氧化石墨烯制备过程的检测方法及系统

摘要

本发明提供氧化石墨烯制备过程的检测方法及系统，所述氧化石墨烯制备过程包括高温水解氧化阶段，所述检测方法包括：将氧化石墨烯制备过程中高温水解氧化阶段结束后的反应混合液进行离心，预留设定比例的上层清液总量与下层固体混匀，得到样品；制备上述样品的样片；将上述样片至于光源和相机之间，拍摄所述样片的照片；根据样片的照片中氧化剥离不完全的石墨颗粒含量判断氧化石墨烯制备过程的优良性，所述氧化剥离不完全的石墨颗粒含量越少，所述氧化石墨烯制备过程的优良性越高。本发明能够快捷判定氧化优良性。

权利要求

1.一种氧化石墨烯制备过程的检测方法，所述氧化石墨烯制备过程包括高温水解氧化阶段，其特征在于，所述检测方法包括：将氧化石墨烯制备过程中高温水解氧化阶段结束后的反应混合液进行离心，预留设定比例的上层清液总量与下层固体混匀，得到样品；

制备上述样品的样片；

将上述样片至于光源和相机之间，拍摄所述样片的照片；

根据样片的照片中氧化剥离不完全的石墨颗粒含量判断氧化石墨烯制备过程的优良性，所述氧化剥离不完全的石墨颗粒含量越少，所述氧化石墨烯制备过程的优良性越高；

其中，所述根据图片中氧化剥离不完全的石墨颗粒含量判断氧化石墨烯制备过程的优良性的步骤包括：获得至少一张符合氧化石墨烯制备过程的优良性要求的第一标准图片；

根据样片的照片与第一标准图片的相似度，判断所述样片中氧化石墨烯制备过程的优良性，所述相似度越高，所述优良性越高；

其中，通过第一标准图片判定氧化石墨烯制备过程不优良时，调整高温加水氧化阶段工艺参数，所述工艺参数包括温度、时间和氧化剂比例。

2.根据权利要求1所述的检测方法，其特征在于，所述第一标准图片包括符合氧化石墨烯制备过程的优良性要求的氧化剥离不完全的石墨颗粒含量的范围的多张图片。

3.根据权利要求2所述的检测方法，其特征在于，所述第一标准图片包括所述范围的两个端点的一张或多张图片。

4.根据权利要求3所述的检测方法，其特征在于，所述第一标准图片还包括所述范围中点的一张或多张图片。

5.根据权利要求1所述的检测方法，其特征在于，所述制备上述样品的样片的步骤包括：用取样器取设定量的样品置于样品板的框架内，将样品板置于两片透明薄片中间，碾压所述透明薄片使得样品在框架内铺展开,得到样片。

6.根据权利要求5所述的检测方法，其特征在于，取样方式为蘸取或吸取。

7.根据权利要求6所述的检测方法，其特征在于，取样量为0.5mL。

8.根据权利要求1所述的检测方法，其特征在于，所述将上述样片至于光源和相机之间，拍摄所述样片的照片的步骤包括：样片置于光源和相机之间，排成一条直线，相机对焦后拍摄样品照片。

9.根据权利要求8所述的检测方法，其特征在于，所述相机的拍照像素≥200万。

10.根据权利要求1所述的检测方法，其特征在于，所述将上述样片至于光源和相机之间，拍摄所述样片的照片的步骤之后还包括：将样品的照片剪切成设定尺寸的图片。

2

11.根据权利要求10所述的检测方法，其特征在于，剪切成3*3cm大小的图片。

12.根据权利要求1所述的检测方法，其特征在于，所述将氧化石墨烯制备过程中高温水解氧化阶段结束后的反应混合液进行离心的步骤中，离心转速为800‑2000rpm；时间为2‑

5min。

13.根据权利要求5所述的检测方法，其特征在于，所用取样器为玻璃棒、注射器或塑料药匙。

14.根据权利要求5所述的检测方法，其特征在于，所述样品板为透明方形样品板，内含2

3*3cm的方形框。

15.根据权利要求5所述的检测方法，其特征在于，所述透明薄片为透明塑料片或玻璃片。

16.根据权利要求1所述的检测方法，其特征在于，所用光源为手电筒或LED单一光源；

光强为0.4‑0.6W。

17.根据权利要求16所述的检测方法，其特征在于，所述光强为0.5W。

18.根据权利要求1所述的检测方法，其特征在于，所述光源与样片之间的距离为10cm。

19.根据权利要求18所述的检测方法，其特征在于，所述相机与样片之间的距离为

10cm。

20.一种氧化石墨烯制备过程的检测系统，其特征在于，包括：样品制备装置，将氧化石墨烯制备过程中高温水解氧化阶段结束后的反应混合液进行离心，预留设定比例的上层清液总量与下层固体混匀，得到样品；

