放射性铯的除去方法及煅烧物的制造方法

摘要

本发明提供从被放射性铯污染的废弃物中容易地且高效地除去放射性铯的方法。一种放射性铯的除去方法，包括将被放射性铯污染的废弃物以及CaO源和/或MgO源在1200～1350℃下加热而使所述废弃物中的放射性铯挥发的加热步骤，所述放射性铯的除去方法中，在所述加热步骤中，以使CaO、MgO和SiO2各自的质量满足((CaO+1.39×MgO)/SiO2)＝1.0～2.5(式中，CaO、MgO、SiO2各自表示钙的换算成氧化物的质量、镁的换算成氧化物的质量、硅的换算成氧化物的质量)的方式确定所述废弃物、CaO源和MgO源各自的种类和混合比例。

权利要求

1.一种放射性铯的除去方法，其包括将被放射性铯污染的废弃物以及CaO源和/或MgO源在1200～1350℃下加热15～180分钟而使所述废弃物中的放射性铯挥发的加热步骤，所述放射性铯的除去方法的特征在于，所述放射性铯为铯134和铯137，

所述CaO源为选自碳酸钙、石灰石、生石灰、消石灰、白云石和高炉渣中的一种以上，所述MgO源为选自碳酸镁、氢氧化镁、白云石、蛇纹岩和镍铁合金矿渣中的一种以上，所述加热步骤中，以使CaO、MgO和SiO2各自的质量满足下式(1)的方式确定所述废弃物、CaO源和MgO源各自的种类和混合比例，((CaO+1.39×MgO)/SiO2)＝1.0～2.5…(1)式中，CaO、MgO、SiO2各自表示钙的换算成氧化物的质量、镁的换算成氧化物的质量、硅的换算成氧化物的质量。

2.根据权利要求1所述的放射性铯的除去方法，其中，所述加热步骤中，还使用氯化物，并且，所述氯化物的量为(Cl/(Cs+K))的摩尔比达到1.00以下的量。

3.根据权利要求1或2所述的放射性铯的除去方法，其中，所述加热步骤中，在还原气氛下进行加热。

4.根据权利要求1或2所述的放射性铯的除去方法，其中，在所述加热步骤中，在含有水蒸气的空气下进行加热。

5.一种煅烧物的制造方法，其包括将被放射性铯污染的废弃物以及CaO源和/或MgO源在1200～1350℃下加热15～180分钟而使所述废弃物中的放射性铯挥发从而得到煅烧物的加热步骤，所述煅烧物的制造方法的特征在于，所述放射性铯为铯134和铯137，

所述CaO源为选自碳酸钙、石灰石、生石灰、消石灰、白云石和高炉渣中的一种以上，所述MgO源为选自碳酸镁、氢氧化镁、白云石、蛇纹岩和镍铁合金矿渣中的一种以上，所述加热步骤中，以使CaO、MgO和SiO2各自的质量满足下式(1)的方式确定所述废弃物、CaO源和MgO源各自的种类和混合比例，((CaO+1.39×MgO)/SiO2)＝1.0～2.5…(1)式中，CaO、MgO、SiO2各自表示钙的换算成氧化物的质量、镁的换算成氧化物的质量、硅的换算成氧化物的质量。

6.根据权利要求5所述的煅烧物的制造方法，其中，所述加热步骤中，还使用氯化物，并且，所述氯化物的量为(Cl/(Cs+K))的摩尔比达到1.00以下的量。

7.根据权利要求5所述的煅烧物的制造方法，其中，所述加热步骤中，在还原气氛下进行加热。

8.根据权利要求7所述的煅烧物的制造方法，其中，包括将通过所述加热步骤得到的煅烧物与选自由还原剂和吸附剂组成的组中的至少一种进行混合的混合工序。

9.根据权利要求5所述的煅烧物的制造方法，其中，在所述加热步骤中，在含有水蒸气的空气下进行加热。

10.一种水泥混合材料，其通过将利用权利要求5～9中任一项所述的煅烧物的制造方法得到的煅烧物粉碎而得到。

11.一种骨料，其包含通过权利要求5～9中任一项所述的煅烧物的制造方法得到的煅烧物。

12.一种土方材料，其包含通过权利要求5～9中任一项所述的煅烧物的制造方法得到的煅烧物。

说明书

放射性铯的除去方法及煅烧物的制造方法

技术领域

[0001] 本发明涉及用于从被放射性铯污染的废弃物中除去放射性铯的方法、以及用于使用被放射性铯污染的废弃物作为原料来制造无害的煅烧物(例如，水泥混合材料、骨料、土方材料)的方法。

背景技术

[0002] 因核发电厂的大型事故而被释放到外部环境中的放射性铯如果含有在废弃物或土壤中，则会引起问题。放射性铯(铯137)的半衰期为30年，会长时间地给人体带来不利影响，因此，多数情况下要求从废弃物等中将放射性铯除去。

[0003] 作为除去放射性铯的方法，例如记载了如下放射性废弃物的处理方法，其包括如下步骤：在具备缠绕于其外部的通电线圈的、具有狭缝的冷却容器内通过电磁感应加热将以硝酸盐的形态存在的放射性废弃物溶解，通过电磁挤压力使硝酸盐分解生成的金属氧化物集聚在容器周围，使还原的铂族元素集聚在容器中央部，接着冷却、凝结，然后，回收生成的固化体，所述放射性废弃物的处理方法中，对在电磁感应加热中由放射性废弃物挥发出的铯等长寿命核素进行分离、回收(专利文献1)。

[0004] 但是，专利文献1的方法并不是以因事故而释放到外部环境中的放射性铯为对象的方法，而是以在核发电厂等限定的区域内产生的放射性废弃物为对象的方法，因此，不适合于数量庞大的污染土壤等的处理，另外，还存在装置复杂且昂贵、成本高的问题。

[0005] 现有技术文献

[0006] 专利文献

[0007] 专利文献1：日本特开平5-157897号公报

发明内容

[0008] 发明所要解决的课题

[0009] 本发明的目的在于提供能够容易地且高效地从被放射性铯污染的废弃物中除去放射性铯的方法。另外，本发明的目的还在于提供用于使用被放射性铯污染的废弃物作为原料来制造无害的煅烧物(例如，水泥混合材料、骨料、土方材料)的方法。

[0010] 用于解决课题的手段

[0011] 本发明人为了解决上述课题进行了深入研究，结果发现，通过将被放射性铯污染的废弃物以及CaO源和/或MgO源以特定的混合比例加热，能够达到上述目的，从而完成了本发明。

[0012] 即,本发明，提供下述[1]～[9]项。

[0013] [1]一种放射性铯的除去方法，其包括将被放射性铯污染的废弃物以及CaO源和/或MgO源在1200～1350℃下加热而使所述废弃物中的放射性铯挥发的加热步骤，所述放射性铯的除去方法的特征在于，

[0014] 所述加热步骤中，以使CaO、MgO和SiO2各自的质量满足下式(1)的方式确定所述废弃物、CaO源和MgO源各自的种类和混合比例，

[0015] ((CaO+1.39×MgO)/SiO2)＝1.0～2.5…(1)

