一种高质量碳化硅单晶的制备方法及碳化硅单晶

摘要

本申请提供了一种高品质碳化硅单晶的制备方法，所述方法至少包括装料、加热和长晶的步骤，所述装料的步骤包括：向热场中提供长晶原料；所述长晶原料包括第一碳化硅粉料和含有第二碳化硅粉料和碳粉料的混合粉料，所述混合粉料在热场中位于所述第一碳化硅粉料的底部下方。本申请提供的碳化硅单晶的制备方法，通过下层为含有碳粉料和碳化硅粉料的混合粉料以及上层为纯碳化硅粉料的布料方式，使得在长晶前期过程中的硅碳比增大，硅气氛优先与混合粉料中的碳粉料反应，有效减轻对石墨坩埚壁的侵蚀，同时在长晶后期还能够防止碳颗粒传输至生长面，有效减少了晶体生长的前期和后期产生的碳包裹体缺陷。

权利要求

1.一种高品质碳化硅单晶的制备方法，所述方法至少包括装料、加热和长晶的步骤，其特征在于，所述装料的步骤包括：向热场中提供长晶原料；

所述长晶原料包括第一碳化硅粉料和，含有第二碳化硅粉料和碳粉料的混合粉料，所述混合粉料在热场中位于所述第一碳化硅粉料的底部下方；

在所述热场的上方设置有多个同心设置的环形加热温区，在所述加热和长晶的步骤中，通过控制所述环形加热温区的温度调节热场内的轴向温梯和径向温梯。

2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述混合粉料中第二碳化硅粉料和碳粉料的质量比为(4～10)：(0.5～3)。

3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述第一碳化硅粉料和所述混合粉料的质量比为1:(2～5)。

4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述第一碳化硅粉料的粒度为100～

490μm；和/或，所述混合粉料的粒度为500～1000μm。

5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述加热的步骤具体操作包括：降低热场内压力，控制热场内温度和环形加热温区整体的温度均升至2180℃‑2210℃，稳定形核

10‑20小时。

6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述长晶的步骤包括扩径阶段和生长阶段；

所述扩径阶段的具体操作包括：控制炉体内温度不变，调节各环形加热温区的温度由内到外依次递增5‑15℃，保温8‑20h；

所述生长阶段的具体操作包括：控制炉体内温度每小时升高0.5‑3℃，调节环形加热温区整体的温度以每小时0.5‑3℃的速率下降，并控制各环形加热温区的温度由内到外依次递增1‑8℃，保温50‑150h。

7.根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于，在所述生长阶段同时以0.5‑1.0mm/h的速度提拉籽晶。

8.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述制备方法使用碳化硅单晶生长装置制备，所述碳化硅单晶生长装置包括：坩埚，所述坩埚的外侧周围设置中频感应加热器，所述坩埚的上方设置组合式石墨加热器，所述组合式石墨加热器包括多个同心设置的石墨加热环，所述多个同心设置的石墨加热环的环宽相等且等间隔设置。

9.一种高品质的碳化硅单晶，其特征在于，由如权利要求1‑8任一所述的制备方法制备获得。

说明书

一种高质量碳化硅单晶的制备方法及碳化硅单晶

技术领域

[0001] 本申请涉及晶体材料制备技术领域，具体涉及一种高质量碳化硅单晶的制备方法及碳化硅单晶。

背景技术

[0002] 现有技术在利用PVT法制备碳化硅单晶时，通常是将碳化硅籽晶固定在石墨坩埚内的顶部，而将碳化硅粉料作为长晶原料放置于石墨坩埚内部。PVT法的本质在于碳化硅粉
料的分解，其分解的气相成分主要有Si、Si2C和SiC2。

[0003] 因此，碳化硅粉料在受热分解后获得的气相是一个富硅的气相，即在晶体生长前期，坩埚内的硅气氛的分压是过高的，而过高的硅气氛会和石墨坩埚中的碳反应生成气相。
上述反应过程，一方面会对石墨坩埚造成严重的侵蚀，另一方面，在晶体生长的前期会产生
大量碳颗粒传输至生长表面，造成前期碳包裹体，在晶体生长的后期，坩埚底部的碳化硅原
料由于硅升华过快而碳化严重，碳化后的碳化硅物料易随气氛传输至生长面，造成后期碳
包裹体。

