一种合成1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮的方法转让专利

申请号 : CN201710788143.7

文献号 : CN107629015A

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发明人 : 不公告发明人

申请人 : 连云港世杰农化有限公司

摘要 :

本发明公开了一种合成1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮的方法,以对氯苯胺为原料,通过重氮化、还原、成盐合成对氯苯肼盐酸盐,经碱中和得到对氯苯肼,对氯苯肼在叔丁醇为溶剂的条件下,和乙醛、氰酸钠、次氯酸钠经过缩合、环化和氧化反应生成1-对氯苯基-3-甲基-1H-1,2,4-三唑-5-酮,1-对氯苯基-3-甲基-1H-1,2,4-三唑-5-酮再经过成盐、氟钾化和氯化反应得到1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮(甲磺草胺中间体)。本发明的合成方法,以对氯苯胺为原料,只需一次氯化反应即可实现,且能够使合成中间体的位阻小,杂质低,从而提高了收率;另外此合成路线所需的原料易得且成本低,条件温和,操作简便,安全性高,有利于实现工业化生产。

权利要求 :

1.一种合成1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮的方法,其特征在于,以对氯苯胺为原料,通过重氮化、还原、成盐合成对氯苯肼盐酸盐,经碱中和得到对氯苯肼,对氯苯肼在叔丁醇为溶剂的条件下,和乙醛、氰酸钠、次氯酸钠经过缩合、环化和氧化反应生成1-对氯苯基-3-甲基-1H-1,2,4-三唑-5-酮,1-对氯苯基-3-甲基-1H-1,2,4-三唑-

5-酮再经过成盐、氟钾化和氯化反应得到1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮(甲磺草胺中间体)。

2.根据权利要求1所述的1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮的合成方法,其特征在于:合成方法包括以下步骤:(1)对氯苯肼盐酸盐合成

将对氯苯胺加入装有定量盐酸的反应釜中,保持反应温度在-30-5℃,然后向反应釜中加入亚硝酸钠溶液,对氯苯胺与亚硝酸钠发生重氮化反应,之后与亚硫酸铵和亚硫酸氢铵反应,生成对氯苯肼盐酸盐,反应结束后向反应釜中滴加氢氧化钠溶液中和,得到游离的对氯苯肼,生成中间体1,整个重氮化、还原、成盐和中和反应均在常压下进行。

其中,所述中间体1为C6H7ClN2,产物为C6H7ClN2和水H2O;C6H7ClN2和水H2O的质量比为142∶18。

(2)成腙反应

常温下在成腙反应釜内以叔丁醇为溶剂,中间体1与乙醛发生缩合反应,控制温度在-

5-10℃滴加定量乙醛,控制温度为-5-10℃保温搅拌15分钟,生成中间体2待下一步反应。

其中,所述中间体2为C8H9ClN2,产物为C8H9ClN2、水H2O;C8H9ClN2、水H2O的质量比为168∶

18。

(3)环化反应

上述中间体2加入定量氰酸钠和定量盐酸,在酸性条件下控制温度为-5-10℃保温反应

2.5小时,反应结束得到中间体3,待下步反应。

其中,所述中间体3为C9H10ClN3O,产物为C9H10ClN3O和氯化钠NaCl;C9H10ClN3O和氯化钠NaCl的质量比为422∶117。

(4)氧化反应

氧化反应釜中加入中间体3,控制温度在5-30℃,向釜中中滴加定量配好的次氯酸钠溶液,滴加完毕,5-30℃保温30分钟,反应结束得到中间体4,待下步反应。

其中,所述中间体4为C9H8ClN3O,产物为C9H8ClN3O和氯化钠NaCl、水H2O;C9H8ClN3O和氯化钠NaCl、水H2O的质量比为418∶117∶36。

(5)成盐反应

向反应釜内投入定量DMF和定量中间体4,搅拌0.5小时,而后在常温条件下投入定量碳酸钾,升温至160-165℃,保温反应0.5小时,生成中间体5,待下一步反应。

其中,所述中间体5为KC9H7ClN3O,产物为KC9H7ClN3O和二氧化碳CO2(44)、水H2O;

KC9H7ClN3O和二氧化碳CO2、水H2O的质量比为247∶44∶18。

(6)氟钾化反应

成盐反应经过脱水后,将反应釜温度升至180-190℃,通入定量一氯二氟甲烷,保温反应15分钟,降温至80℃,转料至结晶釜降温,离心过滤钾盐后,脱除溶剂,得到中间体6,待下一步反应。