[0016] 式中，CaO、MgO、SiO2各自表示钙的换算成氧化物的质量、镁的换算成氧化物的质量、硅的换算成氧化物的质量。

[0017] [2]根据上述[1]所述的放射性铯的除去方法，其中，所述加热步骤中，还使用氯化物。

[0018] [3]根据上述[1]或[2]所述的放射性铯的除去方法，其中，所述加热步骤中，在还原气氛下进行加热。

[0019] [4]一种煅烧物的制造方法，包括将被放射性铯污染的废弃物以及CaO源和/或MgO源在1200～1350℃下加热而使所述废弃物中的放射性铯挥发从而得到煅烧物的加热步骤，所述煅烧物的制造方法的特征在于，

[0020] 所述加热步骤中，以使CaO、MgO和SiO2各自的质量满足下式(1)的方式确定所述废弃物、CaO源和MgO源各自的种类和混合比例，

[0021] ((CaO+1.39×MgO)/SiO2)＝1.0～2.5…(1)

[0022] 式中，CaO、MgO、SiO2各自表示钙的换算成氧化物的质量、镁的换算成氧化物的质量、硅的换算成氧化物的质量。

[0023] [5]根据上述[4]所述的煅烧物的制造方法，其中，所述加热步骤中，在还原气氛下进行加热。

[0024] [6]根据上述[4]或[5]所述的煅烧物的制造方法，其中，包括将通过所述加热步骤得到的煅烧物与选自由还原剂和吸附剂组成的组中的至少一种进行混合的混合工序。

[0025] [7]一种水泥混合材料，其通过将利用上述[4]～[6]中任一项所述的煅烧物的制造方法得到的煅烧物粉碎而得到。

[0026] [8]一种骨料，其包含通过上述[4]～[6]中任一项所述的煅烧物的制造方法得到的煅烧物。

[0027] [9]一种土方材料，其包含通过上述[4]～[6]中任一项所述的煅烧物的制造方法得到的煅烧物。

[0028] 发明的效果

[0029] 根据本发明的放射性铯的除去方法，能够容易地且高效地将放射性铯从被放射性铯污染的废弃物中除去，能够减小放射性废弃物体积。

[0030] 另外，根据本发明的煅烧物的制造方法，能够得到除去了放射性铯的无害的煅烧物。该煅烧物能够作为水泥混合材料、骨料用于今后大量需要的复建用混凝土(堤防、防波堤和消波块等)，能够实现天然资源的保护。另外，能够作为土方材料用于除去土壤后的土地的回填材料等。

具体实施方式

[0031] 以下，详细说明本发明。

[0032] 本发明的放射性铯的除去方法为如下的放射性铯的除去方法，其包括将被放射性铯污染的废弃物以及CaO源和/或MgO源在1200～1350℃下加热而使上述废弃物中的放射性铯挥发的加热步骤，上述放射性铯的除去方法的特征在于，上述加热步骤中，以使CaO、MgO和SiO2各自的质量满足下式(1)的方式确定上述废弃物、CaO源和MgO源各自的种类和混合比例。

[0033] ((CaO+1.39×MgO)/SiO2)＝1.0～2.5…(1)

[0034] (式中，CaO、MgO、SiO2各自表示钙的换算成氧化物的质量、镁的换算成氧化物的质量、硅的换算成氧化物的质量)

[0035] 本发明的处理对象物为被放射性铯污染的废弃物。

[0036] 此处，被放射性铯污染的废弃物例如为土壤、下水污泥干粉、城市垃圾焚烧灰、来源于垃圾的熔渣、贝壳、草木等普通废弃物、下水污泥、下水淤渣、净水污泥、建设污泥等产业废弃物、瓦砾等灾害废弃物，为含有放射性铯的废弃物。这些废弃物可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。另外，预先将几乎不含有放射性铯的部分(例如，土壤的情况下为砂、石)除去而得到的、放射性铯被浓缩的废弃物(中间处理物)也包含在本发明中的“被放射性铯污染的废弃物”的概念中。

[0037] 另外，作为CaO源，例如可以举出碳酸钙、石灰石、生石灰、消石灰、石灰石、白云石、高炉渣等。作为MgO源，例如可以举出碳酸镁、氢氧化镁、白云石、蛇纹岩、镍铁合金矿渣等。这些例示物可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。

[0038] 本发明中，CaO源和MgO源可以使用这两者，也可以仅使用任意一者，但从放射性铯的挥发性的方面出发，优选仅混合CaO源。

[0039] 另外，CaO源和MgO源优选使用粉碎后的粉状物。

[0040] 本发明中，放射性铯是指作为铯的放射性同位素的铯134和铯137。这些放射性铯是由于核发电厂的事故而释放到外部环境中的放射性物质，其半衰期分别为约2年和约30年。

[0041] 本发明中，作为除去对象物的放射性铯从发生事故的核发电厂以碘化铯等的形态与放射性碘一同释放到外部环境中，并从上空下降到地表面。碘化铯的沸点为1200℃以上，与沸点为约700℃的铯单质相比，具有难以挥发的性质。而且，下降到地表面的放射性铯被封入到土壤所含的粘土矿物中，成为难以从土壤中分离的状态，并且，有时形态也发生变化。另外，附着到瓦砾等灾害废弃物上，或者下降到地表面的放射性铯被雨水冲洗并在下水处理的过程中被浓缩，由此产生以高浓度含有放射性铯的下水污泥等。此外，草木由于吸收土壤所含有的放射性铯而被放射能污染，在将含有这些被放射能污染的草木的废弃物焚烧而产生的焚烧灰中，有时在玻璃等中封有放射性铯。本发明中，要对这些处于难以处理的状态的放射性铯化合物进行分离、回收。

[0042] 对于上述被放射性铯污染的废弃物与CaO源和/或MgO源，在以使所得到的混合物中的氧化钙(CaO)、氧化镁(MgO)和二氧化硅(SiO2)各自的质量满足下式(1)的方式确定上述废弃物以及CaO源和/或MgO源的种类和混合比例的基础上进行混合。

[0043] ((CaO+1.39×MgO)/SiO2)＝1.0～2.5…(1)

[0044] (式中，CaO、MgO、SiO2各自表示钙的换算成氧化物的质量、镁的换算成氧化物的质量、硅的换算成氧化物的质量)

[0045] 从增加放射性铯的挥发量的方面考虑，由上述CaO、MgO和SiO2各自的质量以及上述式(1)导出的数值的下限值优选为1.2以上，更优选为1.4以上，进一步优选为1.7以上，进一步优选为1.8以上，特别优选为大于1.9的值。

[0046] 另外，从使混合物中的放射性铯挥发且减少混合物中的钾、钠的挥发量的方面考虑，由上述式(1)导出的数值的上限值优选为2.4以下，更优选为2.3以下，进一步优选为2.2以下，进一步优选为1.9以下，特别优选为1.8以下。

[0047] 需要说明的是，1摩尔CaO的质量与1.39摩尔MgO的质量相当，因此，上述式(1)中，将MgO的质量乘以1.39。

[0048] 该质量比小于1.0时，随着煅烧温度达到高温，容易产生液相，放射性铯的挥发量减少。该质量比超过2.5时，被放射性铯污染的废弃物与CaO源和/或MgO源的混合物中的钾、钠的合计挥发量增多，作为废气被冷却得到的固体成分的含有放射性物质的废弃物的量增多。