[0004] 现有技术中多以改进坩埚结构或者在制备过程中补充硅气氛的方式减少碳包裹体的生成，进而提升碳化硅晶体质量，然而，现有的改进方法操作复杂繁琐，并且碳化硅晶
体质量提升效果并不显著，不利于工业化生产。

发明内容

[0005] 为了解决上述问题，本申请旨在提供一种有效减少包裹体特别是碳包裹体生成的高品质碳化硅单晶的制备方法，所述方法至少包括装料、加热和长晶的步骤。

[0006] 其中，所述装料的步骤包括：向热场中提供长晶原料；

[0007] 所述长晶原料包括第一碳化硅粉料和，含有第二碳化硅粉料和碳粉料的混合粉料，所述混合粉料在热场中位于所述第一碳化硅粉料的底部下方。

[0008] 本申请提供的碳化硅单晶的制备方法，在装料时，向热场中先加入一部分碳粉料和碳化硅粉料的混合粉料，然后在该混合粉料的上方加入纯碳化硅粉料，如此设置的布料
方式，一方面，在长晶原料从下方升华的长晶前期硅气氛的分压过高时，加入碳粉料后硅碳
比相较于纯碳化硅粉料时变大，硅气氛优先与混合粉料中的更接近的碳粉料反应，如此可
有效减轻对石墨坩埚壁的侵蚀，进而减少了碳颗粒的来源和前期碳包裹体的产生；另一方
面，在混合粉料的上方设置纯碳化硅粉料，能够在长晶后期防止碳颗粒传输至生长面，即上
层的碳化硅起到了一定的过滤作用，避免了在晶体生长后期因原料碳化而产生的碳包裹体
问题。

[0009] 与此同时，相较于现有的布料方式，上述布料方式还适当增大了碳硅比，进一步使得气相中的气氛过饱和度维持在较高水平，有利于4H碳化硅晶型的生长，进而避免出现多
型。

[0010] 可选的，所述热场可以是现有的热场结构，例如长晶炉，所述长晶炉内设有石墨坩埚，并且在石墨坩埚的外侧设有加热元件，石墨坩埚的坩埚盖内侧顶部还固定有籽晶。

[0011] 进一步地，所述第二碳化硅粉料和所述碳粉料的质量比为(4～10)：(0.5～3)，优选(5～8)：(1～3)，更优选5:1、5:2、5:3、6:1、6:2、6:3、7:1、7:2、7:3、8:1、8:2、8:3。

[0012] 进一步地，所述第一碳化硅粉料和所述混合粉料的质量比为1：(2～5)，优选1:2、1:2.5、1:3、1:3.5、1:4、1:4.5、1:5。

[0013] 可选的，所述混合粉料在装料容器内的布料高度占所述长晶原料在装料容器内的布料高度的(1/3)～(5/6)，优选(1/2)～(4/5)。

[0014] 进一步地，所述第一碳化硅粉料的粒度为100～490μm，优选100～300μm；和/或，所述第二碳化硅粉料和所述碳粉料的粒度为500～1000μm，优选600～1000μm。

[0015] 长晶粉料的粒度对碳化硅晶体生长过程中的气相成分的影响较大，而在本申请中，位于上层纯碳化硅粉料的粒度小于位于下层的混合粉料的粒度，即位于上层的碳化硅
粉料具有更小的孔道间隙，进而对下层粉料在长晶后期的升华中起到很好的过滤效果。

[0016] 此外，在利用PVT法制备碳化硅单晶时，特别是在长晶步骤中，随着晶体的生长，热场内部温度的轴梯和径梯会逐渐减小。温度轴梯减小会导致气氛传输变慢，生长速率下降，
严重时会因气氛的过饱和度降低而产生多型。温度径梯减小，会导致边缘生长速率加快，易
产生微管、多型、边缘多晶等缺陷。