其中,所述中间体6为C10h8ClN3OF2,产物为C10H8ClN3OF2和氯化钾KCl;C10h8ClN3OF2和氯化钾KCl的质量比为518∶149。

(7)氯化反应

反应釜内投入定量酸性DMF和氟钾化反应产物中间体6,打开引风通入定量氯气,温度控制50-60℃,通完氯气,保温1小时,得到1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮(甲磺草胺中间体)。

3.根据权利要求2所述的1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮的合成方法,其特征在于:在步骤(1)中,所述对氯苯胺C6H6NCl、盐酸HCl、亚硝酸钠NaNO2、亚硫酸铵(NH4)2SO3、亚硫酸氢铵NH4HSO3、氢氧化钠NaOH的质量比为254∶73∶138∶232∶198∶80。

4.根据权利要求2所述的1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮的合成方法,其特征在于:在步骤(2)中,所述中间体1对氯苯肼C6H7ClN2、乙醛C2H4O的质量比为

142∶44。

5.根据权利要求2所述的1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮的合成方法,其特征在于:在步骤(3)中,所述中间体2 C8H9ClN2、氰酸钠NaOCN、盐酸HCl的质量比为336∶130∶73。

6.根据权利要求2所述的1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮的合成方法,其特征在于:在步骤(4)中,所述中间体3 C9H10ClN3O、次氯酸钠NaClO的质量比为

422∶149。

7.根据权利要求2所述的1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮的合成方法,其特征在于:在步骤(5)中,所述中间体4 C9H8ClN3O、碳酸钾K2CO3的质量比为209∶

138。

8.根据权利要求2所述的1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮的合成方法,其特征在于:在步骤(6)中,所述中间体5 KC9H7ClN3O、一氯二氟甲烷HCF2Cl的质量比为494∶173。

9.根据权利要求2所述的1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮的合成方法,其特征在于:在步骤(7)中,所述中间体6C10h8ClN3OF2、氯气Cl2的质量比为259∶

71。

10.根据权利要求2所述的1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮的合成方法,其特征在于:在步骤(1-7)中,对氯苯肼盐酸盐合成、成腙反应、环化反应、氧化反应、成盐反应、氟钾化反应和氯化反应的转化率均大于97%。

说明书 :

一种合成1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三

唑-5-酮的方法

技术领域

[0001] 本发明涉及除草剂制备技术领域,具体为一种合成1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮的方法。

背景技术

[0002] 甲磺草胺是一种属于二氟甲基三唑啉酮类的低毒除草剂,触杀型茎叶处理剂,特别是对磺酰脲类有抗性的杂草有特效,后茬作物安全,杀草谱广,用量少、杀草速度快,适于玉米、大豆、高粱、花生、向日葵等多种作物田,1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮是合成甲磺草胺的中间体,化学结构式如下:
[0003]
[0004] 1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮是合成甲磺草胺中间体,目前国内现有技术已公布的合成路线有多种。其中以苯肼为起始原料,先合成1-苯基-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮,再通过两次氯化反应得到中间体,但此种方式由于需要在苯环上两个氯,反应实现比较困难,且杂质高,收率低;此外也可以2,4-二氯苯胺为起原料,但由于苯环上已有两个氯,合成位阻较大,收率低。目前国内现有技术公开了关于制备1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮的工艺路线主要有几种。
[0005] 张元元等人公开了除草剂甲磺草胺的合成(除草剂甲磺草胺的合成,张元元等,农药研究与应用,第1期,2008年)工艺,该合成方法以2,4-二氯苯胺为初始原料,经重氮化、缩合、N-烷基化得到甲磺草胺中间体二氟甲基三唑啉酮,本发明的有益效果体现在:反应原料易得成本低,反应温和,有利于工业推广;但该合成存在一定的缺点:以2,4-二氯苯胺为原料,中间产物易出现位阻现象,杂质高,且产物收率低。
[0006] 专利CN106478532A公开了一种合成二氟甲基三唑啉酮的方法:以邻氯苯肼盐酸盐为起始原料,经过碱中和得到邻氯苯肼,有机相经过二氯甲烷萃取后,与原乙酸三甲酯和氰酸钾反应得到1-邻氯苯基-3-甲基-1H-1,2,4-三唑-5-酮,1-邻氯苯基-3-甲基-1H-1,2,4-三唑-5-酮再经N-烷基化、氯化得到1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮。本发明的有益效果体现在:采用邻氯苯肼盐酸盐,使中间产物的位阻小,收率高,但该方法存在一定的缺点:反应原料原乙酸三甲酯和氰酸钾不易得且价格高,增加生产成本;并且二氯甲烷沸点低,回收损耗大。

