球形氮化铝粉末及其制备方法

摘要

本申请提供了一种具有更接近球形的颗粒形状的球形氮化铝粉末。根据本发明的球形氮化铝粉末，其包含由AIN组成的主成分和由稀土化合物组成的子成分，其特征在于，粉末中70％以上的颗粒具有各个颗粒的平面投影形状，在其中，外周边形状不包括任何突出的角部或不平整。

权利要求

1.一种球形氮化铝粉末，包含由AlN组成的主成分和由稀土化合物组成的子成分；

其中，平均粒径为2‑30μm；

其中，粉末中70％以上的颗粒具有各个颗粒的平面投影形状，在其中，外周边形状不包括任何突出的角部或不平整；每个颗粒的平面投影形状是通过以10,000倍放大率捕获的粉末的SEM图像获得的；以及

所有粉末的95％以上的颗粒具有0.7以上的球度。

2.根据权利要求1所述的球形氮化铝粉末，其中，在各个颗粒的平面投影形状中，颗粒的外周边形状由逐渐变化的弧形部分的组合组成，并且不具有不连续的点。

3.根据权利要求1所述的球形氮化铝粉末，其中，平均粒径为2.8‑7.7μm。

4.根据权利要求1所述的球形氮化铝粉末，其中，所有粉末的80％以上的颗粒具有0.8以上的球度。

5.根据权利要求1所述的球形氮化铝粉末，相对于100wt％的AlN，包含1‑10wt％的以氧化物为基础的稀土化合物，稀土化合物选自由Y、Yb、La、Nd或Sm的氧化物或铝酸盐化合物组成的组的至少一种类型。

2

6.根据权利要求1‑5任一项所述的球形氮化铝粉末，其中，比表面积为1.6m/g以下。

7.一种球形氮化铝粉末的制备方法，该方法包括：将100wt％的氮化铝原料粉末与由1‑10wt％的以氧化物为基础的稀土化合物组成的第一助剂粉末、由2‑8wt％的以氧化物为基础的钙化合物组成的第二助剂粉末和8‑30wt％的碳粉末混合，以获得原料粉末混合物的步骤；

在非氧化气氛下，在1400‑1800℃的第一温度范围内对原料粉末混合物进行预定时间的热处理，以促进颗粒的球形化和颗粒生长，从而获得球形化粉末的步骤；以及在氧化气氛下，在500‑800℃的第二温度范围内对球形化粉末进行热处理，以对球形化粉末进行脱碳的步骤。

8.根据权利要求7所述的球形氮化铝粉末的制备方法，其中，稀土化合物选自由Y、Yb、La、Nd或Sm的氧化物，卤化物，碳酸盐，硝酸盐，草酸盐，氢氧化物或醇盐组成的组中的至少一种类型；钙化合物选自由Ca的氧化物，卤化物，硫化物，碳酸盐，硝酸盐，草酸盐，氢氧化物或醇盐组成的组中的至少一种类型。

说明书

球形氮化铝粉末及其制备方法

技术领域

[0001] 本发明涉及一种球形氮化铝粉末及其制备方法。

背景技术

[0002] 近年来，氮化铝被认为是具有优良导热性的陶瓷材料，并且其烧结基板被广泛用于需要高散热性能的电子设备等。另外，氮化铝粉末还被用作填料，该填料将被混入诸如油
脂、粘合剂和涂料等材料，以利用其优良导热性。填料的预期材料性能包括，例如，填充性
能、捏合性能和导热性。利用填料的较好的填充性能，粉末能以较高的浓度混入诸如树脂等
材料。利用填料的较好的捏合性能，填料在较高的浓度下可以更容易与材料混合。填料的导
热性越好，含填料的材料的散热性能越高。换言之，改善填料的这些材料性能允许获得具有
较高的散热性能的含有填料的材料。为此，已经做了各种努力来改善填料的材料性能。

