一种Ce掺杂YAG发光陶瓷的制备方法及相关发光陶瓷

摘要

本发明公开了一种Ce掺杂YAG发光陶瓷的制备方法及相关发光陶瓷，其方法包括：氧化铈纳米粉体和氧化铝粉体与可溶性钇盐溶液在沉淀剂的存在下，发生反应生成包覆型的氧化铈‑氧化铝‑氧化钇前驱体复合粉体材料后，经焙烧后得到包覆型的氧化铈‑氧化铝‑氧化钇复合粉体；再依次经过造粒、过筛、压片和烧结后，得到Ce掺杂YAG发光陶瓷。使用本发明的制备方法得到的复合粉体中，铈与氧化钇充分均匀地相互接触，钇与氧化铝充分均匀地相互接触，提高了钇进入铝晶格中和铈进入钇晶格中的反应效率，从而提高发光陶瓷的相纯度，而该制备方法工艺简单，生产周期缩短，降低成本，适合批量生产，能提高生产效率。

权利要求

1.一种Ce掺杂YAG发光陶瓷的制备方法，其特征在于，所述方法包括：

（1）制备氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体：将氧化铈纳米粉体和氧化铝粉体与可溶性钇盐溶液在沉淀剂的存在下，发生反应生成包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇前驱体复合粉体材料后，经焙烧后得到氧化钇包覆在氧化铈和氧化铝的表面的包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体；

（2）制备Ce掺杂YAG发光陶瓷：所述氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体经过造粒、过筛、压片和烧结后，得到Ce掺杂YAG发光陶瓷。

2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述制备氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体的步骤包括：（a）配制氧化铈纳米粉体和氧化铝粉体混合的悬浊液：将经过预处理的氧化铈纳米粉体和氧化铝粉体加入到所述沉淀剂的溶液中并分散均匀，得到均匀的悬浊液；

（b）配制可溶性钇盐溶液：取预定量的可溶性钇盐加入到水中得到可溶性钇盐溶液；

（c）沉淀包覆：将所述钇盐溶液缓慢滴加入所述悬浊液中，搅拌陈化，得到混合溶液，将所述混合溶液固液分离，并将其中的固体成分水洗并干燥，得到包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇前驱体复合粉体材料；

（d）焙烧前驱体：将包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇前驱体复合粉体材料焙烧，得到包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体。

3. 根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，按照钇的物质的量、铝的物质的量与铈的物质的量的比3 (1-x) :5:3x，其中0

4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述制备氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体的步骤包括：（a）分别配制氧化铈纳米粉体和氧化铝粉体的悬浊液：将经过预处理的氧化铈纳米粉体和氧化铝粉体分别加入到所述沉淀剂的溶液中并分散均匀，分别得到均匀的氧化铈悬浊液和氧化铝悬浊液；

（b）配制可溶性钇盐溶液：分别取两份预定量的可溶性钇盐加入到水中，分别得到可溶性钇盐溶液A和可溶性钇盐溶液B；

（c）沉淀包覆：将所述钇盐溶液A缓慢滴加入所述氧化铈悬浊液中，将所述钇盐溶液B缓慢滴加入所述氧化铝悬浊液中，搅拌陈化，分别得到混合溶液A和混合溶液B，将所述混合溶液A和混合溶液B固液分离，并将其中的固体成分水洗并干燥，分别得到包覆型的氧化铈-钇盐前驱体复合粉体材料和包覆型的氧化铝-钇盐前驱体复合粉体材料；

（d）焙烧前驱体：将包覆型的氧化铈-钇盐前驱体复合粉体材料和包覆型的氧化铝-钇盐前驱体复合粉体材料焙烧，分别得到包覆型的氧化铈-氧化钇复合粉体和包覆型的氧化铝-氧化钇复合粉体。

5. 根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，按照钇的物质的量、铝的物质的量与铈的物质的量的比3 (1-x) :5:3x，其中0

6.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，可溶性钇盐溶液A中钇盐的物质的量和可溶性钇盐溶液B中钇盐的物质的量的比值为2.5/3x。

7.一种Ce掺杂YAG发光陶瓷，其特征在于，由权利要求1至6中任一项所述的制备方法制得。

8.一种Ce掺杂YAG发光陶瓷的制备方法，其特征在于，所述方法包括：

（1）制备氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体：将氧化铈纳米粉体、氧化铝粉体和氧化钇纳米粉体，与可溶性钇盐溶液在沉淀剂的存在下，发生反应生成包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇前驱体复合粉体材料后，经焙烧后得到氧化钇包覆在氧化铈、氧化铝和氧化钇的表面的包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体；

（2）制备Ce掺杂YAG发光陶瓷：所述氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体经过造粒、过筛、压片和烧结后，得到Ce掺杂YAG发光陶瓷。

9.根据权利要求8所述的制备方法，其特征在于，所述制备氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体的步骤包括：（a）配制氧化铈纳米粉体、氧化钇纳米粉体和氧化铝粉体混合的悬浊液：将经过预处理的氧化铈纳米粉体、氧化钇纳米粉体和氧化铝粉体加入到所述沉淀剂的溶液中并分散均匀，得到均匀的悬浊液；

