一种纤维增强陶瓷基复合材料用界面层及其筛选方法

摘要

本发明涉及一种纤维增强陶瓷基复合材料用界面层及其筛选方法，所述纤维增强陶瓷基复合材料用界面层的组分为SiBN，其中Si的含量为2.01～25.19at%，B的含量为49.03～73.32at%，N的含量为22.38～40.97at%，各组分百分含量之和为100at%。

权利要求

1.一种纤维增强陶瓷基复合材料用的界面层的筛选方法，其特征在于，所述界面层的组分为SiBN，其中Si的含量为2.01～9.34at%，B的含量为53.37～73.32at%，N的含量为

22.38～40.97at%，各组分百分含量之和为100at%；

所述筛选方法包括：

（1）将纤维预制体放入水平卧式管式炉中前、中、后三个温度区域并抽真空使其真空度为3Pa以下，再升温至700～950℃下保温30～180分钟；其中，水平卧式管式炉中前温度区、中温度区、后温度区三个温度区的温度在700～950℃内依次递增，且后温度区和前温度区的温度差＞0℃且≤200℃；

（2）以SiCl4为硅源、NH3为氮源、BCl3为硼源、H2为载气、H2和Ar中的至少一种为稀释气体，将NH3和SiCl4分别通过气体管路传输至管式炉内，在纤维预制体表面完成SiBN界面层的沉积；

（3）采用化学气相沉积法和有机前驱体浸渍裂解法实现含SiBN界面层的纤维预制体的SiC基体的致密化处理，直至纤维增强陶瓷基复合材料不再增重；先采用化学气相沉积法使得含SiBN界面层的纤维预制体的孔隙率控制在15%以下；再采用有机前驱体浸渍裂解法时使得最后一次浸渍裂解后纤维增强陶瓷基复合材料的增重率为1%以下；

（4）测试所得纤维增强陶瓷基复合材料的力学性能，筛选出对应界面层的组成及厚度。

2.根据权利要求1所述的筛选方法，其特征在于，所述界面层的厚度为20nm～2000nm。

3.根据权利要求1所述的筛选方法，其特征在于，步骤（1）中，所述纤维预制体为碳纤维预制体或碳化硅纤维预制体；所述碳纤维预制体选自T300二维碳纤维布、T700二维碳纤维布、T300二维叠层碳纤维布、T700二维叠层碳纤维布、T300二维叠层加缝合碳纤维布、T700二维叠层加缝合碳纤维布、T700碳纤维针刺预制体和三维四向编织碳纤维预制体中的至少一种；所述碳化硅纤维预制体选自SiC纤维束、SiC纤维布、SiC纤维二维叠层预制体、SiC纤维二维缝合预制体、SiC纤维三维编织预制体中的至少一种。

4.根据权利要求1所述的筛选方法，其特征在于，步骤（2）中，所述SiCl4纯度为99%以上；

BCl3纯度为99.9%以上；H2流量纯度为99.999%以上；

所述NH3和BCl3的摩尔比为0.5～12，所述BCl3和SiCl4的摩尔比为0.1～10，所述稀释气体H2和 BCl3的摩尔比为2～20，所述H2和Ar的摩尔比为0.5～10；所述界面层的沉积温度为

700～950℃，沉积时间为0.5～12小时，沉积压强为0.5～3KPa。

5.根据权利要求1所述的筛选方法，其特征在于，所述化学气相沉积法的参数包括：SiC前驱体为三氯甲基硅烷，载气为氢气，流量为100～200mL/分钟；稀释气体为氢气和氩气，摩尔比为1～5；稀释气体总流量为1000～4000mL/分钟，所述有机前驱体浸渍裂解法的参数包括：有机前驱体为液态聚碳硅烷，分子量为1500～1800，裂解的温度为850～1400℃，浸渍裂解次数为2～8次。

