一种贮氚铀床钝化处理方法

摘要

一种贮氚铀床钝化处理方法，涉及核废物处理技术领域。将贮氚铀床与气体缓冲装置连接并形成连通的钝化处理系统，先用真空泵对钝化处理系统抽真空。再向钝化处理系统中充入检漏气体进行保压检漏处理。检漏完毕后去除检漏气体，然后使贮氚铀床与气体缓冲装置保持断开，再向气体缓冲装置充入含有O2的钝化气体。然后使贮氚铀床与气体缓冲装置连通，将贮氚铀床加热至350℃～450℃进行钝化处理。其能够有效降低辐射剂量，降低退役贮氚铀床对环境的危害。

权利要求

1.一种贮氚铀床钝化处理方法，其特征在于，将贮氚铀床与气体缓冲装置连接并形成连通的钝化处理系统，先用真空泵对所述钝化处理系统抽真空，再向所述钝化处理系统中充入检漏气体进行保压检漏处理，检漏完毕后去除所述检漏气体，然后使贮氚铀床与气体缓冲装置保持断开，再向所述气体缓冲装置充入含有O2的钝化气体，然后使贮氚铀床与气体缓冲装置连通，将贮氚铀床加热至350℃～450℃进行钝化处理；所述贮氚铀床钝化处理方法还包括钝化效率测定步骤，所述钝化效率测定步骤包括分别测定贮氚铀床钝化前吸氢量和贮氚铀床钝化后吸氢量，所述钝化效率＝(贮氚铀床钝化前吸氢量-贮氚铀床钝化后吸氢量)/贮氚铀床钝化前吸氢量×100％。

2.根据权利要求1所述的贮氚铀床钝化处理方法，其特征在于，所述贮氚铀床加热的温度为400℃～440℃。

3.根据权利要求1所述的贮氚铀床钝化处理方法，其特征在于，所述钝化气体中O2的体积百分数为30％-50％。

4.根据权利要求3所述的贮氚铀床钝化处理方法，其特征在于，所述钝化气体由所述O2和惰性气体构成，所述O2和所述惰性气体的体积比为1：1～3。

5.根据权利要求4所述的贮氚铀床钝化处理方法，其特征在于，所述惰性气体包括Ar。

6.根据权利要求1所述的贮氚铀床钝化处理方法，其特征在于，所述钝化处理的反应时间为大于或等于10分钟。

7.根据权利要求1所述贮氚铀床钝化处理方法，其特征在于，所述钝化处理分为多次进行，每一次钝化处理前将上一次钝化处理后的残余气体去除。

8.根据权利要求1所述的贮氚铀床钝化处理方法，其特征在于，所述检漏气体的纯度大于99.999％，所述检漏气体为He或N2。

9.根据权利要求1所述的贮氚铀床钝化处理方法，其特征在于，所述检漏处理的漏率值小于1.0×10-9.Pa.m3.s-1。

说明书

一种贮氚铀床钝化处理方法

技术领域

[0001] 本发明涉及核废物处理技术领域，具体而言，涉及一种贮氚铀床钝化处理方法。

背景技术

[0002] 核能是地球上储存最丰富的能源之一。核能有望替代煤和石油，成为人类未来主要的能源。核裂变能是上世纪60年代出现的新兴能源，经过近半个多世纪的发展，目前已具有相当的规模。到20世纪末，全世界的装机容量已达到430GW，裂变能对总能源的贡献为7％。

[0003] 从核能发展的经验与教训中，特别在日本福岛核泄漏事故发生以后，人们清晰认识到，安全是核能发展的生命线。发展核必须确保环境安全、保障公众健康、维护和谐。为保障环境安全，使放射性物质对公众的健康危害降低到可接受的水平，近二十年来国家已投入了大量的财力，进行放射性污染治理和放射性物质的处理与处置工作。另一方面，我国半个多世纪的核工业史和核技术应用，迄今有不少核设施已进入关停和退役阶段。随着我国核电大发展战略的实施，以及核能应用与研究的蓬勃发展，一批在役反应堆也将陆续进入退役阶段。如何确保核设施退役过程对环境和公众的危害降低到最小，需要大量关键退役技术的支撑。

