了使原料及其混配比例为表-1中所示以外，以与实施例1同样的方法进行熔融混炼，从而得到了树脂组合物。但是，在实施例3和实施例6中，除了表-1中的各种 材料以外，相对于其合计量100重量％，还加入了0.1重量％的DHT4A(协和化学工业社制造的水滑石类化合物)。

[0192] ＜挤出层压成型＞

[0193] 使用无规聚丙烯作为外层，使用上述实施例1～7和比较例1～5中所得到的树脂组合物作为内层(接合材料层)，通过以下的成型方法得到了由20μm的外层、10μm的内层构成的接合强度评价用层积体。

[0194] ＜成型装置和成型条件＞

[0195] ·成型机：Sumitomo Heavy Industries Modern公司制造的2种二层共挤出层压成型机

[0196] (挤出机均为单螺杆挤出机)

[0197] ·冷却辊：半哑光辊

[0198] ·锚：无、 臭氧：无

[0199] ·气隙：恒定为120mm

[0200] ·模具宽度：420mm，模唇厚度：0.8mm

[0201] ·模具温度：280℃～285℃

[0202] ·树脂温度：280℃～285℃

[0203] ·内层挤出机转数：100rpm

[0204] ·外层挤出机转数：200rpm

[0205] ·成型速度(基材牵引速度)：60m/分钟

[0206] ＜层构成＞

[0207] ·基材：铝(7μm)/聚乙烯(15μm)/聚对苯二甲酸乙二醇酯(12μm)的多层膜[0208] ·内层(接合材料层)(10μm)：由上述所得到的树脂组合物

[0209] ·外层(20μm)：无规聚丙烯(Japan Polypropylene公司制造、产品名NOVATEC FL02A：MFR(230℃、负荷2.16kg)为25g/10分钟)

[0210] ＜垂伸性(DD)评价＞

[0211] 对上述的挤出层压成型的条件进行变更，将基材变更为牛皮纸，在不使用外层的条件下进行挤出层压成型。将内层(接合材料层)的挤出机转数固定为上述挤出层压成型的条件，在此状态下提高成型速度(基材牵引速度)，确定出会产生断膜的极限速度。优选极限速度高的材料，但极限速度为100mm/分钟以上的材料就为合格。评价结果 在表-1中示出。

[0212] ＜内缩量(NI)评价＞

[0213] 对于上述的挤出层压成型的条件进行变更，将基材变更为牛皮纸，在不使用外层的条件下进行挤出层压成型。将内层(接合材料层)的挤出机转数设为195rpm，测定层压而成的膜的宽度，将其与模具宽度的差作为内缩量的数值。优选内缩量小的材料，但内缩量为100mm以下的材料就为合格。评价结果在表-1中示出。

[0214] ＜接合强度评价＞

[0215] 在MD方向(挤出方向)上以15mm宽度切出试料，利用T剥离法在23℃下以300mm/分钟的条件进行了评价。需要说明的是，除了直接对挤出层压而成的层积体进行评价之外，还对于以40℃、60hr的条件对该层积体进行熟化后而成的层积体以同样的条件进行了评价。进一步，还在剥离试验的温度设为60℃或111℃的条件下对于一部分的实施例和比较例的样品进行了评价。它们的评价结果在表-1中示出。

[0216] [表1]

[0217]

[0218] 参照特定的实施方式对本发明进行了详细的说明，但是在不脱离本发明的精神和范围的条件下可以对其施加各种各样的变更和修改，这对于本领域技术人员是显而易见