样片制备装置，制备样品制备装置制备的样品的样片；

光源和相机，将样片制备装置制备的样片至于光源和相机之间，拍摄所述样片的照片；

优良性判断模块，根据样片的照片中氧化剥离不完全的石墨颗粒含量判断氧化石墨烯制备过程的优良性，所述氧化剥离不完全的石墨颗粒含量越少，所述氧化石墨烯制备过程的优良性越高；

其中，优良性判断模块包括：

第一标准图片库，存储符合氧化石墨烯制备过程的优良性要求的第一标准图片；

第一相似度获得单元，获得样片的照片与第一标准图片的第一相似度；

第一优良性判定单元，根据样片的照片与第一标准图片的第一相似度，判断所述样片中氧化石墨烯制备过程的优良性，所述第一相似度越高，所述优良性越高；

其中，还包括调整模块，通过第一标准图片判定氧化石墨烯制备过程不优良时，调整用氧化法制备过程中高温加水氧化段工艺参数。

21.根据权利要求20所述的检测系统，其特征在于，所述样品制备装置包括容器和离心机，所述离心机用于将氧化石墨烯制备过程中高温水解氧化阶段结束后的反应混合液进行离心，所述容器用于将设定比例的上层清液总量与下层固体混匀。

22.根据权利要求20所述的检测系统，其特征在于，所述样片制备装置包括取样器、样品板和两片透明薄片，用取样器取设定量的样品置于样品板的框架内，将样品板置于两片透明薄片中间，碾压所述透明薄片使得样品在框架内铺展开,得到样片。

说明书

氧化石墨烯制备过程的检测方法及系统

技术领域

[0001] 本发明属于氧化石墨烯检测领域，涉及一种氧化石墨烯制备过程的检测方法及系统。

背景技术

[0002] 氧化石墨烯是一种表面附有各种不同含氧官能团的二维碳材料，其独特的性质在声、光、电、热等领域得到广泛的应用。氧化石墨烯规模化生产需求日渐增长，其市场容量达到百吨级甚至千吨级。氧化石墨烯的宏量制备主要采用改进后的Hummers法，该氧化方法通常分为三个阶段，低温氧化段，中温氧化段和高温水解氧化段。对于氧化石墨烯合成过程的评估暂无相应的报道，但在实际宏量制备过程中，生产过程往往需要被管控和评估，确定是否符合生产要求。

[0003] 低温段，主要是将石墨原料和氧化剂在浓硫酸中搅拌均匀共混，在该过程中石墨只会出现部分被解离插层，仅有极少量的部分被氧化，在该过程中难评判整个氧化过程优良情况。

[0004] 中温氧化段，待石墨与氧化剂均匀混合后，在25～40℃条件下氧化剂开始起主导作用，对石墨进行氧化，本过程中对氧化情况进行监测是最为合适的，不同的氧化时间点检测评估氧化是否进行彻底或过度氧化，该过程中评估可以直接同调整氧化时间或者氧化温度达到调整氧化程度的目的。受限的是中温氧化过程中整个反应体系极度粘稠，且整个反应体系是一个强氧化强酸性半固体态，若要对该过程监测，需要将强酸和强氧化性的物质分离出后再检测，然而分离过程并不能简单地用离心、抽滤等手段，难以获取氧化得到的物质，给反应检测评估带来不便。

发明内容

[0005] 针对现有技术存在问题中的一个或多个，根据本发明的一个方面提供一种氧化石墨烯制备过程的检测方法，所述氧化石墨烯制备过程包括高温水解氧化阶段，所述检测方法包括：

