一种聚变‑裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法

摘要

本发明提供了一种聚变‑裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法，所述方法主要包括氧化、冷凝‑气液分离、低温吸附、熔融‑鼓泡、常温吸附、金属还原、钯膜分离等单元。通过在聚变靶室中引入氧元素将剩余的氘氚氧化为水的方式，避免了混合堆聚变靶室产物成分复杂且组成不明确的问题，简化了处理源项及氘氚回收工艺流程。针对气态和固态产物，采用不同的处理技术，保证了较高的氘氚燃料回收效率。此外，本发明的聚变‑裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法中，大量Ar气可循环使用，节约了成本。采用本发明的聚变‑裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法，对剩余氘氚燃料的回收率达到95%以上，能够满足聚变‑裂变混合堆氚“自持”以及安全、经济、环保等方面的要求。

权利要求

1.一种聚变-裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法，包括以下步骤，

1a. 氧化

在聚变靶室中引入氧元素，将剩余的氘氚全部氧化为水蒸汽，同时产生气态产物、固体粉末或气溶胶；

1b. 冷凝-气液分离

聚变靶室中产生的气态产物从靶室中抽出以后，在低温下进行冷凝及气液分离，得到液体Ⅰ和尾气Ⅰ，液体Ⅰ包括HTO、HDO，进入金属还原单元，尾气Ⅰ包括Ar、CO2、He、和少量的HTO蒸汽、少量的HDO蒸汽；

其特征在于，还包括以下步骤：

1c. 低温吸附

尾气Ⅰ进入低温吸附单元，经过吸附剂的吸附与解吸，得到液体Ⅱ、尾气Ⅱ、尾气Ⅲ，液体Ⅱ包括HTO、HDO，进入金属还原单元；尾气Ⅱ包括Ar，进入聚变靶室作为靶室氛围气体循环使用；尾气Ⅲ包括CO2、He，进入废气除氚系统进一步处理；

1d. 熔融-鼓泡

聚变靶室中产生的固体粉末或气溶胶进入熔融-鼓泡单元，在高温下通入气体，得到气体Ⅰ和液态金属，气体Ⅰ包括Ar、H2、HD、HT、H2O蒸汽、HDO蒸汽、HTO蒸汽，液态金属经高温过滤后浇注成型，重新作为可回收传输线部件使用；

1e. 常温吸附

气体Ⅰ进入常温吸附单元，经过吸附剂的吸附与解吸，得到液体Ⅲ和气体Ⅱ，液体Ⅲ包括H2O、HTO、HDO，进入金属还原单元，气体Ⅱ包括Ar、H2、HD、HT，进入钯膜分离单元；

1f. 金属还原

液体Ⅰ、液体Ⅱ、液体Ⅲ分别进入金属还原单元，在热金属作用下被还原为氢同位素单质，得到气体Ⅲ，气体Ⅲ包括H2、HT、HD，进入氢同位素分离系统；

1g. 钯膜分离

气体Ⅱ进入钯膜分离单元，得到气体Ⅳ和尾气Ⅳ，气体Ⅳ包括H2、HD、HT，进入氢同位素分离系统；尾气Ⅳ包括Ar，返回到熔融-鼓泡单元作为载带气循环使用。

2.根据权利要求1所述的聚变-裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法，其特征在于，所述的步骤1a中引入氧元素的方式为选用含氧化物的金属材料作为可回收传输线，所述的含氧化物的金属材料包括CuO/Cu、SnO2/Sn、TiO2/Ti、Fe2O3/Fe中的一种或以上。

3.根据权利要求1所述的聚变-裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法，其特征在于，所述的步骤1b中冷凝的温度范围为0℃ 5℃。

~

4.根据权利要求1所述的聚变-裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法，其特征在于，所述的步骤1c中低温吸附单元的解吸温度范围为-196℃ 10℃；所述的吸附剂为分子筛、硅~胶、活性炭中的一种。

5.根据权利要求1所述的聚变-裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法，其特征在于，所述的步骤1d中熔融-鼓泡单元的温度范围为800℃-1800℃；通入的气体为H2/Ar混合气体，H2所占的体积分数范围为1%-10%。