[0003] 例如，专利文献1公开了一种氮化铝粉末和制备氮化铝粉末的方法，其中，当将粉末混入树脂中时，为了改善流动性和填充性能，颗粒被制成球形。在专利文献1中，通过直接
氮化法和氧化铝还原氮化法合成的无定形氮化铝粉末在助熔剂中老化，以使颗粒成球形。
在这种情况下，无定形氮化铝粉末与助熔剂混合，该助熔剂由碱土元素、稀土元素、铝、钇、
锂的氧化物或氮化物的前体，或碳酸盐、硝酸盐、草酸盐、氢氧化物、卤化物、醇盐，或能够在
加热过程中分解形成上述物质的化合物组成(碳酸盐、硝酸盐、草酸盐、氢氧化物、卤化物、
醇盐等)。接下来，将通过在1,600‑2,000℃的氮或氩的气氛中对混合物进行热处理而获得
的集合体碾碎，然后，在盐酸、硝酸等合适的酸溶液中搅拌的同时，使助熔剂部分熔化，并且
分离出具有光滑表面的球形氮化铝颗粒，以得到球形氮化铝粉末。以这种方式获得的球形
氮化铝具有例如0.1‑100微米的平均粒径，并且如在专利文献1的图2和图3的不清晰的图像
中看出的，具有带有明显光滑的表面的球形形状。然而，采用助熔剂法时存在的问题是，当
用强酸去除助熔剂时，颗粒表面受到损坏，颗粒的表面积增加，并且由于颗粒的粒径分布无
法控制，捏合性能和填充性能急剧下降。专利文献1的球形铝粉末已经由发明人再造为比较
例6‑13，并且其性能在下面的表3、表4、图6和图7中示出。

[0004] 相反，专利文献2公开了一种填料氮化铝粉末和制备填料氮化铝粉末的方法，其中，很少有粒径为1μm或更小的颗粒，目的是在不使用助熔剂法的情况下改善填充性能和捏
合性能。在专利文献2中，平均粒径为1‑3μm的氧化铝、碳和相对于氧化铝的0.05‑0.5wt％的
CaF2的混合物在1,500‑1,700℃的还原气氛下进行还原氮化，因此，粒径分布变得比氧化铝
更尖锐，并且可以得到在与树脂混合时表现出高填充性能的氮化铝粉末。

[0005] 引用列表

[0006] 专利文献

[0007] 专利文献1：日本特开2002‑179413号公报

[0008] 专利文献2：日本特开2017‑114706号公报

发明内容

[0009] 技术问题

[0010] 在专利文献2中，通过不使用助熔剂法，而通过减少粒径为1μm或更小的颗粒的比例来改善填充性能和捏合性能。然而，通过氮化铝粉末的SEM图像判断，大部分颗粒在其表
面中都具有不平整或突出的角。理论上，已知颗粒形状越接近完美球形，填充性能和捏合性
能越好。因此，为了进一步改善填充性能和捏合性能以及导热性，本发明的发明人打算在不
使用助熔剂法的情况下，获得颗粒形状接近完美球形的球形氮化铝粉末。

[0011] 本发明就是为了解决上述问题而做出的，并且其目的是提供一种颗粒形状接近完美球形的球形氮化铝粉末及其制备方法。

[0012] 解决问题的方法

[0013] 根据本发明的实施方式的球形氮化铝粉末包含由AlN组成的主成分和由稀土化合物组成的子成分；其中，粉末中70％以上的颗粒具有各个颗粒的平面投影形状，在其中，外
周边形状不包括任何突出的角部或不平整。

[0014] 根据本发明的实施方式的球形氮化铝粉末是在制备过程中不采用助熔剂法制备的，因此，包含一定数量的稀土化合物。进一步地，由于粉末中70％以上的颗粒在其表面中
不具有突出的角部或不平整，与常规技术相比，颗粒形状可以更接近完美球形。换言之，根
据本发明的球形氮化铝粉末已经改善了作为填料的填充性能、捏合性能和导热性。

[0015] 在本发明的进一步的实施方式中，在各个颗粒的平面投影形状中，颗粒的外周边形状由逐渐变化的弧形部分的组合组成，并且不具有不连续的点。换言之，在各个颗粒的平
面投影形状中，颗粒的外周边形状只由弧形部分的组合组成，因此，没有直线部分。此外，由
于颗粒的外周边逐渐变化并且没有不连续的点，因此在颗粒的外周边中的弧形部分的接缝
处没有角部或不平整。术语“不连续的点”指的是由于例如角部或不平整的存在，切线的方
向急剧地或以非连续方式变化的点。

[0016] 在本发明的进一步的实施方式中，平均粒径为2‑30μm。更优选地，平均粒径为2.8‑7.7μm。换言之，球形氮化铝粉末具有更适合于填料的平均粒径。

[0017] 在本发明的进一步的实施方式中，所有粉末的95％以上的颗粒具有0.7以上的球度。另外，所有粉末的80％以上的颗粒具有0.8以上的球度。换言之，根据本发明的球形氮化
铝粉末中的许多颗粒在整体上至少具有一定的球度，其中，几乎没有扭曲的形状的颗粒，并
且颗粒形状变化很小。结果，改善了填料的填充性能和捏合性能。

[0018] 在本发明的进一步的实施方式中，相对于100wt％的AlN，粉末包含1‑10wt％的以氧化物为基础的稀土化合物，稀土化合物选自由Y、Yb、La、Nd或Sm的氧化物或铝酸盐化合物
组成的组的至少一种类型。换言之，根据所添加的稀土化合物，根据本发明的球形氮化铝粉
末可以具有某些附加性能。

