一种微波介质陶瓷材料及其制备方法

摘要

本发明公开一种微波介质陶瓷材料及制备方法。该陶瓷材料化学式为(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2，其中0

权利要求

1.一种微波介质陶瓷材料，其特征在于微波介质陶瓷材料化学式为(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2，0＜x≤0.35；该微波介质陶瓷体系的介电常数εr范围为6.1～7.1，品质因数Qf范围为31,500～55,400GHZ，谐振频率温度系数τf范围为-32～+8ppm/℃；

若0

2.制备如权利要求1所述的一种微波介质陶瓷材料的方法，其特征在于该方法包括以下步骤：步骤(1).原材料的选取：

纯度为99.5％以上的MgO、纯度为99.5％以上的Al2O3、纯度为99.5％以上的SiO2、纯度为99.5％以上的TiO2；

步骤(2).配料与混料：

将原料MgO、Al2O3、SiO2置于球磨机中研磨12～24小时，以混合液体A作为研磨介质，得到液状混合料；然后将液状混合料置于80～120℃烘箱中干燥至恒重，得到干燥的混合料；

所述的混合液体A与原料MgO、Al2O3、SiO2总加入量的质量比为1～1.6：1；

2+ 3+ 4+

所述的MgO中的Mg 、Al2O3中的Al 与SiO2中的Si 的摩尔比为2:4:5；

所述的混合液体A为无水酒精与去离子水的混合液，其中无水酒精与去离子水的质量百分比为0.3～0.5:1；

步骤(3).Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料的合成：

将步骤(2)处理得到干燥混合料先过60～120目标准筛，分散后，置于马弗炉中在

1350～1425℃下焙烧2～4小时，使混合料高温下固相反应，充分生成Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料；

步骤(4).(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2陶瓷材料的初步合成：

4.1将步骤(3)得到的Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料与原料TiO2置于球磨机中球磨12～24小时，以混合液体B作为研磨介质，得到混合液状粉料；将混合液状粉料置于80～120℃烘箱中干燥至恒重，得到干燥的混合粉料；然后将干燥的混合粉料先过60～120目标准筛，让颗粒分散均匀后，置于马弗炉中1100～1250℃预烧2～4小时，使混合粉料初步反应生成(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2陶瓷材料；

所述的Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料与TiO2的摩尔比为(1-x)：x，其中0

所述的混合液体B为无水酒精与去离子水的混合液，其中无水酒精与去离子水的质量百分比为0.2～0.4：1；

所述的步骤4.1加入的混合液体B与Mg2Al4Si5O18和TiO2两者混合物总加入量的质量比为0.8～1.2：1；

4.2在步骤4.1初步反应生成的(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2陶瓷材料中再加入混合液体B，置入球磨罐中球磨12～24小时后取出，并置于80～120℃烘箱中烘干至恒重，得到粒径细化的(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2陶瓷材料；

所述的步骤4.2加入的混合液体B与步骤4.1初步反应生成的(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2陶瓷材料的质量比为0.8～1.2：1；

步骤(5).(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2陶瓷材料的造粒：将步骤4.2得到的粒径细化后(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2陶瓷材料先过60～140目标准筛，使颗粒分散均匀后，然后加入粘合剂混匀，陈腐1～2天后压碎造粒，得到最后压制成型材料；每40g粒径细化后(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2陶瓷材料加入1.5～3ml粘合剂；

所述的粘合剂为质量浓度为5～10wt％的聚乙烯醇溶液；

步骤(6).(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2陶瓷材料的压片成型：将步骤(5)中选取的压制成型材料置入粉末压片成型机中，在90～100Mpa压力下压制成直径为12～15mm、厚度为6～9mm的圆柱体；

步骤(7).(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2陶瓷材料的烧结成瓷：将步骤(6)压成的圆柱体在1350～1450℃温度下烧结2～4小时，然后以2～

4℃/分钟的速度控温冷却降至1000℃后，关闭温控系统自然降温至常温，最后得到(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2陶瓷；

步骤(8).后期机械加工：

将烧结好的(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2陶瓷研磨抛光制成成品。

3.如权利要求2所述的一种微波介质陶瓷材料的制备方法，其特征在于步骤(5)所述的造粒采用以下方式：将压碎后的(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2材料颗粒先过60～80目标准筛后，获得的颗粒再次过120～160目标准筛，弃去过120～160目标准筛粒径过细的颗粒，选取剩余颗粒作为最后压制成型材料。

说明书

一种微波介质陶瓷材料及其制备方法

技术领域

[0001] 本发明属于电子信息功能陶瓷与电子器件技术领域，具体涉及到在工作环境温度不断变化下，具有快速响应速度与能量损耗小、品质因数高等特点的一种微波介质陶瓷材料及其制备方法。

背景技术

[0002] 随着微波通信技术的发展，尤其是移动通信领域向着高频化、集成化、高稳定性和小尺寸方向的发展，所需要的微波谐振器、带通、带阻滤波器，介质波导回路，介质基板，介质天线等数量急剧增加。而生产与降低这些器件成本的关键就是选用材料来源广泛而品质优越的微波介质陶瓷。特别是近年来，随着移动通讯领域的普及以及商业化电子消费产品种类的不断与日俱增，对微波介质材料尤其是微波介质陶瓷提出了更高的要求，对微波介质陶瓷的开发研究已经成为功能陶瓷材料最活跃的发展领域之一，开发出各类信号传输与响应速度快、信号传输质量高、传输损耗小、频率选择性好、工作环境温度稳定性强，并适合在无线移动领域、卫星通信与雷达系统中广泛应用的低介电常数微波介质材料，已经成为影响微波空间通信技术发展的一大关键技术。目前已报道的在工作环境温度下频率温度稳定性好而且介电常数在10以下的低介电微波介质陶瓷种类不是很多。本发明提供一种介电常数在6-7左右的低介电常数微波介质陶瓷,有助于丰富此类产品的需求。

发明内容

[0003] 本发明的一个目的是针对现有技术在满足日益增长的微波通信技术发展对高性能、高稳定性器件的需要，提供了一种硅酸盐类微波介质陶瓷材料，该陶瓷材料介电常数在6～7左右，低介电常数，微波性能优良且近零频率温度系数。

[0004] 本发明的微波介质陶瓷材料化学式为(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2，0＜x≤0.35；该微波介质陶瓷体系的介电常数εr范围为6.1～7.1，品质因数Qf范围为31,500～
55,400GHZ，谐振频率温度系数τf范围为-32～+8 ppm/℃；

