一种以天然陶土为原料的紫砂红泥加工与烧制方法

摘要

本发明涉及一种以天然陶土为原料的紫砂红泥加工与烧制方法，第1是选取w(SiO2)45％～60％，w(Al2O3)15％～23％，w(Fe2O3)17％～23％，w(K2O)1％～4％，w(CaO)

权利要求

1.一种以天然陶土为原料的紫砂红泥加工与烧制方法，以天然陶土为原料，不添加任何化工原料和人工色素，采用干法+湿法加工粒度大小分别为-20目、-40目、-60目、-80目、-

100目的紫砂红泥，采用优化工艺烧制红泥紫砂，其加工与烧制工艺按如下10个步骤进行：(1)陶土选取：选取土状-团块状的天然陶土矿，其化学成分是w(SiO2)45％～60％，w(Al2O3)15％～23％，w(Fe2O3)17％～23％，w(K2O)1％～4％，w(CaO)<1％；

(2)干燥破碎：将陶土自然干燥后，采用破碎设备将陶土破碎加工成粉状物料；

(3)物料筛分：采用筛分设备，将粉状物料分别全部通过相应粒度的标准筛，分别筛分成-20目、-40目、-60目、-80目、-100目的粉状物料；

(4)磁选除铁：采用磁选设备分别除去不同粒度物料中的机械铁和铁矿颗粒;(5)物料增塑：在筛分后的粉状物料中，分别加入粒度<200目的w(高岭土)3％～8％，并充分混合均匀；

(6)润湿搅拌：分别加入w(水)16％～20％润湿增塑后物料，同时用搅拌设备将润湿后物料充分搅拌均匀；

(7)练泥陈腐：采用练泥机对润湿搅拌后的物料进行真空练泥，然后将物料密封陈腐，陈腐时间≥30天，即分别得到粒度大小为-20目、-40目、-60目、-80目、-100目的紫砂红泥；

(8)器皿制作：根据紫砂制品的大小和需要，分别选择相应粒度大小的紫砂红泥，制作器皿；

(9)器皿干燥：将制作的器皿自然干燥，或采用烘箱干燥，烘干温度80℃～105℃，干燥时间24小时；

(10)紫砂烧制：将干燥后的器皿放入烧制设备中，烧成温度1150℃～1200℃，升温速率分别是：室温～200℃为3℃/min，200℃～400℃为7℃/min，400℃～600℃为2℃/min，600℃～烧成温度为10℃/min，然后在烧成温度恒温1小时，至器皿颜色均匀后，自然冷却至室温，即可获得砖红色～暗红色的红泥紫砂制品。

2.根据权利要求1所述的一种以天然陶土为原料的紫砂红泥加工与烧制方法，其特征是：所说的高岭土是一种天然矿物原料，其晶体化学式是Al4(Si4O10)(OH)8，理论化学组成是w(Al2O3)39.5％，w(SiO2)46.54％，w(H2O)13.96％。

说明书

一种以天然陶土为原料的紫砂红泥加工与烧制方法

一、技术领域

[0001] 本发明涉及紫砂泥料加工制作领域，尤其涉及一种以天然陶土为原料的紫砂红泥加工制作。二、背景技术

[0002] 紫砂陶器，简称紫砂，是具有中国传统特色的一类陶瓷产品，尤以宜兴紫砂最为著名。紫砂集实用性、功能性、观赏性、艺术性和收藏性为一体，深受人们喜爱。近年来，随着茶文化的不断发展，紫砂使用的不断扩大，以及紫砂收藏的不断提升，紫砂制品尤其是紫砂壶越来越受世人所关注。

[0003] 紫砂由紫砂泥料烧制而成，而紫砂泥料则由紫砂矿加工而成。宜兴紫砂的产生和发展根本原因是拥有得天独厚的紫砂矿物资源条件：在紫砂生产集中区丁蜀镇的黄龙山等地，盛产工艺性能十分优异的紫砂矿物原料。当地人将所有产自宜兴丁蜀镇黄龙山的紫砂矿称作“本山”矿料。根据宜兴紫砂泥料及其烧制的紫砂制品特点，宜兴紫砂泥料可分为紫泥、绿泥、红泥和团泥等4种类型，由它们烧制的紫砂制品分别叫紫泥紫砂、绿泥紫砂、红泥紫砂和团泥紫砂，统称紫砂。

