一种石墨烯导热硅胶片及其制备方法

摘要

本发明公开了一种石墨烯导热硅胶片及其制备方法，包括氧化石墨烯水溶液的制备、氧化石墨烯卷的制备、石墨烯卷膜的制备、石墨烯片的制备、导热硅胶溶液的配置、石墨烯导热硅胶卷的制备。本发明所制成的石墨烯导热硅胶片具有高粘性、高导热性以及良好的抗撕拉性能，能够满足各种散热需求。

权利要求

1.一种石墨烯导热硅胶片的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：步骤一：将氧化石墨烯溶解在蒸馏水中，制备成0.1wt％～1.5wt％的氧化石墨烯水溶液；

步骤二：将氧化石墨烯水溶液在加热板上涂覆成一层1～2mm的膜，在膜失水40wt％～

50wt％后并从加热板上脱落时，使用一束碳纤维束为卷杆将其卷成一卷，得到氧化石墨烯卷，并在烘箱进行干燥；

3

步骤三：将氧化石墨烯卷先炭化，再进行石墨化，得到密度为0.1～0.2g/cm的石墨烯卷膜；

步骤四：将石墨烯卷膜切成厚度不小于0.3mm的石墨烯片；

步骤五：配置导热硅胶溶液；真空混合A/B双组份硅胶，1～2h后得到导热硅胶溶液；

或称取导热填料混合均匀，并加入A/B双组份硅胶进行真空混合脱泡，搅拌2～4h，搅拌均匀后即得到导热硅胶溶液；

步骤六：将石墨烯片在所述步骤五所得的导热硅胶溶液中浸渍2～4h，浸渍完成后取出，去除石墨烯片表面多余的导热硅胶后，在烘箱中130℃温度下固化6～8h，即得到石墨烯导热硅胶卷；

所述步骤三中的石墨化的升温分为八个阶段：第一阶段：炭化后的氧化石墨烯以50℃/min的速率升温到1000℃；

第二阶段：以10℃/min的速率升温到1300℃；

第三阶段：在1300℃的温度下保温30min；

第四阶段：以10℃/min的速率升温到1500℃；

第五阶段：以25℃/min的速率升温到2000℃；

第六阶段：以20℃/min的速率升温到2500；

第七阶段：以5℃/min的速率升温到2800℃；

第八阶段：在2800℃的温度下保温1h。

2.根据权利要求1所述的一种石墨烯导热硅胶片的制备方法，其特征在于，所述步骤五中的A胶与B胶的质量比为1：1～2。

3.根据权利要求1所述的一种石墨烯导热硅胶片的制备方法，其特征在于，所述步骤三中氧化石墨烯在石墨烯卷用管式炉中进行炭化。

4.根据权利要求3所述的一种石墨烯导热硅胶片的制备方法，其特征在于，所述步骤三中管式炉的升温速率分为三个阶段：第一阶段：氧化石墨烯在105℃保温1h；

第二阶段：以2.5℃/min的速率升温到220℃，保温1h；

第三阶段：以5℃/min的速率升温到800，保温1h。

5.根据权利要求1所述的一种石墨烯导热硅胶片的制备方法，其特征在于，所述步骤三中石墨化在石墨化炉中进行。

6.根据权利要求1所述的一种石墨烯导热硅胶片的制备方法，其特征在于，所述导热硅胶为A/B双组份硅胶或A/B双组份硅胶与其中一种或多种的导热填料混合后制得的复合体。

7.根据权利要求1所述的一种石墨烯导热硅胶片的制备方法，其特征在于，所述步骤五中的导热填料包括氧化铝、氮化铝、氮化硼、石墨、碳化硅、氮化硅、金刚石和金属颗粒中的一种或几种，所述导热填料的粒径为500nm～100μm；

所述导热填料与固化后的导热硅胶的体积比为10％～30％。

8.根据权利要求1所述的一种石墨烯导热硅胶片的制备方法，其特征在于，所述石墨烯卷的体积与所述石墨烯导热硅胶片的体积比为70％‑90％；

所述导热硅胶占所述石墨烯导热硅胶片的体积比为10％‑30％。

9.一种石墨烯导热硅胶片，由权利要求1～8任一所述的一种石墨烯导热硅胶片的制备方法制成，其特征在于，包括石墨烯卷、导热硅胶和碳纤维束；

所述石墨烯卷卷绕于所述碳纤维束外侧；

所述导热硅胶贴合于平铺后的所述石墨烯卷的表面。

说明书

一种石墨烯导热硅胶片及其制备方法

技术领域

[0001] 本发明涉及石墨烯导热材料技术领域，尤其是指一种石墨烯导热硅胶片及其制备方法。

背景技术

[0002] 随着电子信息工业的发展以及电子设备的小型化和多功能化，更多强大的功能被集成到更小的电子组件中。于是在高频率工作下，电子器件的散热就显得尤为重要。电子器
件和散热器件之间两个固体表面均有一定粗糙度，即表面凹凸不平，实际接触面积只为宏
观接触面积的10％左右，其余全部为空隙，而空气的热导率为0.025W/(mK)左右，极大地增
加热阻，降低电子器件的散热效率。为此，需要在接触面处加贴一层高导热且柔性易变形的
热界面材料，其作用为填充接触面处的空隙，尽可能高效地减少热阻、传递热量。导热硅胶
具有一定的柔韧性，压缩性，天然的粘性，可完美的填充电子器件和散热器件之间的缝隙，
同时还可起到减震作用。但目前的导热硅胶导热普遍较低，且横向传热慢，均热效果差，无
法快速地将局部热能传导到其他地方。