[0006] 将氧化石墨烯制备过程中高温水解氧化阶段结束后的反应混合液进行离心，预留设定比例的上层清液总量与下层固体混匀，得到样品；

[0007] 制备上述样品的样片；

[0008] 将上述样片至于光源和相机之间，拍摄所述样片的照片；

[0009] 根据样片的照片中氧化剥离不完全的石墨颗粒含量判断氧化石墨烯制备过程的优良性，所述氧化剥离不完全的石墨颗粒含量越少，所述氧化石墨烯制备过程的优良性越高。

[0010] 可选地，所述根据图片中氧化剥离不完全的石墨颗粒含量判断氧化石墨烯制备过程的优良性的步骤包括：

[0011] 获得至少一张符合氧化石墨烯制备过程的优良性要求的标准图片；

[0012] 根据样片的照片与标准图片的相似度，判断所述样片中氧化石墨烯制备过程的优良性，所述相似度越高，所述优良性越高。

[0013] 可选地，所述标准图片包括符合氧化石墨烯制备过程的优良性要求的氧化剥离不完全的石墨颗粒含量的范围的多张图片，优选地，包括所述范围的两个端点的一张或多张图片，优选地，还包括所述范围中点的一张或多张图片。

[0014] 可选地，所述制备上述样品的样片的步骤包括：

[0015] 用取样器取设定量的样品置于样品板的框架内，将样品板置于两片透明薄片中间，碾压所述透明薄片使得样品在框架内铺展开,得到样片，优选地，取样方式为蘸取或吸取；优选地，取样量为0.5mL。

[0016] 可选地，所述将上述样片至于光源和相机之间，拍摄所述样片的照片的步骤包括：

[0017] 样片置于光源和相机之间，排成一条直线，相机对焦后拍摄样品照片，优选地，所述相机的拍照像素≥200万。

[0018] 可选地，所述将上述样片至于光源和相机之间，拍摄所述样片的照片的步骤之后还包括：

[0019] 将样品的照片剪切成设定尺寸的图片，优选地，剪切成3*3cm2大小的图片。

[0020] 可选地，所述将氧化石墨烯制备过程中高温水解氧化阶段结束后的反应混合液进行离心的步骤中，离心转速为800‑2000rpm；时间为2‑5min。

[0021] 可选地，所用取样器为玻璃棒、注射器或塑料药匙；

[0022] 优选地，所述样品板为透明方形样品板，内含3*3cm2的方形框；

[0023] 优选地，所述透明薄片为透明塑料片或玻璃片。

[0024] 可选地，所用光源为手电筒或LED单一光源；光强为0.4‑0.6W；优选为0.5W。

[0025] 可选地，所述光源与样片之间的距离为10cm；优选地，所述相机与样片之间的距离为10cm。

[0026] 根据本发明的另一个方面，提供一种氧化石墨烯制备过程的检测系统，包括：

[0027] 样品制备装置，将氧化石墨烯制备过程中高温水解氧化阶段结束后的反应混合液进行离心，预留设定比例的上层清液总量与下层固体混匀，得到样品；

[0028] 样片制备装置，制备样品制备装置制备的样品的样片；

[0029] 光源和相机，将样片制备装置制备的样片至于光源和相机之间，拍摄所述样片的照片；

[0030] 优良性判断模块，根据样片的照片中氧化剥离不完全的石墨颗粒含量判断氧化石墨烯制备过程的优良性，所述氧化剥离不完全的石墨颗粒含量越少，所述氧化石墨烯制备过程的优良性越高。

[0031] 可选地，所述样品制备装置包括容器和离心机，所述离心机用于将氧化石墨烯制备过程中高温水解氧化阶段结束后的反应混合液进行离心，所述容器用于将设定比例的上层清液总量与下层固体混匀。

[0032] 可选地，样片制备装置包括取样器、样品板和两片透明薄片，用取样器取设定量的样品置于样品板的框架内，将样品板置于两片透明薄片中间，碾压所述透明薄片使得样品在框架内铺展开,得到样片。

[0033] 本发明氧化石墨烯制备过程的检测方法利用反应体系中颗粒物量评判中间氧化过程优良的方法，给出了其可视化检测的判定样品标准；填补了对氧化石墨烯制备过程监控的空白，当其中黑颗粒越多时，可说明未被氧化部分或者发生团聚部分，黑颗粒就是氧化剥离不完全石墨颗粒，故而用黑颗粒指征氧化石墨烯制备过程优良性。经历低温反应后，氧化剂扩散到层间，在加水中温反应过程中，在水的辅助作用下剥离和切割的效果，剥离均匀良好的物料不会出现明显的颗粒物。但是当出现合成过程异常问题包括温度、时间、氧化剂比例低等时会出现颗粒物，因此氧化剥离不完全石墨颗粒可以作为判定氧化优良性的点。上述氧化石墨烯制备过程的检测方法可以作为工艺优良快捷判断的方案。