[0049] 为了促进放射性铯的氯化挥发且减小挥发回收物体积，作为上述混合物的材料，可以进一步使用氯化钙(CaCl2)、氯化钾(KCl)、氯化钠(NaCl)等氯化物。其中，从促进氯化挥发的方面出发，优选氯化钙。

[0050] 氯化物的量为使氯与铯和钾的摩尔比(Cl/(Cs+K))优选达到1.00以下、更优选达到0.010～0.60、进一步优选达到0.015～0.40、特别优选达到0.03～0.30的量。该摩尔比为1.0以下时，钾、钠不挥发而放射性铯大量挥发，因此，能够实现减小含有放射性物质的废弃物的体积。

[0051] 另外，上述混合物中的氯量优选为1500mg/kg以下。氯量为1500mg/kg以下时，即使在高温下也不易产生液相，放射性铯大量挥发。

[0052] 优选上述摩尔比(Cl/(Cs+K))为1.0以下且上述混合物中的氯量为1500mg/kg以下、进一步优选上述摩尔比为0.5以下且上述混合物中的氯量为1250mg/kg以下时，挥发的铯成为氯化铯的形态而容易挥发，而且能够实现后述的回收物的体积减小。

[0053] 上述的废弃物与CaO源和/或MgO源混合时，可以根据需要在混合的同时进行破碎、粉碎等，或者，将破碎机或粉碎机与混合机组合来进行两阶段的处理。在使用后述的回转窑炉进行煅烧的情况下，在回转窑炉内将各材料旋转混合，因此，可以将上述的CaO源、MgO源以及废弃物等的一部分直接投入到窑炉尾。另外，上述混合物优选小于约5mm的粒状物。另外，可以在进行水洗的同时预先将不含大量铯的5mm以上的石等除去。

[0054] 被放射性铯污染的废弃物与CaO源和/或MgO源的混合物的加热温度为1200～1350℃，优选为1200～1300℃。

[0055] 通过在上述温度范围内加热，能够使废弃物中含有的放射性铯高效地挥发。加热温度低于1200℃时，放射性铯的挥发量减少。超过1350℃时，形成液相，由此使放射性铯被封住而不易挥发，因此不优选。

[0056] 从得到放射性铯的充分的挥发量的方面考虑，混合物的加热时间优选为15分钟以上，更优选为30分钟以上。加热时间的上限没有特别限定，但优选为180分钟以下，更优选为120分钟以下。加热时间超过180分钟时，钾、钠的挥发量与混合物中的放射性铯一同增多。

[0057] 在回转窑炉等原料转动的情况下，气体与放射性铯的接触率增大，热导率也变得良好，因此，能够以比静置条件更短的煅烧时间得到高挥发率。

[0058] 作为加热装置，可以使用连续式和分批式中的任意一种装置。

[0059] 作为连续式加热装置的例子，可以举出回转窑炉等。

[0060] 作为分批式加热装置的例子，可以举出焚烧炉、电炉、微波加热装置等。

[0061] 其中，从提高处理效率的方面考虑，在本发明中优选使用连续式加热装置。特别是回转窑炉能够容易地提供适合于放射性铯挥发的加热温度和废弃物的停留时间，因此优选。

[0062] 作为加热时的气氛，在含有水蒸气的空气下加热时，能够减小碱金属(钾和钠)的挥发量且增加放射性铯的挥发量，因此优选。

[0063] 另一方面，在不含有水蒸气的空气(纯空气)下加热时，虽然碱金属(钾和钠)的挥发量也增多，但能够使更多的放射性铯挥发。

[0064] 通过调节上述的氯化物的量、加热温度、时间以及加热时的水蒸气量，能够减少碱金属(钾和钠)的挥发量，同时增多放射性铯的挥发量。

[0065] 另外，在被放射性铯污染的废弃物中含有铬的情况下，所得到的煅烧物中有可能含有6价铬(Cr6+)。

[0066] 在将这样的煅烧物作为水泥混合材料、骨料、土方材料等使用的情况下(特别是在作为土方材料使用的情况下)，煅烧物中含有的6价铬可能会溶出而引起水质污染、土壤污染等。

[0067] 因此，上述加热步骤中，可以在还原气氛下进行加热。通过在还原气氛下加热，即使上述废弃物中含有铬，也能够防止在氧化气氛下容易生成的6价铬的生成，并且，即使在将废弃物加热的工序中废弃物因在氧化气氛下加热而暂时生成6价铬，也会被还原为3价铬(Cr3+)，因此，能够将所得到的煅烧物作为土方材料等安全地使用。需要说明的是，也可以将上述的在含有水蒸气的空气下进行加热的方法与在还原气氛下进行加热的方法组合进行。以下，对于在还原气氛下进行加热的方法，以使用内部燃烧型装置(内燃式回转窑炉等)且为逆流式(在原料出口侧燃烧)装置的情况为例进行解说，但本发明并不限定于这些方式。

[0068] 作为在还原气氛下将被放射性铯污染的废弃物加热的方法的一例，可以举出在将上述废弃物加热时使可燃性物质燃烧的方法。通过使可燃性物质燃烧，能够使废弃物的周围保持还原气氛。另外，即使上述废弃物中含有铬，也能够防止6价铬的生成，并且，即使在将废弃物加热的工序中生成6价铬，也可将6价铬还原为3价铬。

[0069] 此处，可燃性物质例如可以举出：煤炭、焦炭、活性炭、将废木材、废塑料、重油淤渣、城市垃圾等废弃物压缩和/或固体化而成的废弃物固体块等。

[0070] 作为供给可燃性物质的方法，可以预先混合到被放射性铯污染的废弃物中，在使用回转窑炉作为加热中使用的装置的情况下，可以从废弃物的入口侧、出口侧或回转窑炉的中途供给可燃性物质。

[0071] 在将可燃性物质预先混合到原料中的情况下，只要在可燃性物质不会以未燃烧状态残留在通过加热得到的煅烧物中的范围内，则优选可燃性物质的混合量多，还优选可燃性物质的粒径大。

[0072] 此处，对于在回转窑炉的废弃物的入口侧或回转窑炉的中途供给可燃性物质的情况进行说明。

[0073] 这种情况下，可燃性物质优选能够长时间维持还原气氛的可燃性物质。具体而言，例如可以举出：燃烧速度比回转窑炉的主燃料慢的可燃性物质、或者具有与主燃料同样的燃烧速度且颗粒比主燃料粗的可燃性物质。具体而言，可以举出石油焦炭、煤焦炭、无烟炭等。燃烧速度越慢，能够使可燃性物质越细，因此优选。

[0074] 可燃性物质的平均粒径优选为0.5～20mm，更优选为1～5mm。该平均粒径小于0.5mm时，在燃烧中的极早期就燃尽，因此有时无法长时间维持还原气氛。该平均粒径超过
20mm时，所得到的煅烧物中大量残留未燃烧状态的可燃性物质，因此，造成所供给的可燃性物质的浪费，另外，在将该煅烧物作为水泥混合材料或混凝土骨料使用的情况下，残留的未燃碳会吸附AE剂，由此，有时会产生如下问题：砂浆混凝土的引气性劣化；或者，在固结时未燃碳出现在表面而导致砂浆混凝土的外观劣化；等。