[0004] (1)紫泥：因原矿呈紫红色，烧制的紫砂制品呈深紫红色而得名。紫泥含铁量介于绿泥和红泥之间，可塑性好，泥坯强度高，烧成收缩小，具有优良的工艺性能，是宜兴紫砂使用量最大的紫砂泥料。紫泥原矿属泥质粉砂岩，块状构造，主要品种有底槽青、天青泥和清水泥等品种。

[0005] (2)绿泥：因原矿含铁量相对较低，且以二价铁为主，刚开采的原矿往往呈深浅不一的绿色而得名，又因烧制的紫砂制品呈具有砂感的米黄色或青黄色，又称梨皮泥。绿泥原矿属粉砂质泥岩，块状构造，一般产自于紫泥夹层中，故又有“泥中泥”之称，以本山绿泥最为著名。

[0006] (3)红泥：因原矿含铁量相对较高，烧制的紫砂制品往往呈红色或暗红色而得名。红泥有紫砂红泥和朱泥两个品种。紫砂红泥为泥质粉砂岩，各项工艺性能与普通紫泥相同，原矿主要呈红色或黄色，块状构造，目前仅产于宜兴丁蜀镇黄龙山，有大红泥(大红袍)、红皮龙、降坡红泥等细分品种。朱泥为粘土质泥岩，原矿通常呈黄色，块状构造，质地均匀细腻，极易捻碎，主要产在赵庄沙山和红卫香山一带，可塑性好，可制作极为精巧细薄的造型，但干燥和烧成收缩很大，烧成温度偏低，一般只能制作较小的作品。因含铁量不同，烧成后主要呈朱砂红、海棠红、朱砂紫等颜色。

[0007] (4)团泥：非单一品种矿料，而是两种及两种以上矿料共生而成。团泥一般是紫泥和绿泥共生产物，少部分是绿泥和红泥共生，极少见紫泥和红泥共生。宜兴方言“团”，“缎”同音，并且大部分团泥矿料烧成后往往呈多种黄缎色调，故宜兴当地习惯称“缎泥”。团泥因共生矿料种类和比例不同而呈现比较丰富的颜色。

[0008] 另外，宜兴还出产具有增塑作用的嫩泥矿和具有调色作用的石红、石黄等天然辅助矿物原料，使宜兴紫砂矿品种和颜色更加多样化，这正是宜兴出产紫砂“五色土”的由来，也正是宜兴紫砂制品尤其是紫砂壶丰富多彩的根本原因所在。但是，随着宜兴紫砂矿物资源长期规模化开采和紫砂产品需求不断增长，尤其是当地政府禁采限制，用于紫砂泥料加工制作的宜兴紫砂矿日渐短缺，紫砂产业的生存和发展正面临巨大的挑战。

[0009] 令人十分担忧的是，迄今为止，我国紫砂泥料加工制作技术成果的公开报道较少，前人的主要工作如下：

[0010] CN 1035535612A公开了一种黑紫砂泥料的制备方法，其特征是采用二氧化硅百分含量30％～40％、二氧化铝(发明人注：没有“二氧化铝”，应当是“氧化铝”或“三氧化二铝”)百分含量10％～15％、二氧化铁(发明人注：没有“二氧化铁”，应当是“氧化铁”或“三氧化二铁”)百分含量30％～40％的紫色页岩为原料，以及风化、熟化、粉碎筛分、配料并压制成条等工艺，制备黑紫砂泥料。

[0011] CN 104129974A公开了一种青灰段紫砂泥及其烧制方法，其特征是采用宜兴本地的几种紫砂矿为原料，通过优化泥料组全配方，制作一种“失传”的青灰段紫砂泥，其泥料配方是：紫泥20％～40％，芝麻段泥20％～40％，青天泥5％～30％。

[0012] CN 104387018A公开了一种写意画绞胎紫砂泥制作方法，其特征是采用宜兴本地的几种紫砂矿为原料，并通过按不同比例进行配制加工，制作紫砂制品具有中国写意画的画面效果的紫砂泥料。

[0013] 陶土是产生酒坛、泡菜坛等各种坛坛罐罐陶器的原料。我国陶土矿物资源丰富，分布也比较广泛。若能采用资源丰富的陶土为原料，加工制作新型紫砂泥料，对我国紫砂产业的可持续发展具有重要意义。但是，从以上介绍和文献检索结果可知，迄今为止，还没有以天然陶土为原料，加工制作紫砂红泥的技术成果报道。