[0034] 本发明氧化石墨烯制备过程的检测系统建立一套评价氧化石墨烯合成过程状态评价系统，打开氧化石墨烯合成过程新认识。

附图说明

[0035] 附图用来提供对本发明的进一步理解，并且构成说明书的一部分，与本发明的实施例一起用于解释本发明，并不构成对本发明的限制。在附图中：

[0036] 图1是本发明所述氧化石墨烯制备过程的检测方法的流程图的示意图；

[0037] 图2为获得样品的示意图；

[0038] 图3为获得样品照片的示意图；

[0039] 图4为制样片的示意图；

[0040] 图5为拍摄样片的照片的示意图；

[0041] 图6为将图片剪切为上述样品板内切3*3cm2大小的照片；

[0042] 图7为当样品中颗粒物较多时图片；

[0043] 图8为当样品颗粒物较少时图片；

[0044] 图9a‑9c为化学氧化法制备氧化石墨烯可用图像显示方法对比评估，可判定为合成过程良的图片；

[0045] 图10a‑10c为评判氧化过程不良的图片。

[0046] 图11为实施例1石墨原料80目天然鳞片与高锰酸钾的比例为1:2时所得氧化石墨烯的照片；

[0047] 图12为实施例1石墨原料80目天然鳞片与高锰酸钾的比例为1:6时所得氧化石墨烯的照片；

[0048] 图13为实施例2石墨原料325目天然鳞片与高锰酸钾的比例为1:2时所得氧化石墨烯的照片；

[0049] 图14为实施例2石墨原料325目天然鳞片与高锰酸钾的比例为1:6时所得氧化石墨烯的照片。

具体实施方式

[0050] 下面结合具体实施例对本发明作进一步阐述，但本发明并不限于以下实施例。所述方法如无特别说明均为常规方法。所述原材料如无特别说明均能从公开商业途径获得。

[0051] 图1是本发明所述氧化石墨烯制备过程的检测方法的流程图的示意图，如图1所示，所述氧化石墨烯制备过程包括高温水解氧化阶段，所述检测方法包括：

[0052] 步骤S1，将氧化石墨烯制备过程中高温水解氧化阶段结束后的反应混合液进行离心，预留设定比例的上层清液总量与下层固体混匀，得到样品；

[0053] 步骤S2，制备上述样品的样片；

[0054] 步骤S3，将上述样片至于光源和相机之间，拍摄所述样片的照片；

[0055] 步骤S4，根据样片的照片中氧化剥离不完全的石墨颗粒含量判断氧化石墨烯制备过程的优良性，所述氧化剥离不完全的石墨颗粒含量越少，所述氧化石墨烯制备过程的优良性越高。