[0019] 一种制备根据本发明的实施方式的球形氮化铝粉末的方法包括：

[0020] 将100wt％的氮化铝原料粉末与由1‑10wt％的以氧化物为基础的稀土化合物组成的第一助剂粉末、由2‑8wt％的以氧化物为基础的钙化合物组成的第二助剂粉末和8‑
30wt％的碳粉末混合，以获得原料粉末混合物的步骤；

[0021] 在非氧化气氛下，在第一温度范围内对原料粉末混合物进行预定时间的热处理，以促进颗粒的球形化和颗粒生长，从而获得球形化粉末的步骤；以及

[0022] 在氧化气氛下，在第二温度范围内对球形化粉末进行热处理，以对球形化粉末进行脱碳的步骤。

[0023] 按照根据本发明的实施方式的球形氮化铝粉末的制备方法，将氮化铝原料粉末与碳粉末、由稀土化合物组成的第一助剂粉末和由钙化合物组成的第二助剂粉末一起热处
理，这使得能够从原料粉末混合物去除氧，并且有效地促进氮化铝粉末从低温范围到高温
范围的球形化和颗粒生长。结果，可能获得具有外周边形状的球形化粉末，该外周边形状在
平面投影形状中不包括任何突出的角部或不平整，这在常规技术中是不存在的。然后，通过
脱碳，可以获得颗粒形状更接近完美球形的球形氮化铝粉末。

[0024] 在本发明的进一步的实施方式中，稀土化合物选自由Y、Yb、La、Nd或Sm的氧化物或卤化物，或能够在加热过程中通过分解形成上述物质的前体(碳酸盐、硝酸盐、草酸盐、氢氧
化物、醇盐等)组成的组的至少一种类型，钙化合物选自由Ca的氧化物或卤化物，或能够在
加热过程中通过分解形成上述物质的前体(硫化物、碳酸盐、硝酸盐、草酸盐、氢氧化物、醇
盐等)组成的组的至少一种类型。换言之，根据本发明的制备方法制备的球形氮化铝粉末根
据所添加的稀土化合物可以具有某些附加性能。

[0025] 本发明的效果

[0026] 根据本发明获得了在其中所有粉末的至少70％的颗粒具有更接近完美球形的颗粒形状的球形氮化铝粉末。

附图说明

[0027] 图1是根据本发明的一个实施方式(实施例1)的球形氮化铝粉末的SEM图像。

[0028] 图2是根据本发明的一个实施方式(实施例11)的球形氮化铝粉末的SEM图像。

[0029] 图3是常规实施例(专利文献2)的球形氮化铝粉末的SEM图像。

[0030] 图4是根据本发明的比较例1的球形氮化铝粉末的SEM图像。

[0031] 图5是根据本发明的比较例2的球形氮化铝粉末的SEM图像。

[0032] 图6是根据本发明的比较例6的球形氮化铝粉末的SEM图像。

[0033] 图7是根据本发明的比较例10的球形氮化铝粉末的SEM图像。

[0034] 图8是示出了根据本发明的实施方式的氮化铝烧结体的XRD分析结果图，其中，(a)示出了实施例1，(b)示出了实施例11。

具体实施方式

[0035] 在下面，第一实施方式将被描述为本发明的一个实施例。然而，以下描述并不旨在限制本发明。

[0036] 根据本发明的实施方式的球形氮化铝粉末是微细颗粒的集合体，该微细颗粒包含由AlN(氮化铝)组成的主成分和由稀土化合物组成的子成分。具体地，相对于100wt％的
AlN，球形氮化铝粉末包含1‑10wt％的以氧化物为基础的稀土化合物。在原料组成形式中，
稀土化合物选自由Y、Yb、La、Nd或Sm的氧化物或卤化物，或能够在加热过程中通过分解形成
上述物质的前体(碳酸盐、硝酸盐、草酸盐、氢氧化物、醇盐等)组成的组的至少一种类型。另
外，根据本实施方式的球形氮化铝粉末用作主要填充到树脂材料等中的填料。球形氮化铝
粉末的平均粒径优选为2‑30μm，并且更优选为2.8‑7.7μm。

[0037] 图1和图2是根据本发明的实施方式的球形氮化铝粉末的典型SEM图像。在此，图1是下述实施例1的球形氮化铝粉末的示例性SEM图像，图2是实施例11的球形氮化铝粉末的
示例性SEM图像，但是已经证实，根据本发明的实施方式的球形氮化铝粉末在其他实施例的
SEM图像中也具有相似的颗粒形状和几何特征。同时，图3是常规球形氮化铝粉末(专利文献
2)的SEM图像，并且图4和图5是下述比较例1和2的球形氮化铝粉末的SEM图像。