[0017] 为了进一步提升碳化硅单晶的质量，在采用上述装料方式的基础上，本申请提供的制备方法还可以在所述热场的上方，沿径向由内向外设置有多个同心的环形加热温区，
并在加热步骤和长晶步骤中，通过控制所述环形加热温区的温度调节热场内的轴向温梯和
径向温梯。

[0018] 上述制备方法中加热温区的设置，通过在热场的上方位置设置多个环形的加热温区，一方面，在热场上方加热的方式便于通过调节所有环形加热温区整体的温度，来控制热
场内的温度轴梯，以提高晶体的生长速率，并保证晶体的生长环境稳定，，既能够促使晶锭
厚度的增长，又能够避免因气氛传输不足而产生多型；另一方面，多个环形加热温区其各自
的温度可以分别独立控制，而同心环形的设置更便于控制坩埚内温场在径向上形成一定的
温度差值，例如使沿由圆心向外侧方向的加热环的温度依次递减，特别是环形的温区形状
与坩埚内部热场的形状以及晶体柱的外形贴合，进而使其能够维持较大的晶体边缘径梯，
进而扩大晶体的直径，提高边缘质量，获得更大直径和厚度的大尺寸单晶。

[0019] 进一步地，所述加热的步骤具体操作包括：降低热场内压力，控制热场内温度和环形加热温区整体的温度均升至2180℃‑2210℃，稳定形核10‑20小时。

[0020] 进一步地，所述长晶的步骤包括扩径阶段和生长阶段；

[0021] 所述扩径阶段的具体操作包括：控制炉体内温度不变，调节各环形加热温区的温度由内到外依次递增5‑15℃，保温8‑20h；

[0022] 所述生长阶段的具体操作包括：控制炉体内温度每小时升高0.5‑3℃，调节环形加热温区整体的温度以每小时0.5‑3℃的速率下降，并控制各环形加热温区的温度由内到外
依次递增1‑8℃，保温50‑150h。

[0023] 其中，环形加热温区的设置，在加热阶段通过控制其整体温度可以协助提升并维持热场内的加热温度；在扩径阶段，通过控制各环形温区之间的温度差能够维持晶体扩径
所需的温度径向梯度；在生长阶段，通过在环形温区整体温度下降的同时保持各环形温区
之间的温度差，能够维持晶体扩径增厚所需的径向温梯和轴向温梯，从而进一步提高晶体
生长的质量和尺寸。优选的，在扩径阶段环形温区之间的温差大于在生长阶段环形温区之
间的温差。

[0024] 在优选的实施方式中，多个环形加热温区可以是2‑8个环形加热温区，优选为5个，各环形加热温区的环形宽度相等，且等间距分布。

[0025] 在一种实施方式中，所述生长阶段包括生长第一阶段和生长第二阶段，其中，生长第一阶段和生长第二阶段的各环形温区的温度递增差值可以不同。

[0026] 在另一种实施方式中，多个环形加热温区的温度可以采用多种方式依次递增，并且优选外侧的温差大于内侧的温差，例如，在热场上方设置五个环形加热温区，沿由外侧向
内侧方向的环形加热温区，外侧三个的温度依次递增5℃，内侧两个的温度依次递增2℃。

[0027] 进一步地，在所述生长阶段同时以0.5‑1.0mm/h的速度提拉籽晶。

[0028] 其中，碳化硅籽晶在热场中通常是被固定粘接在石墨坩埚的坩埚盖内侧顶部，可以通过在长晶步骤中提拉坩埚盖的方式提拉籽晶，例如，在长晶炉顶部设置连接坩埚盖的
提拉电机，在晶体生长阶段通过提拉电机提升坩埚盖，进而升高籽晶的高度。在现有的碳化
硅单晶制备工艺中，碳化硅籽晶在坩埚盖处全程固定，因此随着晶体的生长，气相区的体积
逐渐减小，导致紧邻生长界面区域中气相组分SimCm的浓度增大，相互作用的概率增大，随着
晶体厚度的增加边缘微管、多型、多晶及包裹体问题逐渐加重，进而影响晶体质量。而在长
晶阶段提拉籽晶的方式，能够协助维持生长界面和原料界面间的气相传输距离不变，进一
步提升晶体的质量。