[0075] 可燃性物质的量相对于通过加热得到的煅烧物每1000kg优选为5～40kg，更优选为10～40kg，特别优选为12～40kg。该量少于5kg时，有时通过形成还原气氛所带来的效果小。该量超过40kg时，所得到的煅烧物中大量残留未燃烧状态的可燃性物质，在将该煅烧物这作为水泥混合材料或混凝土骨料使用时，砂浆混凝土的引气性、外观有时劣化。

[0076] 需要说明的是，在回转窑炉的中途供给可燃性物质的情况下，优选在回转窑炉内达到最高温的位置至废弃物的入口侧的中途供给可燃性物质。

[0077] 从不使可燃性物质立即消失的方面考虑，燃烧可燃性物质时的炉内的氧(O2)浓度优选为5质量％以下，更优选为3质量％以下。

[0078] 通过调节上述的条件和停留时间等，能够防止6价铬的生成，并且能够使可燃性物质不会残留。另外，在将所得到的煅烧物作为水泥混合材料或混凝土骨料使用的情况下，以不给砂浆混凝土的引气性、外观带来不利影响的方式对上述的条件和停留时间等进行调节。

[0079] 接着，对于从废弃物的出口侧供给可燃性物质的情况进行说明。

[0080] 可燃性物质可以使用空气从废弃物的出口侧向炉内容易地压送。另外，可以在回转窑炉的出口侧设置专用的投入口。此外，也可以使粗可燃性物质(平均粒径约为1mm～10mm的可燃性物质)作为主燃烧器的燃料的一部分落下。

[0081] 可燃性物质优选能够形成比在废弃物的入口侧或回转窑炉的中途供给时更强的还原状态的可燃性物质。具体而言，例如可以举出燃烧速度比回转窑炉的主燃料快的可燃性物质。作为燃烧速度快的可燃性物质，例如可以举出将废木材、废塑料、重油淤渣以及城市垃圾等废弃物压缩和/或固体化而成的废弃物固体块等。

[0082] 可燃性物质的平均粒径优选为0.1～10mm，更优选为1～5mm。该平均粒径小于0.1mm时，在煅烧中的极早期就燃尽，因此有时无法维持还原气氛。该平均粒径超过10mm时，所得到的煅烧物中大量残留未燃烧状态的可燃性物质，造成所供给的可燃性物质的浪费，另外，在将该煅烧物作为水泥混合材料或混凝土骨料使用时，砂浆混凝土的引气性、外观有时劣化。需要说明的是，能够维持还原气氛的时间可以通过可燃性物质的平均粒径来调节。
例如，对于燃烧速度快的可燃性物质，通过使平均粒径增大(变粗)，可延长能够维持还原气氛的时间。

[0083] 关于可燃性物质的热量，可以以相对于主燃烧器所使用的燃料整体的热量通常为2～40％的方式使用。可燃性物质的热量少于2％时，有时通过形成还原气氛所带来的效果小。可燃性物质的热量超过40％时，所得到的煅烧物中大量残留未燃烧状态的可燃性物质，造成所供给的可燃性物质的浪费，在将该煅烧物作为水泥混合材料或混凝土骨料使用时，砂浆混凝土的引气性、外观有时劣化。

[0084] 与上述的、在废弃物的入口侧或回转窑炉的中途供给可燃性物质的情况相比，在从废弃物的出口侧供给的情况下，回转窑炉内形成还原气氛的只是炉内的一部分，因此，为了长时间维持还原气氛、并且在还原速度快的高温带形成还原气氛，优选将可燃性物质的供给位置(落下位置)调节至比回转窑炉内达到最高温度的位置更靠废弃物的入口侧的位置。供给位置通常优选为将干燥炉的内径设为D时比距干燥炉的出口的距离为4D的地点更深的位置。另外，在通过设定主燃烧器等的条件使干燥炉内达到最高温度的位置更靠出口侧的情况下，优选为比距干燥炉的出口的距离为3D的地点更深的位置。供给位置(落下位置)优选通过可燃性物质的投入口的角度、投入口的位置、投入可燃性物质的速度、可燃性物质的粒度以及可燃性物质的密度来调节。

[0085] 从不使可燃性物质立即消失的方面考虑，添加可燃性物质时的炉内的氧(O2)浓度优选为5质量％以下，更优选为3质量％以下。

[0086] 优选通过调节上述的条件来防止6价铬的生成，并且使可燃性物质不会残留。

[0087] 作为在还原气氛下将被放射性铯污染的废弃物加热的其他方法，可以举出使上述废弃物直接接触火焰的方法。

[0088] 具体而言，在内部燃烧型的装置(内热式回转窑炉等)中，以使加热中(煅烧中)的被放射性铯污染的废弃物等与燃烧器的火焰直接接触的方式进行煅烧(以下也称为“焰膜煅烧”)。作为使用内热式回转窑炉进行焰膜煅烧的方法，可以举出如下方法：(a)将加热用主燃烧器设置在下部，以使火焰舔舐废弃物等的方式进行加热(煅烧)；(b)通过调节燃料量、空气速度使火焰发散，以使火焰舔舐废弃物等的方式进行加热(煅烧)；(c)通过使主燃烧器的角度朝向下方而使火焰变长，以使火焰舔舐废弃物等的方式进行加热(煅烧)；等。另外，除了加热用主燃烧器以外，还可以设置焰膜煅烧用的辅助燃烧器。通过各条件的调节使废弃物等与火焰的接触时间越长，则还原效果越提高。另外，即使上述废弃物中含有铬，也能够防止6价铬的生成，并且，即使在将废弃物加热的工序中生成了6价铬，6价铬也被还原为3价铬。

[0089] 从产生更多的焰膜的方面考虑，进行焰膜煅烧时的氧浓度优选为5质量％以下，更优选为3质量％以下。

[0090] 通过调节上述的条件，能够进一步增大防止6价铬溶出的效果。需要说明的是，可以将上述可燃性物质的燃烧与焰膜煅烧合用。

[0091] 另外，也可以通过调节加热时的气氛来形成还原气氛。

[0092] 例如，作为在还原气氛下将被放射性铯污染的废弃物加热的其他方法，可以举出利用比理论空气量少的空气量使加热所使用的燃料燃烧的方法。

[0093] 具体而言，可以举出如下方法：在内部燃烧型的装置(内热式回转窑炉等)中，在使炉内的空气比(供给空气量相对于理论空气量的比例)为0.8～1.0或者使炉内的氧浓度为1质量％以下的条件下使上述燃料燃烧；或者，在使炉内的一氧化碳浓度保持于0.1～1.0质量％的同时使燃料燃烧；等。

[0094] 在炉内的空气比低于0.8或者一氧化碳浓度超过1.0质量％的情况下，有时难以进行加热所需的燃烧。在炉内的空气比超过1.0的情况下、氧浓度超过1质量％的情况下、或者在使炉内的一氧化碳浓度保持于低于0.1质量％的同时使燃料燃烧的情况下，还原效果减小。