（b）配制可溶性钇盐溶液：取预定量的可溶性钇盐加入到水中得到可溶性钇盐溶液；

（c）沉淀包覆：将所述钇盐溶液缓慢滴加入所述悬浊液中，搅拌陈化，得到混合溶液，将所述混合溶液固液分离，并将其中的固体成分水洗并干燥，得到包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇前驱体复合粉体材料；

（d）焙烧前驱体：将包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇前驱体复合粉体材料焙烧，得到包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体。

10. 根据权利要求9所述的制备方法，其特征在于，按照钇的物质的量、铝的物质的量与铈的物质的量的比3 (1-x) :5:3x，其中0

11.根据权利要求1至10中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述沉淀剂为可溶性碳酸氢盐。

12.根据权利要求1至10中任一项所述的制备方法，其特征在于，在所述沉淀剂的溶液中加入分散剂。

13.一种Ce掺杂YAG发光陶瓷，其特征在于，由权利要求8至10中任一项所述的制备方法制得。

说明书

一种Ce掺杂YAG发光陶瓷的制备方法及相关发光陶瓷

技术领域

[0001] 本发明涉及YAG发光陶瓷技术领域，尤其涉及一种基于包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体的Ce掺杂YAG发光陶瓷的制备方法及其制得的Ce掺杂YAG发光陶瓷。

背景技术

[0002] 随着半导体光源行业的飞速发展，具有大功率、小光斑和超高亮度的光源的应用越来越广泛，而采用硅胶来封装荧光粉材料受激发光，已经很难承受其激发光的高功率密度。目前，最常用的是采用透明的玻璃材料作为粘结剂来封装荧光粉，但是，大功率带来的高热量的积累，使得荧光粉出现热饱和现象，长期使用的亮度衰减较为明显，其主要原因是玻璃的导热性能较差，散热效果一般。

[0003] 针对这一原因，人们致力于研究Ce掺杂YAG发光陶瓷。在YAG陶瓷的制备过程中，首先是把固体原料氧化铝和氧化钇互相混合，然后进行长时间的加热，使反应物在高温下通过接触界面发生离子的自扩散和互扩散，或者使原有化学键发生断裂，这种变化向固体原料内部或者深度扩散，从而导致新的物相生成。氧化钇颗粒与氧化铝颗粒混合过程中，虽然采用的是纳米粉体原料，经过研磨和球磨混料，但是由于粉体自身的软团聚和硬团聚使得二者接触未能达到纳米级别。这种固相之间混料分散不均匀的问题，在固固反应的YAG:Ce制备中，会存在很多缺陷和反应不完全等问题。造成钇在铝的晶格分布为局部偏高，造成很多杂相，使得发光陶瓷的相纯度很低，存在很多中间相产物。而上述问题均会直接影响发光陶瓷的发光效率。

[0004] 要提升Ce掺杂YAG发光陶瓷的发光效率，关键在于改善钇掺杂均匀性，提升钇在固相法混料中的分散性能，提高发光陶瓷的相纯度。有效的方法是钇以液相的形式加到原料配方中，传统的共沉淀法是将铈、钇和铝三者的硝酸盐在液相下混合共同沉淀在一起制备Ce掺杂YAG前驱体粉体，该方法虽然解决了混料不均匀的问题，但是需要配置大量的盐溶液和酸碱溶液，制备工艺复杂、周期长，废弃的酸碱盐溶液较多，造成环境污染较严重，对设备的腐蚀性较强。

发明内容

[0005] 本发明提供一种基于包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体的Ce掺杂YAG发光陶瓷的制备方法及其制得的Ce掺杂YAG发光陶瓷，该方法工艺简单，只需使用少量酸碱盐溶液，对环境无污染。

[0006] 本发明通过如下技术方案实现：

[0007] 根据本发明的第一方面，本发明提供了第一种Ce掺杂YAG发光陶瓷的制备方法，包括：

[0008] (1)制备氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体：将氧化铈纳米粉体和氧化铝粉体与可溶性钇盐溶液在沉淀剂的存在下，发生反应生成包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇前驱体复合粉体材料后，经焙烧后得到氧化钇包覆在氧化铈和氧化铝的表面的包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体；

[0009] (2)制备Ce掺杂YAG发光陶瓷：所述氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体经过造粒、过筛、压片和烧结后，得到Ce掺杂YAG发光陶瓷。

[0010] 其中，本发明中制备氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体的第一种方案的具体步骤如下：

[0011] (a)配制氧化铈纳米粉体和氧化铝粉体混合的悬浊液：将经过预处理的氧化铈纳米粉体和氧化铝粉体加入到所述沉淀剂的溶液中并分散均匀，得到均匀的悬浊液；

[0012] (b)配制可溶性钇盐溶液：取预定量的可溶性钇盐加入到水中得到可溶性钇盐溶液；

[0013] (c)沉淀包覆：将所述钇盐溶液缓慢滴加入所述悬浊液中，搅拌陈化，得到混合溶液，将所述混合溶液固液分离，并将其中的固体成分水洗并干燥，得到包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇前驱体复合粉体材料；