[0029] 进一步地，所述制备方法使用碳化硅单晶生长装置制备，所述碳化硅单晶生长装置包括：

[0030] 坩埚，所述坩埚的外侧周围设置中频感应加热器，所述坩埚的上方设置组合式石墨加热器，所述组合式石墨加热器包括多个同心的石墨加热环，所述多个同心的石墨加热
环的环宽相等且等间隔设置。

[0031] 可选的，所述石墨加热环上还设有用于检测温度的热电阻，以及用于连接电连接线的接线柱。

[0032] 可选的，所述坩埚的开口呈缩口形，即其口径小于其内部的腔径，以增大原料的装料量。

[0033] 另一方面，本申请提供了一种高品质的碳化硅单晶，由上述制备方法制备获得。

[0034] 其中，采用上述方法制备的碳化硅晶锭，其厚度最高可达46mm，相对于籽晶的扩径距离可达25mm，切片后观察其碳包裹体缺陷浓度显著减少甚至消除，相较于现有方法制备
的碳化硅单晶具有显著提升的尺寸和质量。

[0035] 通过本申请能够带来如下有益效果：

[0036] 1、本申请提供的碳化硅单晶的制备方法，通过下层为含有碳粉料和碳化硅粉料的混合粉料以及上层为纯碳化硅粉料的布料方式，使得在长晶前期过程中的硅碳比增大，硅
气氛优先与混合粉料中的碳粉料反应，有效减轻对石墨坩埚壁的侵蚀，同时在长晶后期还
能够防止碳颗粒传输至生长面，有效减少了晶体生长的前期和后期产生的碳包裹体缺陷；

[0037] 2、本申请提供的碳化硅单晶的制备方法，通过在热场的上方设置多个环形加热温区，既可以通过调节所有环形加热温区整体的温度控制热场内的温度轴梯，以在保证晶体
生长速率的同时，避免气氛传输不足而产生多型；又能够将多个环形加热温区其各自的温
度分别独立控制，通过调节各环形加热温区之间的温度差值，来控制晶体生长界面处的径
向温梯，以提高单晶边缘处的质量，获得大尺寸的碳化硅晶体。

附图说明

[0038] 此处所说明的附图用来提供对本申请的进一步理解，构成本申请的一部分，本申请的示意性实施例及其说明用于解释本申请，并不构成对本申请的不当限定。在附图中：

[0039] 图1为本申请提供的高质量碳化硅的制备方法所使用的碳化硅长晶炉的结构示意图；

[0040] 图2为组合式石墨加热器的结构示意图；

[0041] 图3为实施例1的制备方法获得的碳化硅单晶切片后在显微镜下的观察图，放大倍数为200倍；

[0042] 图4为对比例1的制备方法获得的碳化硅单晶切片后在显微镜下的观察图，放大倍数为200倍；

[0043] 图中：1、长晶炉；2、坩埚；3、坩埚上盖；4、坩埚开口；5、升降机构；6、提拉电机；7、第一碳化硅粉料；8、混合粉料(第二碳化硅粉料和碳粉料混合)；9、组合式石墨加热器；901～
905、石墨加热环A1～A5；906、接线柱；907、热电阻；10、中频感应加热器。

具体实施方式

[0044] 为了更清楚的阐释本申请的整体构思，下面以实施例的方式对本发明的整体方案进行详细说明。在下文的描述中，给出了大量具体的细节以便提供对本发明更为彻底的理
解。然而，对于本领域技术人员来说显而易见的是，本发明可以无需一个或多个这些细节而
得以实施。在其他的例子中，为了避免与本发明发生混淆，对于本领域公知的一些技术特征
未进行描述。

[0045] 如未特殊说明，下述实施例中各原料粉料均可通过商业途径购得。

[0046] 在一种实施方式中，本申请提供的高质量碳化硅的制备方法，可以采用如图1所示的碳化硅长晶炉1制备。如图1所示，该长晶炉1包括坩埚2，坩埚2呈上部较细下部较粗的形
状，坩埚开口4呈缩口形，即其口径小于其内部的腔径，以增大原料的装料量。坩埚2的顶部
具有坩埚上盖3，其中，坩埚上盖3的内侧可以固定粘接碳化硅籽晶。坩埚上盖3的外侧连接
有升降机构5，该升降机构5的非连接端位于长晶炉1的顶部外侧，并与提拉电机6连接，以使
得坩埚上盖3通过升降机构5和提拉电机6能够在长晶过程中被以一定速率提升。