发明内容

[0007] 本发明的目的在于提供一种合成1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮的方法,以对氯苯胺为原料,通过重氮化、还原、成盐合成对氯苯肼盐酸盐,经碱中和得到对氯苯肼,对氯苯肼在叔丁醇为溶剂的条件下,和乙醛、氰酸钠、次氯酸钠经过缩合、环化和氧化反应生成1-对氯苯基-3-甲基-1H-1,2,4-三唑-5-酮,1-对氯苯基-3-甲基-1H-1,2,4-三唑-5-酮再经过成盐、氟钾化和氯化反应得到1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮(甲磺草胺中间体),以解决上述背景技术中提出的问题。
[0008] 为实现上述目的,本发明提供如下技术方案:一种合成1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮的方法,以对氯苯胺为原料,通过重氮化、还原、成盐合成对氯苯肼盐酸盐,经碱中和得到对氯苯肼,对氯苯肼在叔丁醇为溶剂的条件下,和乙醛、氰酸钠、次氯酸钠经过缩合、环化和氧化反应生成1-对氯苯基-3-甲基-1H-1,2,4-三唑-5-酮,1-对氯苯基-3-甲基-1H-1,2,4-三唑-5-酮再经过成盐、氟钾化和氯化反应得到1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮(甲磺草胺中间体)。
[0009] 本发明更进一步的技术方案,包括以下步骤:
[0010] (1)对氯苯肼盐酸盐合成
[0011] 将对氯苯胺加入装有定量盐酸的反应釜中,保持反应温度在-30-5℃,然后向反应釜中加入亚硝酸钠溶液,对氯苯胺与亚硝酸钠发生重氮化反应,之后与亚硫酸铵和亚硫酸氢铵反应,生成对氯苯肼盐酸盐,反应结束后向反应釜中滴加氢氧化钠溶液中和,得到游离的对氯苯肼,生成中间体1,整个重氮化、还原、成盐和中和反应均在常压下进行。
[0012] 其中,所述中间体1为C6H7ClN2,产物为C6H7ClN2和水H2O;C6H7ClN2和水H2O的质量比为142∶18。
[0013] (2)成腙反应
[0014] 常温下在成腙反应釜内以叔丁醇为溶剂,中间体1与乙醛发生缩合反应,控制温度在-5-10℃滴加定量乙醛,控制温度为-5-10℃保温搅拌15分钟,生成中间体2待下一步反应。
[0015] 其中,所述中间体2为C8H9ClN2,产物为C8H9ClN2、水H2O;C8H9ClN2、水H2O的质量比为168∶18。
[0016] (3)环化反应
[0017] 上述中间体2加入定量氰酸钠和定量盐酸,在酸性条件下控制温度为-5-10℃保温反应2.5小时,反应结束得到中间体3,待下步反应。
[0018] 其中,所述中间体3为C9H10ClN3O,产物为C9H10ClN3O和氯化钠NaCl;C9H10ClN3O和氯化钠NaCl的质量比为422∶117。
[0019] (4)氧化反应
[0020] 氧化反应釜中加入中间体3,控制温度在5-30℃,向釜中中滴加定量配好的次氯酸钠溶液,滴加完毕,5-30℃保温30分钟,反应结束得到中间体4,待下步反应。
[0021] 其中,所述中间体4为C9H8ClN3O,产物为C9H8ClN3O和氯化钠NaCl、水H2O;C9H8ClN3O和氯化钠NaCl、水H2O的质量比为418∶117∶36。
[0022] (5)成盐反应
[0023] 向反应釜内投入定量DMF和定量中间体4,搅拌0.5小时,而后在常温条件下投入定量碳酸钾,升温至160-165℃,保温反应0.5小时,生成中间体5,待下一步反应。
[0024] 其中,所述中间体5为KC9H7ClN3O,产物为KC9H7ClN3O和二氧化碳CO2、水H2O;KC9H7ClN3O和二氧化碳CO2、水H2O的质量比为247∶44∶18。