[0014] (d)焙烧前驱体：将包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇前驱体复合粉体材料焙烧，得到包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体。

[0015] 进一步地，按照钇的物质的量、铝的物质的量与铈的物质的量的比3(1-x):5:3x，其中0

[0016] 本发明中制备氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体的第二种方案的具体步骤如下：

[0017] (a)分别配制氧化铈纳米粉体和氧化铝粉体的悬浊液：将经过预处理的氧化铈纳米粉体和氧化铝粉体分别加入到所述沉淀剂的溶液中并分散均匀，分别得到均匀的氧化铈悬浊液和氧化铝悬浊液；

[0018] (b)配制可溶性钇盐溶液：分别取两份预定量的可溶性钇盐加入到水中，分别得到可溶性钇盐溶液A和可溶性钇盐溶液B；

[0019] (c)沉淀包覆：将所述钇盐溶液A缓慢滴加入所述氧化铈悬浊液中，将所述钇盐溶液B缓慢滴加入所述氧化铝悬浊液中，搅拌陈化，分别得到混合溶液A和混合溶液B，将所述混合溶液A和混合溶液B固液分离，并将其中的固体成分水洗并干燥，分别得到包覆型的氧化铈-钇盐前驱体复合粉体材料和包覆型的氧化铝-钇盐前驱体复合粉体材料；

[0020] (d)焙烧前驱体：将包覆型的氧化铈-钇盐前驱体复合粉体材料和包覆型的氧化铝-钇盐前驱体复合粉体材料焙烧，分别得到包覆型的氧化铈-氧化钇复合粉体和包覆型的氧化铝-氧化钇复合粉体。

[0021] 进一步地，按照钇的物质的量、铝的物质的量与铈的物质的量的比3(1-x):5:3x，其中0

[0022] 进一步地，可溶性钇盐溶液A中钇盐的物质的量和可溶性钇盐溶液B中钇盐的物质的量的比值为2.5/3x。

[0023] 根据本发明的第二方面，本发明提供了一种Ce掺杂YAG发光陶瓷，由上述第一种制备方法制得。

[0024] 根据本发明的第三方面，本发明提供了第二种Ce掺杂YAG发光陶瓷的制备方法，包括：

[0025] (1)制备氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体：将氧化铈纳米粉体、氧化铝粉体和氧化钇纳米粉体，与可溶性钇盐溶液在沉淀剂的存在下，发生反应生成包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇前驱体复合粉体材料后，经焙烧后得到氧化钇包覆在氧化铈、氧化铝和氧化钇的表面的包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体；

[0026] (2)制备Ce掺杂YAG发光陶瓷：氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体经过造粒、过筛、压片和烧结后，得到Ce掺杂YAG发光陶瓷。

[0027] 进一步地，本发明中的第三种制备氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体的方案的具体步骤如下：

[0028] (a)配制氧化铈纳米粉体、氧化钇纳米粉体和氧化铝粉体混合的悬浊液：将经过预处理的氧化铈纳米粉体、氧化钇纳米粉体和氧化铝粉体加入到所述沉淀剂的溶液中并分散均匀，得到均匀的悬浊液；

[0029] (b)配制可溶性钇盐溶液：取预定量的可溶性钇盐加入到水中得到可溶性钇盐溶液；

[0030] (c)沉淀包覆：将所述钇盐溶液缓慢滴加入悬浊液中，搅拌陈化，得到混合溶液，将所述混合溶液固液分离，并将其中的固体成分水洗并干燥，得到包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇前驱体复合粉体材料；

[0031] (d)焙烧前驱体：将包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇前驱体复合粉体材料焙烧，得到包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体。

[0032] 进一步地，按照钇的物质的量、铝的物质的量与铈的物质的量的比3(1-x):5:3x，其中0

[0033] 本发明的第一至第三种制备氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体的方案中，沉淀剂为可溶性碳酸氢盐。

[0034] 进一步地，在上述沉淀剂的溶液中加入分散剂。

[0035] 根据本发明的第四方面，本发明提供了一种Ce掺杂YAG发光陶瓷，由上述第二种制备方法制得。

[0036] 与现有技术相比较，本发明采用液相法的总思路，第一种制备方法为预处理YAG原料粉中的氧化铈粉体和氧化铈粉体形成复合粉体，将氧化钇包覆在复合粉体的表面，通过焙烧后得到一种包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体材料，通过焙烧后得到一种包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体材料，再将该粉体材料经过一系列的加工工艺后得到Ce掺杂YAG发光陶瓷。第二种制备方法为采用预处理YAG原料粉中的氧化铈粉体、氧化铈粉体和氧化钇粉体形成复合粉体，将氧化钇包覆在复合粉体的表面，通过焙烧后得到一种包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体材料，通过焙烧后得到一种包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体材料，再将该粉体材料经过一系列的加工工艺后得到Ce掺杂YAG发光陶瓷。