6.一种根据权利要求1‑5中任一项所述的筛选方法制备的纤维增强陶瓷基复合材料。

说明书

一种纤维增强陶瓷基复合材料用界面层及其筛选方法

技术领域

[0001] 本发明涉及一种纤维增强陶瓷基复合材料用的界面层及其筛选方法，属于复合材料界面相领域。

背景技术

[0002] 连续纤维增强碳化硅陶瓷基复合材料(CMCs)由于其具备耐高温、抗氧化、高比强度、高比模量、良好的热学及化学稳定性等性能，是目前研究的最具应用前景的高温结构材
料，然而在CMC的制备过程中，由于纤维与基体之间热膨胀系数差异的存在，往往导致基体
内部存在不同程度的微裂纹。另外由于化学气相沉积和前驱体浸渍裂解法两种工艺本身存
在的缺陷，导致最终材料致密化后依旧会存在一定的孔隙，环境中含氧组分如O2和水蒸气
极易通过微裂纹和孔隙直接侵蚀纤维，致使纤维发生氧化，造成纤维强度损伤，材料最终发
生脆性断裂，使用寿命大大缩短。这对于材料在高温氧化环境下的长期稳定使用是致命缺
陷。

[0003] 为解决此问题，常在纤维表面预先制备一层厚度几十纳米到几微米后的抗氧化界面层，这层界面的存在可以有效的提高材料的强度，同时又能对纤维起到良好的保护作用。
目前常用的界面相比如PyC、BN等界面可以有效的对材料内部产生的裂纹进行偏转，促使大
量裂纹不直接扩展至纤维表面，而是在离纤维表面一定距离处发生偏转，这种作用机制的
存在可以显著改善材料的强度和韧性，这是基于界面与纤维之间结合强导致的，致使裂纹
可以在PyC与BN界面层内部发生偏转，但是由于PyC界面会在370℃左右氧化生成CO挥发掉，
BN界面在500℃左右水蒸气环境下氧化生成气态HBO3、H3BO3等物质挥发掉，造成纤维表面界
面相的缺失，因此造成纤维与基体间强界面结合，材料脆性断裂。根据已有相关研究报道，
SiBN界面相对于BN界面具备更为优良的抗氧化性，它氧化生成硼硅酸盐可以有效的愈合裂
纹，阻止含氧组分进一步侵蚀纤维，具备良好的抗氧化和力学增强效果。

[0004] 目前国内外关于SiBN界面研究的报道甚少，且SiBN界面涂层的制备由于在单一温度条件下进行，界面涂层制备效率低，而温度在SiBN界面涂层元素组成含量及界面均匀性
方面起着重要关键因素，不同组分界面涂层对材料性能影响很大，为加快材料制备及筛选
速率，有必要开发出一种高通量的筛选方法，以期单次沉积时尽可能制备出不同组分材料。

发明内容

[0005] 针对以上现有技术的不足，本发明提供了一种纤维增强陶瓷基复合材料用SiBN界面层及其高通量筛选方法和应用。

[0006] 一方面，本发明提供了一种纤维增强陶瓷基复合材料用界面层，所述界面层的组分为SiBN，其中Si的含量为2.01～25.19at％，B的含量为49.03～73.32at％，N的含量为
22.38～40.97at％，各组分百分含量之和为100at％。

[0007] 在本发明中，SiBN界面层对材料力学具备良好的强韧化效果，作为界面相使用在一定程度上可以保护纤维免受高温环境侵蚀。

[0008] 较佳的，Si的含量为2.01～9.34at％，B的含量为53.37～73.32at％，N的含量为22.38～40.97at％，各组分百分含量之和为100at％。

[0009] 较佳的，所述界面层的厚度为20nm～2000nm。

[0010] 另一方面，本发明还提供了一种上述纤维增强陶瓷基复合材料用的界面层的筛选方法，包括：

[0011] (1)将纤维预制体放入水平卧式管式炉中前、中、后三个温度区域并抽真空，再升温至700～950℃下保温30～180分钟；

[0012] (2)以SiCl4为硅源、NH3为氮源、BCl3为硼源、H2为载气、H2和Ar中的至少一种为稀释气体，将NH3和SiCl4分别通过气体管路传输至管式炉内，在纤维预制体表面完成SiBN界面层
的沉积；

[0013] (3)采用化学气相沉积法和有机前驱体浸渍裂解法中的至少一种实现含SiBN界面层的纤维预制体的SiC基体的致密化处理，直至纤维增强陶瓷基复合材料不再增重；