[0095] 关于加热所用的燃料，作为主燃料(燃烧器的燃料)，可以举出重油、微粉炭、再生油、LPG、NPG以及可燃性废弃物等，使用为了在空间中燃烧而调节了粒度的燃料。

[0096] 此外，也可以将上述可燃性物质的燃烧和/或焰膜煅烧合用。

[0097] 另外，可以举出在加热所使用的装置(外热式回转窑炉、电炉等)内使用氮气等惰性气体进行置换或者使上述惰性气体流通的方法。此外，也可以使在上述惰性气体中混合有一氧化碳气体等还原性气体的气体进行置换或流通。

[0098] 通过上述的加热方法产生的废气中的挥发的放射性铯可以在冷却成为固体后，使用集尘机或涤气器等进行回收。另外，在干燥炉中安装有预热器的情况下，也可以通过抽取以高浓度含有挥发的放射性铯的废气的一部分并冷却来回收成为固体的放射性铯。回收的放射性铯可以根据需要通过水洗、吸附等并在进行进一步的体积减小处置后，密闭保存在混凝土制造的容器等中。由此，能够在不会使含有放射性物质的废弃物泄漏到外部的情况下进行体积减小、保存。

[0099] 在废弃物与CaO源和/或MgO源的混合物中添加氯化物的情况下，可以以放射性氯化铯的状态回收放射性铯。该放射性氯化铯能够容易地溶于水，也可以以水溶液的形式回收。

[0100] 加热后得到的煅烧物可以根据需要进行粉碎，作为水泥混合材料、骨料(混凝土用骨料、沥青用骨料)、土方材料(回填材料、筑堤材料、路基材料等)等加以利用。

[0101] 加热后得到的煅烧物为绝干密度优选为1.5～3.0g/cm3、更优选为2.0～3.0g/cm3的煅烧物。

[0102] 另外，该煅烧物的游离石灰量优选为1.0质量％以下，更优选为0.5质量％以下，进一步优选为0.2质量％以下。游离石灰量超过1.0质量％时，将煅烧物作为混凝土用骨料、土方材料使用时，存在混凝土膨胀破坏或者煅烧物本身发生崩溃的可能性。

[0103] 可以在考虑所需要的粒度、固结性等通过筛分等对该煅烧物的粒度进行调节后用于水泥混合材料等。

[0104] 另外，在废弃物中含有铬的情况下，除了在上述加热步骤中在还原气氛下进行加热的方法以外，通过对所得到的煅烧物进行以下的处理，能够防止6价铬从煅烧物中溶出。特别是在将煅烧物作为土方材料使用的情况下，从防止水质污染和土壤污染的方面考虑，优选实施6价铬的溶出对策。以下，对6价铬的溶出对策的具体方法进行说明。

[0105] 在所得到的煅烧物中含有6价铬的情况下，作为6价铬的溶出对策，可以举出将通过加热步骤得到的高温的煅烧物与可燃性物质混合的方法。通过将加热步骤后的高温煅烧物与可燃性物质混合并冷却，煅烧物中的6价铬被还原为3价铬，能够减少煅烧物中的6价铬。

[0106] 具体而言，可以举出如下方法：将加热步骤后的煅烧物在热风炉中在将煅烧物的温度保持于高温的同时与可燃性物质混合的方法；将加热步骤后的高温煅烧物和可燃性物质放入、填充到容器内，在使煅烧物与可燃性物质的混合物的温度保持于高温的同时静置的方法。

[0107] 另外，也可以在加热步骤后进行的使用空气骤冷冷却器、回转式冷却器等的冷却工序中将高温的煅烧物与可燃性物质混合。其中，优选使用与氧接触少且可燃性物质的混合程度高的回转式冷却器。

[0108] 在冷却工序中将可燃性物质混合的情况下，可燃性物质的混合方法没有特别限定，从长时间维持高温条件和还原气氛的方面考虑，优选在加热步骤后立即混合。例如，在使用回转窑炉进行加热的情况下，优选使可燃性物质落下到回转窑炉的排污管并混合的方法。

[0109] 混合可燃性物质时的煅烧物的温度越高，6价铬的减少效果越大，优选为800℃以上，更优选为1000℃以上。需要说明的是，在使用回转窑炉进行加热的情况下，通过使回转窑炉内的煅烧温度达到最高温度的位置接近排污管侧，能够提高在回转冷却器内混合时的煅烧物的温度。

[0110] 混合可燃性物质后，至煅烧物冷却为止的时间越长，6价铬的减少效果越大，从混合后至煅烧物的温度达到600℃以下为止的时间优选为1分钟以上，更优选为3分钟以上。

[0111] 可燃性物质混合如下的量：相对于煅烧物与可燃性物质的混合物整体的热量，优选相当于2～20％的热量。在该量相当于少于2％的热量的情况下，6价铬的减少效果减小。在该量相当于超过20％的热量的情况下，冷却后的煅烧物中大量残留未燃烧状态的可燃性物质。

[0112] 作为可燃性物质，例如可以举出煤炭、焦炭、活性炭、将废木材、废塑料、重油淤渣、城市垃圾等废弃物压缩和/或固体化而成的废弃物固体块等。其中，优选能够形成更强的还原状态的可燃性物质。具体而言，可以举出燃烧速度快的可燃性物质。作为燃烧速度快的可燃性物质，例如可以举出将废木材、废塑料、重油淤渣以及城市垃圾等废弃物压缩和/或固体化而成的废弃物固体块等。

[0113] 可燃性物质的平均粒径优选为0.1～10mm，更优选为1～5mm。超过10mm时，冷却后的煅烧物中大量残留可燃性物质。小于0.1mm时，6价铬的减少效果减小，并且投入时因冷却空气的风速等而飞散，与煅烧物混合的量减少。

[0114] 可以使上述燃烧速度快的可燃性物质的平均粒径增大(变粗)。通过增大平均粒径，能够延长可维持还原气氛的时间，并且能够防止投入时因冷却空气的风速等而使可燃性物质飞散。

[0115] 混合可燃性物质时的氧浓度没有特别限定。另外，从减少与氧的接触或者减少可燃性物质的添加量的方面考虑，在可能的情况下，可以利用废气。

[0116] 优选以6价铬的减少效果大且可燃物不会残留的方式调节上述条件。另外，在将煅烧物作为水泥混合材料使用的情况下，优选以如下方式进行调节：通过使还原气氛过强，使得使用了该煅烧物的水泥的颜色不发生变化。

[0117] 另外，作为6价铬的溶出对策，可以举出将通过加热步骤得到的煅烧物进一步加热、熔融的方法。

[0118] 通过将煅烧物熔融，煅烧物所含有的6价铬被封入玻璃中，在用于土方材料等的情况下，6价铬的溶出量达到环境基准值以下。

[0119] 将煅烧物进一步加热、熔融后，该熔融物被冷却而成为粒状物。所得到的粒状熔融物吸水率低且为高强度，因此能够作为混凝土用骨料使用。需要说明的是，熔融物的冷却可以为骤冷也可以为缓冷。