[0005] 若0

[0006] Mg2(Al,Ti)4Si5O18堇青石固溶体是指掺杂的TiO2物质进入了原有Mg2Al4Si5O18结构间隙中，并没有出现除了Mg2Al4Si5O18以外的其他相；当x的值超过0.1后，超出堇青石溶解极限后，即x大于等于0.15时候，TiO2就会以金红石结构析出，材料呈现的是饱和的Mg2(Al,Ti)4Si5O18堇青石固溶体和沉淀物TiO2两者的复合陶瓷相。

[0007] 本发明的另一个目的是提供上述微波介质陶瓷材料的制备方法，具体步骤如下：

[0008] 步骤(1).原材料的选取：

[0009] 纯度(质量百分含量)为99.5％以上的MgO、纯度(质量百分含量)为99.5％以上的Al2O3、纯度(质量百分含量)为99.5％以上的SiO2和纯度(质量百分含量)为99.5％以上的TiO2；

[0010] 步骤(2).配料与混料：

[0011] 将MgO、Al2O3、SiO2按照化学式Mg2Al4Si5O18为计量依据称取原料，以混合液体A作为研磨介质，置于球磨机中研磨12～24小时，得到液状混合料；然后将液状混合料置于80～120℃烘箱中干燥至恒重，得到干燥的混合料；

[0012] 所述的混合液体A与原料MgO、Al2O3、SiO2总加入量的质量比为1～1.6：1；

[0013] 所述的MgO中的Mg2+、Al2O3中的Al3+与SiO2中的Si4+的摩尔比为2:4:5；

[0014] 所述的混合液体A为无水酒精与去离子水的混合液，其中无水酒精与去离子水的质量百分比为0.3～0.5:1；

[0015] 步骤(3).Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料的合成：

[0016] 将步骤(2)处理得到干燥混合料先过60～120目标准筛，分散后，置于马弗炉中在1350～1425℃下焙烧2～4小时，使混合料高温下固相反应，充分生成Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料，这里合成了初始所需的Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料；

[0017] 步骤(4).(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2陶瓷材料的初步合成：

[0018] 4.1将步骤(3)得到的Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料与原料TiO2按照化学式(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2为计量依据称取质量(0

[0019] 所述的Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料与TiO2的摩尔比为(1-x)：x，其中0

[0020] 所述的混合液体B为无水酒精与去离子水的混合液，其中无水酒精与去离子水的质量百分比为0.2～0.4：1；

[0021] 所述的步骤4.1加入的混合液体B与Mg2Al4Si5O18和TiO2两者混合物总加入量的质量比为0.8～1.2：1；

[0022] 4.2在步骤4.1初步反应生成的(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2陶瓷材料中再加入混合液体B，置入球磨罐中球磨12～24小时后取出，并置于80～120℃烘箱中烘干至恒重，得到粒径细化的(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2陶瓷材料；

[0023] 所述的步骤4.2加入的混合液体B与步骤4.1初步反应生成的(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2陶瓷材料的质量比为0.8～1.2：1；

[0024] 步骤(5).(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2陶瓷材料的造粒：

[0025] 将步骤4.2得到的粒径细化后(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2陶瓷材料先过60～140目标准筛，使颗粒分散均匀后，然后加入粘合剂混匀，陈腐1～2天后压碎造粒，得到最后压制成型材料；每40g粒径细化后(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2陶瓷材料加入1.5ml～3ml粘合剂；

[0026] 所述的粘合剂为质量浓度为5wt％～10wt％的聚乙烯醇溶液(PVA)；

[0027] 所述的造粒采用以下方式：将压碎后的(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2材料颗 粒先过60～80目标准筛后，获得的颗粒再次过120～160目标准筛，弃去过120～160目标准筛粒径过细的颗粒，选取剩余颗粒作为最后压制成型材料；

[0028] 步骤(6).(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2陶瓷材料的压片成型：

[0029] 将步骤(5)中选取的压制成型材料置入粉末压片成型机中，在90～100Mpa压力下压制成直径为12～15mm、厚度为6～9mm的圆柱体；

[0030] 步骤(7).(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2陶瓷材料的烧结成瓷：

[0031] 将步骤(6)压成的圆柱体在1350～1450℃温度下烧结2～4小时，然后以2～4℃/分钟的速度控温冷却降至1000℃后，关闭温控系统自然降温至常温，最后得到特定形状的(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2陶瓷；

[0032] 步骤(8).后期机械加工：

[0033] 将烧结好的(1-x)Mg2Al4Si5O18-xTiO2陶瓷研磨抛光制成成品。

[0034] 本发明采用Hakki and Coleman提出的介质谐振腔法测试圆柱体谐振频率下的介电常数与微波介电性能[可以参考文献：B.W.Hakki,and P.D.Coleman,“Dielectric Resonator Method of Measuring Inductive Capacities in the Millimeter Range,”IEEE Trans.Microw.Theory Technol,Mtt-8,402(1970)]。

[0035] 该微波陶瓷具有低介电常数(6.1～7.1)，属于低介电陶瓷体系。该陶瓷不仅可以获得较高的品质因数55,400GHZ，最低为31,500GHZ。谐振频率温度系数近零-0.2ppm/℃，相比较其单一相Mg2Al4Si5O18的较大的谐振频率温度系数为-32.1ppm/℃，例如其他硅酸盐材料如：Al2O3:-65ppm/℃,Mg2SiO4:-70ppm/℃，故该微波陶瓷可以应用于微波毫米波频段且温度稳定性好，不易发生频率漂移。而且，它的品质因数高，故其信号传输损耗低。

[0036] 本发明提供的一种低介电常数微波介质陶瓷材料，可以很好地满足当前微波移动通信技术领域对复杂温度环境下，对器件工作环境温度稳定性强，选频性优等特点的迫切需求。该陶瓷很适合用于微波通信核心器件谐振器、振荡器、波导材料以及电子线路基板材料中使用。

附图说明

[0037] 图1为本发明实施例1～8制备得到的陶瓷材料XRD附图谱；

[0038] 图2为本发明实施例1～8制备得到的陶瓷材料介电常数附图；

[0039] 图3为本发明实施例1～8制备得到的陶瓷材料品质因数附图；

[0040] 图4为本发明实施例1～8制备得到的陶瓷材料谐振频率温度系数附图。

具体实施方式

[0041] 下面结合具体实施例对本发明做进一步的分析。

[0042] 实施例1：制备Mg2Al4Si5O18陶瓷

[0043] 步骤(1).原材料的选取：

[0044] MgO(纯度：99.99％)、Al2O3(纯度：99.99％)、SiO2(纯度：99.99％)；

[0045] 步骤(2).配料与混料：

[0046] 依 次 称 取 6.8902g MgO(0.1710mol)、17.4305g Al2O3(0.1710mol)、25.6791g SiO2(0.4274mol)原料。在上述总共50g混合料中加入70g混合液体A，置于球磨机中研磨24小时，然后，将液状混合料取出，置入烘箱95℃干燥至恒重，得到恒重的混合料；