[0037] 使用本发明的制备方法得到的包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体中，钇与氧化铝能够充分均匀地相互接触，铈与氧化钇能够充分均匀地相互接触，实现了纳米级分散，提升固相法混料中的分散性能，提高了钇进入铝晶格中和铈进入钇晶格中的反应效率，从而提高发光陶瓷的相纯度，而该制备方法工艺简单，生产周期缩短，降低成本，适合批量生产，能提高生产效率，同时制备过程中只需要按比例配制的沉淀剂等，不需要大量的盐溶液和酸碱溶液，因而不会对环境造成污染环境以及不会出现腐蚀设备的问题。

附图说明

[0038] 图1为本发明的第一种实施例的工艺流程示意图；

[0039] 图2为本发明的第二种实施例的工艺流程示意图；

[0040] 图3为本发明的第三种实施例的工艺流程示意图。

具体实施方式

[0041] 本发明中，对氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体的制备方法采用了液相法的整体思路。

[0042] 其中，第一种方案在本发明的一个具体实施例中，按照化学式3(1-x)/2Y2O3+2.5Al2O3+3xCeO2→(Y1-xCex)3Al5O12，00.1，根据上述比例计算所需称量氧化铈纳米粉体、氧化铝粉体和可溶性钇盐的质量。

[0043] 本实施例的具体步骤如下：

[0044] 预处理氧化铈和氧化铝：定量称取氧化铈纳米粉体和氧化铝粉体，依次经过无水乙醇超声清洗、低浓度碱溶液超声清洗、去离子水多次清洗后，烘干待用。在低浓度碱溶液超声清洗中，低浓度是指物质的量浓度为0.1-1M，碱溶液可用NaOH溶液或其他碱溶液。

[0045] 配制悬浊液：称取预定量的NH4HCO3溶入水中，配制成浓度为0.01M-2M的NH4HCO3溶液，可加入PEG和SDBS(十二烷基苯磺酸钠)作为分散剂。再向其中加入一定量的氧化铈纳米粉体和氧化铝粉体，机械搅拌后，进行超声分散，其中，NH4HCO3作为沉淀剂，也可以使用其他的可溶性碳酸氢盐代替。

[0046] 配制钇盐溶液：称取一定量的YCl3溶入去离子水中，得到钇盐溶液。其中，YCl3可用其他的可溶性钇盐代替，例如：Y2(SO4)3·8H2O或Y(NO3)3·6H2O。

[0047] 沉淀包覆：在常温条件下，用蠕动泵将钇盐溶液缓慢滴加入悬浊液中，滴加完毕后，继续搅拌一定时间后陈化，得到混合溶液。将混合溶液固液分离，并将其中的固体成分反复进行抽滤水洗若干次，无水乙醇脱水若干次，置于烘箱干燥一定时间，得到包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇前驱体复合粉体材料。

[0048] 焙烧前驱体：将前驱体放入一定温度的马弗炉中焙烧，得到淡黄色的包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体。

[0049] 得到氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体后，可继续制备Ce掺杂YAG发光陶瓷，步骤如下：

[0050] 制备陶瓷：将上述复合粉体，经过依次经过造粒、过筛、压片和烧结后可得到Ce掺杂YAG发光陶瓷。

[0051] 本实施例还公开了一种根据上述第一种方案制得的Ce掺杂YAG发光陶瓷。

[0052] 本方案中，焙烧前，钇是以纳米形式的碳酸氢钇附着在氧化铈和氧化铝表面，经焙烧后，分解为氧化钇，实现包覆效果。并且氧化钇直接包裹在氧化铈和氧化铝表面，实现一步混料，省去球磨工艺，节约了时间成本。

[0053] 本方案采用液相法预处理YAG原料中的氧化铈和氧化铝，将氧化钇包覆在氧化铈粉体和氧化铝粉体的表面，通过烘干和焙烧后得到一种包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体材料，再将该粉体材料用于固相法制备Ce掺杂YAG发光陶瓷。采用该方法制备得到的包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体中，钇与氧化铝充分且均匀接触，提高了钇进入铝晶格中的反应效率，从而解决因钇掺入不均匀，造成钇在铝的晶格分布局部偏高，造成发光浓度淬灭以及发光陶瓷相纯度很低，并存在很多中间相产物等问题，同时也提高铈进入钇晶格中的反应效率，从而进一步提高发光陶瓷的发光效率。

[0054] 下面通过具体实施例结合附图对上述方案作进一步详细说明。

[0055] 实施例一

[0056] 如图1，本实施例公开了一种氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体及其应用的Ce掺杂YAG发光陶瓷的制备方法，其中按照化学式3(1-x)/2Y2O3+2.5Al2O3+3xCeO2→(Y1-xCex)3Al5O12，取x＝0.03，得到Y/Al/Ce摩尔比。