[0003] 石墨烯作为一种新型的碳材料，拥有超高的导热系数5300W/(mK)，往往添加较少的量再导热硅胶中即可形成导热网络，是一种理想的热界面导热材料。然而由于石墨烯片
层厚，片径小，并且极易团聚，所以石墨烯很难均匀地分散在导热硅胶中；并且由于石墨烯
层自身不具有粘性和撕拉性能，导致石墨烯层较为脆弱，适用范围较为小。

发明内容

[0004] 本发明所要解决的技术问题是：提供一种石墨烯导热硅胶片及其制备方法，克服现有技术中石墨烯片层适用范围较小的缺陷。

[0005] 为了解决上述技术问题，本发明采用的技术方案为：

[0006] 一种石墨烯导热硅胶片的制备方法，包括以下步骤：

[0007] 步骤一：将氧化石墨烯溶解在蒸馏水中，制备成0.1wt％～1.5wt％的氧化石墨烯水溶液；

[0008] 步骤二：将氧化石墨烯水溶液在加热板上涂覆成一层1～2mm的膜，在膜失水40wt％～50wt％后并从加热板上脱落时，使用一束碳纤维束为卷杆将其卷成一卷，得到氧
化石墨烯卷，并在烘箱进行干燥；

[0009] 步骤三：将氧化石墨烯卷先炭化，再进行石墨化，得到密度为0.1～0.2g/cm3的石墨烯卷膜；

[0010] 步骤四：将石墨烯卷膜切成厚度不小于0.3mm的石墨烯片；

[0011] 步骤五：配置导热硅胶溶液；真空混合A/B双组份硅胶，1～2h后得到导热硅胶溶液；

[0012] 或称取导热填料混合均匀，并加入A/B双组份硅胶进行真空混合脱泡，搅拌2～4h，搅拌均匀后即得到导热硅胶溶液；

[0013] 步骤六：将石墨烯片在所述步骤五所得的导热硅胶溶液中浸渍2～4h，浸渍完成后取出，去除石墨烯片表面多余的导热硅胶后，在烘箱中130℃温度下固化6～8h，即得到石墨
烯导热硅胶卷。

[0014] 为了解决上述技术问题，本发明采用的另一个技术方案为：

[0015] 一种石墨烯导热硅胶片，包括石墨烯卷、导热硅胶和碳纤维束；

[0016] 所述石墨烯卷卷绕于所述碳纤维束外侧；

[0017] 所述导热硅胶贴合于平铺后的所述石墨烯卷的表面。

[0018] 本发明的有益效果在于：本发明使用氧化石墨烯为原料，先制膜后制卷再经过还原、模切成片，同时使用浸渍的工艺，使导热硅胶均匀地分散在石墨烯片的空隙中，因此制
备成一种导热性能好、粘性大、抗撕拉性能好的石墨烯导热硅胶片。且本发明制备得到的导
热硅胶热导率为50‑90w/(m·k)，硬度55‑61A，撕拉强度为22‑27kN/m，能够满足散热需求。
其中，在步骤六中，将石墨烯卷浸渍在硅胶中，可解决以往硅胶与石墨烯混合分散不均的问
题，使导热硅胶均匀地分散在石墨烯片的空隙中；并且由此方法制成的石墨烯导热硅胶卷
的强度较大，不易撕裂；制作方法简便，易操作。

附图说明

[0019] 图1为本发明中一种石墨烯导热硅胶片的结构示意图。

[0020] 标号说明：

[0021] 1、石墨烯卷；2、导热硅胶；3、碳纤维束。

具体实施方式

[0022] 为详细说明本发明的技术内容、所实现目的及效果，以下结合实施方式并配合附图予以说明。

[0023] 一种石墨烯导热硅胶片的制备方法，包括以下步骤：

[0024] 步骤一：将氧化石墨烯溶解在蒸馏水中，制备成0.1wt％～1.5wt％的氧化石墨烯水溶液；

[0025] 步骤二：将氧化石墨烯水溶液在加热板上涂覆成一层1～2mm的膜，在膜失水40wt％～50wt％后并从加热板上脱落时，使用一束碳纤维束为卷杆将其卷成一卷，得到氧
化石墨烯卷，并在烘箱进行干燥；