[0004] 完整的氘氚燃料循环对聚变反应堆的电力输出具有重要作用，而氘氚气体操作技术是氘氚燃料循环领域的关键技术之一。金属铀由于具有优良的吸氢特性，而被广泛应用于氚的贮存和转移。长期使用后，贮氚铀床受氚污染严重，贮氚铀床内金属铀高度粉化，铀粉活度非常高。在退役后长期封存状态下，这些高活度的铀粉易于反应，造成泄漏。

发明内容

[0005] 本发明的目的在于提供一种贮氚铀床钝化处理方法，其能够有效降低辐射剂量，降低退役贮氚铀床对环境的危害。

[0006] 本发明的实施例是这样实现的：

[0007] 一种贮氚铀床钝化处理方法，将贮氚铀床与气体缓冲装置连接并形成连通的钝化处理系统。先用真空泵对所述钝化处理系统抽真空，再向钝化处理系统中充入检漏气体进行保压检漏处理，检漏完毕后去除检漏气体。然后使贮氚铀床与气体缓冲装置保持断开，再向气体缓冲装置充入含有O2的钝化气体。然后使贮氚铀床与气体缓冲装置连通，将贮氚铀床加热至350℃～450℃进行钝化处理。

[0008] 在本发明较佳的实施例中，上述贮氚铀床加热的温度为400℃～440℃。

[0009] 在本发明较佳的实施例中，上述钝化气体中O2的体积百分数为30％-50％[0010] 在本发明较佳的实施例中，上述钝化气体由O2和惰性气体构成，O2和惰性气体的体积比为1：1～3。

[0011] 在本发明较佳的实施例中，上述惰性气体包括Ar。

[0012] 在本发明较佳的实施例中，上述钝化处理的反应时间为大于或等于10分钟。

[0013] 在本发明较佳的实施例中，上述钝化处理分为多次进行，每一次钝化处理前将上一次钝化处理后的残余气体去除。

[0014] 在本发明较佳的实施例中，上述检漏气体的纯度大于99.999％，检漏气体为He或N2。

[0015] 在本发明较佳的实施例中，上述检漏处理的漏率值小于1.0×10-9.Pa.m3.s-1。

[0016] 在本发明较佳的实施例中，上述贮氚铀床钝化处理方法还包括钝化效率测定步骤，钝化效率测定步骤包括分别测定贮氚铀床钝化前吸氢量和贮氚铀床钝化后吸氢量，钝化效率＝(贮氚铀床钝化前吸氢量-贮氚铀床钝化后吸氢量)/贮氚铀床钝化前吸氢量×100％。

[0017] 本发明实施例的有益效果是：在对贮氚铀床钝化处理之前，对整个钝化处理系统进行抽空和检漏处理，以确保整个贮氚铀床钝化处理过程的安全性。向气体缓冲装置充入含有O2的钝化气体，然后使贮氚铀床与气体缓冲装置连通，将贮氚铀床加热至350℃～450℃，使得O2与贮氚铀床内的氚和铀粉充分反应，能对退役贮氚铀床进行深度除氚，并使贮氚铀床内铀粉失去活性，实现了退役贮氚铀床的去氚化处理，降低了退役贮氚铀床对环境的危害。

具体实施方式

[0018] 为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述。实施例中未注明具体条件者，按照常规条件或制造商建议的条件进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者，均为可以通过市售购买获得的常规产品。

[0019] 下面对本发明实施例的贮氚铀床钝化处理方法进行具体说明。

[0020] 一种贮氚铀床钝化处理方法，将贮氚铀床与气体缓冲装置连接并形成连通的钝化处理系统。先用真空泵对所述钝化处理系统抽真空，再向钝化处理系统中充入检漏气体进行保压检漏处理，检漏完毕后去除检漏气体。优选地，检漏气体的纯度大于99.999％。检漏气体为He或N2，其检漏的漏率值小于1.0×10-9.Pa.m3.s-1。

[0021] 在对贮氚铀床钝化处理之前，先用真空泵对钝化处理系统抽真空，再利用高纯度的He或N2气体对整个钝化处理系统进行检漏处理，以确保整个贮氚铀床钝化处理过程的安全性。其漏率值小于1.0×10-9.Pa.m3.s-1视为漏检合格。