[0047] 混合液体A中无水酒精与去离子水的质量比为0.4:1；

[0048] 步骤(3).Mg2Al4Si5O18陶瓷化合物的初步合成：

[0049] 将步骤(2)得到的恒重混合料先过60目标准筛，分散混合料后，置入马弗炉中预烧2小时，预烧温度为1250℃，使混合料初步反应合成Mg2Al4Si5O18化合物；再将初步合成的Mg2Al4Si5O18化合物加入50g混合液体B，置于球磨机中研磨24小时，形成粒径细化的Mg2Al4Si5O18化合物，将Mg2Al4Si5O18化合物浆料取出，置于烘箱中95℃干燥至恒重，得到初步合成的Mg2Al4Si5O18化合物粉料；

[0050] 混合液体B中无水酒精与去离子水的质量比为0.3:1；

[0051] 步骤(4).Mg2Al4Si5O18化合物粉料的造粒：

[0052] 将步骤(3)得到的恒重Mg2Al4Si5O18化合物粉料(40g)，先过100目标准筛，使颗粒分散均匀后，加入2ml质量浓度为8wt％的聚乙烯醇(PVA)作为粘合剂，陈腐1天后压碎造粒，形成Mg2Al4Si5O18化合物粉料颗粒；

[0053] 造粒方式采用：将压碎后的Mg2Al4Si5O18化合物粉料颗粒先过80目标准筛后，获得的粉料颗粒再次过160目标准筛，弃去过160目标准筛过细粒径的Mg2Al4Si5O18化合物粉料颗粒，选取剩下来的Mg2Al4Si5O18化合物 粉料颗粒作为最后压制成型材料；

[0054] 步骤(5).Mg2Al4Si5O18陶瓷的压片成型：

[0055] 将步骤(4)中选取的最后成型材料置入粉末压片成型机中，在100Mpa压力下压制成直径为12mm、厚度为7mm的圆柱体；

[0056] 步骤(6).烧结成瓷：

[0057] 将压成的圆柱体在1450℃下烧结4小时，然后每分钟3℃速度控温冷却，降至1000℃后关闭温控系统自然降温；

[0058] 步骤(7).后期机械加工：将烧结好的陶瓷研磨抛光制成成品。

[0059] 本发明采用Hakki and Coleman提出的介质谐振腔法测试圆柱体谐振频率下的微波介电性能。作为本发明的对照组，纯Mg2Al4Si5O18陶瓷的微波介电性能在18.6GHZ谐振频率下测试为：介电常数为6.1，品质因数Qf为31,500GHZ，谐振频率温度系数为-32ppm/℃，结果见附图1～4。

[0060] 实施例2：制备0.95Mg2Al4Si5O18-0.05TiO2堇青石型固溶体陶瓷[0061] 步骤(1).原材料的选取：

[0062] MgO(纯度：99.99％)、Al2O3(纯度：99.99％)、SiO2(纯度：99.99％)；TiO2(纯度：99.5％)；

[0063] 步骤(2).MgO、Al2O3、SiO2的配料与混料：

[0064] 依 次 称 取 6.8902g MgO(0.1710mol)、17.4305g Al2O3(0.1710mol)、25.6791g SiO2(0.4274mol)原料。将上述50g混合料加入70g混合液体A，置于球磨机中研磨24小时，然后，将液状混合料取出，置入烘箱95℃干燥至恒重，得到恒重的混合料；

[0065] 混合液体A中无水酒精与去离子水的质量比为0.4:1；

[0066] 步骤(3).Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料的制备：

[0067] 将步骤(2)处理得到恒重混合料先过100目标准筛，分散后，置于马弗炉中1400℃焙烧3小时，使混合料在高温下固相反应，充分生成Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料，制备得到初始所需的Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料；

[0068] 步骤(4).0.95Mg2Al4Si5O18-0.05TiO2堇青石型固溶体粉料的初步合成：

[0069] 依次称取49.6433g Mg2Al4Si5O18(0.08487mol)和0.3567g TiO2(0.0045mol)，在混合粉料中加入50g混合液体B；在球磨机中球磨24小时后，将混合液体粉料取出，置于95℃烘箱中干燥至恒重；然后，将混合粉料先 过60目标准筛，让颗粒分散均匀后，置于马弗炉中1150℃下预烧2小时，使混合粉料初步反应生成0.95Mg2Al4Si5O18-0.05TiO2堇青石型固溶体粉料；

[0070] 取0.95Mg2Al4Si5O18-0.05TiO2堇青石型固溶体粉料(50g)中加入40g混合液体B，置入球磨罐中球磨24小时后，取出并置于95℃烘箱中烘干至恒重，最终得到粒径细化的0.95Mg2Al4Si5O18-0.05TiO2堇青石固溶体陶瓷粉料；

[0071] 混合液体B中无水酒精与去离子水的质量比为0.3:1；

[0072] 步骤(5).0.95Mg2Al4Si5O18-0.05TiO2堇青石型固溶体粉料的造粒：

[0073] 取步骤(4)得到的0.95Mg2Al4Si5O18-0.05TiO2堇青石型固溶体粉料(40g)先过120目标准筛，使颗粒分散均匀后，然后加入2ml质量浓度为8wt％的聚乙烯醇溶液(PVA)作为粘合剂混匀，陈腐1天后压碎造粒；

[0074] 所述的造粒采用以下方式：将压碎后的材料颗粒先过80目标准筛后，获得的颗粒再次过160目标准筛，弃去过160目标准筛后粒径过细的颗粒，选取剩余颗粒作为最后压制成型材料；

[0075] 步骤(6).0.95Mg2Al4Si5O18-0.05TiO2堇青石型固溶体粉料的压片成型：

[0076] 将步骤(5)中选取的压制成型材料置入粉末压片成型机中，在100Mpa压力下压制成直径为12mm、厚度为7mm的圆柱体；

[0077] 步骤(7).0.95Mg2Al4Si5O18-0.05TiO2堇青石型固溶体粉料的烧结成瓷：

[0078] 将压成的圆柱体在1400℃温度下烧结4小时，然后以3℃/分钟的速度控温冷却，降至1000℃后关闭温控系统自然降温，最后得到圆柱体状的0.95Mg2Al4Si5O18-0.05TiO2堇青石型固溶体陶瓷；