[0038] 如图1和图2所示，根据本实施方式的球形氮化铝粉末的大多数(至少70％)颗粒具有接近圆形的形状的平面投影形状，没有向外突出的角部或不平整。进一步地，在颗粒的平
面投影形状中，颗粒的外周边形状几乎不包括直线部分，也不包括急剧地或以非连续方式
变化的任何部分，并且由在整个外周边中形成连续曲线的弧形部分的组合组成。这些弧形
部分沿整个周边限定出逐渐变化的曲线，使得它没有任何根本地变化的接缝。换言之，各个
颗粒的外周边形状都没有不连续的点，在这些点上，由于角部或不平整的存在，切线的方向
急剧地或以非连续的方式变化。进一步地，如图1和图2所示，颗粒表面非常光滑，由此可以
推断出表面积很小。换言之，根据本实施例方式的球形氮化铝粉末表现出大体上圆形的表
面形状。

[0039] 相反，如图3至图7所示，在根据常规实施例或比较例的球形氮化铝粉末的SEM图像的平面投影形状中，大多数颗粒的外周边都包括直线部分、角部和不平整。另外，大多数颗
粒的外周边都由直线部分和曲线部分的组合组成，并且包括这些部分之间的接缝处的不连
续的点。换言之，根据常规实施例和比较例的球形氮化铝粉末的颗粒可以说是具有大体上
圆形的形状。

[0040] 根据图1‑7的SEM图像，根据本发明的球形氮化铝粉末可以在质量上与常规球形氮化铝粉末的区别之处在于，颗粒在其平面投影形状上不包括角部或不平整(或不连续的
点)，并且具有大体上圆形的表面。换言之，根据本发明的球形氮化铝粉末中的大多数颗粒
拥有具有更大弯曲的表面的球形形状，更接近完美球形。

[0041] 进一步地，根据本实施方式的球形氮化铝粉末具有0.85或以上的平均球度。球度是颗粒的平面投影形状有多接近完美圆形的度量，其中，完美球形的球度为1。球度可以由
下式求得：

[0042] 4πS/L2

[0043] 在这里，S是颗粒在平面投影中的面积，L是颗粒在平面投影中的周长。通过对SEM图像中的每个颗粒的图像分析，可以计算球度值。进一步地，关于根据本实施方式的球形氮
化铝粉末中具有高球度的颗粒的比例，所有颗粒的95％及以上具有0.7及以上的球度，并且
所有颗粒的80％及以上具有0.8及以上的球度。换言之，由于根据本实施方式的球形氮化铝
粉末中的大部分颗粒具有相对较高的球度(0.7及以上)，因此粉末整体上可以说是在颗粒
形状上有很少变化。

[0044] 在理论上，颗粒形状接近完美球形的颗粒越多，意味着可以得到高填充和捏合性能的填料的粉末。因此，根据本实施方式的球形氮化铝粉末与具有许多角部和不平整的颗
粒组成的常规填料粉末相比，其作为填料表现出优异的填充和捏合性能。

[0045] 根据本发明的实施方式的球形氮化铝粉末可以通过下述制备方法获得。

[0046] 根据本实施方式的球形氮化铝粉末是通过以下步骤制得的：将作为基础材料的氮化铝原料粉末与由稀土化合物组成的第一助剂粉末、由钙化合物组成的第二助剂粉末和作
为添加剂的碳粉末混合以获得原料粉末混合物的原料混合步骤；在非氧化气氛下，在第一
温度范围内对原料粉末混合物进行预定时间的热处理，以促进颗粒的球形化和颗粒生长，
从而获得球形化的颗粒粉末的初次热处理(球形化和颗粒生长)步骤；在氧化气氛下，在第
二温度范围内对球形化颗粒粉末进行热处理，以对球形化颗粒粉末进行脱碳的二次热处理
(脱碳)步骤。

[0047] 首先，在混合步骤中，准备适量的氮化铝原料粉末以及适量的助剂粉末和作为添加剂的碳粉末。用作基础材料的氮化铝原料粉末优选金属杂质少和氧含量低的高纯度粉
末。氮化铝原料粉末可以通过任何方法来合成，诸如还原氮化法、直接氮化法等。平均粒径
为0.8‑3.0μm的粉末可以用作氮化铝原料粉末。用作起始原料的氮化铝原料粉末的平均粒
径会影响作为成品的球形氮化铝粉末的平均粒径。在本实施方式中，使用平均粒径为0.9‑
2.7μm的氮化铝原料粉末，可以将球形氮化铝粉末的平均粒径控制为2‑30μm。更优选地，可
以将球形氮化铝粉末的平均粒径控制为2.8‑7.8μm。