[0026] 步骤三：将氧化石墨烯卷先炭化，再进行石墨化，得到密度为0.1～0.2g/cm3的石墨烯卷膜；

[0027] 步骤四：将石墨烯卷膜切成厚度不小于0.3mm的石墨烯片；

[0028] 步骤五：配置导热硅胶溶液；真空混合A/B双组份硅胶，1～2h后得到导热硅胶溶液；

[0029] 或称取导热填料混合均匀，并加入A/B双组份硅胶进行真空混合脱泡，搅拌2～4h，搅拌均匀后即得到导热硅胶溶液；

[0030] 步骤六：将石墨烯片在所述步骤五所得的导热硅胶溶液中浸渍2～4h，浸渍完成后取出，去除石墨烯片表面多余的导热硅胶后，在烘箱中130℃温度下固化6～8h，即得到石墨
烯导热硅胶卷。

[0031] 本发明的工作原理在于：

[0032] 氧化石墨烯为原料，先制膜后制卷再经过还原、模切成片，同时使用浸渍的工艺，使导热硅胶均匀地分散在石墨烯片的空隙中，形成石墨烯导热硅胶片。

[0033] 从上述描述可知，本发明的有益效果在于：本发明使用氧化石墨烯为原料，先制膜后制卷再经过还原、模切成片，同时使用浸渍的工艺，使导热硅胶均匀地分散在石墨烯片的
空隙中，因此制备成一种导热性能好、粘性大、抗撕拉性能好的石墨烯导热硅胶片。且本发
明制备得到的导热硅胶热导率为50‑90w/(m·k)，硬度55‑61A，撕拉强度为22‑27kN/m，能够
满足散热需求。其中，在步骤六中，将石墨烯卷浸渍在硅胶中，可解决以往硅胶与石墨烯混
合分散不均的问题，使导热硅胶均匀地分散在石墨烯片的空隙中；并且由此方法制成的石
墨烯导热硅胶卷的强度较大，不易撕裂；制作方法简便，易操作。

[0034] 进一步的，所述步骤五中的A胶与B胶的质量比为1：1～2。

[0035] 进一步的，所述步骤三中氧化石墨烯在石墨烯卷用管式炉中进行炭化。

[0036] 进一步的，所述步骤三中管式炉的升温速率分为三个阶段：

[0037] 第一阶段：氧化石墨烯在105℃保温1h；

[0038] 第二阶段：以2.5℃/min的速率升温到220℃，保温1h；

[0039] 第三阶段：以5℃/min的速率升温到800，保温1h。

[0040] 进一步的，所述步骤三中石墨化在石墨化炉中进行。

[0041] 进一步的，所述步骤三中的石墨化的升温分为八个阶段：

[0042] 第一阶段：炭化后的氧化石墨烯以50℃/min的速率升温到1000℃；

[0043] 第二阶段：以10℃/min的速率升温到1300℃；

[0044] 第三阶段：在1300℃的温度下保温30min；

[0045] 第四阶段：以10℃/min的速率升温到1500℃；

[0046] 第五阶段：以25℃/min的速率升温到2000℃；

[0047] 第六阶段：以20℃/min的速率升温到2500；

[0048] 第七阶段：以5℃/min的速率升温到2800℃；

[0049] 第八阶段：在2800℃的温度下保温1h。

[0050] 由上述描述可得，在步骤三中，炭化和石墨化采用分阶段升温，可有效保护石墨烯层间结构，防止在升温过程中剧烈反应，产生大量气体，破坏石墨烯膜的结构。

[0051] 进一步的，所述导热硅胶为A/B双组份硅胶或A/B双组份硅胶与其中一种或多种的导热填料混合后制得的复合体。

[0052] 进一步的，所述步骤五中的导热填料包括氧化铝、氮化铝、氮化硼、石墨、碳化硅、氮化硅、金刚石和金属颗粒中的一种或几种，所述导热填料的粒径为500nm～100μm；

[0053] 所述导热填料与固化后的导热硅胶的体积比为10％～30％。

[0054] 进一步的，所述石墨烯卷的体积与所述石墨烯导热硅胶片的体积比为70％‑90％；

[0055] 所述导热硅胶占所述石墨烯导热硅胶片的体积比为10％‑30％。

[0056] 一种石墨烯导热硅胶片，包括石墨烯卷、导热硅胶和碳纤维束；

[0057] 所述石墨烯卷卷绕于所述碳纤维束外侧；

[0058] 所述导热硅胶贴合于平铺后的所述石墨烯卷的表面。

[0059] 本发明适用于电子产品散热。

[0060] 实施例一

[0061] 一种石墨烯导热硅胶片的制备方法，包括以下步骤：

[0062] 步骤一：取5.18g固含量为38.6％的氧化石墨烯溶解在194.82g的蒸馏水中，并结合超声搅拌2h，制备成1wt％的氧化石墨烯水溶液；

[0063] 步骤二：将氧化石墨烯水溶液在加热板上涂覆成一层1～2mm的膜，加热板设置温度为80℃，使膜失水；在膜失水40wt％后并从加热板上脱落时，使用一束碳纤维束为卷杆将
其卷成一卷，得到氧化石墨烯卷，氧化石墨烯卷层间空隙小于1mm，并在烘箱进行干燥，烘干
温度为80℃，时间2～4h；