[0120] 另外，从能量成本的方面出发，优选将通过加热步骤得到的高温的状态的煅烧物(例如，刚从干燥炉中取出后的煅烧物)直接熔融。

[0121] 另外，作为6价铬的溶出对策，可以进行将通过加热步骤得到的煅烧物以及选自由还原剂和吸附剂组成的组中的至少一种以上进行混合的混合工序。

[0122] 例如，通过将煅烧物与还原剂混合，能够将煅烧物中含有的6价铬或从煅烧物中溶出的6价铬还原为3价铬。

[0123] 作为还原剂，例如可以举出亚硫酸钠等亚硫酸盐、硫酸亚铁(II)、氯化亚铁(II)等亚铁(II)盐、硫代硫酸钠、铁粉等。

[0124] 另外，通过将煅烧物与吸附剂混合，能够吸附从煅烧物中溶出的6价铬，能够使6价铬不溶化或者抑制溶出。

[0125] 作为吸附剂，例如可以举出：沸石；粘土矿物；Mg-Al系、Mg-Fe系等的水滑石化合物这样的层状双氢氧化物；Ca-Al系氢氧化物、钙矾石、单硫酸盐等Ca-Al系化合物；氧化铁(赤铁矿)、氧化铋等含水氧化物；氢氧化镁、轻烧镁、煅烧白云石、氧化镁等镁化合物；硫化铁、铁粉、斯沃特曼铁矿、FeOOH等铁化合物；氧化硅、氧化铝、氧化铁等中的一种或两种以上的混合物或煅烧物；含有铈和稀土元素的化合物等。

[0126] 还原剂和吸附剂可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。

[0127] 作为将煅烧物与试剂(还原剂和/或吸附剂)混合的方法，可以将煅烧物与粉末状的试剂混合，还可以举出如下方法：将试剂预先与水混合，制成浆料或水溶液(以下也称为“浆料等“)后，将煅烧物与浆料等混合、将浆料等喷雾到煅烧物上、或者将煅烧物浸渍到浆料等中；等。

[0128] 关于上述试剂的用量，以相对于每100kg煅烧物的金属盐的量优选为0.01～10kg、更优选为0.1～7kg、特别优选为0.2～5kg的方式调节粉末状试剂的量、浆料等的浓度、浆料等的喷雾量以及煅烧物向浆料等中的投入量。相对于每100kg煅烧物的金属盐的量少于0.01kg时，减少6价铬的溶出量的效果减小。该量超过10kg时，减少6价铬的溶出量的效果饱和，因此不经济。

[0129] 混合时的煅烧物的温度优选为100～800℃，更优选为125～600℃，特别优选为150～400℃。煅烧物的温度超过800℃时，煅烧物上产生裂纹等或者煅烧物微粒化，由此引起强度的降低，因此不优选。低于100℃时，试剂难以附着到煅烧物的表面，因此不优选。

[0130] 将含有试剂的浆料等喷雾到高温的煅烧物上的方法使试剂附着到煅烧物的表面而不易剥离，因此优选。另外，在煅烧物中存在气孔的情况下，将煅烧物浸渍到浆料等中的方法使试剂良好地渗透至内部，并且还附着到表面，因此优选。

[0131] 此外，作为6价铬的溶出对策，还可以举出将通过加热步骤得到的煅烧物水洗的方法。

[0132] 作为水洗方法，可以举出如下方法：(i)利用喷洒器等将清洗液散布到容器内或带式输送机上的煅烧物上来进行清洗的方法；(ii)在容器内装入煅烧物和清洗液，将煅烧物在清洗液中浸渍一定时间后，排出浸渍后的清洗液，供给新的清洗液，重复上述操作来进行清洗的方法；(iii)在使用滚筒筛(trommel)等将煅烧物浸渍到清洗液中的同时，依次更替煅烧物的清洗方法；等。

[0133] 清洗液可以为通常的自来水，也可以使用上述的试剂(还原剂或吸附剂)的水溶液。水洗后的清洗液可以作为清洗液再利用，也可以经过处理后废弃。

[0134] 水洗时间、水洗次数、水洗所用的清洗液的用量没有特别限定，进行水洗直至6价铬的溶出量满足环境基准值(环境厅告示第46号)即可。

[0135] 这些方法可以与上述加热步骤中在还原气氛下进行加热的方法组合进行。

[0136] 需要说明的是，通过本发明的加热步骤得到的煅烧物将6价铬以外的重金属(铅、砷等)固定于其内部的能力优异，因此，如果进行上述的防止6价铬溶出的处理，则能够适合作为土方材料(回填材料、筑堤材料、路基材料等)来使用。

[0137] 通过加热步骤得到的煅烧物可以粉碎而作为水泥混合材料来使用。另外，相对于煅烧物的粉碎物100质量份，也可以含有以SO3换算为1～6质量份的石膏。

[0138] 粉碎方法没有特别限制，例如使用球磨机等利用通常的方法粉碎即可。

[0139] 从减少砂浆、混凝土的泌水以及流动性、强度显现性的方面出发，优选煅烧物的粉碎物的勃氏比表面积为2500～5000cm2/g。

[0140] 可以将煅烧物、水泥熟料和石膏同时进行粉碎。从减少砂浆、混凝土的泌水以及流动性、强度显现性的方面出发，优选同时进行粉碎时的水泥的勃氏比表面积为2500～2
4500cm/g。

[0141] 将该水泥混合材料与水泥混合而得到水泥组合物时，能够减小水泥组合物的水合热，并且使流动性良好。

[0142] 通过加热步骤得到的煅烧物可以根据需要进行粉碎或分级来作为骨料(混凝土用骨料、沥青用的骨料)、土方材料使用。

[0143] 在将含有6价铬的煅烧物作为骨料使用过的情况下，6价铬被封入水泥固化物中，因此，通过进行骨料的输送时、保存时的防雨，能够防止6价铬的溶出。另外，也可以进行上述的防止6价铬溶出的处理。

[0144] 所得到的煅烧物可以用于细骨料和粗骨料中的任意一种。在作为粗骨料使用的情况下，通过筛分等将粒度调节至5mm以上来使用。

[0145] 另外，在作为土方材料使用的情况下，考虑到固结性等，调节至0.1～100mm来使用。

[0146] 在作为骨料使用的情况下，煅烧物的绝干密度优选为2.0～3.0g/cm3。该绝干密度低于2.0g/cm3时，混凝土的强度可能降低。另外，煅烧物的吸水率优选为15％以下。该吸水率大于15％时，混凝土的强度可能降低。

[0147] 特别是在作为混凝土用骨料使用的情况下，优选煅烧物的绝干密度为2.5～3.0g/cm3且吸水率为3％以下。

[0148] 游离石灰量优选为1.0质量％以下，更优选为0.5质量％以下。该量超过1.0质量％时，混凝土可能膨胀破坏。

[0149] [实施例]

[0150] 以下，通过实施例具体地说明本发明，但本发明并不限于这些实施例。

[0151] [合成例1：铯吸附粘土A的制作]