[0057] 具体步骤包括：

[0058] 101、预处理氧化铈和氧化铝。称取氧化铈纳米粉体和氧化铝粉体，放入无水乙醇中进行超声清洗10min，用离心分离脱去乙醇，如此反复清洗若干次，通常为3次；将经无水乙醇清洗过的氧化铈纳米粉体和氧化铝粉体放入0.1M-1M的NaOH溶液中，超声30-60min后静置至少12h，然后用离心分离机分离脱水，再用蒸馏水水洗，直至上层清液呈中性。将下层的氧化铈纳米粉体和氧化铝粉体过滤后，置于60℃的烘箱中，烘烤干燥待用。

[0059] 102、配制悬浊液。称取预定量的NH4HCO3溶入去离子水中，配制成浓度为0.01M-2M的NH4HCO3溶液，可加入PEG和SDBS(十二烷基苯磺酸钠)作为分散剂，其中分散剂的总添加量为NH4HCO3粉体质量的0.5％-15％。再向其中加入氧化铈纳米粉体和氧化铝粉体，其中氧化铈纳米粉体和氧化铝粉体的摩尔比值为3x/2.5，机械搅拌30-90min后，超声分散30-90min，本实施例中机械搅拌和超声分散均为30min，得到均匀的悬浊液。其中，NH4HCO3作为沉淀剂。该步骤对应权利要求2中的步骤(a)。

[0060] 103、配制钇盐溶液。称取预定量的YCl3溶入去离子水中，得到钇盐溶液。该步骤对应权利要求2中的步骤(b)。

[0061] 104、沉淀包覆。在常温条件下，用蠕动泵将钇盐溶液缓慢滴加入悬浊液中，其中滴加速度为1-3mL/min，滴加完毕后，继续搅拌2h-8h，本实施例为搅拌2h，然后停止搅拌，陈化3h-6h，本实施例为陈化3h，得到混合溶液。将混合溶液固液分离，并将其中的固体成分反复进行抽滤水洗3-5次，无水乙醇脱水3-5次，置于60℃-120℃烘箱中干燥12h-24h，得到包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇前驱体复合粉体材料。该步骤对应权利要求2中的步骤(c)。

[0062] 105、焙烧前驱体，得到氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体。将前驱体放入800℃-900℃的马弗炉中焙烧4-8h，本实施例为放入860℃马弗炉中焙烧4h，得到淡黄色的包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体。该步骤对应权利要求2中的步骤(d)。

[0063] 得到氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体后，可继续制备Ce掺杂YAG发光陶瓷，步骤如下：

[0064] 106、制备陶瓷。将上述复合粉体过筛造粒得到高流动性的发光陶瓷前驱体粉末。将发光陶瓷前驱体粉末装入模具，在预定压强下进行预压制，然后预压制后的片放入烧结炉内，在惰性气体气氛或氮氢气下烧结，获得Ce掺杂YAG发光陶瓷。

[0065] 实施例一还公开了一种根据实施例一的制备方法制得的Ce掺杂YAG发光陶瓷。

[0066] 本发明的第二种方案在本发明的一个具体实施例中，按照化学式3(1-x)/2Y2O3+2.5Al2O3+3xCeO2→(Y1-xCex)3Al5O12，00.1，根据上述比例计算所需称量氧化铈纳米粉体、氧化铝粉体和可溶性钇盐的质量。具体步骤如下：

[0067] 预处理氧化铈和氧化铝：定量称取氧化铈纳米粉体和氧化铝粉体，并分别进行如下处理：放入无水乙醇超声清洗、低浓度碱溶液超声清洗、去离子水多次清洗后，烘干待用。在低浓度碱溶液超声清洗中，可用NaOH溶液或其他碱溶液。

[0068] 配制悬浊液：称取预定量的NH4HCO3溶入水中，配制成浓度为0.01M-2M的NH4HCO3溶液，可加入PEG和SDBS(十二烷基苯磺酸钠)作为分散剂。分别按上述方法制备NH4HCO3溶液A和NH4HCO3溶液B，再向NH4HCO3溶液A加入一定量的氧化铈纳米粉体，向NH4HCO3溶液B加入一定量的氧化铝粉体，机械搅拌后，进行超声分散，得到悬浊液A和悬浊液B。其中，NH4HCO3作为沉淀剂，也可以使用其他的可溶性碳酸氢盐代替。

[0069] 配制钇盐溶液：称取一定量的YCl3并按照3x:2.5,0

[0070] 沉淀包覆：在常温条件下，用蠕动泵将钇盐溶液A缓慢滴加入悬浊液A中，将钇盐溶液B缓慢滴加入悬浊液B中，滴加完毕后，继续搅拌一定时间后陈化，分别得到混合溶液A和混合溶液B。将混合溶液A和混合溶液B固液分离，并将其中的固体成分反复进行抽滤水洗若干次，无水乙醇脱水若干次，置于烘箱干燥一定时间，分别得到包覆型的氧化铈-钇盐前驱体复合粉体材料和包覆型的氧化铝-钇盐前驱体复合粉体材料。