[0022] 然后使贮氚铀床与气体缓冲装置保持断开，再向气体缓冲装置充入含有O2的钝化气体，然后使贮氚铀床与气体缓冲装置连通，将贮氚铀床加热至350℃～450℃进行钝化处理。优选地，钝化气体中O2的体积百分数为30％-50％。进一步地，钝化气体由O2和惰性气体构成，O2和惰性气体的体积比为1：1～3。优选地，惰性气体包括Ar。

[0023] 优选地，钝化处理的反应时间为大于或等于10分钟。进一步地，钝化处理分为多次进行，每一次钝化处理前将上一次钝化处理后的残余气体去除。

[0024] 配置一定比例的O2和惰性气体的混合气体，在一定的加热温度下，O2能与贮氚铀床内的氚和铀粉反应，能对退役贮氚铀床进行深度除氚，并使贮氚铀床内铀粉失去活性，实现了退役贮氚铀床的去氚化处理。惰性气体不与氚和铀粉反应，能够使得整个反应过程较慢，避免了因为反应过快而发生的安全问题。选择合适的反应时间和钝化次数能够提高钝化效率。每次钝化处理前将上一次钝化处理后的残余气体去除，能保证每次钝化处理充入的O2浓度保持在合适的比例内，能更好地去除贮氚铀床内的氚和铀粉。

[0025] 贮氚铀床钝化处理方法还包括钝化效率测定步骤，钝化效率测定步骤包括分别测定贮氚铀床钝化前吸氢量和贮氚铀床钝化后吸氢量，钝化效率＝(贮氚铀床钝化前吸氢量-贮氚铀床钝化后吸氢量)/贮氚铀床钝化前吸氢量×100％。

[0026] 以下结合实施例对本发明的特征和性能作进一步的详细描述。

[0027] 实施例1

[0028] 一种贮氚铀床钝化处理方法，将贮氚铀床与气体缓冲装置连接并形成连通的钝化处理系统。先用真空泵对所述钝化处理系统抽真空，再向钝化处理系统中充入检漏气体He后至0.1MPa并保压60min，漏率小于1.0×10-9Pa.m3.s-1，检漏合格，检漏完毕后去除检漏气体。然后使贮氚铀床与气体缓冲装置保持断开，再向气体缓冲装置充入体积比为1:1的O2和Ar的钝化气体，然后使贮氚铀床与气体缓冲装置连通，将贮氚铀床加热至350℃进行钝化处理。反应时间控制在10分钟。钝化反应结束后将贮氚铀床里的残余气体去除，使其保持负压状态。

[0029] 在其他实施例中，压力的大小视系统能够承受的最大压力值决定，其最终的压力应小于系统能够承受的最大压力值。

[0030] 实施例2

[0031] 一种贮氚铀床钝化处理方法，将贮氚铀床与气体缓冲装置连接并形成连通的钝化处理系统。先用真空泵对所述钝化处理系统抽真空，再向钝化处理系统中充入检漏气体N2后至0.05MPa后并保压55min，漏率小于1.0×10-9Pa.m3.s-1，检漏合格。检漏完毕后去除检漏气体。然后使贮氚铀床与气体缓冲装置保持断开，再向气体缓冲装置充入体积比为1:2的O2和Ar的钝化气体，然后使贮氚铀床与气体缓冲装置连通，将贮氚铀床加热至380℃进行钝化处理。反应时间控制在15分钟。钝化反应结束后将贮氚铀床里的残余气体去除，使其保持负压状态。

[0032] 在其他实施例中，压力的大小视系统能够承受的最大压力值决定，其最终的压力应小于系统能够承受的最大压力值。

[0033] 实施例3

[0034] 一种贮氚铀床钝化处理方法，将贮氚铀床与气体缓冲装置连接并形成连通的钝化处理系统。先用真空泵对所述钝化处理系统抽真空，再向钝化处理系统中充入检漏气体N2后至0.25MPa后并保压60min，漏率小于1.0×10-9Pa.m3.s-1，检漏合格。检漏完毕后去除检漏气体。然后使贮氚铀床与气体缓冲装置保持断开，再向气体缓冲装置充入体积比为1:3的O2和He的钝化气体，然后使贮氚铀床与气体缓冲装置连通，将贮氚铀床加热至390℃进行钝化处理。反应时间控制在25分钟。钝化反应结束后将贮氚铀床里的残余气体去除，使其保持负压状态。