[0064] 步骤三：将氧化石墨烯卷在石墨烯卷用管式炉中炭化，管式炉的升温速率分为三个阶段：

[0065] 第一阶段：氧化石墨烯在105℃保温1h；第二阶段：以2.5℃/min的速率升温到220℃，保温1h；第三阶段：以5℃/min的速率升温到800，保温1h；

[0066] 后在石墨化炉中进行石墨化，石墨炉的升温分为八个阶段：

[0067] 第一阶段：炭化后的氧化石墨烯以50℃/min的速率升温到1000℃；第二阶段：以10℃/min的速率升温到1300℃；第三阶段：在1300℃的温度下保温30min；第四阶段：以10℃/
min的速率升温到1500℃；第五阶段：以25℃/min的速率升温到2000℃；第六阶段：以20℃/
min的速率升温到2500；第七阶段：以5℃/min的速率升温到2800℃；第八阶段：在2800℃的
3
温度下保温1h；最终得到密度为0.2g/cm的石墨烯卷膜；

[0068] 步骤四：将石墨烯卷膜切成厚度不小于0.3mm的石墨烯片；

[0069] 步骤五：配置导热硅胶溶液；具体的，称取5μm的氧化铝585g，加入350gA/B双组份硅胶中进行真空混合脱泡处理，搅拌3～4h，搅拌均匀后即得到导热硅胶溶液；其中，A胶与B
胶的质量比为1：1；

[0070] 步骤六：将石墨烯片在所述步骤五所得的导热硅胶溶液中浸渍2～4h，浸渍完成后取出，去除石墨烯片表面多余的导热硅胶后，在烘箱中130℃温度下固化6～8h，即得到石墨
烯导热硅胶卷。

[0071] 测定本实施例中所制成的石墨烯导热硅胶片的热导率为75.3w/(m·k)，硬度shore 00测试结果为60，撕拉强度为23kN/m。

[0072] 实施例二

[0073] 参照图1，在实施例一的基础上，制成一种石墨烯导热硅胶片，包括石墨烯卷1、导热硅胶2和碳纤维束3；石墨烯卷1卷绕于碳纤维束3外侧；导热硅胶2贴合于平铺后的石墨烯
卷1的表面。

[0074] 实施例三

[0075] 一种石墨烯导热硅胶片的制备方法，包括以下步骤：

[0076] 步骤一：取5.18g固含量为38.6％的氧化石墨烯溶解在194.82g的蒸馏水中，并结合超声搅拌2h，制备成1wt％的氧化石墨烯水溶液；

[0077] 步骤二：将氧化石墨烯水溶液在加热板上涂覆成一层1～2mm的膜，加热板设置温度为80℃，使膜失水；在膜失水40wt％后并从加热板上脱落时，使用一束碳纤维束为卷杆将
其卷成一卷，得到氧化石墨烯卷，氧化石墨烯卷层间空隙小于1mm，并在烘箱进行干燥，烘干
温度为80℃，时间2～4h；

[0078] 步骤三：将氧化石墨烯卷在石墨烯卷用管式炉中炭化，管式炉的升温速率分为三个阶段：

[0079] 第一阶段：氧化石墨烯在105℃保温1h；第二阶段：以2.5℃/min的速率升温到220℃，保温1h；第三阶段：以5℃/min的速率升温到800，保温1h；

[0080] 后在石墨化炉中进行石墨化，石墨炉的升温分为八个阶段：

[0081] 第一阶段：炭化后的氧化石墨烯以50℃/min的速率升温到1000℃；第二阶段：以10℃/min的速率升温到1300℃；第三阶段：在1300℃的温度下保温30min；第四阶段：以10℃/
min的速率升温到1500℃；第五阶段：以25℃/min的速率升温到2000℃；第六阶段：以20℃/
min的速率升温到2500；第七阶段：以5℃/min的速率升温到2800℃；第八阶段：在2800℃的
3
温度下保温1h；最终得到密度为0.21g/cm的石墨烯卷膜；

[0082] 步骤四：将石墨烯卷膜切成厚度不小于0.3mm的石墨烯片；

[0083] 步骤五：配置导热硅胶溶液；具体的，称取粒径为1μm的氮化铝480g，加入350gA/B双组份硅胶中进行真空混合脱泡处理，搅拌3～4h，搅拌均匀后即得到导热硅胶溶液；其中，
A胶与B胶的质量比为1：1.5；