[0014] 红泥是宜兴紫砂非常重要的紫砂泥料之一，矿物资源最为稀少。本发明的目的是，研究一种以我国分布比较广泛的天然陶土为原料，不添加任何化工原料和人工色素，加工新型紫砂红泥，并根据该紫砂红泥的陶瓷工艺性能和特点，烧制红泥紫砂制品。三、发明内容

[0015] 与紫砂泥料相比，陶土具有可塑性好、泥坯强度较高等优点，但其突出的缺点是烧成收缩大、容易变形，因而不适合用作紫砂泥料；同时，由于陶土的组成结构与紫砂矿存在一定差异，其烧制方法也有自己的特点。因此，如何克服陶土的缺陷，并根据陶土特点优化烧制方法，成为陶土能否用作紫砂泥料的关键。为此，本发明采用了如下技术方案。

[0016] 3.1试验样品与烧成制度

[0017] 试验样品采用天然陶土矿，原矿土状-团块状构造，化学成分是w(SiO2)45％～60％，w(Al2O3)15％～23％，w(Fe2O3)17％～23％，w(K2O)1％～4％，w(CaO)<1％。红泥原矿Al2O3明显低于紫泥，而Fe2O3则大大高于紫泥，使红泥可塑性下降。为了弥补这一不足，采用外加粒度<200目的w(高岭土)3％～8％加以调节。

[0018] 所说的高岭土是一种天然工业矿物原料，其晶体化学式是Al4(Si4O10)(OH)8，理论化学组成是w(Al2O3)39.5％，w(SiO2)46.54％，w(H2O)13.96％。

[0019] 将陶土矿自然干燥后破碎，然后根据试验设计的粒度大小，将物料分别全部通过相应粒度的标准筛，分别得到粒度大小为-20目、-40目、-60目、-80目、-100目的粉状物料。

[0020] 采用磁选设备分别除去不同粒度物料中的机械铁和铁矿颗粒。

[0021] 将筛分物料加工成直径约为50mm的泥饼，用于烧失量、收缩率、吸水率和颜色等陶瓷工艺性能的检测。然后将泥饼试样自然干燥，或采用烘箱干燥(烘干温度80℃～105℃，干燥时间24小时)。

[0022] 烧制试验温度范围为1050℃～1300℃，以1175℃为例，烧成制度如下(图1)：

[0023] (1)室温～200℃的升温时间为1小时，升温速率为3℃/min，以去除试样中矿物的吸附水和层间水；

[0024] (2)200℃～400℃的升温时间为0.5小时，升温速率为7℃/min；

[0025] (3)400℃～600℃的升温时间为1.5小时，升温速率为2℃/min，除试样中矿物的结构水；

[0026] (4)600℃～1175℃的升温时间为1小时，升温速率为10℃/min；

[0027] (5)1175℃恒温1小时，至试样颜色均匀后，自然冷却至室温。

[0028] 3.2紫砂绿泥加工方法

[0029] 传统陶器的陶土泥料采用全湿法加工，即：陶土—湿磨—湿筛—压滤—练泥—陈腐。该方法加工陶土泥料的显著特点是泥料粒度很细，一般小于200目，其突出缺点是陶器制品缺少紫砂特有的砂感等外观特征和团粒结构等内部特征，而且烧成收缩大，容易变形，难以制作紫砂方器和紫砂壶等精巧制品，只能产生制作酒坛、泡菜坛等各种坛坛罐罐陶器产品。

[0030] 为此，本发明的陶土泥料采用干法+湿法加工，即：陶土—干燥—干破—干筛—润湿—搅拌—练泥—陈腐。与传统方法加工的陶土泥料相比，本发明方法加工的泥料烧成收缩率显著降低；随着粒度的降低，烧成收缩呈逐渐增大趋势，但即使是粒度为-100目，其烧成收缩也符合紫砂泥料的烧制要求。因此，本发明分别加工的-20目、-40目、-60目、-80目、-100目的泥料烧成收缩率都符合紫砂泥料的制作要求。

