本发明公开了一种从铀裂变产物中分离提取医用同位素131I的方法。该方法包括下述步骤：1)对铀靶(主要成分为氧化铀)进行束流辐照；2)将辐照后的铀靶进行低温粉化；3)将粉化的铀靶进行高温碘干馏挥发，得到含131I的挥发性核素混合气体；4)对含131I的挥发性核素混合气体进行中低温碘纯化，得到纯化的131I。利用此方法可以将95％以上的碘从铀裂变产物中干馏蒸出，131I的回收率及产品核纯均超过99％。
1.一种利用干馏法从铀裂变产物中分离131I的方法，包括下述步骤：
3)将粉化的铀靶进行高温碘干馏挥发，得到含131I的挥发性核素混合气体；
4)对含131I的挥发性核素混合气体进行中低温碘纯化，得到纯化的131I。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：所述铀靶，其靶材料组分选自下述至少一种：三氧化铀、八氧化三铀、金属掺杂的三氧化铀和金属掺杂的八氧化三铀；所述金属掺杂的三氧化铀和金属掺杂的八氧化三铀中的掺杂金属选自下述至少一种：铝、镁、镍；其中掺杂金属的掺杂量为三氧化铀或八氧化三铀质量的0.1-5％；
所述铀靶的靶形状包括球状、圆形或椭圆形片状和柱状；所述球状的直径为600μm-
1000μm，所述圆形或椭圆形片状的厚度为0.1mm-2mm，所述柱状的长度为0.5cm-4cm、直径为
3.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于：所述束流为质子或者电子束；所述质子能量在20MeV-100MeV，流强50μA-2000μA，辐照时间大于10h；所述电子束能量为40MeV-
100MeV，功率10kW-100kW，辐照时间大于10h。
4.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于：所述低温粉化阶段需要持续通入含氧气体，氧气纯度高于20％，气体流量为10-100mL/min；所述低温粉化的温度为300-500℃，粉化时间0.5-2h。
5.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于：所述高温碘干馏挥发阶段需要持续通入含氧气体，所用含氧气体与低温粉化阶段所用气体一致，所述含氧气体的气体流量为15-
115mL/min，所述高温碘干馏挥发的温度为800-1200℃，保温时间为0.5-2h。
6.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于：所述中低温碘纯化阶段，需要持续通入含氧气体，所用含氧气体与高温碘干馏挥发阶段所用气体一致，所述含氧气体的气体流量为20-210mL/min；所述中低温碘纯化阶段控制温度为400-850℃，保温时间为0.5-5h。
7.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于：所述方法采用的反应装置依次包括下述部分：气瓶、气体流量计、炉管、石英舟、加热炉、碘捕集器、尾气收集装置。
8.根据权利要求7所述的方法，其特征在于：所述炉管的加热区域距离所述炉管沿着气流方向的开口端的长度不小于25cm。
9.根据权利要求8所述的方法，其特征在于：所述炉管的加热区域距离所述炉管沿着气流方向的开口端的长度为25-40cm。
10.根据权利要求7所述的方法，其特征在于：所述碘捕集器是采用固体或者液体收集装置捕获碘蒸气；所用材料包括：含银离子的溶液、碱液、活性炭、载银固体材料或碱性吸附剂。
131
利用干馏法从铀裂变产物中分离医用同位素 I的方法
技术领域
[0001] 本发明属于医用放射性同位素制备领域，具体涉及一种从铀裂变产物中直接分离 提取131I的干馏工艺。
背景技术
[0002] 131I广泛用于甲状腺癌、甲亢、甲状腺机能衰退和其它肾脏疾病的诊断和治疗。 目前核医学临床诊断与治疗使用的碘化钠(Na131I)药品主要通过干馏方法从反应堆辐 照的131TeO2中提取，而直接从铀裂变产物进行131I提取的工艺多年前就被淘汰。造成 这一现象的主要原因是：从铀裂变产物中分离提取131I采用的湿法蒸馏工艺需要将铀 靶溶解，并经过多步化学分离后才能得到纯度较高的碘产品。因工艺过程中进行了铀 靶的溶解，会产生大量的放射废液，给环境造成潜在威胁；另外，分离工艺复杂，碘 损失严重，提取效率低；更为不利的是，溶解的铀靶很难回收再利用。这些缺点都大 大提高了131I的生产成本。