[0084] 步骤六：将石墨烯片在所述步骤五所得的导热硅胶溶液中浸渍2～4h，浸渍完成后取出，去除石墨烯片表面多余的导热硅胶后，在烘箱中130℃温度下固化6～8h，即得到石墨
烯导热硅胶卷。

[0085] 测定本实施例中所制成的石墨烯导热硅胶片的热导率为80.2w/(m·k)，硬度shore 00测试结果为59，撕拉强度为22kN/m。

[0086] 实施例四

[0087] 一种石墨烯导热硅胶片的制备方法，包括以下步骤：

[0088] 步骤一：取5.18g固含量为38.6％的氧化石墨烯溶解在194.82g的蒸馏水中，并结合超声搅拌2h，制备成1wt％的氧化石墨烯水溶液；

[0089] 步骤二：将氧化石墨烯水溶液在加热板上涂覆成一层1～2mm的膜，加热板设置温度为80℃，使膜失水；在膜失水40wt％后并从加热板上脱落时，使用一束碳纤维束为卷杆将
其卷成一卷，得到氧化石墨烯卷，氧化石墨烯卷层间空隙小于1mm，并在烘箱进行干燥，烘干
温度为80℃，时间2～4h；

[0090] 步骤三：将氧化石墨烯卷在石墨烯卷用管式炉中炭化，管式炉的升温速率分为三个阶段：

[0091] 第一阶段：氧化石墨烯在105℃保温1h；第二阶段：以2.5℃/min的速率升温到220℃，保温1h；第三阶段：以5℃/min的速率升温到800，保温1h；

[0092] 后在石墨化炉中进行石墨化，石墨炉的升温分为八个阶段：

[0093] 第一阶段：炭化后的氧化石墨烯以50℃/min的速率升温到1000℃；第二阶段：以10℃/min的速率升温到1300℃；第三阶段：在1300℃的温度下保温30min；第四阶段：以10℃/
min的速率升温到1500℃；第五阶段：以25℃/min的速率升温到2000℃；第六阶段：以20℃/
min的速率升温到2500；第七阶段：以5℃/min的速率升温到2800℃；第八阶段：在2800℃的
3
温度下保温1h；最终得到密度为0.19g/cm的石墨烯卷膜；

[0094] 步骤四：将石墨烯卷膜切成厚度不小于0.3mm的石墨烯片；

[0095] 步骤五：配置导热硅胶溶液；具体的，称取粒径为3μm的氮化铝405g，加入350gA/B双组份硅胶中进行真空混合脱泡处理，搅拌3～4h，搅拌均匀后即得到导热硅胶溶液；其中，
A胶与B胶的质量比为1：1.2；

[0096] 步骤六：将石墨烯片在所述步骤五所得的导热硅胶溶液中浸渍2～4h，浸渍完成后取出，去除石墨烯片表面多余的导热硅胶后，在烘箱中130℃温度下固化6～8h，即得到石墨
烯导热硅胶卷。

[0097] 测定本实施例中所制成的石墨烯导热硅胶片的热导率为82.1w/(m·k)，硬度shore 00测试结果为60，撕拉强度为24kN/m。

[0098] 实施例五

[0099] 一种石墨烯导热硅胶片的制备方法，包括以下步骤：

[0100] 步骤一：取5.18g固含量为38.6％的氧化石墨烯溶解在194.82g的蒸馏水中，并结合超声搅拌2h，制备成1wt％的氧化石墨烯水溶液；

[0101] 步骤二：将氧化石墨烯水溶液在加热板上涂覆成一层1～2mm的膜，加热板设置温度为80℃，使膜失水；在膜失水40wt％后并从加热板上脱落时，使用一束碳纤维束为卷杆将
其卷成一卷，得到氧化石墨烯卷，氧化石墨烯卷层间空隙小于1mm，并在烘箱进行干燥，烘干
温度为80℃，时间2～4h；

[0102] 步骤三：将氧化石墨烯卷在石墨烯卷用管式炉中炭化，管式炉的升温速率分为三个阶段：

[0103] 第一阶段：氧化石墨烯在105℃保温1h；第二阶段：以2.5℃/min的速率升温到220℃，保温1h；第三阶段：以5℃/min的速率升温到800，保温1h；

[0104] 后在石墨化炉中进行石墨化，石墨炉的升温分为八个阶段：

[0105] 第一阶段：炭化后的氧化石墨烯以50℃/min的速率升温到1000℃；第二阶段：以10℃/min的速率升温到1300℃；第三阶段：在1300℃的温度下保温30min；第四阶段：以10℃/
min的速率升温到1500℃；第五阶段：以25℃/min的速率升温到2000℃；第六阶段：以20℃/
min的速率升温到2500；第七阶段：以5℃/min的速率升温到2800℃；第八阶段：在2800℃的
3
温度下保温1h；最终得到密度为0.19g/cm的石墨烯卷膜；