[0014] (4)测试所得纤维增强陶瓷基复合材料的力学性能，筛选出对应界面层的组成及厚度。

[0015] 较佳的，步骤(1)中，所述纤维预制体为碳纤维预制体或碳化硅纤维预制体；所述碳纤维预制体选自T300二维碳纤维布、T700二维碳纤维布、T300二维叠层碳纤维布、T700二
维叠层碳纤维布、T300二维叠层加缝合碳纤维布、T700二维叠层加缝合碳纤维布、T700碳纤
维针刺预制体和三维四向编织碳纤维预制体中的至少一种；所述碳化硅纤维预制体选自
SiC纤维束、SiC纤维布、SiC纤维二维叠层预制体、SiC纤维二维缝合预制体、SiC纤维三维编
织预制体中的至少一种。

[0016] 较佳的，步骤(1)中，抽真空使其真空度为3Pa～5Pa以下。

[0017] 较佳的，步骤(1)中，水平卧式管式炉中前温度区、中温度区、后温度区三个温度区的温度在700～950℃内依次递增，且后温度区和前温度区的温度差＞0且≤200。其中，温区
区间差不能太大，因为最适宜SiBN界面制备的沉积温度为700～880C，超过880C，界面均匀
性会受到渗透梯度及沉积副产物的影响。

[0018] 较佳的，步骤(2)中，所述SiCl4纯度为99％以上；BCl3纯度为99.9％以上；H2流量纯度为99.999％以上。

[0019] 较佳的，所述NH3和BCl3的摩尔比为0.5～12，所述BCl3和SiCl4的摩尔比为0.1～10，所述稀释气体H2和BCl3的摩尔比为2～20，所述H2和Ar的摩尔比为0.5～10。

[0020] 较佳的，所述界面层的沉积温度为700～950℃，沉积时间为0.5～12小时，沉积压强为0.5～3KPa。

[0021] 较佳的，所述化学气相沉积法的参数包括：以SiC前驱体为三氯甲基硅烷，载气为氢气，流量为100～200mL/分钟；稀释气体为氢气和氩气，摩尔比为1～5；稀释气体总流量为
1000～4000mL/分钟。其中，载气氢气的流量和三氯甲基硅烷的流量一样，载气氢气流量为
100～200ml，带入至炉内的三氯甲基硅烷流量就是100～200ml。

[0022] 较佳的，所述有机前驱体浸渍裂解法的参数包括：有机前驱体为液态聚碳硅烷，分子量为1500～1800，裂解的温度为850～1400℃，浸渍裂解次数为2～8次。

[0023] 较佳的，先采用化学气相沉积法使得含SiBN界面层的纤维预制体的孔隙率控制在15％～20％以下，优选为15％以下；采用有机前驱体浸渍裂解法时使得最后一次浸渍裂解
后纤维增强陶瓷基复合材料的增重率为1.5％以下，优选为1％以下。

[0024] 再一方面，本发明还提供了一种根据上述筛选方法制备的纤维增强陶瓷基复合材料。

[0025] 有益效果：

[0026] (1)本发明中，通过利用炉内三个温区段温度的不同，制备出不同元素含量的SiBN界面涂层，根据实际应用需求，将对Si、B、N三种元素含量具备不同需求的材料放入相应位
置，可实现单次沉积不同材料组分的高通量制备。

[0027] (2)本发明在高通量制备SiBN界面涂层过程中，采用本方法可有效减少实验沉积次数，可快速获得符合界面相条件的元素含量范围，节省了时间及原材料成本，是一种高效
率实验方法。

[0028] (3)通过材料制备及测试表征，可快速获得国产SiC纤维材料及碳纤维材料等的材料性能数据库，构建不同SiBN界面的材料组成、结构与性能之间的关系。

[0029] (4)采用本发明所制备SiBN界面涂层可以使材料保持较高的弯曲强度及良好的高温抗氧化性能，在一定程度上达到了材料对于强度的应用要求。

附图说明

[0030] 图1为实施例1中纤维预制体表面SiBN界面涂层的高通量制备实验装置图及样品摆放示意图；

[0031] 图2为实施例3中中温区处860℃条件下SiBN界面涂层的X光电子能谱图，从图中可以看出所制备SiBN界面涂层主要由N‑B、N‑Si、N‑O三种键组成；