6.根据权利要求1所述的聚变-裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法，其特征在于，所述的步骤1e中常温吸附单元的温度范围为0℃ 30℃；所述的吸附剂为分子筛、硅胶、活性炭~中的一种。

7.根据权利要求1所述的聚变-裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法，其特征在于，所述的步骤1f中金属还原单元的温度范围为400℃ 550℃；所述的金属为U、Mg、Fe、Zn金属或~Zr基合金中的一种。

8.根据权利要求1所述的聚变-裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法，其特征在于，所述的步骤1g中钯膜分离单元的温度范围为350℃ 480℃；所述的钯膜为Pd/Ag、Pd/Y、Pd/Ag/~Au、Pd/Ag/Au/Y、Pd/Ag/Au/Ni合金膜中的一种。

说明书

一种聚变-裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法

技术领域

[0001] 本发明属于混合能源堆领域，具体涉及一种聚变-裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法。

背景技术

[0002] 随着化石燃料的短缺，以及环境污染等问题的日益严重，聚变能源逐渐引起了人们的重视。在聚变能源的发展过程中，Z箍缩驱动的聚变-裂变混合能源堆（Z-FFR）被认为是一种相对较易实现的途径。目前关于Z-FFR的设计中，氘氚燃料聚变的燃耗约为30%，以聚变功率为25MW、打靶频率为0.1Hz计算，每天剩余的氚为7.06g，这些氚随聚变反应产物及杂质一起被排出聚变靶室。由于氚具有放射性，而且是价格高昂的稀缺资源与战略资源，从安全、经济及环保的角度出发，必须对聚变靶室产物进行处理，将其中的氚回收。此外，Z-FFR实验堆中氚增殖比TBR约为1.15，为了实现氚的“自持”，也必须尽可能地提高余氚的回收率。

[0003] 目前对于氘氚聚变反应产物处理方法的研究，主要集中在磁约束聚变反应装置（即Tokamak装置）领域。由于Z-FFR实验堆与Tokamak装置在驱动方式、聚变反应室氛围、氘氚聚变反应方式等方面都不同，导致其聚变反应产物成分及余氚浓度、分布形式等与Tokamak存在巨大差异，如Tokamak排灰气中剩余氘氚浓度为80%以上，均以气体形式存在；
而Z-FFR实验堆聚变靶室产物中剩余氘氚浓度仅为10-7以下，且其存在形式并不明确。因此Z-FFR实验堆的聚变靶室产物处理工艺路线与Tokamak具有明显差别，针对Tokamak的排灰气处理方法无法直接应用于Z-FFR，必须根据Z-FFR实验堆的靶室产物组成及特点发展新的技术方法与流程。

[0004] 目前与聚变-裂变混合堆相关的研究报道对裂变燃料循环较为关注，而涉及聚变燃料循环的资料很少，其中，Sandia实验室在2006年的设计报告提及聚变靶室产物的处理。该报告认为Z-FFR聚变靶室产物主要包含Ar、He和DT，其中DT的含量为37ppm。由于产物成分并不复杂，对应的处理流程也较为简单。首先通过一个特殊过滤器以除去RTL材料和靶丸材料，然后将气流降温至110℃，透过PRISM中空纤维膜将DT富集，之后在400℃左右被海绵钛吸气床吸收，饱和后将吸气床取下，于700℃再生，获得含有极少量He的DT气体，进入氢同位素分离单元。PRISM中空纤维膜分离的尾气是几乎不含DT的Ar气，直接返回到聚变反应室。

[0005] 此报告中忽略了RTL材料、靶丸壳层材料、气溶胶等多种物质与剩余DT的相互作用，认为通过过滤的方式就可以将其从聚变靶室产物中去除，实际情况显然并非如此。聚变反应放出的高能量会使大量RTL材料气化或电离，冷却后形成的气溶胶（或固体小颗粒）具有极大的表面积，会将剩余氘氚燃料吸附在表面；在气化或电离的状态下，某些金属材料（聚变靶丸壳层材料或RTL材料）还可能与剩余氘氚发生化学吸附作用，结合成为氘氚化物。此外，聚变靶丸壳层中的高分子材料也可能与剩余氘氚结合，形成气体分子，进而被气溶胶吸附。这些作用都会影响剩余氘氚的存在形式，在设计混合堆聚变靶室产物处理流程时不能被忽略。

