一种棒状Yb2Si2O7粉体的制备方法

摘要

本发明公开了一种棒状Yb2Si2O7粉体的制备方法，包括以下步骤：1)取Yb(NO)3·6H2O配成浓度为0.05～0.1mol/L的溶液A；将正硅酸乙酯和无水乙醇加入溶液A中，得到混合液，再加入混合液体积1％～3％的稀盐酸，充分搅拌均匀，制得溶液B；2)将溶液B微波水热反应后冷却，制得湿凝胶，干燥制得粉体A；将粉体A预烧处理后冷却，制得粉体B；3)取Na2MoO4·2H2O和NaCl充分混合后研磨得到复盐，将粉体B和复盐混合后，于750～800℃下反应制得粉体C；4)将粉体C加水溶解后，离心处理，然后经洗涤、干燥，制得棒状Yb2Si2O7粉体。该方法操作简单，易控制，反应效率高，时间短，能够在较低温度条件下制备出形状为棒状的硅酸镱(Yb2Si2O7)粉体。

权利要求

1.一种棒状Yb2Si2O7粉体的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

1)取Yb(NO)3·6H2O，溶于水中，配成浓度为0.05～0.1mol/L的溶液A；按照Yb(NO)3·

6H2O：正硅酸乙酯：无水乙醇＝1：(0.8～1.2)：(2.5～4)的摩尔比，取正硅酸乙酯和无水乙醇，然后将正硅酸乙酯和无水乙醇加入溶液A中，得到混合液，再加入混合液体积1％～3％的稀盐酸，充分搅拌均匀，制得溶液B；

2)将溶液B在300～500W，60～100℃的条件下，微波水热反应1～3h，冷却至室温，制得湿凝胶，将湿凝胶干燥，制得粉体A；将粉体A在200～400℃下预烧处理，冷却至室温，制得粉体B；

3)按照Na2MoO4·2H2O：NaCl＝1：(1～5)的质量比，取Na2MoO4·2H2O和NaCl，充分混合后研磨得到复盐，按照粉体B：复盐＝1：(1～3)的质量比，将粉体B和复盐混合后，于750～800℃下反应1～3h，制得粉体C；

4)将粉体C加水溶解后，离心处理，然后经洗涤、干燥，制得棒状Yb2Si2O7粉体。

2.根据权利要求1所述的棒状Yb2Si2O7粉体的制备方法，其特征在于，步骤1)所述稀盐酸的浓度为2mol/L。

3.根据权利要求1所述的棒状Yb2Si2O7粉体的制备方法，其特征在于，步骤1)所述充分搅拌均匀是充分搅拌1～3h。

4.根据权利要求1所述的棒状Yb2Si2O7粉体的制备方法，其特征在于，步骤2)是将溶液B置于微波消解罐水中，控制填充比为30％～50％，再将微波消解罐置于微波水热仪中进行微波水热反应。

5.根据权利要求1所述的棒状Yb2Si2O7粉体的制备方法，其特征在于，步骤2)所述干燥，是将湿凝胶在60～80℃下，干燥6～10h。

6.根据权利要求1所述的棒状Yb2Si2O7粉体的制备方法，其特征在于，步骤2)是将粉体A置于坩埚中，然后将坩埚放入马弗炉中进行预烧处理，预烧处理时间为1～3h。

7.根据权利要求1所述的棒状Yb2Si2O7粉体的制备方法，其特征在于，步骤4)所述离心式在8000～9000r/min下，离心10～15min。

8.根据权利要求1所述的棒状Yb2Si2O7粉体的制备方法，其特征在于，步骤4)所述洗涤是依次用3～5mol/L HNO3、蒸馏水及无水乙醇各洗涤1～3次。

9.根据权利要求1所述的棒状Yb2Si2O7粉体的制备方法，其特征在于，步骤4)所述干燥是在60～80℃下，干燥1～3h。

10.根据权利要求1所述的棒状Yb2Si2O7粉体的制备方法，其特征在于，所用Yb(NO)3·

6H2O、正硅酸乙酯、Na2MoO4·2H2O和NaCl均为分析纯。

说明书

一种棒状Yb2Si2O7粉体的制备方法

技术领域

[0001] 本发明属于材料制备技术领域，具体涉及一种棒状Yb2Si2O7粉体的制备方法。

背景技术

[0002] 随着航空航天事业的发展，高温陶瓷发动机部件扮演着越来越重要的角色。尤其是硅基陶瓷，由于其优异的高温稳定性、高温力学性能而被广泛用于燃气涡轮发动机。但是，在包含高温水蒸气的高速燃烧条件下容易被腐蚀，从而导致材料的失效。而热障/环障涂层(EBC)是解决这一问题的有效途径。