发明内容
[0003] 针对现有技术从铀裂变产物中分离提取131I传统方法存在的缺陷，例如分离过程 复杂、提取效率低、放射废液产生量大等，本发明提出了一种利用干馏法从铀裂变产 物中分离、纯化和提取131I的新方法。
[0004] 本发明所提供的利用干馏法从铀裂变产物中分离131I的方法，包括下述步骤：
[0005] 1)对铀靶进行束流辐照；
[0006] 2)将辐照后的铀靶进行低温粉化；
[0007] 3)将粉化的铀靶进行高温碘干馏挥发，得到含131I的挥发性核素混合气体；
[0008] 4)对含131I的挥发性核素混合气体进行中低温碘纯化，得到131I。
[0009] 本发明中所述铀靶，其靶材料组分选自下述至少一种：三氧化铀、八氧化三铀、 金属掺杂的三氧化铀和金属掺杂的八氧化三铀；所述金属掺杂的三氧化铀和金属掺杂 的八氧化三铀中的掺杂金属选自下述至少一种：铝、镁、镍；其中掺杂金属的掺杂量 为三氧化铀或八氧化三铀质量的0.1-5％。
[0010] 所述铀靶的靶形状主要有球状(直径600μm-1000μm)、圆或椭圆形片状(厚度 0.1mm-2mm)和柱状(长度0.5cm-4cm、直径0.5-2cm)等。
[0011] 本发明利用辐照铀靶使其裂变来生产医用放射性同位素131I。本发明中所述束流为 质子或者电子束。所述质子能量在20MeV-100MeV，流强50μA-2000μA(优选为：质 子束能量为10MeV–50MeV，流强500μA–2000μA)，辐照时间大于10h(优选15-24h)；
[0012] 本发明中低温铀靶粉化阶段，主要是利用氧化反应破坏铀靶的晶格结构，使铀靶 发生体积膨胀，由紧密片状转化为粉状，为后续碘的高温干馏挥发提供适宜条件；该 过程所用氧化剂为含氧气体(其中不含还原性气体，如氢气)，氧气纯度高于20％， 气体流量10-100mL/min，粉化温度300-500℃，粉化时间0.5-2h。
[0013] 本发明中高温碘干馏挥发阶段，主要是在较高的温度条件下，使得铀靶中的碘充 分挥发，实现碘与铀靶的分离。该过程所用温度较高，一般为800-1200℃。同时为了 保证挥发出的碘以单质形式存在，需要继续通入含氧气体，使得挥发出的含碘化合物 可与氧充分反应，产生碘单质。所用气体与低温粉化阶段所用气体一致，气体流量 15-115mL/min，保温时间0.5-5h。此外，因本阶段温度较高，铀靶中其它放射性核素 如Ru，Te，Mo等可能随碘一同挥发，直接收集无法得到核纯度较高的碘产品。
[0014] 本发明中中低温碘纯化段，主要是利用碘与其它核素化合物挥发性的差异，实现 碘的分离和纯化。其特点在于：本阶段可以通过控制温度和气体流量(气体为氧含量 高于20％的含氧气体，同低温铀靶粉化阶段和高温碘干馏挥发阶段的气体)使得杂质 核素化合物沉积在特定区域(沿气体流动方向，距离加热区23-25cm处的炉管区域)， 同时避免碘在炉管壁上的吸附，保证碘的高效挥发，进而实现碘与铀靶挥发出杂质核 素的分离以及碘纯化。本阶段控制温度为400-850℃，气体流量20-210mL/min，通气 时间0.5-2h。
[0015] 本发明进行铀裂变产物中131I提取时所用反应装置结构简单，仅包括气瓶、气体 流量计、加热炉、炉管、石英舟、碘捕集器、尾气收集装置几部分。
[0016] 为了使低温铀靶粉化、高温碘干馏挥发和中低温碘纯化三个阶段在同一加热炉中 进行，需要满足所述炉管的加热区域距离所述炉管沿着气流方向的开口端的长度不小 于25cm，优选25-40cm。
[0017] 本发明进行铀裂变产物中131I提取时所用载气和反应气体是同一气体，碘提取过 程中无需反复更换气体。
[0018] 本发明具体的制备方法如下：将辐照后的铀靶放入石英舟中，然后将石英舟放入 管式炉的炉管内并置于炉体加热区，使其加热至300-500℃，在连续通氧条件下保温 0.5-2h；在对铀靶进行低温粉化后，将炉体加热区的温度快速升高至800-1200℃(升 温速率约为40℃/min)，连续通氧条件下保温0.5-5h；然后通过改变气体流速和加热区 温度，使得杂质核素沉积在炉管内壁，而碘高效挥发进入捕集装置(如挥发出的碘用 0.3mol/L的NaOH进行捕集，捕集效率超过99％)。