发明内容

[0006] 本发明要解决的技术问题是提供一种聚变-裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法。

[0007] 本发明的聚变-裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法，包括以下步骤：

[0008] 1a. 氧化

[0009] 在聚变靶室中引入氧元素，将剩余的氘氚全部氧化为水蒸汽，同时产生气态产物、固体粉末或气溶胶；

[0010] 1b. 冷凝-气液分离

[0011] 聚变靶室中产生的气态产物从靶室中抽出以后，在低温下进行冷凝及气液分离，得到液体Ⅰ和尾气Ⅰ，液体Ⅰ包括HTO、HDO，进入金属还原单元，尾气Ⅰ包括Ar、CO2、He、和少量的HTO蒸汽、少量的HDO蒸汽；

[0012] 1c. 低温吸附

[0013] 尾气Ⅰ进入低温吸附单元，经过吸附剂的吸附与解吸，得到液体Ⅱ、尾气Ⅱ、尾气Ⅲ，液体Ⅱ包括HTO、HDO，进入金属还原单元；尾气Ⅱ包括Ar，进入聚变靶室作为靶室氛围气体循环使用；尾气Ⅲ包括CO2、He，进入废气除氚系统进一步处理；

[0014] 1d. 熔融-鼓泡

[0015] 聚变靶室中产生的固体粉末或气溶胶进入熔融-鼓泡单元，在高温下通入气体，得到气体Ⅰ和液态金属，气体Ⅰ包括Ar、H2、HD、HT、H2O蒸汽、HDO蒸汽、HTO蒸汽，液态金属经高温过滤后浇注成型，重新作为可回收传输线部件使用；

[0016] 1e. 常温吸附

[0017] 气体Ⅰ进入常温吸附单元，经过吸附剂的吸附与解吸，得到液体Ⅲ和气体Ⅱ，液体Ⅲ包括H2O、HTO、HDO，进入金属还原单元，气体Ⅱ包括Ar、H2、HD、HT，进入钯膜分离单元；

[0018] 1f. 金属还原

[0019] 液体Ⅰ、液体Ⅱ、液体Ⅲ分别进入金属还原单元，在热金属作用下被还原为氢同位素单质，得到气体Ⅲ，气体Ⅲ包括H2、HT、HD，进入氢同位素分离系统；

[0020] 1g. 钯膜分离

[0021] 气体Ⅱ进入钯膜分离单元，得到气体Ⅳ和尾气Ⅳ，气体Ⅳ包括H2、HD、HT，进入氢同位素分离系统；尾气Ⅳ包括Ar，返回到熔融-鼓泡单元作为载带气循环使用。

[0022] 所述的步骤1a中引入氧元素的方式为选用含氧化物的金属材料作为可回收传输线，所述的含氧化物的金属材料包括CuO/Cu、SnO2/Sn、TiO2/Ti、Fe2O3/Fe中的一种或以上。

[0023] 所述的步骤1b中冷凝的温度范围为0℃ 5℃。~

[0024] 所述的步骤1c中低温吸附单元的解吸温度范围为-196℃ 10℃；所述的吸附剂为~分子筛、硅胶、活性炭中的一种。

[0025] 所述的步骤1d中熔融-鼓泡单元的温度范围为800℃-1800℃；通入的气体为H2/Ar混合气体，H2所占的体积分数范围为1%-10%。

[0026] 所述的步骤1e中常温吸附单元的温度范围为0℃ 30℃；所述的吸附剂为分子筛、~硅胶、活性炭中的一种。

[0027] 所述的步骤1f中金属还原单元的温度范围为400℃ 550℃；所述的金属为U、Mg、~Fe、Zn金属或Zr基合金中的一种。

[0028] 所述的步骤1g中钯膜分离单元的温度范围为350℃ 480℃；所述的钯膜为Pd/Ag、~Pd/Y、Pd/Ag/Au、Pd/Ag/Au/Y、Pd/Ag/Au/Ni合金膜中的一种。