[0079] 步骤(8).后期机械加工：

[0080] 将烧结好的圆柱体0.95Mg2Al4Si5O18-0.05TiO2堇青石型固溶体陶瓷研磨抛光制成成品。

[0081] 本发明采用Hakki and Coleman提出的介质谐振腔法测试圆柱体谐振频率下的微波介电性能，该介质陶瓷微波介电性能为：在18GHZ谐振频率下测试，介电常数为6.2，品质因数Qf为35,600GHZ，谐振频率温度系数为-25.3ppm/℃，结果见附图1～4。

[0082] 实施例3：制备0.9Mg2Al4Si5O18-0.1TiO2堇青石型固溶体陶瓷

[0083] 步骤(1).原材料的选取：

[0084] MgO(纯度：99.99％)、Al2O3(纯度：99.99％)、SiO2(纯度：99.99％)；TiO2(纯度：99.5％)；

[0085] 步骤(2).MgO、Al2O3、SiO2的配料与混料：

[0086] 依 次 称 取 6.8902g MgO(0.1710mol)、17.4305g Al2O3(0.1710mol)、25.6791g SiO2(0.4274mol)原料。将上述混合料加入70g混合液体A，置于球磨机中研磨24小时，然后，将液状混合料取出，置入烘箱95℃干燥至恒重，得到恒重的混合料；

[0087] 混合液体A中无水酒精与去离子水的质量比为0.4:1；

[0088] 步骤(3).Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料的制备：

[0089] 将步骤(2)处理得到恒重混合料先过100目标准筛，分散后，置于马弗炉中1400℃焙烧3小时，使混合料在高温下固相反应，充分生成Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料，制备得到初始所需的Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料；

[0090] 步骤(4).0.9Mg2Al4Si5O18-0.1TiO2堇青石型固溶体粉料的初步合成：

[0091] 依次称取49.2528g Mg2Al4Si5O18(0.08420mol)和0.7472g TiO2(0.0094mol)，在混合粉料中加入50g混合液体B；在球磨机中球磨24小时后，将混合液体粉料取出，置于95℃烘箱中干燥至恒重；然后，将混合粉料先过60目标准筛，让颗粒分散均匀后，置于马弗炉中1150℃下预烧2小时，使混合粉料初步反应生成0.9Mg2Al4Si5O18-0.1TiO2堇青石型固溶体粉料；

[0092] 取0.9Mg2Al4Si5O18-0.1TiO2堇青石型固溶体粉料(50g)中加入40g混合液体B，置入球磨罐中球磨24小时后，取出并置于95℃烘箱中烘干至恒重，最终得到粒径细化的0.9Mg2Al4Si5O18-0.1TiO2堇青石固溶体陶瓷粉料；

[0093] 混合液体B中无水酒精与去离子水的质量比为0.3:1；

[0094] 步骤(5).0.9Mg2Al4Si5O18-0.1TiO2堇青石型固溶体粉料的造粒：

[0095] 取步骤(4)得到的0.9Mg2Al4Si5O18-0.1TiO2堇青石型固溶体粉料(40g)先过120目标准筛，使颗粒分散均匀后，然后加入2ml质量浓度为8wt％的聚乙烯醇溶液(PVA)作为粘合剂混匀，陈腐1天后压碎造粒；

[0096] 所述的造粒采用以下方式：将压碎后的材料颗粒先过80目标准筛后，获得的颗粒再次过160目标准筛，弃去过160目标准筛后粒径过细的颗粒，选取剩余颗粒作为最后压制成型材料；

[0097] 步骤(6).0.9Mg2Al4Si5O18-0.1TiO2堇青石型固溶体粉料的压片成型：

[0098] 将步骤(5)中选取的压制成型材料置入粉末压片成型机中，在100Mpa压力下压制成直径为12mm、厚度为7mm的圆柱体；

[0099] 步骤(7).0.9Mg2Al4Si5O18-0.1TiO2堇青石型固溶体粉料的烧结成瓷：

[0100] 将压成的圆柱体在1400℃温度下烧结4小时，然后以3℃/分钟的速度控温冷却，降至1000℃后关闭温控系统自然降温，最后得到圆柱体状的0.9Mg2Al4Si5O18-0.1TiO2堇青石型固溶体陶瓷；

[0101] 步骤(8).后期机械加工：

[0102] 将烧结好的圆柱体0.9Mg2Al4Si5O18-0.1TiO2堇青石型固溶体陶瓷研磨抛光制成成品。

[0103] 本发明采用Hakki and Coleman提出的介质谐振腔法测试圆柱体谐振频率下的微波介电性能，该介质陶瓷微波介电性能为：在17.61GHZ谐振频率下测试，介电常数为6.3，品质因数Qf为55,400GHZ，谐振频率温度系数为-21.2ppm/℃。本发明的0.9Mg2Al4Si5O18-0.1TiO2陶瓷呈现单一堇青石相，其物相为Mg2(Al,Ti)4Si5O18堇青石型固溶体，结果见附图1～4。

[0104] 实施例4：制备0.85Mg2Al4Si5O18-0.15TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷[0105] 步骤(1).原材料的选取：

[0106] MgO(纯度：99.99％)、Al2O3(纯度：99.99％)、SiO2(纯度：99.99％)；TiO2(纯度：99.5％)；

[0107] 步骤(2).MgO、Al2O3、SiO2的配料与混料：

[0108] 依 次 称 取 6.8902g MgO(0.1710mol)、17.4305g Al2O3(0.1710mol)、25.6791g SiO2(0.4274mol)原料。将上述混合料加入70g混合液体A，置于球磨机中研磨24小时，然后，将液状混合料取出，置入烘箱95℃干燥至恒重，得到恒重的混合料；

[0109] 混合液体A中无水酒精与去离子水的质量比为0.4:1；

[0110] 步骤(3).Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料的制备：

[0111] 将步骤(2)处理得到恒重混合料先过100目标准筛，分散后，置于马弗炉中1400℃焙烧3小时，使混合料在高温下固相反应，充分生成Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料，制备得到初始所需的Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料；

[0112] 步骤(4).0.85Mg2Al4Si5O18-0.15TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷的合成：

[0113] 依次称取48.8236g Mg2Al4Si5O18(0.08347mol)和1.1764g TiO2(0.01473mol)，在混合粉料中加入50g混合液体B；在球磨机中球磨24小时后，将混合液体粉料取出，置于95℃烘箱中干燥至恒重；然后，将混合粉料先过60目标准筛，让颗粒分散均匀后，置于马弗炉中1150℃下预烧2小时，使混合粉料初步反应生成0.85Mg2Al4Si5O18-0.15TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷粉料；