[0031] 进一步试验结果表明，本发明方法加工的紫砂泥料，随着粒度增大，收缩变形变少，烧成稳定性增加，紫砂制品外观的砂感增强，但可塑性也随之有所下降。反之，随着粒度减小，收缩变形变大，烧成稳定性降低，紫砂制品外观比较温润细腻。所以，应当根据紫砂制品的大小和需要，合理选择破碎加工粒度的大小，即：如果制作器型较大或变形很小的紫砂制品，可选用-20目～-40目；如果制作器型较小的紫砂制品，可选用-60目～-100目。

[0032] 3.3紫砂红泥的烧成温度

[0033] 陶瓷原料的组成结构决定陶瓷工艺性能。而在陶瓷原料一定的情况下，陶瓷工艺性能则决定于烧制工艺方法。烧失量、收缩率、吸水率和颜色等陶瓷工艺性能是确定紫砂陶器质量的重要技术指标，可为陶土紫砂泥料的烧制温度的优化提供科学依据。表1是本发明加工的陶土紫砂红泥(-60目)在1050℃～1300℃不同温度烧成样品的检测结果(％)，可以看出：

[0034] (1)烧失量：陶土紫砂红泥试样在1050℃～1300℃的烧失量变化不大，最高为1300℃时的4.48％，最低为1050℃时的4.30％，平均为4.38％，与宜兴紫砂泥料相似，符合紫砂陶器质量和烧制要求。

[0035] (2)收缩率：陶土紫砂红泥试样从1050℃的线收缩和体积收缩分别为1.10％和2.17％，到1200℃时收缩率达到最大，分别为4.18％和12.00％，然后开始膨胀，到1250℃试样急剧膨胀，此时线收缩和体积收缩分别为2.19％和1.18％。从图2可以看出，试样在1050℃～1200℃的线收缩率和体积收缩率都随着温度的升高而增大的，1200℃～1300℃坯体开始逐渐膨胀，呈缓慢增大随后又缓慢减小的趋势，从整体看试样的收缩率曲线为抛物线，抛物线的顶点在1200℃左右。因此，可将烧成温度范围确定为1150℃～1200℃。

[0036] (3)吸水率：陶土紫砂红泥试样在1050℃～1300℃的吸水率随着温度的升高而降低，即从1050℃时的10.12％，降到1300℃时的2.80％。有一定的吸水率是紫砂区别于瓷器的重要特征。因此，可将烧成温度范围确定为1175℃～1200℃。

[0037] 表1陶土紫砂红泥不同温度烧成试样的陶瓷工艺性能检测结果(％)

[0038]

[0039] 注：泥料粒度-60目，恒温时间1h

[0040] 3.4红泥紫砂的颜色控制

[0041] 紫砂泥料由于含铁量的不同，在烧成后会呈现各种各样的色彩，如紫泥烧成后一般呈浅紫～深紫色，绿泥烧成后一般呈米黄色，红泥烧成后呈砖红色或朱红色或暗红色。并且同样的泥料在不同的温度烧成，紫砂的颜色也会不同。

[0042] 图3是陶土紫砂红泥不同温度烧成试样的颜色。为了更直观的用数据来体现紫砂烧成后颜色的变化，采用WSD-Ⅲ全自动白度仪对红泥紫砂进行了色度参数的测试，结果见表2。

[0043] 表2陶土紫砂红泥不同温度烧成试样的色度值

[0044]

[0045] 由图3可以看出，随着温度的升高红泥紫砂颜色由浅变深，呈现砖红色～紫红色～暗红色～灰褐色的变化。从表2不同温度烧成坯体的色度值可以看出，试样的明度值L*和红度值a*总体上都随温度的升高而减小。因为过烧后由于玻璃相的增多，反光效果强，明度值上升。因此，可根据需要，在≦1200℃温度条件下，获得砖红色～暗红色的红泥紫砂制品。

[0046] 3.5优化工艺条件与步骤

[0047] 以上试验表明，以天然陶土为原料，不添加任何化工原料和人工色素，采用干法+湿法加工紫砂红泥，能够很好地解决了陶土泥料烧成收缩大、容易变形的突出缺陷；采用优化烧制工艺，可将该紫砂红泥烧制成砖红色～暗红色的红泥紫砂。从而，形成一种以天然陶土为原料的紫砂红泥加工与烧制方法，其加工与烧制工艺按如下10个步骤进行：