[0029] 本发明的聚变-裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法，通过在聚变靶室中引入氧元素将剩余的氘氚燃料氧化为水，避免了混合堆聚变靶室产物成分复杂且组成不明确的问题，使产物处理的源项变得明晰简单，从而简化了相应的处理工艺流程。采用熔融-鼓泡的方式，可将气溶胶或固体颗粒上吸附的氘氚燃料释放或置换出来，保证了较高的氘氚回收效率。此外，大量Ar气可作为靶室氛围气体或熔融-鼓泡单元的载带气循环使用，节约了成本。

[0030] 本发明的聚变-裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法，对剩余氘氚燃料的回收率达到95%以上，能够满足聚变-裂变混合堆氚“自持”以及安全、经济、环保等方面的要求。

附图说明

[0031] 图1为本发明的聚变-裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法的工作流程示意图。

具体实施方式

[0032] 下面结合附图和实施例详细说明本发明。

[0033] 本说明书中公开的所有特征，或公开的所有方法或过程中的步骤，除了互相排斥的特征和/或步骤以外，均可以以任何方式组合。

[0034] 本说明书中公开的任一特征，除非特别叙述，均可被其他等效或具有类似目的的替代特征加以替换。即，除非特别叙述，每个特征只是一系列等效或类似特征中的一个例子而已。

[0035] 本发明的聚变-裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法，包括以下步骤：

[0036] 1a. 氧化

[0037] 在聚变靶室中引入氧元素，将剩余的氘氚全部氧化为水蒸汽，同时产生气态产物、固体粉末或气溶胶；

[0038] 1b. 冷凝-气液分离

[0039] 聚变靶室中产生的气态产物从靶室中抽出以后，在低温下进行冷凝及气液分离，得到液体Ⅰ和尾气Ⅰ，液体Ⅰ包括HTO、HDO，进入金属还原单元，尾气Ⅰ包括Ar、CO2、He、和少量的HTO蒸汽、少量的HDO蒸汽；

[0040] 1c. 低温吸附

[0041] 尾气Ⅰ进入低温吸附单元，经过吸附剂的吸附与解吸，得到液体Ⅱ、尾气Ⅱ、尾气Ⅲ，液体Ⅱ包括HTO、HDO，进入金属还原单元；尾气Ⅱ包括Ar，进入聚变靶室作为靶室氛围气体循环使用；尾气Ⅲ包括CO2、He，进入废气除氚系统进一步处理；

[0042] 1d. 熔融-鼓泡

[0043] 聚变靶室中产生的固体粉末或气溶胶进入熔融-鼓泡单元，在高温下通入气体，得到气体Ⅰ和液态金属，气体Ⅰ包括Ar、H2、HD、HT、H2O蒸汽、HDO蒸汽、HTO蒸汽，液态金属经高温过滤后浇注成型，重新作为可回收传输线部件使用；

[0044] 1e. 常温吸附

[0045] 气体Ⅰ进入常温吸附单元，经过吸附剂的吸附与解吸，得到液体Ⅲ和气体Ⅱ，液体Ⅲ包括H2O、HTO、HDO，进入金属还原单元，气体Ⅱ包括Ar、H2、HD、HT，进入钯膜分离单元；

[0046] 1f. 金属还原

[0047] 液体Ⅰ、液体Ⅱ、液体Ⅲ分别进入金属还原单元，在热金属作用下被还原为氢同位素单质，得到气体Ⅲ，气体Ⅲ包括H2、HT、HD，进入氢同位素分离系统；

[0048] 1g. 钯膜分离

[0049] 气体Ⅱ进入钯膜分离单元，得到气体Ⅳ和尾气Ⅳ，气体Ⅳ包括H2、HD、HT，进入氢同位素分离系统；尾气Ⅳ包括Ar，返回到熔融-鼓泡单元作为载带气循环使用。