[0003] 稀土硅酸盐，尤其是镱硅酸盐(Yb2Si2O7)，高温条件下不存在多相转变，同时具有高温热稳定性和化学稳定性好，优异的高温耐水蒸气腐蚀能力，以及与硅基陶瓷基底接近的热膨胀系数和良好的化学相容性等优点[Yan-Chun Zhou,Cen Zhao,Feng Wang,Yin-Jie Sun,Li-Ya Zheng,Xiao-Hui Wang.Theoretical Prediction and Experimental Investigation on the Thermal and Mechanical Properties of Bulkβ-Yb2Si2O7.Journal of the American Ceramic Society,2013,96(12),3891-3900.]。

[0004] 目前，有关硅酸镱(Yb2SiO5)的制备方法主要有如下三种：水热法、溶胶-凝胶法、固相法等。这些制备方法都具有其独特的优点，而水热法对设备要求比较高，反应条件较为苛刻；溶胶凝胶法制备工艺较为复杂，陈化时间不易控制，后期热处理温度较高；采用固相法制备温度很高，反应产物存在一定的杂质。

发明内容

[0005] 为了克服上述现有技术存在的缺陷，本发明的目的在于提供一种棒状Yb2Si2O7粉体的制备方法，该方法操作简单，易控制，反应效率高，时间短，能够在较低温度条件下制备出形状为棒状的硅酸镱(Yb2Si2O7)粉体。

[0006] 本发明是通过以下技术方案来实现：

[0007] 一种棒状Yb2Si2O7粉体的制备方法，包括以下步骤：

[0008] 1)取Yb(NO)3·6H2O，溶于水中，配成浓度为0.05～0.1mol/L的溶液A；按照Yb(NO)3·6H2O：正硅酸乙酯：无水乙醇＝1：(0.8～1.2)：(2.5～4)的摩尔比，取正硅酸乙酯和无水乙醇，然后将正硅酸乙酯和无水乙醇加入溶液A中，得到混合液，再加入混合液体积1％～3％的稀盐酸，充分搅拌均匀，制得溶液B；

[0009] 2)将溶液B在300～500W，60～100℃的条件下，微波水热反应1～3h，冷却至室温，制得湿凝胶，将湿凝胶干燥，制得粉体A；将粉体A在200～400℃下预烧处理，冷却至室温，制得粉体B；

[0010] 3)按照Na2MoO4·2H2O：NaCl＝1：(1～5)的质量比，取Na2MoO4·2H2O和NaCl，充分混合后研磨得到复盐，按照粉体B：复盐＝1：(1～3)的质量比，将粉体B和复盐混合后，于750～800℃下反应1～3h，制得粉体C；

