一种具有高光催化效率和稳定性的光催化体系的制备方法

摘要

本发明公开了一种具有高光催化效率和稳定性的光催化体系的制备方法，包括如下步骤：将钴盐粉体与光催化剂粉体、KCl粉体混合后，放入管式炉中，通入氨气，在设定温度下氮化设定时间后，将氮化产物清洗后得到目标产物。可以解决现有技术中光催化剂效率低以及稳定性差从而抑制了光催化的效率的技术问题。

权利要求

1.一种具有高光催化效率和稳定性的光催化体系的制备方法，其特征在于：包括如下步骤：将钴盐粉体与光催化剂粉体、KCl粉体混合后，放入管式炉中，通入氨气，在设定温度下氮化设定时间后，将氮化产物清洗后得到目标产物；

所述钴盐粉体为CoCl2粉体；

所述光催化剂粉体为TaON、Ta3N5、CaTaO2N、BaTaO2N或LaTiO2N；

所述氮化的温度为600-1000℃，氮化的时间为3-15h。

2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述钴盐粉体的粒径为100nm-1μm，KCl粉体的粒径为500nm-2μm，光催化剂粉体的粒径为100-500nm。

3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述钴盐粉体、光催化剂粉体和KCl粉体的质量比为1:2-50:10-1000。

4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：通入氨气的流量为100-500sccm。

5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：用去离子水对氮化产物进行清洗。

6.权利要求1-5任一所述制备方法制备得到的Co4N材料。

7.权利要求6所述Co4N材料在作为光催化反应助催化剂中的应用。

说明书

一种具有高光催化效率和稳定性的光催化体系的制备方法

技术领域

[0001] 本发明属于能源技术领域，具体涉及一种具有高光催化效率和稳定性的光催化体系的制备方法。

背景技术

[0002] 进入21世纪，化石能源的日益消耗以及环境的不断恶化成为世界各国所面临的最严重问题，如何有效解决能源和环境问题对整个人类社会具有重要的现实意义。太阳能具有储量丰富、价格便宜、绿色环保等一系列优点，作为一种取之不尽用之不竭的新能源，太阳能逐渐受到了人们的广泛关注。近年来，基于太阳能利用的各种高新技术吸引了世界各国研究人员的广泛关注。光催化技术是一种有效利用太阳能资源，并将其转化为化学能的新技术，能够将水分解成氢气和氧气，解决能源与环境方面的相关问题。然而，光催化技术目前面临着光催化效率低，以及部分光催化剂稳定性差等问题。因此，进一步提高光催化分解水的转化效率，提高光催化剂的稳定性对促进和推动光催化技术发展及其应用具有重要的意义。

[0003] 助催化剂作为一种有效的手段近年来被广泛的应用于提高光催化材料的光催化效率以及提高光催化材料的稳定性。常用的助催化剂主要为贵金属以及一些过渡金属氧化物，但是贵金属助催化剂受限于其高昂的成本，无法被广泛的应用，而金属氧化物在提高光催化效率以及提高材料稳定性方面仍然具有较多的限制，如由于金属氧化物是一个很大的体系，有些金属氧化物可以提高效率但提高稳定性不好，有些可以提高稳定性但是效率又不高，二者的平衡是一个很大的问题，因此，探索新的助催化剂成为提高光催化效率以及提高光催化材料稳定性的一种有效途径。

[0004] 综上所述，现有技术尚且无法有效的同时提高光催化效率以及光催化剂稳定性，如何同时提高光催化效率以及提高光催化剂稳定性，尚缺乏有效的解决方案。

发明内容

[0005] 针对上述现有技术中存在的技术问题，本发明的目的是提供一种具有高光催化效率和稳定性的光催化体系的制备方法。

[0006] 为了解决以上技术问题，本发明的技术方案为：

[0007] 一种具有高光催化效率和稳定性的光催化体系的制备方法，包括如下步骤：将钴盐粉体与光催化剂粉体、KCl粉体混合后，放入管式炉中，通入氨气，在设定温度下氮化设定时间后，将氮化产物清洗后得到目标产物。