[0050] 所述的步骤1a中引入氧元素的方式为选用含氧化物的金属材料作为可回收传输线，所述的含氧化物的金属材料包括CuO/Cu、SnO2/Sn、TiO2/Ti、Fe2O3/Fe中的一种或以上。

[0051] 所述的步骤1b中冷凝的温度范围为0℃ 5℃。~

[0052] 所述的步骤1c中低温吸附单元的解吸温度范围为-196℃ 0℃；所述的吸附剂为分~子筛、硅胶、活性炭中的一种。

[0053] 所述的步骤1d中熔融-鼓泡单元的温度范围为800℃-1800℃；通入的气体为H2/Ar混合气体，H2所占的体积分数范围为1%-10%。

[0054] 所述的步骤1e中常温吸附单元的温度范围为0℃ 30℃；所述的吸附剂为分子筛、~硅胶、活性炭中的一种。

[0055] 所述的步骤1f中金属还原单元的温度范围为400℃ 550℃；所述的金属为U、Mg、~Fe、Zn金属或Zr基合金中的一种。

[0056] 所述的步骤1g中钯膜分离单元的温度范围为350℃ 480℃；所述的钯膜为Pd/Ag、~Pd/Y、Pd/Ag/Au、Pd/Ag/Au/Y、Pd/Ag/Au/Ni合金膜中的一种。

[0057] 实施例1

[0058] 实施例1中，可回收传输线（RTL）含氧化物的金属材料选用CuO/Cu（其中CuO的摩尔分数为1%），聚变反应产生的高能量将部分RTL气化或电离，其中的氧元素将剩余氘氚燃料氧化为水。聚变靶室产物主要分成两路，一路是气体，主要包含HDO（蒸汽）、HTO（蒸汽）、Ar、CO2、He等；另一路是由RTL材料汽化或电离后冷却形成的气溶胶或固体粉末。气体进入低温冷凝-气液分离单元，在0℃ 5℃下，其中的HDO（蒸汽）和HTO（蒸汽）被冷凝为液态，得到液体~Ⅰ，进入金属还原单元；气体中的Ar、CO2、He以及少量未被冷凝的HDO（蒸汽）、HTO（蒸汽）成为尾气Ⅰ。尾气Ⅰ进入低温吸附单元，吸附剂采用4A型分子筛，在-196℃下，除He以外，其它组分均被吸附；吸附剂再生时，逐步升高解吸温度，在-185℃左右得到Ar气（尾气Ⅲ），进入聚变靶室循环使用；在-78℃左右得到CO2，与He一起作为尾气Ⅱ，进入废气除氚系统进一步处理；继续升高温度至10℃，得到HDO、HTO（液体Ⅱ），进入金属还原单元。

[0059] 气溶胶或固体粉末在聚变靶室底部被收集，加热到800℃-1800℃使其呈熔融状态，同时通入H2体积分数为1%-10%的H2/Ar混合气，将吸附在气溶胶上的HDO、HTO释放或置换出来，形成含Ar、H2、HD、HT、H2O（蒸汽）、HDO（蒸汽）、HTO（蒸汽）等的混合气（气体Ⅰ），进入常温吸附单元，工作温度为0℃ 30℃，吸附剂为分子筛，气体Ⅰ中的Ar、H2、HD、HT不被吸附，形成~气体Ⅱ，进入钯膜分离单元；气体Ⅰ中的H2O（蒸汽）、HDO（蒸汽）、HTO（蒸汽）被吸附，升温解吸得到H2O、HDO、HTO（液体Ⅲ）。

[0060] 液体Ⅰ、液体Ⅱ、液体Ⅲ进入金属还原单元，在400℃ 550℃下，采用金属Mg将HDO、~HTO、H2O还原为HD、HT、H（2 气体Ⅲ），进入氢同位素分离系统进一步处理。