[0032] 图3为实施例1‑3中位于中温区处型号为SiBN‑1、SiBN‑2、SiBN‑3的SiCf/SiC复合材料中采用SiBN为界面涂层的材料应力应变曲线示意图；

[0033] 图4为实施例2中位于中温区处型号为SiBN‑2的SiCf/SiC复合材料中采用SiBN为界面涂层的材料高温水氧实验后样品抛光示意图，从图中可以看出SiBN界面涂层对纤维起
到了良好的保护作用，氧对材料的渗入深度非常有限；

[0034] 图5为实施例1‑5中中温区所得型号为SiBN‑1、SiBN‑2、SiBN‑3、SiBN‑4和SIBN‑5的Cf/SiC复合材料中采用SiBN为界面涂层的材料应力应变曲线示意图。

具体实施方式

[0035] 以下通过下述实施方式进一步说明本发明，应理解，下述实施方式仅用于说明本发明，而非限制本发明。

[0036] 在本公开中，利用炉内前、中、后三个温区的温度不同，将纤维预制体放置于不同温区段，在不同温度条件下制备SiBN界面层，同时对材料进行分析测试表征，获得适宜作为
界面涂层的较优范围段元素含量，提高材料的筛选速率。另外，对于国产SiC纤维及碳纤维
预制体材料上SiBN界面涂层对材料力学性能及抗氧化性能的影响报道很少，构建将SiBN界
面应用于国产SiC或者碳纤维增强陶瓷基复合材料的材料组成‑结构‑性能之间的关系显得
尤为重要。

[0037] 在本公开中，采用低压化学气相沉积法在纤维预制体表面高通量制备SiBN涂层并将此涂层应用于陶瓷基复合材料作为界面相使用。具体来说，主要利用反应室内前、中、后
三个温度区域的温度差异及反应物消耗机制，在反应室内不同温区制备出具备不同元素组
成的SiBN三组元相。通过调节反应气源的气体流量比，可以进一步改变SiBN三组元相中的
元素比例，在不同温度区域放置不同的纤维预制体，可以实现反应室内不同区域内纤维预
制体上不同SiBN元素组分界面的高通量制备。最后将含界面相材料进行致密化处理后进行
性能表征测试，可以实现对材料的快速筛选。与现有技术相比，本发明具备不同区域元素组
分可同时调控、重复性强、材料制备筛选效率高等特点。

[0038] 在本发明一实施方式中，将多个纤维预制体样品放置于炉内前、中、后三个温区，使得单次沉积时在不同温区段制备出具备不同元素组成的SiBN界面涂层。更具体地，作为
示例，本发明制备SiBN三组元界面涂层的具体工艺过程如下。

[0039] 装炉及抽真空升温。将纤维预制体裁剪成所需尺寸并放入至管式炉前、中、后部区域，多次抽真空冲洗操作，达到设定真空度后分别将前、中、后三个温区升温至设定温度并
保温一段时间，其目的在于去除纤维表面存在的一些胶类物质。所冲洗气体为氩气或者氮
气，纯度为99.999％；充气抽真空操作重复2～3次；升温前炉内设定真空度为3Pa～5Pa以
下，所述保温温度段为700～1400℃，保温时间为30min～180min。所用管式炉加热元件为硅
钼棒，所述样品放置区域从气体进入炉内至排出炉内这一区域分为前、中、后三个温区，前、
中、后三个温区温度通过各自硅钼棒加热，通过各自控温仪表控温并采用热电偶测温，前、
中、后三个温区最高与最低温度差不要超过200℃，优选不超过180℃，最优选不超过150℃。
ο
实现150C温差范围内不同温度条件下不同Si元素含量的沉积，可有效减少实验筛选次数。