[0114] 取0.85Mg2Al4Si5O18-0.15TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷粉料(50g)中加入40g混合液体B，置入球磨罐中球磨24小时后，取出并置于95℃烘箱中烘干至恒重，最终得到粒径细化的0.85Mg2Al4Si5O18-0.15TiO2堇青石固溶体复合陶瓷粉料；

[0115] 混合液体B中无水酒精与去离子水的质量比为0.3:1；

[0116] 步骤(5).0.85Mg2Al4Si5O18-0.15TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷的造粒：

[0117] 取步骤(4)得到的0.85Mg2Al4Si5O18-0.15TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷粉料(40g)先过120目标准筛，使颗粒分散均匀后，然后加入2ml质量浓度为8wt％的聚乙烯醇溶液(PVA)作为粘合剂混匀，陈腐1天后压碎造粒；

[0118] 所述的造粒采用以下方式：将压碎后的材料颗粒先过80目标准筛后，获得的颗粒再次过160目标准筛，弃去过160目标准筛后粒径过细的颗粒，选取剩余颗粒作为最后压制成型材料；

[0119] 步骤(6).0.85Mg2Al4Si5O18-0.15TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷压片成型：

[0120] 将步骤(5)中选取的压制成型材料置入粉末压片成型机中，在100Mpa压力下压制成直径为12mm、厚度为7mm的圆柱体；

[0121] 步骤(7).0.85Mg2Al4Si5O18-0.15TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷烧结成瓷：

[0122] 将压成的圆柱体在1400℃温度下烧结4小时，然后以3℃/分钟的速度控温冷却，降至1000℃后关闭温控系统自然降温，最后得到圆柱体状的0.85Mg2Al4Si5O18-0.15TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷；

[0123] 步骤(8).后期机械加工：

[0124] 将烧结好的圆柱体0.85Mg2Al4Si5O18-0.15TiO2堇青石型固溶体复合陶 瓷研磨抛光制成成品。

[0125] 本发明采用Hakki and Coleman提出的介质谐振腔法测试圆柱体谐振频率下的微波介电性能，该介质陶瓷微波介电性能为：在16.89GHZ谐振频率下测试，介电常数为6.5，品质因数Qf为39,000GHZ，谐振频率温度系数为-16.8ppm/℃；本发明的0.85Mg2Al4Si5O18-0.15TiO2陶瓷开始出现少量金红石TiO2相，其物相为饱和的Mg2(Al,Ti)4Si5O18堇青石型固溶体与少量的金红石TiO2的复合陶瓷材料，结果见附图1～4。

[0126] 实施例5：制备0.8Mg2Al4Si5O18-0.2TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷[0127] MgO(纯度：99.99％)、Al2O3(纯度：99.99％)、SiO2(纯度：99.99％)；TiO2(纯度：99.5％)；

[0128] 步骤(2).MgO、Al2O3、SiO2的配料与混料：

[0129] 依 次 称 取 6.8902g MgO(0.1710mol)、17.4305g Al2O3(0.1710mol)、25.6791g SiO2(0.4274mol)原料。将上述混合料加入70g混合液体A，置于球磨机中研磨24小时，然后，将液状混合料取出，置入烘箱95℃干燥至恒重，得到恒重的混合料；

[0130] 混合液体A中无水酒精与去离子水的质量比为0.4:1；

[0131] 步骤(3).Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料的制备：

[0132] 将步骤(2)处理得到恒重混合料先过100目标准筛，分散后，置于马弗炉中1400℃焙烧3小时，使混合料在高温下固相反应，充分生成Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料，制备得到初始所需的Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料；

[0133] 步骤(4).0.8Mg2Al4Si5O18-0.2TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷的合成：

[0134] 依次称取48.3496g Mg2Al4Si5O18(0.08266mol)和1.6504g TiO2(0.02066mol)，在混合粉料中加入50g混合液体B；在球磨机中球磨24小时后，将混合液体粉料取出，置于95℃烘箱中干燥至恒重；然后，将混合粉料先过60目标准筛，让颗粒分散均匀后，置于马弗炉中1150℃下预烧2小时，使混合粉料初步反应生成0.8Mg2Al4Si5O18-0.2TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷粉料；

[0135] 取0.8Mg2Al4Si5O18-0.2TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷粉料(50g)中加入40g混合液体B，置入球磨罐中球磨24小时后，取出并置于95℃烘箱中烘干至恒重，最终得到粒径细化的0.8Mg2Al4Si5O18-0.2TiO2堇青石固溶 体复合陶瓷粉料；

[0136] 混合液体B中无水酒精与去离子水的质量比为0.3:1；

[0137] 步骤(5).0.8Mg2Al4Si5O18-0.2TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷的造粒：

[0138] 取步骤(4)得到的0.8Mg2Al4Si5O18-0.2TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷粉料(40g)先过120目标准筛，使颗粒分散均匀后，然后加入2ml质量浓度为8wt％的聚乙烯醇溶液(PVA)作为粘合剂混匀，陈腐1天后压碎造粒；

[0139] 所述的造粒采用以下方式：将压碎后的材料颗粒先过80目标准筛后，获得的颗粒再次过160目标准筛，弃去过160目标准筛后粒径过细的颗粒，选取剩余颗粒作为最后压制成型材料；

[0140] 步骤(6).0.8Mg2Al4Si5O18-0.2TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷压片成型：

[0141] 将步骤(5)中选取的压制成型材料置入粉末压片成型机中，在100Mpa压力下压制成直径为12mm、厚度为7mm的圆柱体；

[0142] 步骤(7).0.8Mg2Al4Si5O18-0.2TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷烧结成瓷：

[0143] 将压成的圆柱体在1400℃温度下烧结4小时，然后以3℃/分钟的速度控温冷却，降至1000℃后关闭温控系统自然降温，最后得到圆柱体状的0.8Mg2Al4Si5O18-0.2TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷；

[0144] 步骤(8).后期机械加工：

[0145] 将烧结好的圆柱体0.8Mg2Al4Si5O18-0.2TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷研磨抛光制成成品。

[0146] 本发明采用Hakki and Coleman提出的介质谐振腔法测试圆柱体谐振频率下的微波介电性能，该介质陶瓷微波介电性能为：在18.43GHZ谐振频率下测试，介电常数为6.7，品质因数Qf为31,900GHZ，谐振频率温度系数为-7.2ppm/℃；本发明的0.8Mg2Al4Si5O18-0.2TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷，随着TiO2量的增加，金红石相TiO2的强度逐渐增强，此时Mg2(Al,Ti)4Si5O18堇青石固溶体和金红石瓷TiO2的复合陶瓷特性愈加明显，其结果见附图1～4。