[0071] 焙烧前驱体：将包覆型的氧化铈-钇盐前驱体复合粉体材料和包覆型的氧化铝-钇盐前驱体复合粉体材料放入一定温度的马弗炉中焙烧，分别得到包覆型的氧化铈-氧化钇复合粉体和包覆型的氧化铝-氧化钇复合粉体。

[0072] 得到氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体后，可继续制备Ce掺杂YAG发光陶瓷，步骤如下：

[0073] 制备陶瓷：将上述复合粉体，经过依次经过造粒、过筛、压片和烧结后可得到Ce掺杂YAG发光陶瓷。

[0074] 优选地，在制备陶瓷之前，为了更加均匀地混料，可进行以下步骤：

[0075] 球磨混料：将氧化铈-氧化钇复合粉体和氧化铝-氧化钇复合粉体加入到球磨罐中，加入为总粉体质量若干倍的Al2O3球或ZrO2球，再加入乙醇，进行球磨若干小时。

[0076] 本实施例还公开了一种根据上述第二种方案制得的Ce掺杂YAG发光陶瓷。

[0077] 本方案中，焙烧前，钇是以纳米形式的碳酸氢钇附着在氧化铈和氧化铝表面，经焙烧后，分解为氧化钇，实现包覆效果。并且氧化钇分别包裹在氧化铈和氧化铝表面，得到氧化铈-氧化钇复合粉体和氧化铝-氧化钇复合粉体，将上述两种复合粉体作为原材料混料制备Ce掺杂YAG发光陶瓷，同样能达到均匀混料的目的，省去球磨工艺，节约了时间成本。当然，为了达到更好的混料效果，也可以增加球磨步骤。

[0078] 本方案与第一种方案相比，不同之处在于钇盐分别与氧化铈和氧化铝进行沉淀包覆和焙烧，采用该方法制备得到的两种复合粉体中，钇与氧化铝更加充分且均匀接触，提高了钇进入铝晶格中的反应效率，也进一步提高铈进入钇晶格中的反应效率，从而进一步提高发光陶瓷的发光效率。

[0079] 下面通过具体实施例结合附图对上述方案作进一步详细说明。

[0080] 实施例二

[0081] 如图2，本实施例公开了一种氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体及其应用的Ce掺杂YAG发光陶瓷的制备方法，其中按照化学式3(1-x)/2Y2O3+2.5Al2O3+3xCeO2→(Y1-xCex)3Al5O12，取x＝0.03，得到Y/Al/Ce摩尔比。根据上述比例计算所需称量氧化铈纳米粉体、氧化铝粉体和可溶性钇盐的质量。

[0082] 具体步骤包括：

[0083] 201、预处理氧化铈和氧化铝。定量称取氧化铈纳米粉体和氧化铝粉体，并分别进行如下处理：放入无水乙醇中进行超声清洗10min，用离心分离脱去乙醇，如此反复清洗若干次，通常为3次；将经无水乙醇清洗过的氧化铈纳米粉体和氧化铝粉体放入0.1M-1M的NaOH溶液中，超声30-60min后静置至少12h，然后用离心分离机分离脱水，再用蒸馏水水洗，直至上层清液呈中性。将下层的氧化铈纳米粉体和氧化铝粉体过滤后，置于60℃的烘箱中，烘烤干燥待用。

[0084] 202、配制悬浊液。称取预定量的NH4HCO3溶入去离子水中，配制成浓度为0.01M-2M的NH4HCO3溶液，可加入PEG和SDBS(十二烷基苯磺酸钠)作为分散剂，其中分散剂的总添加量为NH4HCO3粉体质量的0.5％-15％。分别按上述方法制备NH4HCO3溶液A和NH4HCO3溶液B，再向NH4HCO3溶液A加入预定量的氧化铈纳米粉体，向NH4HCO3溶液B加入预定量的氧化铝粉体，分别进行机械搅拌30-90min后，超声分散30-90min，本实施例中机械搅拌和超声分散均为30min，分别得到均匀的悬浊液A和悬浊液B。其中，NH4HCO3作为沉淀剂。该步骤对应权利要求
4中的步骤(a)。

[0085] 203、配制钇盐溶液。称取预定量的YCl3按照摩尔比为3x:2.5分为两份，分别溶入去离子水中，得到分别与悬浊液A浓度相当的钇盐溶液A，与悬浊液B浓度相当的钇盐溶液B。该步骤对应权利要求4中的步骤(b)。

[0086] 204、沉淀包覆。在常温条件下，用蠕动泵将钇盐溶液A缓慢滴加入悬浊液A中，将钇盐溶液B缓慢滴加入悬浊液B中，其中滴加速度均为1-3mL/min，滴加完毕后，继续搅拌2h-8h，本实施例为搅拌2h，然后停止搅拌，陈化6h-12h，本实施例为陈化6h，分别得到混合溶液A和混合溶液B。将混合溶液A和混合溶液B固液分离，并将其中的固体成分反复进行抽滤水洗3-5次，无水乙醇脱水3-5次，置于60℃-120℃烘箱中干燥12h-24h，分别得到包覆型的氧化铈-钇盐前驱体复合粉体材料和包覆型的氧化铝-钇盐前驱体复合粉体材料。该步骤对应权利要求4中的步骤(c)。