[0152] 将膨润土500g在以250mg/升的浓度含有铯的水溶液2升中浸渍1天后，通过离心分离回收固体成分，进而将该固体成分水洗，再次进行离心分离。由此，得到以1060mg/kg的浓度含有铯的铯吸附粘土A。

[0153] [合成例2：铯吸附粘土B的制作]

[0154] 将膨润土500g在以500mg/升的浓度含有铯的水溶液2升中浸渍1天后，通过离心分离回收固体成分，进而将该固体成分水洗，再次进行离心分离。由此，得到以2200mg/kg的浓度含有铯的铯吸附粘土B。

[0155] [实施例1]

[0156] 将合成例1中得到的铯吸附粘土A6.6g与石灰石粉末13.2g混合。使用管状电炉将所得到的混合物在不含水蒸气的空气(纯空气)下在1300℃下加热60分钟，得到煅烧物。使用湿式法测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的铯(Cs)和氯(Cl)的含量，求出Cs的挥发率(质量％)。另外，使用荧光X射线分析法(XRF)测定Na2O和K2O各自的量，求出Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表1。

[0157] [实施例2]

[0158] 将合成例1中得到的铯吸附粘土A6.6g与石灰石粉末13.2g混合。使用管状电炉将所得到的混合物在从60℃的水中通过进行鼓泡而得到的空气(水含量7％)下在1300℃下加热60分钟，得到煅烧物。使用湿式法测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的Cs和Cl的含量，求出Cs的挥发率(质量％)。另外，使用荧光X射线分析法(XRF)测定Na2O和K2O各自的量，求出Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表1。

[0159] 需要说明的是，在水含量为7％的空气下进行加热的目的在于模拟实际的内热窑炉中的加热。

[0160] [实施例3]

[0161] 将合成例1中得到的铯吸附粘土A8g与石灰石粉末12g混合。使用管状电炉将所得到的混合物在从60℃的水中通过进行鼓泡而得到的空气(水含量7％)下在1300℃下加热60分钟，得到煅烧物。使用湿式法测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的Cs和Cl的含量，求出Cs的挥发率(质量％)。另外，使用荧光X射线分析法(XRF)测定Na2O和K2O各自的量，求出Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表1。

[0162] [实施例4]

[0163] 将合成例1中得到的铯吸附粘土A9g与石灰石粉末11g混合。使用管状电炉将所得到的混合物在从60℃的水中通过进行鼓泡而得到的空气(水含量7％)下在1300℃下加热60分钟，得到煅烧物。使用湿式法测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的Cs和Cl的含量，求出Cs的挥发率(质量％)。另外，使用荧光X射线分析法(XRF)测定Na2O和K2O各自的量，求出Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表1。

[0164] [实施例5]

[0165] 将合成例1中得到的铯吸附粘土A10g与石灰石粉末10g混合。使用管状电炉将所得到的混合物在从60℃的水中通过进行鼓泡而得到的空气(水含量7％)下在1300℃下加热60分钟，得到煅烧物。使用湿式法测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的Cs和Cl的含量，求出Cs的挥发率(质量％)。另外，使用荧光X射线分析法(XRF)测定Na2O和K2O各自的量，求出Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表1。

[0166] [实施例6]

[0167] 将合成例1中得到的铯吸附粘土A6.6g与石灰石粉末13.2g混合。使用管状电炉将所得到的混合物在纯空气下在1200℃下加热60分钟，得到煅烧物。使用湿式法测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的Cs和Cl的含量，求出Cs的挥发率(质量％)。另外，使用荧光X射线分析法(XRF)测定Na2O和K2O各自的量，求出Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表1。

[0168] [实施例7]

[0169] 将合成例1中得到的铯吸附粘土A11g与石灰石粉末9g混合。使用管状电炉将所得到的混合物在于60℃的水中鼓泡后的空气(水含量7％)下在1200℃下加热60分钟，得到煅烧物。使用湿式法测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的Cs和Cl的含量，求出Cs的挥发率(质量％)。另外，使用荧光X射线分析法(XRF)测定Na2O和K2O各自的量，求出Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表1。

[0170] [比较例1]

[0171] 使用管状电炉将合成例1中得到的铯吸附粘土A在纯空气下在1000℃下加热60分钟，得到煅烧物。使用湿式法测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的Cs和Cl的含量，求出Cs的挥发率(质量％)。另外，使用荧光X射线分析法(XRF)测定Na2O和K2O各自的量，求出Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表1。需要说明的是，将铯吸附粘土在1200℃下煅烧的结果是，试样熔融，粘附到容器上，因此无法回收。

[0172] [比较例2]

[0173] 将合成例1中得到的铯吸附粘土A6.6g与石灰石粉末13.2g混合。使用管状电炉将所得到的混合物在纯空气下在1000℃下加热60分钟，得到煅烧物。使用湿式法测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的Cs和Cl的含量，求出Cs的挥发率(质量％)。另外，使用荧光X射线分析法(XRF)测定Na2O和K2O各自的量，求出Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表1。

[0174] [表1]

[0175]

[0176] 由表1的实施例1～7可知，由混合物中的氧化钙(CaO)、氧化镁(MgO)和二氧化硅(SiO2)各自的质量以及((CaO+1.39×MgO)/SiO2)的算式导出的数值约为1.0～1.8，并且，通过在约1200～1300℃进行加热，能够使铯挥发。

[0177] 另外，将实施例1与实施例2～5进行比较(特别是实施例1与实施例2)时可知，通过在含有水蒸气的空气下加热，能够降低钾、钠的挥发率，提高铯的挥发率。

[0178] [实施例8]

[0179] 将合成例2中得到的铯吸附粘土B30g、石灰石粉末60g和氯化钙0.0246g粉碎混合。使用管状电炉将所得到的混合物20g在于60℃的水中鼓泡后的空气(水含量7％)下在1300℃下加热60分钟，得到煅烧物。使用湿式法测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的Cs和Cl的含量，求出Cs的挥发率(质量％)。另外，使用荧光X射线分析法(XRF)测定Na2O和K2O各自的量，求出Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表2。

[0180] [实施例9]

[0181] 将合成例2中得到的铯吸附粘土B30g、石灰石粉末60g和氯化钙0.0492g粉碎混合。使用管状电炉将所得到的混合物20g在于60℃的水中鼓泡后的空气(水含量7％)下在1300℃下加热60分钟，得到煅烧物。使用湿式法测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的Cs和Cl的含量，求出Cs的挥发率(质量％)。另外，使用荧光X射线分析法(XRF)测定Na2O和K2O各自的量，求出Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表2。

[0182] [实施例10]

[0183] 将合成例2中得到的铯吸附粘土B30g、石灰石粉末60g和氯化钙0.0492g粉碎混合。使用管状电炉将所得到的混合物20g在于60℃的水中鼓泡后的空气(水含量7％)下在1300℃下加热120分钟，得到煅烧物。使用湿式法测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的Cs和Cl的含量，求出Cs的挥发率(质量％)。另外，使用荧光X射线分析法(XRF)测定Na2O和K2O各自的量，求出Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表2。

[0184] [实施例11]