[0008] KCl在高温下作为一种熔盐，能够更好的分散反应物以及提高反应效率。

[0009] 优选的，所述钴盐粉体为CoCl2粉体。目前研究看来，只能是CoCl2，其他钴盐无法达到相同的效果。

[0010] 优选的，所述钴盐粉体的粒径为100nm-1μm，KCl粉体的粒径为500nm-2μm，光催化剂粉体的粒径为100-500nm。

[0011] 优选的，所述光催化剂粉体为TaON、Ta3N5、CaTaO2N、BaTaO2N或LaTiO2N等氮化物光催化剂。

[0012] 优选的，所述钴盐粉体、光催化剂粉体和KCl粉体的质量比为1:2-50:10-1000。

[0013] 优选的，通入氨气的流量为100-500sccm。

[0014] 优选的，氮化的温度为600-1000℃，氮化的时间为3-15h。

[0015] 优选的，用去离子水对氮化产物进行清洗。对氮化产物进行清洗的目的是去除多余的盐及副产物。

[0016] 上述制备方法制备得到的Co4N材料。

[0017] 上述Co4N材料在作为光催化反应助催化剂中的应用。

[0018] 本发明的有益效果为：

[0019] 1、本发明的制备方法和实验步骤简单，一步制备Co4N助催化剂，可大量制备；

[0020] 2、Co4N与光催化剂能够紧密接触，极大的促进了光生载流子的传递，且Co4N能够完整的覆盖在光催化剂表面，抑制了光催化剂的失活，因此能够提高光催化材料的催化效率以及稳定性。

附图说明

[0021] 构成本申请的一部分的说明书附图用来提供对本申请的进一步理解，本申请的示意性实施例及其说明用于解释本申请，并不构成对本申请的不当限定。

[0022] 图1为本发明实施例一中制备的Co4N的XRD图片。

[0023] 图2为本发明实施例一中制备的Co4N与光催化剂基体的TEM图片。

[0024] 图3为本发明实施例一中制备的负载Co4N助催化剂的光电极的光电流。

[0025] 图4为本发明实施例一中制备的负载Co4N助催化剂的光电极的稳定性测试。

具体实施方式

[0026] 应该指出，以下详细说明都是例示性的，旨在对本申请提供进一步的说明。除非另有指明，本文使用的所有技术和科学术语具有与本申请所属技术领域的普通技术人员通常理解的相同含义。

[0027] 需要注意的是，这里所使用的术语仅是为了描述具体实施方式，而非意图限制根据本申请的示例性实施方式。如在这里所使用的，除非上下文另外明确指出，否则单数形式也意图包括复数形式，此外，还应当理解的是，当在本说明书中使用术语“包含”和/或“包括”时，其指明存在特征、步骤、操作、器件、组件和/或它们的组合。

[0028] 实施例1

[0029] 一种提高光催化效率以及光催化剂稳定性的Co4N助催化剂的制备方法，包括如下步骤：

[0030] 1)将0.5g CoCl2粉体与TaON粉体2g以及5g KCl粉体同时放入瓷舟内，然后将瓷舟放入管式炉中。

[0031] 2)通入氨气，在150sccm NH3流量下，700℃下氮化10h后，自然降温至室温，得到氮化产物。

[0032] 3)将氮化产物用去离子水多次清洗后，去除多余的盐及副产物，真空干燥，得到Co4N 助催化剂。

[0033] 图1为制备的Co4N助催化剂XRD图，从图中可以看出，该助催化具有Co4N的相应峰，可以确定合成的助催化剂为Co4N。

[0034] 图2为制备的Co4N以及基体TEM图，从图中可以清晰的看到Co4N的相应晶格，表明合成了Co4N助催化剂，另外Co4N紧密的与催化剂主体相结合，可以有效的阻止催化剂的失活。