[0047] 如图1所示，当进行装料步骤时，先向坩埚2中装入含有碳粉料和第二碳化硅粉料的混合粉料8并铺平，再于混合粉料8的上方铺设第一碳化硅粉料7。

[0048] 其中，在长晶炉1内侧顶部设有组合式石墨加热器9。如图2所示，该组合式石墨加热器9包括五个同圆心不同直径的石墨加热环A1～A5(图中标号为901～905)。其中，五个石
墨加热环A1～A5的圆心，位于坩埚2的中轴线上，以使得组合式加热器9形成的温区结构与
坩埚2内需求的温场相匹配。并且，具有最大直径的加热环即最外侧的石墨加热环A5，其直
径不小于坩埚2的最大直径，优选为最外侧的石墨加热环A5的直径与坩埚2的最大直径相
等，如此以使得组合式加热器9的加热面积能够覆盖坩埚2的最大截面积，保证加热以及调
控温梯的效果。

[0049] 与此同时，继续参阅图2，石墨加热环A1～A5的环宽度均相同，并且等间距设置。每个石墨加热环上还设有用于检测温度的热电阻906，以及两个用于连接电连接线的接线柱
907，并且彼此间隔的石墨加热环A1～A5可以采用现有的多种方式安装在长晶炉内。环形石
墨加热环A1～A5的设置，相当于在坩埚的顶部形成了五个沿径向由内向外的环形加热温
区，在优选的实施方式中，可以通过控制石墨加热环A1～A5整体的温度来调节坩埚内部热
场的轴向温梯，通过控制五个石墨加热环中每一个石墨加热环的温度，使其相互之间具有
一定的温度差值，并通过该温度差值来调节坩埚内部热场的径向温梯。如此可有效减少碳
化硅晶体中多型、微管、多晶缺陷，尤其是边缘处的缺陷，进而扩大碳化硅晶体的尺寸，提升
碳化硅整体的质量，扩大晶体尺寸。

[0050] 如未特殊说明，下列实施例所提供的制备方法均使用上述长晶炉进行制备。然而本领域技术人员可以理解的是，下述实施例中使用上述长晶炉进行制备的过程仅为了便于
理解，而非代表本申请提供的方法只能通过使用上述长晶炉进行制备。

[0051] 实施例1

[0052] 本实施例提供了一种高质量碳化硅单晶的制备方法，该方法包括如下步骤：

[0053] 步骤一：将粒度为1000μm碳化硅粉料(即第二碳化硅粉料，下同)与粒度为1000μm的碳粉料按照质量比5：1的比例混合均匀，获得混合粉料，然后将该混合粉料装入坩埚底部
并铺平，再在该混合粉料的上方放置一层粒度300微米的纯碳化硅粉料(即第一碳化硅粉
料，下同)，其中，混合粉料的质量为3kg，纯碳化硅粉料的质量为1kg，即长晶原料总质量为
4kg；

[0054] 步骤二：将碳化硅籽晶固定于坩埚上盖内侧，并将坩埚上盖的位置调至最低处，与坩埚合并，并将长晶炉装配完整；

[0055] 步骤三：开启抽气泵，将炉体内的压力降至10mbar，同时开启中频感应加热器与组合式石墨加热器，待坩埚炉体内的温度和组合式石墨加热器的温度，均升至2200℃时，稳定
10小时形核；

[0056] 步骤四：通过以下三个阶段控制长晶：

[0057] 扩径阶段：将炉体内压力调至8mbar，并通过中频感应加热器控制炉体内的温度升高至2260℃，保持位于最中心的石墨加热环A5的温度仍为2200℃不变，调节A5、A4和A3石墨
加热环的温度依次递增10℃，A3、A2和A1石墨加热环的温度依次递增12℃，生长10小时；