[0011] 4)将粉体C加水溶解后，离心处理，然后经洗涤、干燥，制得棒状Yb2Si2O7粉体。

[0012] 步骤1)所述稀盐酸的浓度为2mol/L。

[0013] 步骤1)所述充分搅拌均匀是充分搅拌1～3h。

[0014] 步骤2)是将溶液B置于微波消解罐水中，控制填充比为30％～50％，再将微波消解罐置于微波水热仪中进行微波水热反应。

[0015] 步骤2)所述干燥，是将湿凝胶在60～80℃下，干燥6～10h。

[0016] 步骤2)是将粉体A置于坩埚中，然后将坩埚放入马弗炉中进行预烧处理，预烧处理时间为1～3h。

[0017] 步骤4)所述离心式在8000～9000r/min下，离心10～15min。

[0018] 步骤4)所述洗涤是依次用3～5mol/L HNO3、蒸馏水及无水乙醇各洗涤1～3次。

[0019] 步骤4)所述干燥是在60～80℃下，干燥1～3h。

[0020] 所用Yb(NO)3·6H2O、正硅酸乙酯、Na2MoO4·2H2O和NaCl均为分析纯。

[0021] 与现有技术相比，本发明具有以下有益的技术效果：

[0022] 本发明公开的棒状Yb2Si2O7粉体的制备方法，采用微波水热法结合熔盐法，能够显著降低合成反应温度，陈化时间容易控制，反应效率高，反应时间短，更容易控制晶体颗粒的形状和尺寸，能够减少晶体颗粒团聚的现象。该方法工艺控制简单，成本较低，反应过程可以精确控制，通过控制反应物配比、稀盐酸加入量等因素得到不同性质的前驱物，实现了反应产物形貌可控，在较低温度条件下制备出了纯度较高的棒状硅酸镱(Yb2Si2O7)粉体。

附图说明

[0023] 图1本发明在实施例4条件下所制备硅酸镱(Yb2Si2O7)粉体的XRD图谱；

[0024] 图2为本发明在实施例4条件下所制备棒状硅酸镱(Yb2Si2O7)粉体的扫描电镜(SEM)照片。

具体实施方式

[0025] 下面结合具体的实施例对本发明做进一步的详细说明，所述是对本发明的解释而不是限定。

[0026] 实施例1

[0027] 一种棒状Yb2Si2O7粉体的制备方法，包括以下步骤：

[0028] 1)称取市售分析纯的Yb(NO)3·6H2O，充分溶于蒸馏水中，配制成浓度为0.05mol/L的溶液，得到的溶液记为溶液A；

[0029] 2)量取市售分析纯的正硅酸乙酯(Si(OC2H5)4)，按照Yb(NO)3·6H2O:正硅酸乙酯：无水乙醇＝1：0.8：2.5的摩尔比，将量取的正硅酸乙酯和无水乙醇加入到溶液A中，随后加入1％体积比的2mol/L稀盐酸，充分搅拌1h后得到溶液B；

[0030] 3)将溶液B倒入微波消解罐水中，控制填充比30％，将消解罐置于微波水热仪中，控制温度为60℃，控制功率300W，反应时间为3h；

[0031] 4)待冷却到室温后，取出得到湿凝胶，将湿凝胶放入恒温干燥器中，控制温度为60℃，干燥6h，得到粉体A；

[0032] 5)将干燥后的粉体A研磨之后放入坩埚中，置于马弗炉中200℃预烧处理3h，待自然冷却至室温，取出后得到粉体B；

[0033] 6)选市售分析纯的二水钼酸钠(Na2MoO4·2H2O)和氯化钠(NaCl)，将二者充分混合研磨后的得到复盐，按照质量比Na2MoO4·2H2O:NaCl＝1:1，随后将粉体B与复盐均匀混合，按照粉体B：复盐＝1:1的质量比，置于马弗炉中，控制温度750℃，控制时间1h，得到粉体C。将粉体C离心分离，控制转速8000r/min，控制时间10min，用3mol/L HNO3、蒸馏水、无水乙醇各洗涤1次，最后在60℃的电热鼓风干燥箱中干燥3h，即可得到棒状Yb2Si2O7粉体。

[0034] 实施例2

[0035] 一种棒状Yb2Si2O7粉体的制备方法，包括以下步骤：

[0036] 1)称取市售分析纯的Yb(NO)3·6H2O，充分溶于蒸馏水中，配制成浓度为0.08mol/L的溶液，得到的溶液记为溶液A；

[0037] 2)量取市售分析纯的正硅酸乙酯(Si(OC2H5)4)，按照Yb(NO)3·6H2O:正硅酸乙酯：无水乙醇＝1：0.9：3的摩尔比，将量取的正硅酸乙酯和无水乙醇加入到溶液A中，随后加入
2％体积比的2mol/L稀盐酸，充分搅拌2h后得到溶液B；