[0025] (6)氟钾化反应
[0026] 成盐反应经过脱水后,将反应釜温度升至180-190℃,通入定量一氯二氟甲烷,保温反应15分钟,降温至80℃,转料至结晶釜降温,离心过滤钾盐后,脱除溶剂,得到中间体6,待下一步反应。
[0027] 其中,所述中间体6为C10H8ClN3OF2,产物为C10H8ClN3OF2和氯化钾KCl;C10H8ClN3OF2和氯化钾KCl的质量比为518∶149。
[0028] (7)氯化反应
[0029] 反应釜内投入定量酸性DMF和氟钾化反应产物中间体6,打开引风通入定量氯气,温度控制50-60℃,通完氯气,保温1小时,得到1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮(甲磺草胺中间体)。
[0030] 优选的,在步骤(1)中,所述对氯苯胺C6H6NCl、盐酸HCl、亚硝酸钠NaNO2、亚硫酸铵(NH4)2SO3、亚硫酸氢铵NH4HSO3、氢氧化钠NaOH的质量比为254∶73∶138∶232∶198∶80。
[0031] 优选的,在步骤(2)中,所述中间体1对氯苯肼C6H7ClN2、乙醛C2H4O的质量比为142∶44。
[0032] 优选的,在步骤(3)中,所述中间体2 C8H9ClN2、氰酸钠NaOCN、盐酸HCl的质量比为336∶130∶73。
[0033] 优选的,在步骤(4)中,所述中间体3 C9H10ClN3O、次氯酸钠NaClO的质量比为422∶149。
[0034] 优选的,在步骤(5)中,所述中间体4 C9H8ClN3O、碳酸钾K2CO3的质量比为209∶138。
[0035] 优选的,在步骤(6)中,所述中间体5 KC9H7ClN3O、一氯二氟甲烷HCF2Cl的质量比为494∶173。
[0036] 优选的,在步骤(7)中,所述中间体6 C10H8ClN3OF2、氯气Cl2的质量比为259∶71。
[0037] 优选的,在步骤(1-7)中,对氯苯肼盐酸盐合成、成腙反应、环化反应、氧化反应、成盐反应、氟钾化反应和氯化反应的转化率均大于97%。
[0038] 与现有技术相比,本发明的有益效果是:
[0039] 1、本发明合成1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮的方法,以对氯苯胺为起始原料,只需一步氯化反应,能够使合成中间体的位阻小,副反应少,从而提高了收率。
[0040] 2、本发明合成1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮的方法,对氯苯肼盐酸盐用氢氧化钠溶液中和后得到的游离对氯苯肼,不需要经过有机溶剂萃取,即可进入下一步反应,操作简便。
[0041] 3、本发明合成1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮的方法,反应原料乙醛和氰酸钠市场价格低且易得,有利于降低生产成本。
[0042] 4、本发明合成1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮的方法,苯环上氯不需要催化剂即可进行,不存在催化剂回收问题。
[0043] 5、本发明合成1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮的方法,氯化反应以DMF溶剂,经过简单蒸馏即可直接回收套用至此步反应,操作简便。
[0044] 6、本发明合成1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮的方法,反应步数少,且各步工艺条件温和,安全性高,操作简便,原料廉价易得,反应温和,操作简便,有利于实现规模化生产。

