一种媒介体辅助的电化学分解硫化氢的方法

摘要

一种媒介体辅助的电化学分解硫化氢的方法，它涉及一种硫化氢转化的方法及装置。本发明的硫化氢转化分两步进行，将硫化氢分解为元素硫和氢气。第一步在电催化装置内完成，阴极电催化还原质子产生氢气，同时在阳极得到氧化态的媒介体。第二步在吸收塔内进行，氧化态的媒介体被泵传送到硫化氢吸收塔与硫化氢反应得到元素硫和氢离子，元素硫被分离回收，氢离子和还原态的媒介体再被泵传送到电催化装置完成循环。

权利要求

1.一种媒介体辅助的电化学分解硫化氢的方法，分两步完成，其特征在于：

第一步在电催化装置内完成，阴极电催化还原质子产生氢气，同时在阳极得到氧化态的媒介体；第二步在吸收塔内进行，氧化态的媒介体被泵传送到硫化氢吸收塔与硫化氢反应得到元素硫和氢离子，元素硫被分离回收，氢离子和还原态的媒介体再被泵传送到电催化装置完成循环；阴极电催化还原质子的支持电解质为HNO3、H2SO4、HCl、HClO4中的一种或两种以上，支持电解质的摩尔浓度为0.01-5 M；媒介体为I-/I3-，Fe2+/Fe3+，电催化装置中阴极催化剂为MoP。

2.根据权利要求1中所述的方法，其特征在于：电催化装置中，直流电源在阳极和阴极间施加的电压为0.6-10 V。

3.根据权利要求1中所述的方法，其特征在于：反应过程在水溶液中进行。

说明书

一种媒介体辅助的电化学分解硫化氢的方法

技术领域

[0001] 本发明涉及硫化氢转化的方法及装置

背景技术

[0002] 硫化氢作为一种有害气体，大量存在于煤层气，页岩气和天然气中，同时大量产生于石油炼制、天然气加工和其它化学合成过程中。目前工业上主要采用克劳斯(Claus)解决硫化氢的问题。

[0003] H2S+3/2O2→SO2+H2O  (1)

[0004] 2H2S+SO2→2H2O+3/xSx  (2)

[0005] 传统的克劳斯工艺可以将硫化氢部分氧化生成水和硫，回收硫化氢中的硫，氢则被氧化成水而产生浪费。

发明内容

[0006] 本发明是为了解决硫化氢的资源高值化的问题，提供了一种媒介体辅助的电化学分解硫化氢的方法及装置，既解决环境污染问题，又使硫化氢高值化，即一种变废为宝的技术。

[0007] 本发明的一种媒介体辅助的电化学分解硫化氢的方法，它涉及一种硫化氢转化的方法及装置。本发明的硫化氢转化分两步进行，将硫化氢分解为元素硫和氢气。第一步在电催化装置内完成，阴极电催化还原质子产氢，同时在阳极上得到氧化态的媒介体。第二步在吸收塔内进行，氧化态的媒介体被泵传送到硫化氢吸收塔与硫化氢反应得到元素硫和氢离子，元素硫被分离回收，氢离子和还原态的媒介体再被泵传送到电催化装置完成循环。本发明的阴极催化剂为高性能的析氢催化剂，包括贵金属如：Pt、Pt/C和非贵金属催化剂如CoP，Ni2P，FeP，MoP等磷化物，MoS2、WS2、FeS2、NiS2，CoS2等硫化物FeSe2，CoSe2，NiSe2，MoSe2，WSe2等硒化物。本发明的阳极是非贵金属，如Ti，Cu，Fe，碳纸，石墨等。本发明的媒介体是Ce3+/Ce4+，I-/I3-，Fe2+/Fe3+等。本发明需要提供的能量可由传统化石能源转化电能、太阳能、风能、潮汐能等可再生能源转化电能提供。

[0008] 本发明的一种媒介体辅助的电化学分解硫化氢的装置由一个具有膜隔的反应池和一个吸收塔组成。

附图说明

[0009] 图1是具体实施方式一的装置及反应历程示意图。

[0010] 图中A-/A+为媒介体是Ce3+/Ce4+，I-/I3-，Fe2+/Fe3+等中的一种或两种以上。

具体实施方式

[0011] 为了进一步说明本发明，列举以下实施实例。

[0012] 实施例一：

[0013] 从左至右依次为电催化反应池和硫化氢吸收塔(参见图1)。电催化反应池内阴极腔室与阳极腔室之间用Nafion隔膜隔开，硫化氢吸收塔内有隔膜。在阴极腔室中加入0.5mol/L的H2SO4水溶液。在阳极腔室和硫化氢吸收塔中均加入含FeCl3和H2SO4分别为1mol/L和0.5mol/L的水溶液。将尺寸为2cm×2cm的负载MoP的Ti片置于阴极腔室中，将尺寸为2cm×2cm的C片作为阳极置于阳极腔室中，外加恒压源通过导线连接阴极和阳极，电流表串联入电路中。此反应恒压源施加0.8V直流电压，硫化氢通入的气体流速为0.65ml/min，纯度大于99.9％。施加电压后，反应体系电流为80mA。阴极上产生大量气泡，利用排水法收集。阳极溶液的颜色逐渐加深，硫化氢吸收塔内有淡黄色沉淀析出。整套反应过程非常稳定，反应进行10h后停止外加电压输入，氢气产生速度为33.5ml/h，将硫化氢吸收塔中的沉降物收集，离心分离出元素硫，干燥后称重0.53g。整个反应过程通入硫化氢17.4mmol，得到氢气
15mmol，元素硫14.5mmol，硫化氢转化率为86％。

[0014] 实施例二：与实施例一不同之处在于：

[0015] 在阳极腔室和硫化氢吸收塔中均加入含KI和H2SO4分别为1mol/L和0.5mol/L的水溶液。硫化氢转化率为82％。

[0016] 实施例三：与实施例一不同之处在于：

[0017] 在阳极腔室和硫化氢腔室中加入含Ce(NO3)3和H2SO4分别为1mol/L和0.5mol/L的水溶液。硫化氢转化率为56％。

[0018] 本领域技术人员容易理解在不脱离上述说明书中公开的材料和方法的思想的条件下可对本发明进行组合或改变，认为这种改变包括在本发明的范围内。因此，在上文具体描述的特别实施方案仅是说明性的，而不限制本发明的范围，由附加权利要求和其任何及全部等同方式给出本发明的完全范围。