[0040] SiBN界面涂层制备。以四氯化硅(SiCl4)为硅源，NH3为氮源，BCl3为硼源，H2为载气，H2和Ar中的一种或者几种为稀释气体，氨气和SiCl4分别通过气体管路传输至管式炉内，
在一定沉积条件下完成纤维预制体表面SiBN界面涂层制备。其中，SiCl4纯度可为99％以
上。BCl3纯度可为99.9％以上。H2流量纯度可为99.999％以上。SiCl4通过氢气作为载气引入
至反应室，稀释气体为H2和Ar中的一种或者两种。NH3和BCl3的摩尔比可为0.5～12。BCl3和
SiCl4的摩尔比可为0.1～10。稀释气体H2和BCl3的摩尔比可为2～20。H2和Ar的摩尔比可为
0.5～10。界面涂层反应温度可为700～950℃。沉积时间可为0.5～12小时。沉积压强可为
0.5～3Kpa。其中，SiBN界面涂层能够均匀的渗进在纤维预制体内部，纤维表面均匀的包裹
SiBN界面，可以实现一炉多批次不同组分Si、B和N元素含量界面相沉积。

[0041] 材料SiC基体致密化：将含SiBN界面涂层的纤维预制体放入气相沉积炉内进行SiC基体致密化处理至预制体表面孔隙被完全封闭为止。所用前驱体为三氯甲基硅烷，流量为
100～200ml/min。载气为氢气，流量为100～200ml/min。稀释气体为氢气和氩气，摩尔比为1
～5，稀释气体总流量可为1000～4000ml/min。经过化学气相沉积SiC致密化后材料孔隙率
控制在15％～20％以下，优选为15％以下。

[0042] 材料进一步致密化：对SiC基体致密化后样品表面进行抛光处理，将表面凹坑不平处磨平，超声清洗烘干后采用有机前驱体浸渍裂解法(PIP法)对样品进行多次致密化处理
至材料几乎不再增重为止。所用前驱体为液态聚碳硅烷，分子量优选可为1500～1800。浸渍
裂解次数可为2～8次。经过浸渍裂解法致密化处理后材料最后一次裂解后增重率为低于
1％～1.5％以下。

[0043] 基体最后致密化及性能测试：将裂解后样品放入化学气相沉积炉内做最后SiC致密化处理，将最后致密化后样品取出切割加工后进行性能测试表征。采用复合材料三点弯
曲强度测试法测试所得纤维增强陶瓷基复合材料的弯曲强度。

[0044] 本发明中，所制备的SiBN界面涂层能够与纤维预制体中纤维之间形成良好的界面结合，应用于陶瓷基复合材料可以对材料起到良好的力学传递效果，同时在高温下可以有
效的保护纤维免受高温水氧环境的侵蚀，相对于传统BN界面相，该界面涂层可显著提高材
料在高温环境下的使用寿命及使用稳定性，应用于航空发动机热端部件极具应用前景。

[0045] 下面进一步例举实施例以详细说明本发明。同样应理解，以下实施例只用于对本发明进行进一步说明，不能理解为对本发明保护范围的限制，本领域的技术人员根据本发
明的上述内容作出的一些非本质的改进和调整均属于本发明的保护范围。下述示例具体的
工艺参数等也仅是合适范围中的一个示例，即本领域技术人员可以通过本文的说明做合适
的范围内选择，而并非要限定于下文示例的具体数值。

[0046] 实施例1：

[0047] 一种界面涂层型号为SiBN‑1的SiCf/SiC复合材料的制备方法和材料性能，中温区材料气孔率为6.0％，材料最大弯曲强度为226.86MPa，材料应力位移曲线见图3；

[0048] (1)将SiC纤维布放入到炉内前、中、后三个温区内，前中后温区温度分别为900℃、920℃和950℃，对炉子抽真空充氩气操作重复3次；

[0049] (2)以四氯化硅为硅源，NH3为氮源，BCl3为硼源，H2为载气，H2和Ar为稀释气体，NH3和BCl3的摩尔比为10:1，BCl3和SiCl4的摩尔比为1:20，稀释气体H2和BCl3的摩尔比为12:1，
H2和Ar的摩尔比为6：1，沉积时间为2.5小时，沉积压强为0.08KPa；

[0050] (3)将含SiBN界面涂层纤维布叠层后放入化学气相渗透炉内进行CVI SiC致密化处理，其中载气为氢气，流量QH2为150ml/min，稀释气体为氩气和氢气，流量分别为QAr为
ο
300ml/min，QH2为1500ml/min，工艺压强为5KPa，工艺温度为990C，沉积时间为500小时；