[0048] (1)陶土选取：选取土状-团块状的天然陶土矿，其化学成分是w(SiO2)45％～60％，w(Al2O3)15％～23％，w(Fe2O3)17％～23％，w(K2O)1％～4％，w(CaO)<1％；

[0049] (2)干燥破碎：将陶土自然干燥后，采用破碎设备将陶土破碎加工成粉状物料；

[0050] (3)物料筛分：采用筛分设备，将粉状物料分别全部通过相应粒度的标准筛，分别筛分成-20目、-40目、-60目、-80目、-100目的粉状物料；

[0051] (4)磁选除铁：采用磁选设备分别除去不同粒度物料中的机械铁和铁矿颗粒。

[0052] (5)物料增塑：在筛分后的粉状物料中，分别加入粒度<200目的w(高岭土)3％～8％，并充分混合均匀；

[0053] (6)润湿搅拌：分别加入w(水)16％～20％润湿增塑后物料，同时用搅拌设备将润湿后物料充分搅拌均匀；

[0054] (7)练泥陈腐：采用练泥机对润湿搅拌后的物料进行真空练泥，然后将物料密封陈腐，陈腐时间≥30天，即分别得到粒度大小为-20目、-40目、-60目、-80目、-100目的紫砂红泥；

[0055] (8)器皿制作：根据紫砂制品的大小和需要，分别选择相应粒度大小的紫砂红泥，制作器皿；

[0056] (9)器皿干燥：将制作的器皿自然干燥，或采用烘箱干燥，烘干温度80℃～105℃，干燥时间24小时；

[0057] (10)紫砂烧制：将干燥后的器皿放入烧制设备中，烧成温度1150℃～1200℃，升温速率分别是：室温～200℃为3℃/min，200℃～400℃为7℃/min，400℃～600℃为2℃/min，600℃～烧成温度为10℃/min，然后在烧成温度恒温1小时，至器皿颜色均匀后，自然冷却至室温，即可获得砖红色～暗红色的红泥紫砂制品。

[0058] 3.6技术优势

[0059] 本发明以天然陶土为原料，不添加任何化工原料和人工色素，采用干法+湿法加工粒度大小分别为-20目、-40目、-60目、-80目、-100目的紫砂红泥，采用优化工艺烧制砖红色～暗红色的红泥紫砂，形成了一种以天然陶土为原料的紫砂红泥加工与烧制方法。本发明具有效果明显、安全性好、工艺简单、推广应用容易、用途广泛、经济社会效益显著等优点和优势，具体体现在：

[0060] (1)效果明显。本发明以天然陶土为原料，不添加任何化工原料和人工色素，很好地解决了陶土泥料烧成收缩大、容易变形的突出缺陷，加工出符合紫砂工艺要求的粒度大小分别为-20目、-40目、-60目、-80目、-100目的紫砂红泥，并根据该泥料特点，进一步烧制出砖红色～暗红色的红泥紫砂制品。

[0061] (2)安全性好。本发明采用干法+湿法加工具有不同粒度大小的紫砂红泥，采用优化工艺烧制砖红色～暗红色的红泥紫砂制品，不添加任何化工原料和人工色素，具有安全可靠性。

[0062] (3)工艺简单。本发明所采用的9个工艺步骤连续好，操作简单，工作方便。

[0063] (4)推广应用容易。本发明工艺简单，操作方便，容易学习撑握和推广应用。

[0064] (5)用途广泛，经济社会效益显著。紫砂制品尤其是紫砂壶越来越受大家关注和喜爱，但用于紫砂泥料加工制作的宜兴紫砂矿日渐短缺，已成为紫砂产业的生存和发展需要解决重大问题。红泥是宜兴紫砂非常重要的紫砂泥料之一，矿物资源最为稀少。若能采用资源丰富的陶土为原料，不添加任何化工原料和人工色素，加工制作紫砂绿泥，对我国紫砂产业的可持续发展具有重要意义。本发明使以往只能用于产生酒坛、泡菜坛的陶土得到高效利用，为我国紫砂产业发展提供新的矿物资源，具有广阔的应用前景和显著的经济社会效益。四、附图说明