[0048] 构成第一助剂粉末的稀土化合物可以选自由Y、Yb、La、Nd或Sm的氧化物或卤化物，或能够在加热过程中通过分解形成上述物质的前体(碳酸盐、硝酸盐、草酸盐、氢氧化物、醇
盐等)组成的组的至少一种类型。第一助剂粉末优选金属杂质少的高纯度粉末。

[0049] 构成第二助剂粉末的钙化合物可以选自由Ca的氧化物或卤化物，或能够在加热过程中通过分解形成上述物质的前体(硫化物、碳酸盐、硝酸盐、草酸盐、氢氧化物、醇盐等)组
成的组的至少一种类型，但是优选使用CaF2。添加CaF2有产生具有低熔点的CaF2‑CaO‑Al2O3
的作用，进一步促进氮化反应和颗粒生长。钙化合物的平均粒径应小于目标球形氮化铝粉
末的平均粒径，并且优选地为0.5‑2μm。使用平均粒径大于2μm的粉末可能会导致生成不均
匀的粗颗粒。

[0050] 主要由碳组成的颗粒(诸如炉黑和乙炔黑等)可以用作碳粉末。待使用的碳优选地具有10‑50nm的平均粒径和0.1％或更少的灰分含量。

[0051] 在原料混合步骤中，优选地将100wt％的氮化铝原料粉末与1‑10wt％的以氧化物为基础的稀土化合物、2‑8wt％的以氧化物为基础的钙化合物和8‑30wt％的碳粉末混合。这
里所使用的“以氧化物为基础”是指通过将含有金属元素的化合物转化为金属元素的氧化
物而计算出的值。

[0052] 用诸如振动磨、球磨机、V型搅拌机等常规方法混合准备好的原料粉末，直到它们混合均匀，可以获得原料粉末混合物。

[0053] 接下来，在初次热处理步骤中，在非氧化气氛(例如氮、氩等)中，在第一温度范围内对原料粉末混合物热处理预定时间。在热处理中，将温度从室温升高到第一温度范围，然
后将热处理温度在第一温度范围内保持预定的保持时间，以加热原料粉末混合物。第一温
度范围优选为1,400℃‑1,800℃的温度范围。进一步地，第一温度范围的保持时间优选为1
小时或以上。

[0054] 在该初次热处理步骤中，通过对颗粒进行球形化和促进颗粒生长，可以获得比常规粉末更接近完美球形的球形化颗粒粉末。下面描述关于初次热处理步骤中的氮化铝颗粒
的球形化和颗粒生长的观察结果。在初次热处理步骤中，钙化合物和稀土化合物共同促进
氮化铝颗粒的球形化和颗粒生长。具体地，当温度升高到第一温度范围时，钙化合物在约1,
230℃的相对较低温度下产生液相，润湿氮化铝颗粒的表面，从而促进颗粒的初始球形化和
颗粒生长。由于这种钙化合物在非氧化气氛下很容易分解，并且在高温下(例如，在1,350℃
或更高)挥发，几乎没有任何钙化合物在高温范围内保持，诸如在氮化铝颗粒进一步生长的
第一温度范围。在已经达到第一温度范围和大多数钙化合物消失后，在高温范围内，稀土化
合物用于促进氮化铝颗粒的球形化和颗粒生长。结果，有效的球形化和颗粒生长被认为是
贯穿整个初次热处理步骤。换言之，使用钙化合物和稀土化合物共同作为助剂，能够在两个
阶段实现有效的球形化和颗粒生长；低温和高温，使氮化铝颗粒的球形化比常规技术更深
入。添加碳粉末是为了防止氮化铝颗粒相互熔化在一起。碳粉末进一步与原料粉末混合物
中的氧在高温下发生反应，以降低氧含量，从而有助于提高氮化铝颗粒的导热性。

[0055] 接下来，在二次热处理(脱碳)步骤中，在氧化气氛(例如标准大气)下，在500‑800℃的第二温度范围内，对球形化颗粒粉末进行几个小时的热处理，以燃烧掉碳和对粉末进
行脱碳。这去除了球形化颗粒粉末的碳成分。脱碳后的碳含量在理想情况下等于碳粉末混
入前的碳含量(即约为0)，但是值得了解的是，碳含量为总体粉末的0.15wt％或更少不会影
响粉末的性能。因此，执行脱碳处理，直到残余碳量占总重量的0.15wt％。诸如温度和处理
时间等条件可以根据所添加的碳粉末的数量等自由确定。对残余碳的测量可以使用已知的
方法来完成，诸如氧气气流燃烧‑红外吸收测定法，其中，样品在氧气流中加热引起氧化反
应，并且所产生的CO2和CO由红外检测器检测。