[0087] 205、焙烧前驱体，得到氧化铈-氧化钇复合粉体和氧化铝-氧化钇复合粉体。将上述两种前驱体放入800℃-900℃的马弗炉中焙烧4-8h，本实施例为放入860℃马弗炉中焙烧4h，分别得到包覆型的氧化铈-氧化钇复合粉体和包覆型的氧化铝-氧化钇复合粉体。该步骤对应权利要求4中的步骤(d)。

[0088] 得到氧化铈-氧化钇复合粉体和氧化铝-氧化钇复合粉体后，可继续制备Ce掺杂YAG发光陶瓷，步骤如下：

[0089] 206、球磨混料：将氧化铈-氧化钇复合粉体和氧化铝-氧化钇复合粉体加入到球磨罐中，加入为总粉体质量10-20倍的Al2O3球，再加入适量乙醇，进行球磨8-10小时。

[0090] 207、制备陶瓷。将上述球磨后的复合粉体过筛造粒得到高流动性的发光陶瓷前驱体粉末。将发光陶瓷前驱体粉末装入模具，在预定压强下进行预压制，然后预压制后的片放入烧结炉内，在惰性气体气氛或氮氢气下烧结，获得Ce掺杂YAG发光陶瓷。

[0091] 实施例二还公开了一种根据实施例二的制备方法制得的Ce掺杂YAG发光陶瓷。

[0092] 本发明的第三种方案在本发明的一个具体实施例中，按照化学式3(1-x)/2Y2O3+2.5Al2O3+3xCeO2→(Y1-xCex)3Al5O12，00.1，根据上述比例计算所需称量氧化铈纳米粉体、氧化铝粉体和钇的化合物的质量。钇的化合物包括氧化钇纳米粉体和可溶性钇盐，氧化钇纳米粉体中钇的物质的量的取值范围是
00.1。在上述基础上还可适当过量使用氧化钇纳米粉体，过量的量为三种粉体理论总质量的
0.1-5％。

[0093] 本实施例的具体步骤如下：

[0094] 预处理氧化铈、氧化铝和氧化钇：称取氧化铈纳米粉、和氧化铝粉体和氧化钇纳米粉体，依次经过无水乙醇超声清洗、低浓度碱溶液超声清洗、去离子水多次清洗后，烘干待用。在低浓度碱溶液超声清洗中，低浓度是指物质的量浓度为0.1-1M，碱溶液可用NaOH溶液或其他碱溶液。

[0095] 配制悬浊液：称取预定量的NH4HCO3溶入水中，配制成浓度为0.01M-2M的NH4HCO3溶液，可加入PEG和SDBS(十二烷基苯磺酸钠)作为分散剂。再向其中加入氧化铈纳米粉体、氧化铝粉体和氧化钇纳米粉体，机械搅拌后，进行超声分散，得到悬浊液。其中，NH4HCO3作为沉淀剂，也可以使用其他的可溶性碳酸氢盐代替。

[0096] 配制钇盐溶液：称取一定量的YCl3溶入去离子水中，得到钇盐溶液。其中，YCl3可用其他的可溶性钇盐代替，例如：Y2(SO4)3·8H2O或Y(NO3)3·6H2O。

[0097] 沉淀包覆：在常温条件下，用蠕动泵将钇盐溶液缓慢滴加入悬浊液中，滴加完毕后，继续搅拌一定时间后陈化，得到混合溶液。将混合溶液固液分离，并将其中的固体成分反复进行抽滤水洗若干次，无水乙醇脱水若干次，置于烘箱干燥一定时间，得到包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇前驱体复合粉体材料。

[0098] 焙烧前驱体：将前驱体放入一定温度的马弗炉中焙烧，得到淡黄色的包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体。

[0099] 得到氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体后，可继续制备Ce掺杂YAG发光陶瓷，其步骤与第一种方案中的制备陶瓷步骤相同。

[0100] 本实施例还公开了一种根据上述第三种方案制得的Ce掺杂YAG发光陶瓷。

[0101] 本方案中，采用少量氧化钇包覆氧化钇、氧化铝与氧化铈三种粉体，其有益效果为，包覆在氧化钇、氧化铝与氧化铈表面的氧化钇颗粒较小且分布在三种粉体颗粒之间，一方面，氧化钇作为反应物参与三者的固相反应；另一方面，氧化钇可以充当助熔剂的作用，小粒径的氧化钇在烧结阶段会提前形成液相，在三者颗粒之间流动，增强三者之间的传质和反应活性，降低了晶粒的表面能和增加了晶界的迁移速率，为气孔的排出提供了更多的晶界通道，抑制了晶粒的异常生长，减缓了晶粒连续生长，为气孔的排出提供了充裕的时间。且用氧化钇自身作为助熔剂不会引入其它杂质相，对提升陶瓷的光效和透过率均有较好的效果。