附图说明

[0045] 图1为本发明的甲磺草胺中间体合成反应方程式;
[0046] 图2为本发明的对氯苯肼盐酸盐合成方程式;
[0047] 图3为本发明的成腙反应方程式;
[0048] 图4为本发明的环化反应方程式;
[0049] 图5为本发明的氧化反应方程式;
[0050] 图6为本发明的成盐反应方程式;
[0051] 图7为本发明的氟钾化反应方程式;
[0052] 图8为本发明的氯化反应方程式;

具体实施方式

[0053] 下面将结合本发明实施例中的附图,对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
[0054] 请参阅图1,一种合成1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮的方法,以对氯苯胺为原料,通过重氮化、还原、成盐合成对氯苯肼盐酸盐,经碱中和得到对氯苯肼,对氯苯肼在叔丁醇为溶剂的条件下,和乙醛、氰酸钠、次氯酸钠经过缩合、环化和氧化反应生成1-对氯苯基-3-甲基-1H-1,2,4-三唑-5-酮,1-对氯苯基-3-甲基-1H-1,2,4-三唑-5-酮再经过成盐、氟钾化和氯化反应得到1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮(甲磺草胺中间体)。
[0055] 本发明更进一步的技术方案,包括以下步骤:
[0056] (1)对氯苯肼盐酸盐合成
[0057] 将对氯苯胺加入装有定量盐酸的反应釜中,保持反应温度在-30-5℃,然后向反应釜中加入亚硝酸钠溶液,对氯苯胺与亚硝酸钠发生重氮化反应,之后与亚硫酸铵和亚硫酸氢铵反应,生成对氯苯肼盐酸盐,反应结束后向反应釜中滴加氢氧化钠溶液中和,得到游离的对氯苯肼,生成中间体1,整个重氮化、还原、成盐和中和反应均在常压下进行。
[0058] 其中,所述中间体1为C6H7ClN2,产物为C6H7ClN2和水H2O;C6H7ClN2和水H2O的质量比为142∶18。
[0059] 其中,所述对氯苯胺C6H6NCl、盐酸HCl、亚硝酸钠NaNO2、亚硫酸铵(NH4)2SO3、亚硫酸氢铵NH4HSO3、氢氧化钠NaOH的质量比为254∶73∶138∶232∶198∶80。
[0060] (2)成腙反应
[0061] 常温下在成腙反应釜内以叔丁醇为溶剂,中间体1与乙醛发生缩合反应,控制温度在-5-10℃滴加定量乙醛,控制温度为-5-10℃保温搅拌15分钟,生成中间体2待下一步反应。
[0062] 其中,所述中间体2为C8H9ClN2,产物为C8H9ClN2、水H2O;C8H9ClN2、水H2O的质量比为168∶18。
[0063] 其中,所述中间体1对氯苯肼C6H7ClN2(142)、乙醛C2H4O(44)的质量比为142∶44。
[0064] (3)环化反应
[0065] 上述中间体2加入定量氰酸钠和定量盐酸,在酸性条件下控制温度为-5-10℃保温反应2.5小时,反应结束得到中间体3,待下步反应。
[0066] 其中,所述中间体3为C9H10ClN3O,产物为C9H10ClN3O和氯化钠NaCl;C9H10ClN3O和氯化钠NaCl的质量比为422∶117。
[0067] 其中,所述中间体2 C8H9ClN2、氰酸钠NaOCN、盐酸HCl的质量比为336∶130∶73。
[0068] (4)氧化反应
[0069] 氧化反应釜中加入中间体3,控制温度在5-30℃,向釜中中滴加定量配好的次氯酸钠溶液,滴加完毕,5-30℃保温30分钟,反应结束得到中间体4,待下步反应。
[0070] 其中,所述中间体4为C9H8ClN3O,产物为C9H8ClN3O和氯化钠NaCl、水H2O;C9H8ClN3O和氯化钠NaCl、水H2O的质量比为418∶117∶36。
[0071] 其中,所述中间体3 C9H10ClN3O、次氯酸钠NaClO的质量比为422∶149。
[0072] (5)成盐反应
[0073] 向反应釜内投入定量DMF和定量中间体4,搅拌0.5小时,而后在常温条件下投入定量碳酸钾,升温至160-165℃,保温反应0.5小时,生成中间体5,待下一步反应。
[0074] 其中,所述中间体5为KC9H7ClN3O,产物为KC9H7ClN3O和二氧化碳CO2(44)、水H2O;KC9H7ClN3O和二氧化碳CO2、水H2O的质量比为247∶44∶18。
[0075] 其中,所述中间体4 C9H8ClN3O、碳酸钾K2CO3的质量比为209∶138。
[0076] (6)氟钾化反应
[0077] 成盐反应经过脱水后,将反应釜温度升至180-190℃,通入定量一氯二氟甲烷,保温反应15分钟,降温至80℃,转料至结晶釜降温,离心过滤钾盐后,脱除溶剂,得到中间体6,待下一步反应。
[0078] 其中,所述中间体6为C10H8ClN3OF2,产物为C10H8ClN3OF2和氯化钾KCl;C10H8ClN3OF2和氯化钾KCl的质量比为518∶149。
[0079] 其中,所述中间体5 KC9H7ClN3O、一氯二氟甲烷HCF2Cl的质量比为494∶173。
[0080] (7)氯化反应
[0081] 反应釜内投入定量酸性DMF和氟钾化反应产物中间体6,打开引风通入定量氯气,温度控制50-60℃,通完氯气,保温1小时,得到1-(2,4-二氯苯基)-3-甲基-4-二氟甲基-1,2,4-三唑-5-酮(甲磺草胺中间体)。
[0082] 其中,所述中间体6 C10H8ClN3OF2(259)、氯气Cl2的质量比为259∶71。
[0083] 在步骤(1-7)中,对氯苯肼盐酸盐合成、成腙反应、环化反应、氧化反应、成盐反应、氟钾化反应和氯化反应的转化率均大于97%。
[0084] 以上所述,仅为本发明较佳的具体实施方式,但本发明的保护范围并不局限于此,任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内,根据本发明的技术方案及其发明构思加以等同替换或改变,都应涵盖在本发明的保护范围之内。