[0051] (4)将初步致密化后的材料表面抛光，之后采用分子量为1500的聚碳硅烷对纤维布进行5次PIP致密化处理至材料最后一次裂解后增重小于1.5％；

[0052] (5)将PIP致密化后材料放入化学气相渗透炉内做最后SiC致密化处理，其中渗透压强为10KPa，渗透时间为50小时；

[0053] (6)将最后一次CVI后样品取出，便得到含不同Si、B、N元素组分的SiBN界面涂层材料。

[0054] 实施例2：

[0055] 一种界面涂层型号为SiBN‑2的SiCf/SiC复合材料的制备方法和材料性能，中温区材料气孔率为6.4％，材料最大弯曲强度为254.21MPa，材料应力位移曲线见图3；

[0056] (1)将SiC纤维布放入到炉内前、中、后三个温区内，前中后温区温度分别为890℃、870℃和900℃，对炉子抽真空充氩气操作重复3次；

[0057] (2)以四氯化硅为硅源，NH3为氮源，BCl3为硼源，H2为载气，H2和Ar为稀释气体，NH3和BCl3的摩尔比为8:1，BCl3和SiCl4的摩尔比为1:17，稀释气体H2和BCl3的摩尔比为12:1，H2
和Ar的摩尔比为6：1，沉积时间为3小时，沉积压强为0.15KPa；

[0058] (3)将含SiBN界面涂层纤维布叠层后放入化学气相渗透炉内进行CVI SiC致密化处理，其中载气为氢气，流量QH2为150ml/min，稀释气体为氩气和氢气，流量分别为QAr为
ο
300ml/min，QH2为1500ml/min，工艺压强为5KPa，工艺温度为990C，沉积时间为500小时；

[0059] (4)将初步致密化后的材料表面抛光，之后采用分子量为1500的聚碳硅烷对纤维布进行5次PIP致密化处理至材料最后一次裂解后增重小于1.5％；

[0060] (5)将PIP致密化后材料放入化学气相渗透炉内做最后SiC致密化处理，其中渗透压强为10KPa，渗透时间为50小时；

[0061] (6)将最后一次CVI后样品取出，便得到含不同Si、B、N元素组分的SiBN界面涂层材料。

[0062] 实施例3：

[0063] 一种界面涂层型号为SiBN‑3的SiCf/SiC复合材料的制备方法和材料性能，中温区材料气孔率为6.5％，材料最大弯曲强度为379.95MPa，材料应力位移曲线见图3.；

[0064] (1)将SiC纤维布放入到炉内前、中、后三个温区内，前中后温区温度分别为850℃、860℃和880℃，对炉子抽真空充氩气操作重复3次；

[0065] (2)以四氯化硅为硅源，NH3为氮源，BCl3为硼源，H2为载气，H2和Ar为稀释气体，NH3和BCl3的摩尔比为9:1，BCl3和SiCl4的摩尔比为1:15，稀释气体H2和BCl3的摩尔比为12:1，H2
和Ar的摩尔比为6：1，沉积时间为3.5小时，沉积压强为0.3KPa；

[0066] (3)将含SiBN界面涂层纤维布叠层后放入化学气相渗透炉内进行CVI SiC致密化处理，其中载气为氢气，流量QH2为150ml/min，稀释气体为氩气和氢气，流量分别为QAr为
ο
300ml/min，QH2为1500ml/min，工艺压强为5KPa，工艺温度为990C，沉积时间为500小时；

[0067] (4)将初步致密化后的材料表面抛光，之后采用分子量为1500的聚碳硅烷对纤维布进行5次PIP致密化处理至材料最后一次裂解后增重小于1.5％；

[0068] (5)将PIP致密化后材料放入化学气相渗透炉内做最后SiC致密化处理，其中渗透压强为10KPa，渗透时间为50小时；

[0069] (6)将最后一次CVI后样品取出，便得到含不同Si、B、N元素组分的SiBN界面涂层材料。

[0070] 实施例4

[0071] 一种界面涂层型号为SiBN‑4的Cf/SiC复合材料的制备方法和材料性能，中温区材料气孔率为7.5％，材料最大弯曲强度为322.72MPa，材料应力位移曲线见图5；