[0147] 实施例6：制备0.75Mg2Al4Si5O18-0.25TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷[0148] MgO(纯度：99.99％)、Al2O3(纯度：99.99％)、SiO2(纯度：99.99％)；TiO2(纯度：99.5％)；

[0149] 步骤(2).MgO、Al2O3、SiO2的配料与混料：

[0150] 依 次 称 取 6.8902g MgO(0.1710mol)、17.4305g Al2O3(0.1710mol)、25.6791g SiO2(0.4274mol)原料。将上述混合料加入70g混合液体A，置于球磨机中研磨24小时，然后，将液状混合料取出，置入烘箱95℃干燥至恒重，得到恒重的混合料；

[0151] 混合液体A中无水酒精与去离子水的质量比为0.4:1；

[0152] 步骤(3).Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料的制备：

[0153] 将步骤(2)处理得到恒重混合料先过100目标准筛，分散后，置于马弗炉中1400℃焙烧3小时，使混合料在高温下固相反应，充分生成Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料，制备得到初始所需的Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料；

[0154] 步骤(4).0.75Mg2Al4Si5O18-0.25TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷的合成：

[0155] 依次称取47.8234g Mg2Al4Si5O18(0.08176mol)和2.1766g TiO2(0.02725mol)，在混合粉料中加入50g混合液体B；在球磨机中球磨24小时后，将混合液体粉料取出，置于95℃烘箱中干燥至恒重；然后，将混合粉料先过60目标准筛，让颗粒分散均匀后，置于马弗炉中1150℃下预烧2小时，使混合粉料初步反应生成0.75Mg2Al4Si5O18-0.25TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷粉料；

[0156] 取0.75Mg2Al4Si5O18-0.25TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷粉料(50g)中加入40g混合液体B，置入球磨罐中球磨24小时后，取出并置于95℃烘箱中烘干至恒重，最终得到粒径细化的0.75Mg2Al4Si5O18-0.25TiO2堇青石固溶体复合陶瓷粉料；

[0157] 混合液体B中无水酒精与去离子水的质量比为0.3:1；

[0158] 步骤(5).0.75Mg2Al4Si5O18-0.25TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷的造粒：

[0159] 取步骤(4)得到的0.75Mg2Al4Si5O18-0.25TiO2TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷粉料(40g)先过120目标准筛，使颗粒分散均匀后，然后加入2ml质量浓度为8wt％的聚乙烯醇溶液(PVA)作为粘合剂混匀，陈腐1天后压碎造粒；

[0160] 所述的造粒采用以下方式：将压碎后的材料颗粒先过80目标准筛后，获得的颗粒再次过160目标准筛，弃去过160目标准筛后粒径过细的颗粒，选取剩余颗粒作为最后压制成型材料；

[0161] 步骤(6).0.75Mg2Al4Si5O18-0.25TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷压片成 型：

[0162] 将步骤(5)中选取的压制成型材料置入粉末压片成型机中，在100Mpa压力下压制成直径为12mm、厚度为7mm的圆柱体；

[0163] 步骤(7).0.75Mg2Al4Si5O18-0.25TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷烧结成瓷：

[0164] 将压成的圆柱体在1400℃温度下烧结4小时，然后以3℃/分钟的速度控温冷却，降至1000℃后关闭温控系统自然降温，最后得到圆柱体状的0.75Mg2Al4Si5O18-0.25TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷；

[0165] 步骤(8).后期机械加工：

[0166] 将烧结好的圆柱体0.75Mg2Al4Si5O18-0.25TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷研磨抛光制成成品。

[0167] 本发明采用Hakki and Coleman提出的介质谐振腔法测试圆柱体谐振频率下的微波介电性能，该介质陶瓷微波介电性能为：在18.35GHZ谐振频率下测试，介电常数为6.9，品质因数Qf为37,800GHZ，谐振频率温度系数为-0.2ppm/℃；本发明的0.75Mg2Al4Si5O18-0.25TiO2陶瓷，其物相为饱和固溶的Mg2(Al,Ti)4Si5O18固溶体及金红石TiO2的复合陶瓷材料，金红石相TiO2的正温度系数(+460ppm/℃)可以有效补偿Mg2Al4Si5O18的负温度系数(-32.1ppm/℃)，达到对Mg2Al4Si5O18谐振频率温度系数的有效调控接近于零，其结果见附图1～4。

[0168] 实施例7：制备0.7Mg2Al4Si5O18-0.3TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷[0169] MgO(纯度：99.99％)、Al2O3(纯度：99.99％)、SiO2(纯度：99.99％)；TiO2(纯度：99.5％)；

[0170] 步骤(2).MgO、Al2O3、SiO2的配料与混料：

[0171] 依 次 称 取 6.8902g MgO(0.1710mol)、17.4305g Al2O3(0.1710mol)、25.6791g SiO2(0.4274mol)原料。将上述混合料加入70g混合液体A，置于球磨机中研磨24小时，然后，将液状混合料取出，置入烘箱95℃干燥至恒重，得到恒重的混合料；

[0172] 混合液体A中无水酒精与去离子水的质量比为0.4:1；

[0173] 步骤(3).Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料的制备：

[0174] 将步骤(2)处理得到恒重混合料先过100目标准筛，分散后，置于马弗 炉中1400℃焙烧3小时，使混合料在高温下固相反应，充分生成Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料，制备得到初始所需的Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料；

[0175] 步骤(4).0.7Mg2Al4Si5O18-0.3TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷的合成：

[0176] 依次称取47.2359g Mg2Al4Si5O18(0.08075mol)和2.7641g TiO2(0.03461mol)，在混合粉料中加入50g混合液体B；在球磨机中球磨24小时后，将混合液体粉料取出，置于95℃烘箱中干燥至恒重；然后，将混合粉料先过60目标准筛，让颗粒分散均匀后，置于马弗炉中1150℃下预烧2小时，使混合粉料初步反应生成0.7Mg2Al4Si5O18-0.3TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷粉料；

[0177] 取0.7Mg2Al4Si5O18-0.3TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷粉料(50g)中加入40g混合液体B，置入球磨罐中球磨24小时后，取出并置于95℃烘箱中烘干至恒重，最终得到粒径细化的0.7Mg2Al4Si5O18-0.3TiO2堇青石固溶体复合陶瓷粉料；