[0056] 在一个实施例中，步骤S1包括：

[0057] 将氧化石墨烯制备过程中高温氧化加水结束后的反应混合液进行离心，预留上层清液总量的1/10与下层固体混匀，得到样品。

[0058] 可选地，离心转速为800‑2000rpm；时间为2‑5min。

[0059] 在一个实施例中，步骤S2包括：

[0060] 用取样器取设定量的样品置于样品板的框架内，将样品板置于两片透明薄片中间，碾压所述透明薄片使得样品在框架内铺展开,得到样片。

[0061] 优选地，取样方式为蘸取或吸取。

[0062] 优选地，取样量为0.5mL。

[0063] 优选地，所用取样器为玻璃棒、注射器或塑料药匙。

[0064] 优选地，所述样品板为透明方形样品板，内含3*3cm2的方形框。

[0065] 优选地，所述透明薄片为透明塑料片或玻璃片。

[0066] 在一个实施例中，步骤S3包括：样片置于光源和相机之间，排成一条直线，相机对焦后拍摄样品照片。

[0067] 优选地，所述相机的拍照像素≥200万。

[0068] 优选地，所用光源为手电筒或LED单一光源；光强为0.4‑0.6W；优选为0.5W。

[0069] 优选地，所述光源与样片之间的距离为10cm。

[0070] 优选地，所述相机与样片之间的距离为10cm。

[0071] 优选地，在步骤S3和S4之间还包括：

[0072] 将样品的照片剪切成设定尺寸的图片，优选地，剪切成3*3cm2大小的图片。

[0073] 在一个实施例中，步骤S4包括：

[0074] 获得至少一张符合氧化石墨烯制备过程的优良性要求的第一标准图片；

[0075] 根据样片的照片与第一标准图片的第一相似度，判断所述样片中氧化石墨烯制备过程的优良性，所述第一相似度越高，所述优良性越高。

[0076] 优选地，所述第一标准图片包括符合氧化石墨烯制备过程的优良性要求的氧化剥离不完全的石墨颗粒含量的范围的多张图片，优选地，包括所述范围的两个端点的一张或多张图片，优选地，还包括所述范围中点的一张或多张图片。

[0077] 在一个实施例中，步骤S4还包括：

[0078] 获得至少一张不符合氧化石墨烯制备过程的优良性要求的第二标准图片；

[0079] 当样片的照片与第一标准图片的相似度超过设定的第一相似度范围时，获得样品的照片和第二标准图片的第二相似度，如果所述第二相似度在设定的第二相似度范围内，则判定氧化石墨烯制备过程不优良。

[0080] 上述给出了判断氧化石墨烯制备过程的优良性的多个实施例，但是本发明并不限于此，步骤S4还可以包括：

[0081] 通过目视或放大镜观察样片的照片与第一标准图像或/和第二标准图像的区别，判断氧化石墨烯制备过程的优良性，例如，肉眼可见样片的照片中黑颗粒物量大于第一标准图像时，可以判定合成不良。

[0082] 在一个实施例中，步骤S4之后还包括：

[0083] 通过第一标准图片或者第一标准图片和第二标准图片结合判定氧化石墨烯制备过程不优良时，调整用氧化法制备过程中高温加水氧化段工艺参数，所述工艺参数包括温度、时间和氧化剂比例，例如，提高氧化温度、延长氧化时间和增加氧化剂相对于石墨烯原料的比例的调整方法中的一种或多种。优选地，根据氧化石墨烯要求调整用氧化法制备过程中高温加水氧化段工艺参数，所述氧化石墨烯要求包括氧化石墨烯的单层率要求和氧化石墨烯尺寸要求，当氧化比例中氧化剂和酸介质比例越高时，获得大尺寸且单层率，可以延长水化时间，控制温度，水在水化过程中起到剥离和切割的作用，当温度越高切割效果越明显，为了得到大尺寸且单层率高的GO，优选温度在65～75℃。

[0084] 本发明还提供氧化石墨烯制备过程的检测系统，包括：

[0085] 样品制备装置，将氧化石墨烯制备过程中高温水解氧化阶段结束后的反应混合液进行离心，预留设定比例的上层清液总量与下层固体混匀，得到样品；

[0086] 样片制备装置，制备样品制备装置制备的样品的样片；

[0087] 光源和相机，将样片制备装置制备的样片至于光源和相机之间，拍摄所述样片的照片；

[0088] 优良性判断模块，根据样片的照片中氧化剥离不完全的石墨颗粒含量判断氧化石墨烯制备过程的优良性，所述氧化剥离不完全的石墨颗粒含量越少，所述氧化石墨烯制备过程的优良性越高。

[0089] 可选地，所述样品制备装置包括容器和离心机，所述离心机用于将氧化石墨烯制备过程中高温水解氧化阶段结束后的反应混合液进行离心，所述容器用于将设定比例的上层清液总量与下层固体混匀。

[0090] 可选地，样片制备装置包括取样器、样品板和两片透明薄片，用取样器取设定量的样品置于样品板的框架内，将样品板置于两片透明薄片中间，碾压所述透明薄片使得样品在框架内铺展开,得到样片。