[0102] 下面通过具体实施例结合附图对上述方案作进一步详细说明。

[0103] 实施例三

[0104] 如图3，本实施例公开了一种氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体及其应用的Ce掺杂YAG发光陶瓷的制备方法，其中按照化学式3(1-x)/2Y2O3+2.5Al2O3+3xCeO2→(Y1-xCex)3Al5O12，取x＝0.03，得到Y/Al/Ce摩尔比为3(1-x):5:3x，根据上述比例计算所需称量氧化铈纳米粉体、氧化铝粉体和钇的化合物的质量。钇的化合物包括氧化钇纳米粉体和可溶性钇盐，氧化钇纳米粉体中钇的物质的量的取值范围是0

[0105] 具体步骤包括：

[0106] 301、预处理氧化铈、氧化铝和氧化钇。称取氧化铈纳米粉体、氧化铝粉体和氧化钇纳米粉体，放入无水乙醇中进行超声清洗10min，用离心分离脱去乙醇，如此反复清洗若干次，通常为3次；将经无水乙醇清洗过的氧化铈纳米粉体和氧化铝粉体放入0.1M-1M的NaOH溶液中，超声30-60min后静置至少12h，然后用离心分离机分离脱水，再用蒸馏水水洗，直至上层清液呈中性。将下层的氧化铈纳米粉体和氧化铝粉体过滤后，置于60℃的烘箱中，烘烤干燥待用。

[0107] 302、配制悬浊液。称取预定量的NH4HCO3溶入去离子水中，配制成浓度为0.01M-2M的NH4HCO3溶液，可加入PEG和SDBS(十二烷基苯磺酸钠)作为分散剂，其中分散剂的总添加量为NH4HCO3粉体质量的0.5％-15％。再向其中加入氧化铈纳米粉体、氧化铝粉体和氧化钇纳米粉体，机械搅拌30-90min后，超声分散30-90min，本实施例中机械搅拌和超声分散均为30min，得到均匀的悬浊液。其中，NH4HCO3作为沉淀剂。该步骤对应权利要求7中的步骤(a)。

[0108] 303、配制钇盐溶液。称取预定量的YCl3溶入去离子水中，得到钇盐溶液。该步骤对应权利要求7中的步骤(b)。

[0109] 304、沉淀包覆。在常温条件下，用蠕动泵将钇盐溶液缓慢滴加入悬浊液中，其中滴加速度为1-3mL/min，滴加完毕后，继续搅拌2h-8h，本实施例为搅拌2h，然后停止搅拌，陈化3h-6h，本实施例为陈化3h，得到混合溶液。将混合溶液固液分离，并将其中的固体成分反复进行抽滤水洗3-5次，无水乙醇脱水3-5次，置于60℃-120℃烘箱中干燥12h-24h，得到包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇前驱体复合粉体材料。该步骤对应权利要求7中的步骤(c)。

[0110] 305、焙烧前驱体，得到氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体。将前驱体放入800℃-900℃的马弗炉中焙烧4-8h，本实施例为放入860℃马弗炉中焙烧4h，得到淡黄色的包覆型的氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体。该步骤对应权利要求7中的步骤(d)。

[0111] 得到氧化铈-氧化铝-氧化钇复合粉体后，可继续制备Ce掺杂YAG发光陶瓷，其步骤306与第一种方案中的制备陶瓷步骤相同。

[0112] 实施例三还公开了一种根据实施例三的制备方法制得的Ce掺杂YAG发光陶瓷。

[0113] 本发明采用液相法预处理YAG原料粉中的氧化铝、氧化铈粉和氧化钇中的至少前两种，实现氧化钇包覆在混合粉体的表面，通过烘干和预烧后得到一种氧化钇包覆型的YAG:Ce前驱体复合粉体材料，再将该粉体材料用于固相法制备YAG:Ce发光陶瓷。本发明得到的氧化钇包覆型的YAG:Ce前驱体复合粉体材料中氧化钇是以最大面积且均匀的与混合粉体接触，从而提高了铈进入氧化钇晶格中和钇进入氧化铝晶格中的反应效率。从而解决因为混料不均匀，造成铈在钇的晶格分布为局部偏高，造成发光浓度淬灭的问题，同时还能解决发光陶瓷的相纯度低带来的中间相产物等问题，从而提高发光陶瓷的发光效率。通过这种将液相法和固相法结合起来的方法制备YAG:Ce前驱体粉体，直接省去了球磨混料的步骤，既节省了时间又降低了成本。

[0114] 本发明得到的Ce掺杂YAG发光陶瓷可以应用于照明和显示领域。例如，可以应用于汽车大灯(特别是激光汽车大灯)，作为其发光组件；也可以应用与投影机的荧光色轮或固定式的激光荧光发光部件上。本发明的Ce掺杂YAG发光陶瓷能够承受高功率的激光照射，大大提高了发光效率和发光亮度。

[0115] 以上内容是结合具体的实施方式对本发明所作的进一步详细说明，不能认定本发明的具体实施只局限于这些说明。对于本发明所属技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干简单推演或替换，都应当视为属于本发明的保护范围。