[0056] 由此获得的球形氮化铝粉末的晶相是通过X射线衍射来识别的。使用Cu‑Kα射线的X射线衍射来识别晶相。日本理学公司所制造的UltimaIV设备用于测量。图8(a)和(b)示出
了通过根据本实施方式的制备方法生产的球形氮化铝粉末的典型X射线衍射图案(与下面
描述的实施例1和实施例11对应)。如图8中示例性地示出的，能够看出根据本实施方式的球
形氮化铝粉末的AlN主成分和稀土化合物子成分的衍射峰(图8(a)中的Y2O3，以及图8(b)中
的Yb2O3和铝酸镱(Yb‑Aluminate))。因此，已经通过X射线衍射证实，获得了根据本实施方式
的球形氮化铝粉末。

[0057] 实施例

[0058] 在下面，基于实施例和比较例更具体地描述了本发明，但是本发明不应被解释为受到这些实施例的限制。

[0059] 根据实施例1‑21和比较例1‑5的球形氮化铝粉末是通过执行以下步骤来制备的。

[0060] 首先，准备预定数量的氮化铝原料粉末。使用平均粒径为0.9‑2.7μm的粉末作为氮化铝原料粉末。准备稀土化合物和钙化合物的高纯度粉末，作为助剂粉末。使用平均粒径为
10‑50nm和灰分含量为0.1％或以下的粉末，作为碳粉末。将预定重量百分比的稀土化合物
粉末、钙化合物粉末和碳粉末混合至100wt％的氮化铝原料粉末中。各种样品的原料的混合
比例都不同，如表1所示。然后将原料放入球磨机中，并且充分混合，以得到原料粉末混合
物。

[0061] 接下来，将原料粉末混合物铺开在石墨托盘上并且放入热处理炉中，在氮气气氛下加热到第一温度范围，然后热处理预定的保持时间，以得到球形化颗粒粉末。各种样品的
热处理温度(第一温度范围)和保持时间都不同，如表1所示。

[0062] 接下来，在标准大气下，在750℃对球形化颗粒粉末加热3小时，进行脱碳。所有样品的脱碳条件都是相同的。然后，测量每个样品中的残余碳，以确认碳含量小于0.15wt％。
碳含量测量是使用株式会社堀场制作所制造的EMIA‑221V通过氧气气流燃烧‑红外吸收测
定法来完成的。通过上述步骤，获得根据实施例和比较例的球形氮化铝粉末。

[0063] 根据实施例1‑21和比较例1‑5的球形氮化铝粉末的混合比例和制备条件如下表1所示。

[0064] [表1]

[0065]

[0066]

[0067] 进一步地，为了将根据本发明的实施例的球形氮化铝粉末的性能与通过助熔剂法制备的氮化铝粉末的性能进行比较，使用专利文献1(日本特开2002‑179413号公报)中所描
述的制备方法来制备比较例6‑13的氮化铝粉末。下面描述制备方法。首先，以预定摩尔比将
碳酸钙和可选地铝酸钇混合至氮化铝原料粉末，然后在氮气气氛下，在1,800℃热处理原料
粉末2‑12小时，以产生含有助熔剂的氮化铝粉末的集合体。接下来，将氮化铝粉末的集合体
碾碎。将含有助熔剂的氮化铝粉末在(1+1)盐酸溶液中搅拌预定时间。在比较例6‑12中，执
行搅拌约6小时，直到助熔剂部分完全熔化。在比较例13中，执行搅拌约1小时，保留子成分。

[0068] 比较例6‑13的氮化铝粉末的混合比例和制备条件如下表2所示。

[0069] [表2]

[0070]

[0071] 根据实施例1‑21和比较例1‑13的球形氮化铝粉末的性能是使用下面的方法来评价的。

[0072] A.每种样品的球形氮化铝粉末的晶相都是通过X射线衍射来分析的。使用Cu‑Kα射线的X射线衍射用于该分析。日本理学公司所制造的UltimaIV设备用于测量。