[0035] 在其他实施例中，压力的大小视系统能够承受的最大压力值决定，其最终的压力应小于系统能够承受的最大压力值。

[0036] 实施例4

[0037] 一种贮氚铀床钝化处理方法，将贮氚铀床与气体缓冲装置连接并形成连通的钝化处理系统。先用真空泵对所述钝化处理系统抽真空，再向钝化处理系统中充入检漏气体N2后至0.15MPa后并保压60min，漏率小于1.0×10-9Pa.m3.s-1，检漏合格。检漏完毕后去除检漏气体。然后使贮氚铀床与气体缓冲装置保持断开，再向气体缓冲装置充入体积比为2：3的O2和Ne的钝化气体，然后使贮氚铀床与气体缓冲装置连通，将贮氚铀床加热至410℃进行钝化处理。反应时间控制在30分钟。钝化反应结束后将贮氚铀床里的混合气体去除，使其保持负压状态。

[0038] 在其他实施例中，压力的大小视系统能够承受的最大压力值决定，其最终的压力应小于系统能够承受的最大压力值。

[0039] 实施例5

[0040] 一种贮氚铀床钝化处理方法，将贮氚铀床与气体缓冲装置连接并形成连通的钝化处理系统。先用真空泵对所述钝化处理系统抽真空，再向钝化处理系统中充入检漏气体N2后至0.2MPa后并保压60min，漏率小于1.0×10-9Pa.m3.s-1，检漏合格。检漏完毕后去除检漏气体。然后使贮氚铀床与气体缓冲装置保持断开，再向气体缓冲装置充入体积比为5:6的O2和Ar的钝化气体，然后使贮氚铀床与气体缓冲装置连通，将贮氚铀床加热至450℃进行钝化处理。反应时间控制在40分钟。钝化反应结束后将贮氚铀床里的残余气体去除，使其保持负压状态。

[0041] 在其他实施例中，压力的大小视系统能够承受的最大压力值决定，其最终的压力应小于系统能够承受的最大压力值。

[0042] 实施例6

[0043] 一种贮氚铀床钝化处理方法，将贮氚铀床与气体缓冲装置连接并形成连通的钝化处理系统。先用真空泵对所述钝化处理系统抽真空，再向钝化处理系统中充入检漏气体N2后至0.2MPa后并保压60min，漏率小于1.0×10-9Pa.m3.s-1，检漏合格。检漏完毕后去除检漏气体。然后使贮氚铀床与气体缓冲装置保持断开，再向气体缓冲装置充入体积比为1:2的O2和Ar的钝化气体，然后使贮氚铀床与气体缓冲装置连通，将贮氚铀床加热至410℃进行钝化处理。反应时间控制在40分钟，第一次钝化处理后将钝化处理后的残余气体去除。然后重复第一次钝化处理的过程。第二次钝化后将贮氚铀床里的残余气体去除，使其保持负压状态。

[0044] 在其他实施例中，压力的大小视系统能够承受的最大压力值决定，其最终的压力应小于系统能够承受的最大压力值。

[0045] 实施例7

[0046] 一种贮氚铀床钝化处理方法，将贮氚铀床与气体缓冲装置连接并形成连通的钝化处理系统。先用真空泵对所述钝化处理系统抽真空，再向钝化处理系统中充入检漏气体N2后至0.2MPa后并保压60min，漏率小于1.0×10-9Pa.m3.s-1，检漏合格。检漏完毕后去除检漏气体。然后使贮氚铀床与气体缓冲装置保持断开，再向气体缓冲装置充入体积比为3：4的O2和Ar的钝化气体，然后使贮氚铀床与气体缓冲装置连通，将贮氚铀床加热至430℃进行钝化处理。反应时间控制在40分钟，第一次钝化处理后将钝化处理后的残余气体去除。第二次钝化处理处理过程和第三次钝化处理过程重复第一次钝化处理的操作。第三次钝化反应后将贮氚铀床里的残余气体去除，使其保持负压状态。