[0178] 混合液体B中无水酒精与去离子水的质量比为0.3:1；

[0179] 步骤(5).0.7Mg2Al4Si5O18-0.3TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷的造粒：

[0180] 取步骤(4)得到的0.7Mg2Al4Si5O18-0.3TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷粉料(40g)先过120目标准筛，使颗粒分散均匀后，然后加入2ml质量浓度为8wt％的聚乙烯醇溶液(PVA)作为粘合剂混匀，陈腐1天后压碎造粒；

[0181] 所述的造粒采用以下方式：将压碎后的材料颗粒先过80目标准筛后，获得的颗粒再次过160目标准筛，弃去过160目标准筛后粒径过细的颗粒，选取剩余颗粒作为最后压制成型材料；

[0182] 步骤(6).0.7Mg2Al4Si5O18-0.3TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷压片成型：

[0183] 将步骤(5)中选取的压制成型材料置入粉末压片成型机中，在100Mpa压力下压制成直径为12mm、厚度为7mm的圆柱体；

[0184] 步骤(7).0.7Mg2Al4Si5O18-0.3TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷烧结成瓷：

[0185] 将压成的圆柱体在1350℃温度下烧结4小时，然后以3℃/分钟的速度控温冷却，降至1000℃后关闭温控系统自然降温，最后得到圆柱体状的0.7Mg2Al4Si5O18-0.3TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷；

[0186] 步骤(8).后期机械加工：

[0187] 将烧结好的圆柱体0.7Mg2Al4Si5O18-0.3TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷 研磨抛光制成成品。

[0188] 本发明采用Hakki and Coleman提出的介质谐振腔法测试圆柱体谐振频率下的微波介电性能，该介质陶瓷微波介电性能为：在17.96GHZ谐振频率下测试，介电常数为7.0，品质因数Qf为40,300GHZ，谐振频率温度系数为4.3ppm/℃，结果见附图1～4。

[0189] 实施例8：制备0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷[0190] MgO(纯度：99.99％)、Al2O3(纯度：99.99％)、SiO2(纯度：99.99％)；TiO2(纯度：99.5％)；

[0191] 步骤(2).MgO、Al2O3、SiO2的配料与混料：

[0192] 依 次 称 取 6.8902g MgO(0.1710mol)、17.4305g Al2O3(0.1710mol)、25.6791g SiO2(0.4274mol)原料。将上述混合料加入70g混合液体A，置于球磨机中研磨24小时，然后，将液状混合料取出，置入烘箱95℃干燥至恒重，得到恒重的混合料；

[0193] 混合液体A中无水酒精与去离子水的质量比为0.4:1；

[0194] 步骤(3).Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料的制备：

[0195] 将步骤(2)处理得到恒重混合料先过100目标准筛，分散后，置于马弗炉中1400℃焙烧3小时，使混合料在高温下固相反应，充分生成Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料，制备得到初始所需的Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料；

[0196] 步骤(4).0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷的合成：

[0197] 依次称取46.5757g Mg2Al4Si5O18(0.079623mol)和3.4243g TiO2(0.4287mol)，在混合粉料中加入50g混合液体B；在球磨机中球磨24小时后，将混合液体粉料取出，置于95℃烘箱中干燥至恒重；然后，将混合粉料先过60目标准筛，让颗粒分散均匀后，置于马弗炉中1150℃下预烧2小时，使混合粉料初步反应生成0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷粉料；

[0198] 取0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷粉料(50g)中加入40g混合液体B，置入球磨罐中球磨24小时后，取出并置于95℃烘箱中烘干至恒重，最终得到粒径细化的0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石固溶体复合陶瓷粉料；

[0199] 混合液体B中无水酒精与去离子水的质量比为0.3:1；

[0200] 步骤(5).0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷的造粒：

[0201] 取步骤(4)得到的0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷粉料(40g)先过120目标准筛，使颗粒分散均匀后，然后加入2ml质量浓度为8wt％的聚乙烯醇溶液(PVA)作为粘合剂混匀，陈腐1天后压碎造粒；

[0202] 所述的造粒采用以下方式：将压碎后的材料颗粒先过80目标准筛后，获得的颗粒再次过160目标准筛，弃去过160目标准筛后粒径过细的颗粒，选取剩余颗粒作为最后压制成型材料；

[0203] 步骤(6).0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷压片成型：

[0204] 将步骤(5)中选取的压制成型材料置入粉末压片成型机中，在100Mpa压力下压制成直径为12mm、厚度为7mm的圆柱体；

[0205] 步骤(7).0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷烧结成瓷：

[0206] 将压成的圆柱体在1350℃温度下烧结4小时，然后以3℃/分钟的速度控温冷却，降至1000℃后关闭温控系统自然降温，最后得到圆柱体状的0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷；

[0207] 步骤(8).后期机械加工：

[0208] 将烧结好的圆柱体0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷研磨抛光制成成品。

[0209] 本发明采用Hakki and Coleman提出的介质谐振腔法测试圆柱体谐振频率下的微波介电性能，该介质陶瓷微波介电性能为：在17.71GHZ谐振频率下测试，介电常数为7.1，品质因数Qf为39,900GHZ，谐振频率温度系数为7.8ppm/℃,结果见附图1～4。

[0210] 实施例9：制备0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷[0211] MgO(纯度：99.5％)、Al2O3(纯度：99.5％)、SiO2(纯度：99.5％)；TiO2(纯度：99.5％)；

[0212] 步骤(2).MgO、Al2O3、SiO2的配料与混料：

[0213] 依 次 称 取 6.8902g MgO(0.1710mol)、17.4305g Al2O3(0.1710mol)、25.6791g SiO2(0.4274mol)原料。将上述50g混合料加入80g混合液体 A，置于球磨机中研磨12小时，然后，将液状混合料取出，置入烘箱80℃干燥至恒重，得到恒重的混合料；

[0214] 混合液体A中无水酒精与去离子水的质量比为0.3:1；

[0215] 步骤(3).Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料的制备：

[0216] 将步骤(2)处理得到恒重混合料先过60目标准筛，分散后，置于马弗炉中1350℃焙烧4小时，使混合料在高温下固相反应，充分生成Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料，制备得到初始所需的Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料；

[0217] 步骤(4).0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷的合成：

[0218] 依次称取46.5757g Mg2Al4Si5O18(0.079623mol)和3.4243g TiO2(0.4287mol)，在混合粉料中加入60g混合液体B；在球磨机中球磨12小时后，将混合液体粉料取出，置于80℃烘箱中干燥至恒重；然后，将混合粉料先过80目标准筛，让颗粒分散均匀后，置于马弗炉中1100℃下预烧4小时，使混合粉料初步反应生成0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷粉料；