[0019] 本发明所采用的131I提取工艺虽然分为三个工艺阶段，即(1)低温铀靶粉化，(2) 高温碘干馏挥发和(3)中低温碘纯化，但是通过巧妙设计炉管的长度，使得三个工艺 阶段可以在同一加热炉中进行，并且充分利用了炉子不同温度段，无需在分离过程中 反复升高和降低温度，就可实现碘与铀靶的分离以及碘的纯化，降低能量损耗，提高 生产工艺的经济性。
[0020] 本发明中挥发出的碘蒸汽，采用固体或者液体收集装置进行捕获。其特点在于： 所用气体捕获装置直接与本发明中所述中低温阶段相连，捕获碘蒸汽的材料主要为含 银离子的溶液、碱液、活性炭、载银固体材料、碱性吸附剂等。
[0021] 本发明不需要将铀靶溶解，在降低放射废液产生量的同时能够实现碘提取后铀靶 材料的回收和再利用，提高了铀靶的利用效率，将大大降低131I的制备成本，加速利 用铀裂变产物提取碘工艺实际应用的进程。
[0022] 本发明专利可以实现碘从铀靶中的高效分离，分离效率达到95％以上。
[0023] 本发明可同时实现碘从铀靶中的高效分离以及挥发物中杂质核素和碘的分离，集 分离和纯化为一体，工艺过程简单，操作容易。
[0024] 本发明可实现挥发出碘的高效捕获，碘的吸收效率和核纯度超过99％。
附图说明
[0025] 图1是本发明中所用干馏装置的结构简图，其中1-气瓶，2-气体流量计，3-石英 舟，4-加热炉，5-碘捕集器，6-尾气吸收装置。
[0026] 图2是实施例1制备过程中温度阶段示意图。
[0027] 图3是实施例1中干馏法分离前后铀靶的γ谱图。
[0028] 图4是本发明中从辐照铀靶中直接收集得到碘样品的γ谱图。
[0029] 图5是本发明中收集碘样品冷却一定时间后的γ谱图。
具体实施方式
[0030] 下面通过具体实施例对本发明进行说明，但本发明并不局限于此，凡在本发明的 精神和原则之内所做的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围 之内。
[0031] 下述实施例中所使用的实验方法如无特殊说明，均为常规方法。
[0032] 下述实施例中所用的材料、试剂等，如无特殊说明，均可从商业途径得到。
[0033] 实施例1、利用干馏法从铀裂变产物中分离131I
[0034] 图1是本发明中所用干馏装置的结构简图。
[0035] 利用图1所示装置，将质子辐照(质子束能量为20MeV，流强50μA，辐照时间 为10h)后铀靶(材料组成：八氧化三铀，形状：圆形片状)放入石英舟3中，将舟 置于加热区内加热至550℃，在连续通氧条件下(气体流速50mL/min)保温0.5h。在 对铀靶进行低温粉化后，将炉体加热区的温度快速升高至1200℃(升温速率为 40℃/min)，连续通氧条件下(气体流速50mL/min)保温1.5h，此步骤主要是为了实 现碘的干馏挥发。图3是所用辐照铀靶低温粉化前以及干馏挥发后的γ谱图，从图上 对比中可以看出，经过此干馏挥发阶段，碘从铀靶中挥发出来，去除率达到95％以上。 但同时铀靶中其它放射性核素如Ru，Te，Mo等也有一定程度的挥发，如果直接收集 样品可能引起碘捕集器中碘的纯度较低。
[0036] 中低温纯化阶段(400-850℃)，主要是利用碘和铀靶中挥发出的杂质核素挥发性 的差异，通过改变气体流速和加热区温度，使得杂质核素沉积在炉管内壁(沿气体流 动方向，距离加热区23-25cm处的炉管区域)，而碘高效挥发进入捕集装置。挥发出的 碘用0.3mol/L的NaOH进行捕集，捕集效率超过99％。图4是温度为600℃，气体 (氧气)流量10mL/min条件下，继续保温40min后所得碘捕集器中样品的γ谱图， 从图上可以看出，只有碘被捕集器收集，但是捕集到的碘除了131I外，还有部分132I 和133I。其中133I是铀靶裂变的直接产物，而132I主要是裂变产物132Te的衰变子体。
[0037] 因为132I的半衰期是2.295h，133I的半衰期是20.83h，而131I的半衰期是8.0252 天，132 133 132 133 132 133
经过一段时间的衰减冷却，捕集样品中的 I和 I会衰变为 Xe和 Xe。因 Xe和 Xe为气体，会挥发进入大气，从而得到核纯度超过99％的131I产品(结果 如图5所示)。