[0047] 在其他实施例中，压力的大小视系统能够承受的最大压力值决定，其最终的压力应小于系统能够承受的最大压力值。

[0048] 实施例8

[0049] 一种贮氚铀床钝化处理方法，将贮氚铀床与气体缓冲装置连接并形成连通的钝化处理系统。先用真空泵对所述钝化处理系统抽真空，再向钝化处理系统中充入检漏气体N2后至0.2MPa后并保压60min，漏率小于1.0×10-9Pa.m3.s-1，检漏合格。检漏完毕后去除检漏气体。然后使贮氚铀床与气体缓冲装置保持断开，再向气体缓冲装置充入体积比为2:3的O2和Ar的钝化气体，然后使贮氚铀床与气体缓冲装置连通，将贮氚铀床加热至440℃进行钝化处理。反应时间控制在40分钟，第一次钝化处理后将残余气体去除。第二次钝化处理过程、第三次钝化处理过程和第四次钝化处理过程重复第一次钝化处理的操作。第四次钝化后将贮氚铀床里的残余气体抽空，使其保持负压状态。

[0050] 在其他实施例中，压力的大小视系统能够承受的最大压力值决定，其最终的压力应小于系统能够承受的最大压力值。

[0051] 实施例9

[0052] 一种贮氚铀床钝化处理方法，将贮氚铀床与气体缓冲装置连接并形成连通的钝化处理系统。先用真空泵对所述钝化处理系统抽真空，再向钝化处理系统中充入检漏气体N2后至0.2MPa后并保压60min，漏率小于1.0×10-9Pa.m3.s-1，检漏合格。检漏完毕后去除检漏气体。然后使贮氚铀床与气体缓冲装置保持断开，再向气体缓冲装置充入体积比为2:3的O2和Ar的钝化气体，然后使贮氚铀床与气体缓冲装置连通，将贮氚铀床加热至420℃进行钝化处理。反应时间控制在40分钟，第一次钝化处理后将残余气体去除。第二次钝化处理过程、第三次钝化处理过程、第四次钝化处理过程和第五次钝化处理过程重复第一次钝化处理的操作。第五次钝化后将贮氚铀床里的残余气体抽空，使其保持负压状态。

[0053] 在其他实施例中，压力的大小视系统能够承受的最大压力值决定，其最终的压力应小于系统能够承受的最大压力值。

[0054] 试验例

[0055] 钝化反应前和钝化反应后，向贮氚铀床内通入氢同位素气体，利用气体标准罐的压力变化测算贮氚铀床吸收氢同位素的量。气体标准罐为体积已知的气体贮存罐，由贮氚铀床吸气前后气体标准罐的温度和压力变化，即可测算出贮氚铀床吸收氢同位素体积，以判断贮氚铀床钝化效率。钝化效率定义为：钝化效率＝(贮氚铀床钝化前吸氢量-贮氚铀床钝化后吸氢量)/贮氚铀床钝化前吸氢量×100％。

[0056] 表1实施例1～9的钝化效率

[0057]

[0058] 由表1可知，本发明的贮氚铀床钝化处理方法，在一定的加热温度下，通过O2和惰性气体的钝化气体与贮氚铀床内的氚和铀粉反应，实现了对贮氚铀床的去氚化处理。通过控制钝化反应时间和钝化反应次数，最终得到了较好的钝化效率。最大限度地降低了退役贮氚铀床对环境的危害。

[0059] 综上所述，本发明的贮氚铀床钝化处理方法在对贮氚铀床钝化处理之前，对整个处理系统进行抽空和检漏处理，以确保整个贮氚铀床钝化处理过程的安全性。配置一定比例的O2和惰性气体的混合气体，在一定的加热温度下，使得O2与贮氚铀床内的氚和铀粉反应，能对退役贮氚铀床进行深度除氚，并使贮氚铀床内铀粉失去活性，实现了退役贮氚铀床的去氚化处理，降低了退役贮氚铀床对环境的危害。

[0060] 以上所述仅为本发明的优选实施例而已，并不用于限制本发明，对于本领域的技术人员来说，本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。