[0058] 生长第一阶段：通过中频感应加热器控制炉体内的温度从2260℃开始，并控制炉体内温度每小时升高1℃，与此同时，将5个石墨加热环整体的温度以每小时1℃的速率下
降，并在整体温度下降的同时，保持A5～A1五个石墨加热环由内到外的温度依次递增2℃，
并开启提拉电机，将粘有籽晶的坩埚上盖以0.8mm/h的速度向上提拉上移；该阶段生长时间
50h；

[0059] 生长第二阶段：继续保持生长第一阶段的状态，调节由内到外的石墨加热环A5、A4和A3的温度依次递增1℃，调节A3、A2和A1石墨加热环的温度依次递增4℃，生长时间80小
时；

[0060] 步骤五：长晶结束后，降温，打开炉体，获得高质量的碳化硅单晶。

[0061] 实施例2

[0062] 本实施例提供了一种高质量碳化硅单晶的制备方法，该方法包括如下步骤：

[0063] 步骤一：将粒度为800μm碳化硅粉料与粒度为600μm的碳粉料按照质量比5：2的比例混合均匀，获得混合粉料，然后将该混合粉料装入坩埚底部并铺平，再在该混合粉料的上
方放置一层粒度200微米的纯碳化硅粉料，其中，混合粉料的质量为3.5kg，纯碳化硅粉料的
质量为1kg，即长晶原料总质量为4.5kg；

[0064] 步骤二：将碳化硅籽晶固定于坩埚上盖内侧，并将坩埚上盖的位置调至最低处，与坩埚合并，并将长晶炉装配完整；

[0065] 步骤三：开启抽气泵，将炉体内压力降至10mbar，同时开启中频感应加热器与组合式石墨加热器，待坩埚炉体内的温度和组合式石墨加热器的温度，均升至2200℃时，稳定10
小时形核；

[0066] 步骤四：通过以下三个阶段控制长晶：

[0067] 扩径阶段：将炉体内压力调至8mbar，并通过中频感应加热器控制炉体内的温度升高至2260℃，保持位于最中心的石墨加热环A5的温度仍为2200℃不变，调节A5、A4和A3石墨
加热环的温度依次递增8℃，A3、A2和A1石墨加热环的温度依次递增11℃，生长10小时；

[0068] 生长第一阶段：通过中频感应加热器控制炉体内的温度从2260℃开始，并控制炉体内温度每小时升高1℃，与此同时，将5个石墨加热环整体的温度以每小时2℃的速率下
降，并在整体温度下降的同时，保持A5～A1五个石墨加热环由内到外的温度依次递增3℃，
并开启提拉电机，将粘有籽晶的坩埚上盖以0.8mm/h的速度向上提拉上移；该阶段生长时间
50h；

[0069] 生长第二阶段：保持生长第一阶段的状态，调节由内到外的石墨加热环A5、A4和A3的温度依次递增1℃，调节A3、A2和A1石墨加热环的温度依次递增3℃，生长时间80小时；

[0070] 步骤五：长晶结束后，降温，打开炉体，获得高质量的碳化硅单晶。

[0071] 实施例3

[0072] 本实施例提供了一种高质量碳化硅单晶的制备方法，该方法包括如下步骤：

[0073] 步骤一：将粒度为800μm碳化硅粉料与粒度为800μm的碳粉料按照质量比6：1的比例混合均匀，获得混合粉料，然后将该混合粉料装入坩埚底部并铺平，再在该混合粉料的上
方放置一层粒度400微米的纯碳化硅粉料，其中，混合粉料的质量为3.5kg，纯碳化硅粉料的
质量为1kg，即长晶原料总质量为4.5kg；

[0074] 步骤二：将碳化硅籽晶固定于坩埚上盖内侧，并将坩埚上盖的位置调至最低处，与坩埚合并，并将长晶炉装配完整；

[0075] 步骤三：开启抽气泵，将炉体内的压力降至10mbar，同时开启中频感应加热器与组合式石墨加热器，待坩埚炉体内的温度和组合式石墨加热器的温度，均升至2200℃时，稳定
10小时形核；