[0185] 将合成例2中得到的铯吸附粘土B30g、石灰石粉末60g和氯化钙0.0984g粉碎混合。使用管状电炉将所得到的混合物20g在于60℃的水中鼓泡后的空气(水含量7％)下在1300℃下加热60分钟，得到煅烧物。使用湿式法测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的Cs和Cl的含量，求出Cs的挥发率(质量％)。另外，使用荧光X射线分析法(XRF)测定Na2O和K2O各自的量，求出Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表2。

[0186] [实施例12]

[0187] 将合成例2中得到的铯吸附粘土B30g、石灰石粉末60g和氯化钙0.246g混合。使用管状电炉将所得到的混合物20g在于60℃的水中鼓泡后的空气(水含量7％)下在1300℃下加热60分钟，得到煅烧物。使用湿式法测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的Cs和Cl的含量，求出Cs的挥发率(质量％)。另外，使用荧光X射线分析法(XRF)测定Na2O和K2O各自的量，求出Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表2。

[0188] [实施例13]

[0189] 将合成例2中得到的铯吸附粘土B10g、石灰石粉末10g和氯化钙0.49g混合。使用管状电炉将所得到的混合物在纯空气下在1200℃下加热60分钟，得到煅烧物。使用湿式法测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的Cs和Cl的含量，求出Cs的挥发率(质量％)。另外，使用荧光X射线分析法(XRF)测定Na2O和K2O各自的量，求出Na和K的挥发率(质量％)。
结果示于表2。

[0190] [表2]

[0191]

[0192] 由表2的实施例8～13可知，即使添加氯化物，铯也会挥发。特别是由实施例8、9和11可知，在氯与铯和钾的摩尔比(Cl/(Cs+K))约为0.09～0.26、氯的量约为410～1210mg/kg且加热时间约为60分钟的情况下，在钠和钾的挥发率低的状态下，铯的挥发率高。

[0193] [实施例14]

[0194] 除了在不含水蒸气的空气(纯空气)下在1300℃下加热120分钟以外，与实施例1同样地得到煅烧物。与实施例1同样地测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的铯(Cs)、氯(Cl)、Na2O和K2O的各含量，求出Cs、Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表3。

[0195] [实施例15]

[0196] 除了在不含水蒸气的空气(纯空气)下在1300℃下加热30分钟以外，与实施例1同样地得到煅烧物。与实施例1同样地测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的铯(Cs)、氯(Cl)、Na2O和K2O的各含量，求出Cs、Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表3。

[0197] [实施例16]

[0198] 除了在不含水蒸气的空气(纯空气)下在1250℃下加热60分钟以外，与实施例1同样地得到煅烧物。与实施例1同样地测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的铯(Cs)、氯(Cl)、Na2O和K2O的各含量，求出Cs、Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表3。

[0199] [实施例17]

[0200] 除了在不含水蒸气的空气(纯空气)下在1250℃下加热120分钟以外，与实施例1同样地得到煅烧物。与实施例1同样地测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的铯(Cs)、氯(Cl)、Na2O和K2O的各含量，求出Cs、Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表3。

[0201] [实施例18]

[0202] 除了在不含水蒸气的空气(纯空气)下在1350℃下加热30分钟以外，与实施例1同样地得到煅烧物。与实施例1同样地测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的铯(Cs)、氯(Cl)、Na2O和K2O的各含量，求出Cs、Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表3。

[0203] [表3]

[0204]

[0205] [实施例19]

[0206] 将合成例1中得到的铯吸附粘土A30g与石灰石粉末68g混合。使用管状电炉将所得到的混合物在不含水蒸气的空气(纯空气)下在1300℃下加热60分钟，得到煅烧物。使用湿式法测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的铯(Cs)和氯(Cl)的含量，求出Cs的挥发率(质量％)。另外，使用荧光X射线分析法(XRF)测定Na2O和K2O各自的量，求出Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表4。

[0207] [实施例20]

[0208] 将合成例1中得到的铯吸附粘土A30g与石灰石粉末77g混合。使用管状电炉将所得到的混合物在不含水蒸气的空气(纯空气)下在1300℃下加热60分钟，得到煅烧物。使用湿式法测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的铯(Cs)和氯(Cl)的含量，求出Cs的挥发率(质量％)。另外，使用荧光X射线分析法(XRF)测定Na2O和K2O各自的量，求出Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表4。

[0209] [实施例21]

[0210] 将合成例1中得到的铯吸附粘土A30g、石灰石粉末77g和氯化钙0.122g混合。使用管状电炉将所得到的混合物在不含水蒸气的空气(纯空气)下在1300℃下加热60分钟，得到煅烧物。使用湿式法测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的铯(Cs)和氯(Cl)的含量，求出Cs的挥发率(质量％)。另外，使用荧光X射线分析法(XRF)测定Na2O和K2O各自的量，求出Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表4。

[0211] [实施例22]

[0212] 将合成例1中得到的铯吸附粘土A30g、石灰石粉末77g和氯化钙0.122g混合。使用管状电炉将所得到的混合物在不含水蒸气的空气(纯空气)下在1250℃下加热60分钟，得到煅烧物。使用湿式法测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的铯(Cs)和氯(Cl)的含量，求出Cs的挥发率(质量％)。另外，使用荧光X射线分析法(XRF)测定Na2O和K2O各自的量，求出Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表4。

[0213] [实施例23]

[0214] 将合成例1中得到的铯吸附粘土A30g与石灰石粉末90g混合。使用管状电炉将所得到的混合物在不含水蒸气的空气(纯空气)下在1300℃下加热60分钟，得到煅烧物。使用湿式法测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的铯(Cs)和氯(Cl)的含量，求出Cs的挥发率(质量％)。另外，使用荧光X射线分析法(XRF)测定Na2O和K2O各自的量，求出Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表4。

[0215] [实施例24]

[0216] 将合成例1中得到的铯吸附粘土A30g与石灰石粉末90g混合。使用管状电炉将所得到的混合物在不含水蒸气的空气(纯空气)下在1250℃下加热60分钟，得到煅烧物。使用湿式法测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的铯(Cs)和氯(Cl)的含量，求出Cs的挥发率(质量％)。另外，使用荧光X射线分析法(XRF)测定Na2O和K2O各自的量，求出Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表4。

[0217] [实施例25]

[0218] 将合成例1中得到的铯吸附粘土A30g、石灰石粉末90g和氯化钙0.039g混合。使用管状电炉将所得到的混合物在不含水蒸气的空气(纯空气)下在1300℃下加热60分钟，得到煅烧物。使用湿式法测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的铯(Cs)和氯(Cl)的含量，求出Cs的挥发率(质量％)。另外，使用荧光X射线分析法(XRF)测定Na2O和K2O各自的量，求出Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表4。

[0219] [实施例26]

[0220] 将合成例1中得到的铯吸附粘土A30g、石灰石粉末90g和氯化钙0.039g混合。使用管状电炉将所得到的混合物在不含水蒸气的空气(纯空气)下在1250℃下加热60分钟，得到煅烧物。使用湿式法测定加热前的混合物和加热得到的煅烧物各自的铯(Cs)和氯(Cl)的含量，求出Cs的挥发率(质量％)。另外，使用荧光X射线分析法(XRF)测定Na2O和K2O各自的量，求出Na和K的挥发率(质量％)。结果示于表4。

[0221] [表4]

[0222]