[0091] 在一个实施例中，优良性判断模块包括：

[0092] 第一标准图片库，存储符合氧化石墨烯制备过程的优良性要求的第一标准图片；

[0093] 第一相似度获得单元，获得样片的照片与第一标准图片的第一相似度；

[0094] 第一优良性判定单元，根据样片的照片与第一标准图片的第一相似度，判断所述样片中氧化石墨烯制备过程的优良性，所述第一相似度越高，所述优良性越高。

[0095] 在一个实施例中，优良性判断模块包括：

[0096] 第二标准图片库，存储不符合氧化石墨烯制备过程的优良性要求的第二标准图片；

[0097] 第二相似度获得单元，当样片的照片与第一标准图片的相似度超过设定的第一相似度范围时，获得样品的照片和第二标准图片的第二相似度；

[0098] 第二优良性判定单元，如果所述第二相似度在设定的第二相似度范围内，则判定氧化石墨烯制备过程不优良。

[0099] 在一个实施例中，优良性判断模块通过目视或放大镜观察样片的照片与第一标准图像或/和第二标准图像的区别，判断氧化石墨烯制备过程的优良性。

[0100] 可选地，还包括调整模块，通过第一标准图片或者第一标准图片和第二标准图片结合判定氧化石墨烯制备过程不优良时，调整用氧化法制备过程中高温加水氧化段工艺参数。

[0101] 上述各实施例中，样片的照片与第一标准图片或/和第二标准图片的相似度可以采用结构相似性度量方法、余弦相似度方法和基于直方图的相似度方法中的一种或多种方法获得，例如，黑颗粒与氧化石墨烯的灰度是不相同的，通过灰度直方图获得相似度。

[0102] 在一个具体实施例中，氧化石墨烯制备过程的检测方法包括：

[0103] 1)取样准备

[0104] 用玻璃器皿取高温氧化加水结束后的反应混合液，冷却后用800～2000rpm离心2～5min，倒掉部分上层液体，预留清液大约1/10与下层固体，然后用玻璃棒将下层固体搅拌均匀，如图2所示：

[0105] 2)检测制样

[0106] (1)制样器材准备，如图3所示，

[0107] 电源：手电筒、LED单一光源

[0108] 相机：拍照像素≥200万

[0109] 透明薄片：干净整洁无划痕，透明塑料片、玻璃片等

[0110] 样品板：透明方形样品板(内含3*3cm2的方形框)

[0111] 取样器：蘸取、吸取方式均可，可以是玻璃棒、注射器、塑料药匙等等[0112] (2)制样片

[0113] 用上述提及的取样器，蘸取或者吸取1/3小拇指指甲盖大小(0.5mL)的样品置于透2
明薄片中间，随后用手碾压将粘稠状样品均匀铺展开,铺展开的样品与3*3cm的方框内切(近似内切即可)，如图4所示：

[0114] 3)样品检测拍摄

[0115] 将上述制备得到样片置于光源和相机之间，排成一条直线，如图5所示：

[0116] 相机对焦后拍摄样品照片，将图片剪切为上述样品板内切3*3cm2大小后，如图6所示：

[0117] 从上述图6中可以看出黄色图片中间夹杂有少量的黑色颗粒物，黑色颗粒物可被认为是氧化过程中未被剥离开的石墨烯厚片。

[0118] 根据图片中颗粒评判氧化优良，当样品中颗粒物较多时的图片如图7：

[0119] 将图8作为第一标准图片，应用该黑颗粒图像显示测试方法评判氧化过程优良情况，图6中肉眼可见黑颗粒物量与图8区别不大，图6对应的样品优良，图7中肉眼可见黑颗粒物量与图8区别大，图7对应的样品不优良。

[0120] 在一个实施例中，将图6和图8作为第一标准图片，通过图像相似度方法，获得图9a‑9c的样品优良，图10a‑10c中的样品不优良。另外，肉眼可见，图9a‑9c的中肉眼可见黑颗粒物量与图6和图8范围内，图9a‑9c对应的样品优良，图10a‑10c中肉眼可见黑颗粒物量不在图6和图8范围内，图10a‑10c对应的样品不优良。

[0121] 高温氧化过程是缓慢加水的过程，该过程发生氧化石墨的解理剥离、切割破碎以及含氧官能稳定形成，同时加入大量的水后体系流动性明显增加，高温氧化为氧化石墨烯合成的氧化最后一步，该步骤可以完全代表氧化整体进行的情况，监控氧化过程是否达到合成要求。同时，相比较前两个氧化点，高温氧化过程的体系是含有少量氧化剂、稀酸性、流动性明显良好的状态，可通过简单的分离手段得到过程产物的状态。本发明利用高温氧化段易于被监测的特点，建立了一套有利于评价氧化石墨烯合成体系情况的方法，可从克级到吨级氧化体系评价氧化过程的状态。