[0065] 图1：陶土紫砂泥料的烧成制度示意图；

[0066] 图2：陶土紫砂红泥不同温度烧成试样的收缩率曲线，泥料粒度-60目，恒温时间1h；

[0067] 图3：陶土紫砂红泥不同温度烧成试样的颜色，泥料粒度-60目，烧前直径50mm，恒温时间1h；

[0068] 图4：陶土原矿及红泥紫砂试样(1200℃)的XRD图谱；

[0069] 图5：红泥紫砂试样(1200℃)薄片的单光(左)偏光(右)显微镜照片。五、具体实施方式

[0070] 实例1：一种以天然陶土为原料的紫砂红泥加工与烧制方法

[0071] 本实例以天然陶土为原料，不添加任何化工原料和人工色素，采用干法+湿法加工粒度大小分别为-20目、-40目、-60目、-80目、-100目的紫砂红泥，采用优化工艺烧制红泥紫砂，其加工与烧制工艺按如下10个步骤进行：

[0072] (1)陶土选取：选取土状-团块状的天然陶土矿，其化学成分是w(SiO2)45％～60％，w(Al2O3)15％～23％，w(Fe2O3)17％～23％，w(K2O)1％～4％，w(CaO)<1％；

[0073] (2)干燥破碎：将陶土自然干燥后，采用破碎设备将陶土破碎加工成粉状物料；

[0074] (3)物料筛分：采用筛分设备，将粉状物料分别全部通过相应粒度的标准筛，分别筛分成-20目、-40目、-60目、-80目、-100目的粉状物料；

[0075] (4)磁选除铁：采用磁选设备分别除去不同粒度物料中的机械铁和铁矿颗粒。

[0076] (5)物料增塑：在筛分后的粉状物料中，分别加入粒度<200目的w(高岭土)3％～8％，并充分混合均匀；

[0077] (6)润湿搅拌：分别加入w(水)16％～20％润湿增塑后物料，同时用搅拌设备将润湿后物料充分搅拌均匀；

[0078] (7)练泥陈腐：采用练泥机对润湿搅拌后的物料进行真空练泥，然后将物料密封陈腐，陈腐时间≥30天，即分别得到粒度大小为-20目、-40目、-60目、-80目、-100目的紫砂红泥；

[0079] (8)器皿制作：根据紫砂制品的大小和需要，分别选择相应粒度大小的紫砂红泥，制作器皿；

[0080] (9)器皿干燥：将制作的器皿自然干燥，或采用烘箱干燥，烘干温度80℃～105℃，干燥时间24小时；

[0081] (10)紫砂烧制：将干燥后的器皿放入烧制设备中，烧成温度1150℃～1200℃，升温速率分别是：室温～200℃为3℃/min，200℃～400℃为7℃/min，400℃～600℃为2℃/min，600℃～烧成温度为10℃/min，然后在烧成温度恒温1小时，至器皿颜色均匀后，自然冷却至室温，即可获得砖红色～暗红色的红泥紫砂制品。

[0082] 从图3(1200℃，1225℃)看出，试样具有红泥紫砂特有的颜色和砂感外观。

[0083] 从试样的烧失量、吸水率和收缩率(表3)和热稳定性(表4)检测结果可知，本实施例方法加工和烧制的红泥紫砂的质量和性能优良，完全符合国家检测标准。

[0084] 表3红泥紫砂试样的烧失量、吸水率(w％)和收缩率(％)

[0085]

[0086] 注：红泥紫砂试样粒度-60目，烧成温度1175℃，恒温时间1h

[0087] 表4红泥紫砂试样的热稳定性

[0088]

[0089] 注：红泥紫砂试样粒度-60目，烧成温度1175℃，恒温时间1h

[0090] 图4是本实例陶土原矿及红泥紫砂试样的XRD图谱，可以看出，本实施例方法制作的红泥紫砂(1200℃)的物相特征与宜兴红泥紫砂相同或相似。

[0091] 宜兴紫砂显微结构的显著特征是具有团粒结构。图5是本实例红泥紫砂试样(1200℃)薄片的偏光显微镜相片，可以看出，本实施例方法制作的红泥紫砂具有与宜兴紫砂相同或相似的团粒结构。

[0092] 以上检测结果表明，本实例以天然陶土为原料加工与烧制的红泥紫砂，其颜色砂感、陶瓷性能和组成结构等特征都达到了紫砂要求。

[0093] 基金项目：国家自然科学基金项目(41572038，50974025)；国家公益性行业科研专项经费项目课题(201011005-5)；四川省教育厅资助科研项目(16TD0011，16ZA0081)。