[0038] 3)将溶液B倒入微波消解罐水中，控制填充比40％，将消解罐置于微波水热仪中，控制温度为70℃，控制功率300W，反应时间为2h；

[0039] 4)待冷却到室温后，取出得到湿凝胶，将湿凝胶放入恒温干燥器中，控制温度为70℃，干燥7h，得到粉体A；

[0040] 5)将干燥后的粉体A研磨之后放入坩埚中，置于马弗炉中300℃预烧处理2h，待自然冷却至室温，取出后得到粉体B；

[0041] 6)选市售分析纯的二水钼酸钠(Na2MoO4·2H2O)和氯化钠(NaCl)，将二者充分混合研磨后的得到复盐，按照质量比Na2MoO4·2H2O：NaCl＝1：2，随后将粉体B与复盐均匀混合，按照粉体B：复盐＝1:2的质量比，置于马弗炉中，控制温度800℃，控制时间2h，得到粉体C。将粉体C离心分离，控制转速8500r/min，控制时间11min，用4mol/L HNO3、蒸馏水、无水乙醇各洗涤2次，最后在70℃的电热鼓风干燥箱中干燥2h，即可得到棒状Yb2Si2O7粉体。

[0042] 实施例3

[0043] 一种棒状Yb2Si2O7粉体的制备方法，包括以下步骤：

[0044] 1)称取市售分析纯的Yb(NO)3·6H2O，充分溶于蒸馏水中，配制成浓度为0.1mol/L的溶液，得到的溶液记为溶液A；

[0045] 2)量取市售分析纯的正硅酸乙酯(Si(OC2H5)4)，按照Yb(NO)3·6H2O:正硅酸乙酯：无水乙醇＝1：1：3的摩尔比，将量取的正硅酸乙酯和无水乙醇加入到溶液A中，随后加入1％体积比的2mol/L稀盐酸，充分搅拌1h后得到溶液B；

[0046] 3)将溶液B倒入微波消解罐水中，控制填充比30％，将消解罐置于微波水热仪中，控制温度为100℃，控制功率400W，反应时间为1h；

[0047] 4)待冷却到室温后，取出得到湿凝胶，将湿凝胶放入恒温干燥器中，控制温度为80℃，干燥6h，得到粉体A；

[0048] 5)将干燥后的粉体A研磨之后放入坩埚中，置于马弗炉中400℃预烧处理1h，待自然冷却至室温，取出后得到粉体B；

[0049] 6)选市售分析纯的二水钼酸钠(Na2MoO4·2H2O)和氯化钠(NaCl)，将二者充分混合研磨后的得到复盐，按照质量比Na2MoO4·2H2O:NaCl＝1:3，随后将粉体B与复盐均匀混合，按照粉体B:复盐＝1:1的质量比，置于马弗炉中，控制温度850℃，控制时间3h，得到粉体C。将粉体C离心分离，控制转速9000r/min，控制时间12min，用5mol/L HNO3、蒸馏水、无水乙醇各洗涤3次，最后在80℃的电热鼓风干燥箱中干燥3h，即可得到棒状Yb2Si2O7粉体。

[0050] 实施例4

[0051] 一种棒状Yb2Si2O7粉体的制备方法，包括以下步骤：

[0052] 1)称取市售分析纯的Yb(NO)3·6H2O，充分溶于蒸馏水中，配制成浓度为0.1mol/L的溶液，得到的溶液记为溶液A；

[0053] 2)量取市售分析纯的正硅酸乙酯(Si(OC2H5)4)，按照Yb(NO)3·6H2O：正硅酸乙酯：无水乙醇＝1:1.1:3.5的摩尔比，将量取的正硅酸乙酯和无水乙醇加入到溶液A中，随后加入2％体积比的2mol/L稀盐酸，充分搅拌2h后得到溶液B；