[0035] 利用三电极电化学装置对所制备的TaON光电极进行光电化学测试，TaON光电极为工作电极、Pt片为对电极、Ag/AgCl为参比电极，电解液为0.5M磷酸钾溶液(pH值为13.3)，光2
源为配有AM1.5G滤光片的300W氙灯，调节光强为100mW/cm。图3为制备的 Co4N/TaON光电极的光电流曲线，从图中可以看出添加Co4N为助催化剂可以明显提高 TaON的光电流大小，图
4为Co4N/TaON光电极的光电流随时间变化曲线。由图可知，Co4N 作为助催化剂可以明显的提高TaON的稳定性，在1V偏压下，持续测量1h，没有明显的电流衰减。

[0036] 以上实验结果和分析证明本实例所得到的Co4N/TaON光电极具有良好的载流子分离效率以及抗腐蚀能力。该方法简单有效，能够一步制备既有高的光电流又有高的稳定性的光电极，具有潜在的应用价值。

[0037] 实施例2

[0038] 一种提高光催化效率以及光催化剂稳定性的Co4N助催化剂的制备方法，包括如下步骤：

[0039] 1)将0.2g CoCl2粉体与Ta3N5粉体2g以及2g KCl粉体同时放入瓷舟内，然后将瓷舟放入管式炉中。

[0040] 2)通入氨气，在400sccm NH3下，900℃氮化15h后，自然降温至室温，得氮化产物。

[0041] 3)将样品用去离子水多次清洗后，去除多余的盐及产物，真空干燥后，得Co4N助催化剂。

[0042] 实施例3

[0043] 一种提高光催化效率以及光催化剂稳定性的Co4N助催化剂的制备方法，包括如下步骤：

[0044] 1)将0.5g CoCl2粉体与Ta3N5粉体5g以及50g KCl粉体同时放入瓷舟内，然后将瓷舟放入管式炉中。

[0045] 2)通入氨气，在100sccm NH3下，600℃氮化10h后，自然降温至室温，得氮化产物。

[0046] 3)将样品用去离子水多次清洗后，去除多余的盐及产物，真空干燥后，得Co4N助催化剂。

[0047] 实施例4

[0048] 一种提高光催化效率以及光催化剂稳定性的Co4N助催化剂的制备方法，包括如下步骤：

[0049] 1)将0.2g CoCl2粉体与CaTaO2N粉体10g以及20g KCl粉体同时放入瓷舟内，然后将瓷舟放入管式炉中。

[0050] 2)通入氨气，在500sccm NH3下，700℃氮化15h后，自然降温至室温，得氮化产物。

[0051] 3)将样品用去离子水多次清洗后，去除多余的盐及产物，真空干燥后，得Co4N助催化剂。

[0052] 实施例5

[0053] 一种提高光催化效率以及光催化剂稳定性的Co4N助催化剂的制备方法，包括如下步骤：

[0054] 1)将0.2g CoCl2粉体与BaTaO2N粉体8g以及100g KCl粉体同时放入瓷舟内，然后将瓷舟放入管式炉中。

[0055] 2)通入氨气，在300sccm NH3下，1000℃氮化5h后，自然降温至室温，得氮化产物。

[0056] 3)将样品用去离子水多次清洗后，去除多余的盐及产物，真空干燥后，得Co4N助催化剂。

[0057] 实施例6

[0058] 一种提高光催化效率以及光催化剂稳定性的Co4N助催化剂的制备方法，包括如下步骤：

[0059] 1)将0.2g CoCl2粉体与LaTiO2N粉体5g以及150g KCl粉体同时放入瓷舟内，然后将瓷舟放入管式炉中。

[0060] 2)通入氨气，在200sccm NH3下，800℃氮化3h后，自然降温至室温，得氮化产物。

[0061] 3)将样品用去离子水多次清洗后，去除多余的盐及产物，真空干燥后，得Co4N助催化剂。

[0062] 以上所述仅为本申请的优选实施例而已，并不用于限制本申请，对于本领域的技术人员来说，本申请可以有各种更改和变化。凡在本申请的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本申请的保护范围之内。