[0073] B.每种样品的球形氮化铝粉末的平均粒径都是使用激光衍射方法来测量的。日本岛津公司所制造的SALD‑2200激光衍射粒径分析仪用于测量。

[0074] C.每种样品的球形氮化铝粉末的比表面积都是使用单点BET法来测量的，其为氮气吸附法。美国康塔公司所制造的Monosorb MS‑21用于测量。

[0075] D.获得用于每种样品的球形氮化铝粉末的分析的SEM图像并且分析颗粒形状。具体地，将环氧树脂(新日铁化学材料有限公司所制造的Epotote YH‑300)、固化剂(日立化工
有限公司所制造的HN‑2200)和制备的球形氮化铝粉末的混合物插入硅胶模具中并且进行
热固化，以得到型体。接下来，对型体进行抛光，并且用扫描电子显微镜(日立高科技公司所
制造的S‑3400N)以2,000倍的放大倍数捕获抛光表面的图像。在获得的SEM图像上使用图像
处理软件“ImageJ”，执行任何100个以上的颗粒的图像分析。在此，基于平均球度、球度比、
平均长宽比和SEM图像观察结果评价样品。平均球度是通过使用上述公式求出所有的100个
以上的颗粒的球度然后求出其平均值来计算的。球度比是由具有预定值(0.85、0.8、0.7)或
更高的球度的多个颗粒占所有分析的颗粒的百分比。平均长宽比是通过求出所有的100个
以上的颗粒的长宽比然后求出其平均值来计算的。每个颗粒的长宽比都通过在SEM图像上
使用图像处理软件“ImageJ”执行颗粒的椭圆近似，找到椭圆的短轴(DS)和长轴(DL)并且将
DS除以DL来计算的。关于SEM图像观察结果，在获得的SEM图像(例如图1、2、4、5、6和7)中，在
视觉上确认了颗粒的外周边中存在角部和不平整，并且至少70％以上的颗粒在其外周边中
没有角部或不平整的样品被评价为“良好”，并且不符合这些标准的样品被评价为“差”。角
部是SEM图像中曲线形状是不连续的位置(不连续的点)。不平整是SEM图像中从球形表面明
显凹陷或凸起的位置。

[0076] 根据实施例和比较例的球形铝粉末的性能如下表3和表4所示。

[0077] 除了AlN成分之外，下面的表3示出了通过X射线衍射检测的每个样品的稀土化合物子成分。

[0078] [表3]

[0079]

[0080]

[0081] 根据表3，确认根据实施例1‑21的球形氮化铝粉末包含一些形式的稀土化合物子成分。根据实施例，可以在几种形式的氮化铝粉末中检测稀土化合物。另一方面，在比较例
1、6、7、8和9中，其中未添加稀土化合物，只检测到AlN的衍射峰值，并且未确认其他晶相的
衍射峰。进一步地，在通过添加稀土化合物的助熔剂法制备的比较例10‑12中，没有检测到
稀土化合物子成分。在用强酸去除助熔剂的过程中，子成分丢失是合理的。同时，在强酸中
的浸泡时间很短的比较例13中，能够看出稀土化合物子成分仍然存在。

[0082] 下面的表4示出了每个样品的平均粒径、比表面积、平均球度、球度比、平均长宽比和SEM图像观察结果。

[0083] [表4]

[0084]

[0085]

[0086] 根据表4，在实施例1‑21和比较例1、2、4和5中，球形氮化铝粉末具有2.8‑7.7μm的2
平均粒径、0.3‑1.1m/g的比表面积和0.74‑0.84的平均长宽比。在这些性能方面，实施例和
比较例之间没有发现显著差异。比表面积指示每单位重量的粉末的表面积，并且影响捏合
性能和填充性能。在比较例3中，颗粒的凝集使得不可能获得任何参数。根据比较例3，发现
当碳粉末的添加量为3wt％或更少时，颗粒的凝集可能会发生。同时，在比较例6‑13中，氮化
2
铝粉末具有4.0‑8.2μm的平均粒径、1.7‑3.2m/g的比表面积和0.70‑0.79的平均长宽比。这
些结果表明，通过助熔剂法制备的氮化铝粉末与实施例相比具有明显更大的比表面积。值
得了解的是，大的比表面积对颗粒的捏合性能和填充性能有负面影响。可以推断，在用强酸
去除助熔剂的过程中，不管在强酸中的浸泡时间如何，颗粒表面变得粗糙。换言之，根据本
2
发明的球形氮化铝粉末与通过助熔剂法制备的样品的区别之处在于，它具有1.6m /g或更
小的比表面积。