[0106] 步骤四：将石墨烯卷膜切成厚度不小于0.3mm的石墨烯片；

[0107] 步骤五：配置导热硅胶溶液；具体的，称取粒径为5μm的氮化硼337.5g，加入350gA/B双组份硅胶中进行真空混合脱泡处理，搅拌3～4h，搅拌均匀后即得到导热硅胶溶液；其
中，A胶与B胶的质量比为1：1；

[0108] 步骤六：将石墨烯片在所述步骤五所得的导热硅胶溶液中浸渍2～4h，浸渍完成后取出，去除石墨烯片表面多余的导热硅胶后，在烘箱中130℃温度下固化6～8h，即得到石墨
烯导热硅胶卷。

[0109] 测定本实施例中所制成的石墨烯导热硅胶片的热导率为71.8w/(m·k)，硬度shore 00测试结果为58，撕拉强度为22kN/m。

[0110] 实施例六

[0111] 一种石墨烯导热硅胶片的制备方法，包括以下步骤：

[0112] 步骤一：取5.18g固含量为38.6％的氧化石墨烯溶解在194.82g的蒸馏水中，并结合超声搅拌2h，制备成1wt％的氧化石墨烯水溶液；

[0113] 步骤二：将氧化石墨烯水溶液在加热板上涂覆成一层1～2mm的膜，加热板设置温度为80℃，使膜失水；在膜失水40wt％后并从加热板上脱落时，使用一束碳纤维束为卷杆将
其卷成一卷，得到氧化石墨烯卷，氧化石墨烯卷层间空隙小于1mm，并在烘箱进行干燥，烘干
温度为80℃，时间2～4h；

[0114] 步骤三：将氧化石墨烯卷在石墨烯卷用管式炉中炭化，管式炉的升温速率分为三个阶段：

[0115] 第一阶段：氧化石墨烯在105℃保温1h；第二阶段：以2.5℃/min的速率升温到220℃，保温1h；第三阶段：以5℃/min的速率升温到800，保温1h；

[0116] 后在石墨化炉中进行石墨化，石墨炉的升温分为八个阶段：

[0117] 第一阶段：炭化后的氧化石墨烯以50℃/min的速率升温到1000℃；第二阶段：以10℃/min的速率升温到1300℃；第三阶段：在1300℃的温度下保温30min；第四阶段：以10℃/
min的速率升温到1500℃；第五阶段：以25℃/min的速率升温到2000℃；第六阶段：以20℃/
min的速率升温到2500；第七阶段：以5℃/min的速率升温到2800℃；第八阶段：在2800℃的
3
温度下保温1h；最终得到还原后密度为0.20g/cm的石墨烯卷膜；

[0118] 步骤四：将石墨烯卷膜切成厚度不小于0.3mm的石墨烯片；

[0119] 步骤五：配置导热硅胶溶液；具体的，称取粒径为5μm的氧化铝292.5g和粒径为1μm的氮化铝240g混匀，并加入350gA/B双组份硅胶中进行真空混合脱泡处理，搅拌3～4h，搅拌
均匀后即得到导热硅胶溶液；其中，A胶与B胶的质量比为1：2；

[0120] 步骤六：将石墨烯片在所述步骤五所得的导热硅胶溶液中浸渍2～4h，浸渍完成后取出，去除石墨烯片表面多余的导热硅胶后，在烘箱中130℃温度下固化6～8h，即得到石墨
烯导热硅胶卷。

[0121] 测定本实施例中所制成的石墨烯导热硅胶片的热导率为77.9w/(m·k)，硬度shore 00测试结果为61，撕拉强度为25kN/m。

[0122] 实施例七

[0123] 一种石墨烯导热硅胶片的制备方法，包括以下步骤：

[0124] 步骤一：取5.18g固含量为38.6％的氧化石墨烯溶解在194.82g的蒸馏水中，并结合超声搅拌2h，制备成1wt％的氧化石墨烯水溶液；

[0125] 步骤二：将氧化石墨烯水溶液在加热板上涂覆成一层1～2mm的膜，加热板设置温度为80℃，使膜失水；在膜失水40wt％后并从加热板上脱落时，使用一束碳纤维束为卷杆将
其卷成一卷，得到氧化石墨烯卷，氧化石墨烯卷层间空隙小于1mm，并在烘箱进行干燥，烘干
温度为80℃，时间2～4h；

[0126] 步骤三：将氧化石墨烯卷在石墨烯卷用管式炉中炭化，管式炉的升温速率分为三个阶段：

[0127] 第一阶段：氧化石墨烯在105℃保温1h；第二阶段：以2.5℃/min的速率升温到220℃，保温1h；第三阶段：以5℃/min的速率升温到800，保温1h；