[0076] 步骤四：通过以下三个阶段控制长晶：

[0077] 扩径阶段：将炉体内压力调至8mbar，并通过中频感应加热器控制炉体内的温度升高至2260℃，保持位于最中心的石墨加热环A5的温度仍为2200℃不变，调节A5、A4和A3石墨
加热环的温度依次递增7℃，A3、A2和A1石墨加热环的温度依次递增13℃，生长10小时；

[0078] 生长第一阶段：通过中频感应加热器控制炉体内的温度从2260℃开始，并控制炉体内温度每小时升高1℃，与此同时，将5个石墨加热环整体的温度以每小时1℃的速率下
降，并在整体温度下降的同时，保持A5～A1五个石墨加热环由内到外的温度依次递增2℃；
并且，开启提拉电机，将粘有籽晶的坩埚上盖以0.8mm/h的速度向上提拉上移；该阶段生长
时间50h；

[0079] 生长第二阶段：保持生长第一阶段的状态，调节由内到外的石墨加热环A5、A4和A3的温度依次递增2℃，调节A3、A2和A1石墨加热环的温度依次递增4℃，生长时间80小时；

[0080] 步骤五：长晶结束后，降温，打开炉体，获得高质量的碳化硅单晶。

[0081] 实施例4

[0082] 实施例4中，位于下层的混合粉料中第二碳化硅粉料和碳粉料的质量比为7:3，其余步骤及参数与实施例1相同。

[0083] 实施例5

[0084] 实施例5中，混合粉料的质量为4kg，纯碳化硅粉料的质量为1kg，即长晶原料总质量为5kg，其余步骤及参数与实施例1相同。

[0085] 实施例6

[0086] 实施例6中，扩径阶段调节A5～A1石墨加热环的温度依次递增10℃；生长第一阶段调节A5、A4、A3石墨加热环的温度依次递增2℃，A3、A2、A1石墨加热环的温度依次递增5℃；
生长第二阶段调节A5～A1石墨加热环的温度依次递增3℃；其余步骤及参数与实施例1相
同。

[0087] 对比例1

[0088] 对比例1与实施例1的制备方法的区别在于，在装料时全部采用粒度300微米的纯碳化硅粉料4kg，不添加混合粉料，并在制备全程不开启组合式石墨加热器，在长晶阶段也
不提拉籽晶，其余步骤参数，例如加热长晶的温度、压力、时长等均相同。

[0089] 对比例2

[0090] 对比例2与实施例1的制备方法的区别在于，在装料时全部采用粒度300微米的纯碳化硅粉料4kg，不添加混合粉料，但在加热和长晶阶段开启组合式石墨加热器，并且调节
方法相同，其余步骤和参数与实施例1相同。

[0091] 对比例3

[0092] 对比例3与实施例1制备方法的区别在于，在装料时采用相同的布料方式，即仍使用3kg混合粉料和1kg纯碳化硅粉料，混合粉料中碳化硅粉料和碳粉料的质量比为5:1，但在
制备中全程不开启组合式石墨加热器，其余步骤和参数与实施例1相同。

[0093] 对实施例1‑6以及对比例1‑3的制备方法制备获得的碳化硅单晶进行诸如碳包裹体、微管、多型出现位置等质量缺陷的表征，以及相对于籽晶的扩径距离和获得的晶锭厚度
测量，所得结果如表1所示，其中实施例1和对比例1切片后通过显微镜观察得到的表征图见
图3和图4。

[0094] 表1

[0095]

[0096] 由表1中的数据并结合图3和图4中观察的结果可知，相较于与现有的PVT法接近的对比例1，本申请中各实施例提供的制备方法能够显著减少甚至消除单晶中碳包裹体、微管
和多型的质量缺陷，并且还能够显著扩大晶锭的直径尺寸以及厚度；与此同时，将各实施例
分别与对比例2和3比较可知，本申请中特定的布料方式和制备方法均对提升碳化硅质量和
尺寸具有明显改善的效果。因此，本申请提供的制备方法能够制备获得更高质量和更大尺
寸的碳化硅单晶。

[0097] 以上所述仅为本申请的实施例而已，并不用于限制本申请。对于本领域技术人员来说，本申请可以有各种更改和变化。凡在本申请的精神和原理之内所作的任何修改、等同
替换、改进等，均应包含在本申请的权利要求范围之内。