[0122] 实施例1

[0123] 用80目天然鳞片合成氧化石墨烯，在合成过程中取样测试，具体地：

[0124] 1)石墨原料与高锰酸钾的比例为1:2，取1g石墨与40mL浓硫酸在冰水浴条件下搅拌，缓慢加入2g高锰酸钾，随后缓慢升温至30℃，保温搅拌3h，缓慢加入80mL去离子水，加水结束，取反应液1000rpm离心5min,弃去大部分上清液后将下层固体搅拌均匀后，用1mL量程注射器吸取0.5mL搅拌均匀的粘稠液，滴至PET的薄片上，盖上另一片PET薄膜后用手碾开铺2
展成切边3*3cm方形的圆形。将该样品置于光源和照相机之间，保证样片光源和相机之间的距离分别为10cm和10cm，拍摄照片，得到的图片如图11所示。

[0125] 图片中显示有大量的黑色颗粒物存在，说明该氧化条件不利于氧化石墨烯的制备。

[0126] 2)石墨原料与高锰酸钾的比例为1:6，取1g石墨与40mL浓硫酸在冰水浴条件下搅拌，缓慢加入6g高锰酸钾，随后缓慢升温至30℃，保温搅拌3h，缓慢加入80mL去离子水，加水结束，取反应液1000rpm离心5min,弃去大部分上清液后将下层固体搅拌均匀后，用1mL量程注射器吸取0.5mL搅拌均匀的粘稠液，滴至PET的薄片上，盖上另一片PET薄膜后用手碾开铺2
展成切边3*3cm方形的圆形。将该样品置于光源和照相机之间，保证样片光源和相机之间的距离分别为10cm和10cm，拍摄照片，得到的图片如图12所示。

[0127] 图片中显示的仍然有少量的黑色颗粒，但是也可以说明增加氧化剂的比例是可以减少颗粒物的量。

[0128] 实施例2

[0129] 用325目天然鳞片合成氧化石墨烯，在合成过程中取样测试，具体地：

[0130] 1)石墨原料与高锰酸钾的比例为1:2，取1g石墨与40mL浓硫酸在冰水浴条件下搅拌，缓慢加入2g高锰酸钾，随后缓慢升温至30℃，保温搅拌3h，缓慢加入80mL去离子水，加水结束，取反应液1000rpm离心5min,弃去大部分上清液后将下层固体搅拌均匀后，用1mL量程注射器吸取0.5mL搅拌均匀的粘稠液，滴至PET的薄片上，盖上另一片PET薄膜后用手碾开铺2
展成切边3*3cm方形的圆形。将该样品置于光源和照相机之间，保证样片光源和相机之间的距离分别为10cm和10cm，拍摄照片，得到的图片如图13所示。

[0131] 在该比例下得到的中间过程样品的黑颗粒较多。

[0132] 2)石墨原料与高锰酸钾的比例为1:6，取1g石墨与40mL浓硫酸在冰水浴条件下搅拌，缓慢加入6g高锰酸钾，随后缓慢升温至30℃，保温搅拌3h，缓慢加入80mL去离子水，加水结束，取反应液1000rpm离心5min,弃去大部分上清液后将下层固体搅拌均匀后，用1mL量程注射器吸取0.5mL搅拌均匀的粘稠液，滴至PET的薄片上，盖上另一片PET薄膜后用手碾开铺2
展成切边3*3cm方形的圆形。将该样品置于光源和照相机之间，保证样片光源和相机之间的距离分别为10cm和10cm，拍摄照片，得到的图片如图14所示。

[0133] 上述图片显示基本在该条件下合成反应基本上无黑色颗粒物存在。

[0134] 本发明采用Hummers制备氧化石墨烯过程中对合成过程评判，结合对氧化石墨烯单层率要求、氧化石墨烯尺寸要求，调整用氧化法制备过程中高温加水氧化段工艺参数制备氧化石墨烯的改进需求。

[0135] 最后应说明的是：以上所述仅为本发明的优选实施例而已，并不用于限制本发明，尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，对于本领域的技术人员来说，其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换。凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。