[0054] 3)将溶液B倒入微波消解罐水中，控制填充比40％，将消解罐置于微波水热仪中，控制温度为90℃，控制功率500W，反应时间为1h；

[0055] 4)待冷却到室温后，取出得到湿凝胶，将湿凝胶放入恒温干燥器中，控制温度为60℃，干燥10h，得到粉体A；

[0056] 5)将干燥后的粉体A研磨之后放入坩埚中，置于马弗炉中300℃预烧处理2h，待自然冷却至室温，取出后得到粉体B；

[0057] 6)选市售分析纯的二水钼酸钠(Na2MoO4·2H2O)和氯化钠(NaCl)，将二者充分混合研磨后的得到复盐，按照质量比Na2MoO4·2H2O:NaCl＝1:4，随后将粉体B与复盐均匀混合，按照粉体B：复盐＝1:3的质量比，置于马弗炉中，控制温度800℃，控制时间2h，得到粉体C。将粉体C离心分离，控制转速8500r/min，控制时间11min，用5mol/L HNO3、蒸馏水、无水乙醇各洗涤2次，最后在70℃的电热鼓风干燥箱中干燥3h，即可得到棒状Yb2Si2O7粉体。

[0058] 参见图1，如XRD图谱所示控制温度在下800℃便能形成硅酸镱晶相，且衍射峰明显，与PDF卡片78-1212保持一致。其原因是因为液相钼酸钠-氯化钠复盐增加了反应物颗粒的扩散及碰撞几率，有利于降低反应的活化能及硅酸镱的合成温度。

[0059] 参见图2，如SEM照片所示，当热处理温度为800℃，得到了短棒状的硅酸镱粉体，还有部分未生长成棒状的硅酸镱颗粒。由于温度较高，熔盐黏度较大，一部分颗粒状的硅酸镱在钼酸钠和氯化钠复盐的作用下相互团聚，并沿着一定方向生长，部分短棒状的硅酸镱结合变成较大的棒状粉体。

[0060] 实施例5

[0061] 一种棒状Yb2Si2O7粉体的制备方法，包括以下步骤：

[0062] 1)称取市售分析纯的Yb(NO)3·6H2O，充分溶于蒸馏水中，配制成浓度为0.1mol/L的溶液，得到的溶液记为溶液A；

[0063] 2)量取市售分析纯的正硅酸乙酯(Si(OC2H5)4)，按照Yb(NO)3·6H2O：正硅酸乙酯：无水乙醇＝1:1.2:4的摩尔比，将量取的正硅酸乙酯和无水乙醇加入到溶液A中，随后加入
1％体积比的2mol/L稀盐酸，充分搅拌1h后得到溶液B；

[0064] 3)将溶液B倒入微波消解罐水中，控制填充比30％，将消解罐置于微波水热仪中，控制温度为80℃，控制功率500W，反应时间为3h；

[0065] 4)待冷却到室温后，取出得到湿凝胶，将湿凝胶放入恒温干燥器中，控制温度为60℃，干燥10h，得到粉体A；

[0066] 5)将干燥后的粉体A研磨之后放入坩埚中，置于马弗炉中300℃预烧处理2h，待自然冷却至室温，取出后得到粉体B；

[0067] 6)选市售分析纯的二水钼酸钠(Na2MoO4·2H2O)和氯化钠(NaCl)，将二者充分混合研磨后的得到复盐，按照质量比Na2MoO4·2H2O:NaCl＝1:4，随后将粉体B与复盐均匀混合，按照粉体B：复盐＝1:3的质量比，置于马弗炉中，控制温度750℃，控制时间1h，得到粉体C。将粉体C离心分离，控制转速8000r/min，控制时间10min，用3mol/L HNO3、蒸馏水、无水乙醇各洗涤2次，最后在60℃的电热鼓风干燥箱中干燥3h，即可得到棒状Yb2Si2O7粉体。

[0068] 综上所述，本发明采用微波水热法结合熔盐法在较低温度条件下制备出了棒状的硅酸镱(Yb2Si2O7)粉体，主要优势如下：

[0069] 1、本发明公开的制备方法工艺控制简单，成本较低；

[0070] 2、采用熔盐法制备粉体的反应温度低且反应时间短；

[0071] 3、反应过程可以精确控制，通过控制反应物配比、稀盐酸加入量等因素得到不同性质的前驱物；

[0072] 4、实现了形貌可控，制备出了纯度较高的棒状硅酸镱(Yb2Si2O7)粉体。