[0128] 后在石墨化炉中进行石墨化，石墨炉的升温分为八个阶段：

[0129] 第一阶段：炭化后的氧化石墨烯以50℃/min的速率升温到1000℃；第二阶段：以10℃/min的速率升温到1300℃；第三阶段：在1300℃的温度下保温30min；第四阶段：以10℃/
min的速率升温到1500℃；第五阶段：以25℃/min的速率升温到2000℃；第六阶段：以20℃/
min的速率升温到2500；第七阶段：以5℃/min的速率升温到2800℃；第八阶段：在2800℃的
3
温度下保温1h；最终得到还原后密度为0.21g/cm的石墨烯卷膜；

[0130] 步骤四：将石墨烯卷膜切成厚度不小于0.3mm的石墨烯片；

[0131] 步骤五：配置导热硅胶溶液；具体的，称取粒径为5μm的氧化铝292.5g和粒径为1μm的氮化铝240g混匀，并加入350gA/B双组份硅胶中进行真空混合脱泡处理，搅拌3～4h，搅拌
均匀后即得到导热硅胶溶液；其中，A胶与B胶的质量比为1：2；

[0132] 步骤六：将石墨烯片在所述步骤五所得的导热硅胶溶液中浸渍2～4h，浸渍完成后取出，去除石墨烯片表面多余的导热硅胶后，在烘箱中130℃温度下固化6～8h，即得到石墨
烯导热硅胶卷。

[0133] 测定本实施例中所制成的石墨烯导热硅胶片的热导率为78.0w/(m·k)，硬度shore 00测试结果为61，撕拉强度为25kN/m。

[0134] 实施例八

[0135] 一种石墨烯导热硅胶片的制备方法，包括以下步骤：

[0136] 步骤一：取4.5g固含量为44.45％的氧化石墨烯溶解在195.5g的蒸馏水中，并结合超声搅拌2h，制备成1wt％的氧化石墨烯水溶液；

[0137] 步骤二：将氧化石墨烯水溶液在加热板上涂覆成一层1～2mm的膜，加热板设置温度为80℃，使膜失水；在膜失水40wt％后并从加热板上脱落时，使用一束碳纤维束为卷杆将
其卷成一卷，得到氧化石墨烯卷，氧化石墨烯卷层间空隙小于1mm，并在烘箱进行干燥，烘干
温度为80℃，时间2～4h；

[0138] 步骤三：将氧化石墨烯卷在石墨烯卷用管式炉中炭化，管式炉的升温速率分为三个阶段：

[0139] 第一阶段：氧化石墨烯在105℃保温1h；第二阶段：以2.5℃/min的速率升温到220℃，保温1h；第三阶段：以5℃/min的速率升温到800，保温1h；

[0140] 后在石墨化炉中进行石墨化，石墨炉的升温分为八个阶段：

[0141] 第一阶段：炭化后的氧化石墨烯以50℃/min的速率升温到1000℃；第二阶段：以10℃/min的速率升温到1300℃；第三阶段：在1300℃的温度下保温30min；第四阶段：以10℃/
min的速率升温到1500℃；第五阶段：以25℃/min的速率升温到2000℃；第六阶段：以20℃/
min的速率升温到2500；第七阶段：以5℃/min的速率升温到2800℃；第八阶段：在2800℃的
3
温度下保温1h；最终得到还原后密度为0.15g/cm的石墨烯卷膜；

[0142] 步骤四：将石墨烯卷膜切成厚度不小于0.3mm的石墨烯片；

[0143] 步骤五：配置导热硅胶溶液；具体的，称取粒径为5μm的氧化铝585g，并加入350gA/B双组份硅胶中进行真空混合脱泡处理，搅拌3～4h，搅拌均匀后即得到导热硅胶溶液；其
中，A胶与B胶的质量比为1：1；

[0144] 步骤六：将石墨烯片在所述步骤五所得的导热硅胶溶液中浸渍2～4h，浸渍完成后取出，去除石墨烯片表面多余的导热硅胶后，在烘箱中130℃温度下固化6～8h，即得到石墨
烯导热硅胶卷。

[0145] 测定本实施例中所制成的石墨烯导热硅胶片的热导率为59.0w/(m·k)，硬度shore 00测试结果为59，撕拉强度为20kN/m。

[0146] 实施例九

[0147] 一种石墨烯导热硅胶片的制备方法，包括以下步骤：

[0148] 步骤一：取4.5g固含量为44.45％的氧化石墨烯溶解在195.5g的蒸馏水中，并结合超声搅拌2h，制备成1wt％的氧化石墨烯水溶液；

[0149] 步骤二：将氧化石墨烯水溶液在加热板上涂覆成一层1～2mm的膜，加热板设置温度为80℃，使膜失水；在膜失水40wt％后并从加热板上脱落时，使用一束碳纤维束为卷杆将
其卷成一卷，得到氧化石墨烯卷，氧化石墨烯卷层间空隙小于1mm，并在烘箱进行干燥，烘干
温度为80℃，时间2～4h；