[0219] 取0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷粉料(50g)中加入60g混合液体B，置入球磨罐中球磨12小时后，取出并置于80℃烘箱中烘干至恒重，最终得到粒径细化的0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石固溶体复合陶瓷粉料；

[0220] 混合液体B中无水酒精与去离子水的质量比为0.2:1；

[0221] 步骤(5).0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷的造粒：

[0222] 取步骤(4)得到的0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷粉料(40g)先过60目标准筛，使颗粒分散均匀后，然后加入1.5ml质量浓度为10wt％的聚乙烯醇溶液(PVA)作为粘合剂混匀，陈腐2天后压碎造粒；

[0223] 所述的造粒采用以下方式：将压碎后的材料颗粒先过60目标准筛后，获得的颗粒再次过120目标准筛，弃去过120目标准筛后粒径过细的颗粒，选取剩余颗粒作为最后压制成型材料；

[0224] 步骤(6).0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷压片成型：

[0225] 将步骤(5)中选取的压制成型材料置入粉末压片成型机中，在90Mpa 压力下压制成直径为15mm、厚度为9mm的圆柱体；

[0226] 步骤(7).0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷烧结成瓷：

[0227] 将压成的圆柱体在1350℃温度下烧结4小时，然后以2℃/分钟的速度控温冷却，降至1000℃后关闭温控系统自然降温，最后得到圆柱体状的0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷；

[0228] 步骤(8).后期机械加工：

[0229] 将烧结好的圆柱体0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷研磨抛光制成成品。

[0230] 本发明采用Hakki and Coleman提出的介质谐振腔法测试圆柱体谐振频率下的微波介电性能，该介质陶瓷微波介电性能为：在17.71GHZ谐振频率下测试，介电常数为6.9，品质因数Qf为38,400GHZ，谐振频率温度系数为8.4ppm/℃。

[0231] 实施例10：制备0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷[0232] MgO(纯度：99.5％)、Al2O3(纯度：99.5％)、SiO2(纯度：99.5％)；TiO2(纯度：99.5％)；

[0233] 步骤(2).MgO、Al2O3、SiO2的配料与混料：

[0234] 依 次 称 取 6.8902g MgO(0.1710mol)、17.4305g Al2O3(0.1710mol)、25.6791g SiO2(0.4274mol)原料。将上述50g混合料加入50g混合液体A，置于球磨机中研磨20小时，然后，将液状混合料取出，置入烘箱120℃干燥至恒重，得到恒重的混合料；

[0235] 混合液体A中无水酒精与去离子水的质量比为0.5:1；

[0236] 步骤(3).Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料的制备：

[0237] 将步骤(2)处理得到恒重混合料先过120目标准筛，分散后，置于马弗炉中1425℃焙烧2小时，使混合料在高温下固相反应，充分生成Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料，制备得到初始所需的Mg2Al4Si5O18陶瓷原材料；

[0238] 步骤(4).0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷的合成：

[0239] 依次称取46.5757g Mg2Al4Si5O18(0.079623mol)和3.4243g TiO2(0.4287mol)，在混合粉料中加入40g混合液体B；在球磨机中球磨20小时后，将混合液体粉料取出，置于120℃烘箱中干燥至恒重；然后，将混 合粉料先过120目标准筛，让颗粒分散均匀后，置于马弗炉中1250℃下预烧2小时，使混合粉料初步反应生成0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷粉料；

[0240] 取0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷粉料(50g)中加入50g混合液体B，置入球磨罐中球磨18小时后，取出并置于120℃烘箱中烘干至恒重，最终得到粒径细化的0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石固溶体复合陶瓷粉料；

[0241] 混合液体B中无水酒精与去离子水的质量比为0.4:1；

[0242] 步骤(5).0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷的造粒：

[0243] 取步骤(4)得到的0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷粉料(40g)先过140目标准筛，使颗粒分散均匀后，然后加入3ml质量浓度为5wt％的聚乙烯醇溶液(PVA)作为粘合剂混匀，陈腐1.5天后压碎造粒；

[0244] 所述的造粒采用以下方式：将压碎后的材料颗粒先过70目标准筛后，获得的颗粒再次过140目标准筛，弃去过140目标准筛后粒径过细的颗粒，选取剩余颗粒作为最后压制成型材料；

[0245] 步骤(6).0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷压片成型：

[0246] 将步骤(5)中选取的压制成型材料置入粉末压片成型机中，在95Mpa压力下压制成直径为13mm、厚度为6mm的圆柱体；

[0247] 步骤(7).0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷烧结成瓷：

[0248] 将压成的圆柱体在1450℃温度下烧结2小时，然后以4℃/分钟的速度控温冷却，降至1000℃后关闭温控系统自然降温，最后得到圆柱体状的0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷；

[0249] 步骤(8).后期机械加工：

[0250] 将烧结好的圆柱体0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2堇青石型固溶体复合陶瓷研磨抛光制成成品。

[0251] 本发明采用Hakki and Coleman提出的介质谐振腔法测试圆柱体谐振频率下的微波介电性能，该介质陶瓷微波介电性能为：在17.71GHZ谐振 频率下测试，介电常数为7.0，品质因数Qf为39,100GHZ，谐振频率温度系数为8.1ppm/℃。

[0252] 上述的10个具体实例中，实施例1中制备的Mg2Al4Si5O18陶瓷材料获得微波参数范围体系的最小值，介电常数为6.1，品质因数为31，500GHZ，最大负谐振频率温度系数-32.1ppm/℃；实施例3中，制备0.9Mg2Al4Si5O18-0.1TiO2堇青石固溶体陶瓷材料获得最大品质因数55，400GHZ，信号传输过程中能量损耗最低；实施例6中，制备的0.75Mg2Al4Si5O18-0.25TiO2堇青石固溶体复合陶瓷获得近零漂移的谐振频率温度系数为-0.2ppm/℃，稳定性最好；在共同制备0.65Mg2Al4Si5O18-0.35TiO2陶瓷材料的三个具体实施例8～10中，例8制备复合陶瓷材料获得最优化微波介电参数：介电常数为7.1，品质因数Qf为39，900GHZ，谐振频率温度系数为7.8ppm/℃。其中各项实验参数为：混合液体A中，无水酒精和去离子水的比例为0.4:1，混合液体B中，无水酒精和去离子水的比例为0.3:1，压片成型机中压力为100Mpa。

[0253] 上述实施例并非是对于本发明的限制，本发明并非仅限于上述实施例，只要符合本发明要求，均属于本发明的保护范围。