[0061] 气体Ⅱ进入钯膜分离单元，采用Pd/Ag合金膜，在350℃ 480℃下，得到的渗透气为~氢同位素单质HD、HT、H2（气体Ⅳ），进入氢同位素分离系统进一步处理；得到的尾气为Ar（尾气Ⅳ），返回到熔融-鼓泡单元循环使用。

[0062] 实施例1中剩余氘氚的回收效率可达到95.8%。

[0063] 实施例1中的含氧化物的金属材料还可以替换为SnO2/Sn、TiO2/Ti、Fe2O3/Fe中的一种或以上。

[0064] 实施例1中的吸附剂还可以替换为硅胶或活性炭。

[0065] 实施例1中的金属还原单元的金属还可以替换为U、Fe、Zn金属或Zr基合金中的一种。

[0066] 实施例1中的钯膜分离单元的钯膜还可以替换为Pd/Y、Pd/Ag/Au、Pd/Ag/Au/Y、Pd/Ag/Au/Ni合金膜中的一种。

[0067] 实施例2

[0068] 实施例2中，可回收传输线（RTL）材料选用Fe2O3/Fe（其中Fe2O3的摩尔分数为1%），聚变反应产生的高能量将部分RTL气化或电离，其中的氧元素将剩余氘氚燃料氧化为水。聚变靶室产物主要分成两路，一路是气体，主要包含HDO（蒸汽）、HTO（蒸汽）、Ar、CO2、He等；另一路是由RTL材料汽化或电离后冷却形成的气溶胶或固体粉末。气体进入低温冷凝-气液分离单元，在0℃ 5℃下，其中的HDO（蒸汽）和HTO（蒸汽）被冷凝为液态，得到液体Ⅰ，进入金属~还原单元；气体中的Ar、CO2、He以及少量未被冷凝的HDO（蒸汽）、HTO（蒸汽）成为尾气Ⅰ。尾气Ⅰ进入低温吸附单元，吸附剂采用活性炭，在-196℃下，除He以外，其它组分均被吸附；吸附剂再生时，逐步升高解吸温度，在-185℃左右得到Ar气（尾气Ⅲ），进入聚变靶室循环使用；
在-78℃左右得到CO2，与He一起作为尾气Ⅱ，进入废气除氚系统进一步处理；继续升高温度至10℃，得到HDO、HTO（液体Ⅱ），进入金属还原单元。

[0069] 气溶胶或固体粉末在聚变靶室底部被收集，加热到800℃-1800℃使其呈熔融状态，同时通入H2体积分数为1%-10%的H2/Ar混合气，将吸附在气溶胶上的HDO、HTO释放或置换出来，形成含Ar、H2、HD、HT、H2O（蒸汽）、HDO（蒸汽）、HTO（蒸汽）等的混合气（气体Ⅰ），进入常温吸附单元，工作温度为0℃~30℃，吸附剂为5A型分子筛，气体Ⅰ中的Ar、H2、HD、HT不被吸附，形成气体Ⅱ，进入钯膜分离单元；气体Ⅰ中的H2O（蒸汽）、HDO（蒸汽）、HTO（蒸汽）被吸附，升温解吸得到H2O、HDO、HTO（液体Ⅲ）。

[0070] 液体Ⅰ、液体Ⅱ、液体Ⅲ进入金属还原单元，在400℃ 550℃下，采用金属Fe将HDO、~HTO、H2O还原为HD、HT、H（2 气体Ⅲ），进入氢同位素分离系统进一步处理。

[0071] 气体Ⅱ进入钯膜分离单元，采用Pd/Y合金膜，在350℃ 480℃下，得到的渗透气为~氢同位素单质HD、HT、H2（气体Ⅳ），进入氢同位素分离系统进一步处理；得到的尾气为Ar（尾气Ⅳ），返回到熔融-鼓泡单元循环使用。

[0072] 实施例2中剩余氘氚的回收效率可达到95.2%。

[0073] 本发明并不局限于前述的具体实施方式。本发明扩展到任何在本说明书中披露的新特征或任何新的组合，以及披露的任一新的方法或过程的步骤或任何新的组合。