[0150] 步骤三：将氧化石墨烯卷在石墨烯卷用管式炉中炭化，管式炉的升温速率分为三个阶段：

[0151] 第一阶段：氧化石墨烯在105℃保温1h；第二阶段：以2.5℃/min的速率升温到220℃，保温1h；第三阶段：以5℃/min的速率升温到800，保温1h；

[0152] 后在石墨化炉中进行石墨化，石墨炉的升温分为八个阶段：

[0153] 第一阶段：炭化后的氧化石墨烯以50℃/min的速率升温到1000℃；第二阶段：以10℃/min的速率升温到1300℃；第三阶段：在1300℃的温度下保温30min；第四阶段：以10℃/
min的速率升温到1500℃；第五阶段：以25℃/min的速率升温到2000℃；第六阶段：以20℃/
min的速率升温到2500；第七阶段：以5℃/min的速率升温到2800℃；第八阶段：在2800℃的
3
温度下保温1h；最终得到还原后密度为0.15g/cm的石墨烯卷膜；

[0154] 步骤四：将石墨烯卷膜切成厚度不小于0.3mm的石墨烯片；

[0155] 步骤五：配置导热硅胶溶液；具体的，称取粒径为5μm的氧化铝585g，并加入350gA/B双组份硅胶中进行真空混合脱泡处理，搅拌3～4h，搅拌均匀后即得到导热硅胶溶液；其
中，A胶与B胶的质量比为1：1；

[0156] 步骤六：将石墨烯片在所述步骤五所得的导热硅胶溶液中浸渍2～4h，浸渍完成后取出，去除石墨烯片表面多余的导热硅胶后，在烘箱中130℃温度下固化6～8h，即得到石墨
烯导热硅胶卷。

[0157] 测定本实施例中所制成的石墨烯导热硅胶片的热导率为59.0w/(m·k)，硬度shore 00测试结果为59，撕拉强度为20kN/m。

[0158] 实施例十

[0159] 一种石墨烯导热硅胶片的制备方法，包括以下步骤：

[0160] 步骤一：取5.18g固含量为38.6％的氧化石墨烯溶解在194.82g的蒸馏水中，并结合超声搅拌2h，制备成1wt％的氧化石墨烯水溶液；

[0161] 步骤二：将氧化石墨烯水溶液在加热板上涂覆成一层1～2mm的膜，加热板设置温度为80℃，使膜失水；在膜失水40wt％后并从加热板上脱落时，使用一束碳纤维束为卷杆将
其卷成一卷，得到氧化石墨烯卷，氧化石墨烯卷层间空隙小于1mm，并在烘箱进行干燥，烘干
温度为80℃，时间2～4h；

[0162] 步骤三：将氧化石墨烯卷在石墨烯卷用管式炉中炭化，管式炉的升温速率分为三个阶段：

[0163] 第一阶段：氧化石墨烯在105℃保温1h；第二阶段：以2.5℃/min的速率升温到220℃，保温1h；第三阶段：以5℃/min的速率升温到800，保温1h；

[0164] 后在石墨化炉中进行石墨化，石墨炉的升温分为八个阶段：

[0165] 第一阶段：炭化后的氧化石墨烯以50℃/min的速率升温到1000℃；第二阶段：以10℃/min的速率升温到1300℃；第三阶段：在1300℃的温度下保温30min；第四阶段：以10℃/
min的速率升温到1500℃；第五阶段：以25℃/min的速率升温到2000℃；第六阶段：以20℃/
min的速率升温到2500；第七阶段：以5℃/min的速率升温到2800℃；第八阶段：在2800℃的
3
温度下保温1h；最终得到还原后密度为0.20g/cm的石墨烯卷膜；

[0166] 步骤四：将石墨烯卷膜切成厚度不小于0.3mm的石墨烯片；

[0167] 步骤五：配置导热硅胶溶液；具体的，将A/B双组份硅胶中进行真空混合脱泡处理，搅拌1～2h，搅拌均匀后即得到导热硅胶溶液；其中，A胶与B胶的质量比为1：1；

[0168] 步骤六：将石墨烯片在所述步骤五所得的导热硅胶溶液中浸渍2～4h，浸渍完成后取出，去除石墨烯片表面多余的导热硅胶后，在烘箱中130℃温度下固化6～8h，即得到石墨
烯导热硅胶卷。

[0169] 测定本实施例中所制成的石墨烯导热硅胶片的热导率为62.5w/(m·k)，硬度shore 00测试结果为55，撕拉强度为27kN/m。

[0170] 综上所述，本发明提供的一种石墨烯导热硅胶片及其制备方法，本发明能够使导热硅胶在石墨烯卷内均匀分布，制成导热性能好、粘性大、抗撕拉性能好的石墨烯导热硅胶
片，能够满足各种散热需求。

[0171] 以上所述仅为本发明的实施例，并非因此限制本发明的专利范围，凡是利用本发明说明书及附图内容所作的等同变换，或直接或间接运用在相关的技术领域，均同理包括
在本发明的专利保护范围内。