[0087] 根据SEM图像的图像分析的结果，实施例1‑21具有0.85‑0.88(换言之，0.85以上)的平均球度，但是比较例1‑5中的平均球度为0.79‑0.85。因此，能够看出，实施例1‑21的颗
粒的球度略高于比较例1、2、4和5的球度。考虑到高球度的颗粒的比例，可以发现实施例1‑
21与比较例1、2、4和5之间的显著差异。具体地，在实施例1‑21中，具有0.7以上的球度的颗
粒的百分比为95％以上，而在比较例1、2、4和5中，百分比为约94％及以下(85％‑94％)。进
一步地，在实施例1‑21中，具有0.8以上的球度的颗粒的百分比为约80％以上(80％‑92％)，
而在比较例1、2、4和5中，百分比为约77％以下(61％‑77％)。仍然进一步地，在实施例1‑21
中，具有0.85以上的球度的颗粒的百分比为约52％‑78％，而在比较例1、2、4和5中，百分比
为45％‑60％。当球度为0.85以上时，在实施例1‑21与比较例1、2、4和5的比较中很难发现数
值差异的原因被认为是因为球度的条件更严格。在样品是通过助熔剂法制备的比较例6‑13
中，具有0.7以上的球度的颗粒的百分比为85％以下(57％‑85％)，具有0.8以上的球度的颗
粒的百分比为56％以下(33％‑56％)，并且具有0.85以上的球度的颗粒的百分比为40％以
下(20％‑40％)。因此，由于实施例1‑21的球形氮化铝粉末具有百分比明显大于比较例的球
度为0.7、0.8以上的颗粒，粉末整体上可以说是颗粒的集合体，这些颗粒在颗粒形状上具有
很小的统计上的变化幅度，并且更接近完美球形。特别地，发现通过基于与专利文献1对应
的常规助熔剂法的制备方法制备的氮化铝粉末在颗粒形状上具有非常高的变化幅度，无关
在强酸中的浸泡时间的长度。换言之，发现在实施例的球形氮化铝粉末与通过助熔剂法制
备的氮化铝粉末之间，在颗粒形状的变化幅度的差异尤为突出。

[0088] 接下来，将检查SEM图像观察结果。图1和图2分别示出了实施例1和实施例11的SEM图像。在这里，实施例1和实施例11的SEM图像被代表性地使用，但是其他实施例也可以确认
相似的SEM图像。基于SEM图像观察和评价实施例1‑21的颗粒形状，对于所有样品，确定70％
以上的颗粒在其外周边中没有任何角部或不平整(评价：“良好”)。此处，评价标准设置为
70％，但是实际上，基于SEM图像确认，在几乎所有的样品中，90％以上的颗粒既不包括角
部，也不包括不平整。另一方面，图4、图5、图6和图7分别示出了比较例1、2、6和10的SEM图
像。根据图4和图5，能够看出，比较例1和2中的大多数颗粒都具有角形的、扭曲的颗粒形状。
对于比较例4，也获得了与图4和图5差别不大的SEM图像。根据图6和图7，能够看出，大多数
颗粒都在其表面中表现出坑状平面，并且具有扭曲的颗粒形状，该颗粒形状包括角部和不
平整。对于比较例7、8、9、11、12和13，也获得了与图6和图7差别不大的SEM图像。比较所获得
的SEM图像，根据本发明的实施例的颗粒形状与比较例1、2和4‑13的颗粒形状之间的差异是
明显的。因此，确定比较例1、2和4‑13具有70％以下的颗粒，这些颗粒在其外周边中不包括
角部或不平整(评价“差”)。因此，在SEM图像观察结果中，也可以看出实施例和比较例之间
也有显著差异。

[0089] 在实施例1‑21中，混合比例发生变化，其中，所添加的碳的数量从8‑30wt％变化，钙化合物从2‑8wt％变化，并且稀土化合物从1‑10wt％变化，但是样品之间的颗粒形状性能
没有特别的变化。另一方面，如比较例3所示，发现，当所添加的碳的量小于3wt％时，不可能
制备性能与实施例的性能相似的球形氮化铝粉末。另外，在实施例1‑21中，热处理温度从1,
500‑1,800℃变化，并且保持时间从1‑48小时变化，但是可以看出在样品之间颗粒形状性能
没有特殊变化。另一方面，如比较例4和比较例5所示，发现，当热处理温度超过1,850℃时和
当热处理温度低于1,300℃时，不可能制备性能与实施例的性能相似的球形氮化铝粉末。

[0090] 换言之，通过分析SEM图像，定性和定量地证实根据实施例1‑21的球形氮化铝粉末作为填料具有比比较例更优的颗粒形状性能。

[0091] 因此，根据本实施方式(实施例1‑21)的球形氮化铝粉末包含稀土化合物作为子成分，在单独的粒子形状和粉末整体而言都比常规技术更接近完美球形，并且作为填料表现
出优异的填充性能、捏合性能和导热性。

[0092] 本发明并不限于上述实施方式和变型，而且只要它们在本发明的技术范围内，便可以在各个方面进行实践。换言之，在不脱离本发明的精神和范围的情况下，本发明可以由
本领域技术人员修改或更改。例如，其他元素或成分可以添加到本发明的配置中。