[0072] (1)将T700碳纤维针刺预制体放入到炉内前、中、后三个温区内，前中后温区温度分别为850℃、860℃和890℃，对炉子抽真空充氩气操作重复3次；

[0073] (2)以四氯化硅为硅源，NH3为氮源，BCl3为硼源，H2为载气，H2为稀释气体，NH3和BCl3的摩尔比为12:1，BCl3和SiCl4的摩尔比为1:14，稀释气体H2和BCl3的摩尔比为10:1，沉
积时间为5小时，沉积压强为0.3KPa；

[0074] (3)将含SiBN界面涂层纤维布叠层后放入化学气相渗透炉内进行CVI SiC致密化处理，其中载气为氢气，流量QH2为150ml/min，稀释气体为氩气和氢气，流量分别为QAr为
ο
300ml/min，QH2为1500ml/min，工艺压强为5KPa，工艺温度为990C，沉积时间为500小时；

[0075] (4)将初步致密化后的材料表面抛光，之后采用分子量为1500的聚碳硅烷对纤维布进行5次PIP致密化处理至材料最后一次裂解后增重小于1.5％；

[0076] (5)将PIP致密化后材料放入化学气相渗透炉内做最后SiC致密化处理，其中渗透压强为10KPa，渗透时间为50小时；

[0077] (6)将最后一次CVI后样品取出，便得到含不同Si、B、N元素组分的SiBN界面涂层材料。

[0078] 实施例5

[0079] 一种界面涂层型号为SiBN‑5的Cf/SiC复合材料的制备方法和材料性能，中温区材料气孔率为7.2％，材料最大弯曲强度为374.08MPa，材料应力位移曲线见图5；

[0080] (1)将T700碳纤维布针刺预制体放入到炉内前、中、后三个温区内，前中后温区温度分别为750℃、770℃和840℃，对炉子抽真空充氩气操作重复3次；

[0081] (2)以四氯化硅为硅源，NH3为氮源，BCl3为硼源，H2为载气，H2为稀释气体，NH3和BCl3的摩尔比为12:1，BCl3和SiCl4的摩尔比为1:10，稀释气体H2和BCl3的摩尔比为12:1，沉
积时间为5.5小时，沉积压强为0.3KPa；

[0082] (3)将含SiBN界面涂层纤维布叠层后放入化学气相渗透炉内进行CVI SiC致密化处理，其中载气为氢气，流量QH2为150ml/min，稀释气体为氩气和氢气，流量分别为QAr为
ο
300ml/min，QH2为1500ml/min，工艺压强为5KPa，工艺温度为990C，沉积时间为500小时；

[0083] (4)将初步致密化后的材料表面抛光，之后采用分子量为1500的聚碳硅烷对纤维布进行5次PIP致密化处理至材料最后一次裂解后增重小于1.5％；

[0084] (5)将PIP致密化后材料放入化学气相渗透炉内做最后SiC致密化处理，其中渗透压强为10KPa，渗透时间为50小时；

[0085] (6)将最后一次CVI后样品取出，便得到含不同Si、B、N元素组分的SiBN界面涂层材料。

[0086] 高温水氧实验：

[0087] 将所制备好的SiC/SiC材料用內圆切割机切成弯曲测试用小试条，然后放到方形ο
氧化铝坩埚内，将水氧反应炉升温，升至1000 C之后将坩埚及试条放至水氧反应炉内中间
恒温区处开始氧化实验，水蒸气流量设置为150ml/min,氧气流量设置为100ml/min,氧化温
ο
度为1000C，氧化时间为100h。

[0088] 表1为实施例1同批次沉积时不同温区沉积的SiBN涂层的三种元素含量分析数据：

[0089] 。从表1中可以看出，同一批次不同温区处制备的Si、B、N三种元素的元素含量发生了明显的变化。

[0090] 表2为实施例2同批次沉积时不同温区沉积的SiBN涂层的三种元素含量分析数据：

[0091]

[0092] 。

[0093] 表3为实施例3同批次沉积时不同温区沉积的SiBN涂层的三种元素含量分析数据：。