一种稀土钽酸盐YxGd(1-x)TaO4球形粉体及其制备方法

摘要

本发明公开了一种稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体及其制备方法，由原料和熔盐混合制备而成，其中，x＝0、1/6、2/6、3/6、4/6、5/6或1；该原料为氧化钇Y2O3、氧化钆Gd2O3和五氧化二钽Ta2O5，所述熔盐为KCl和NaCl的混合盐，所述原料和熔盐的质量比为(1～2)：(2～7)；在原料中，所述氧化钇Y2O3、氧化钆Gd2O3和五氧化二钽Ta2O5的摩尔比为x：(1‑x)：1；在熔盐中，所述KCl和NaCl的质量比为(1～5)：(1～2)。采用该方法制备得到了球形率高，流动性好的稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO球形粉体。

权利要求

1.一种稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体，其特征在于，由原料和熔盐混合制备而成，其中，x=0、1/6、2/6、3/6、4/6、5/6或1；

所述原料为氧化钇Y2O3、氧化钆Gd2O3和五氧化二钽Ta2O5，所述熔盐为KCl和NaCl的混合盐，所述原料和熔盐的质量比为1：5或1：6；

在所述原料中，所述氧化钇Y2O3、氧化钆Gd2O3和五氧化二钽Ta2O5的摩尔比为x：（1‑x）：

1；

在所述熔盐中，所述KCl和NaCl的质量比为5：1或5：2。

2.根据权利要求1所述的一种稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体的制备方法，其特征在于，具体为：称取上述原料和熔盐，将所述原料和熔盐混合球磨，一次干燥、过筛，并取过筛物，将所述过筛物加热煅烧，将煅烧后的物料冷却清洗后，即得稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体；

加热煅烧的过程为：由室温程序升温至700 1200℃，在700 1200℃下煅烧1 15h，升温~ ~ ~速率为5 10℃/分钟。

~

3.根据权利要求2所述的一种稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体的制备方法，其特征在于，所述原料和熔盐的纯度均>99.99%，粒径均为15 60µm。

~

4.根据权利要求3所述的一种稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体的制备方法，其特征在于，球磨时，以无水乙醇为介质，球料比为（1～10）：（1～5），球磨时间为10 50h，球磨机转速~为200～600r/min，球磨后无水乙醇液体中颗粒粒径为0.1～10μm。

5.根据权利要求4所述的一种稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体的制备方法，其特征在于，加热煅烧冷却后，依次用去离子水和酒精超声清洗稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体混合物，用于除去多余的氯化物盐，且在清洗后，过滤后取稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体，烘干、过筛即得所需粒径的稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体。

6.根据权利要求5所述的一种稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体的制备方法，其特征在于，一次干燥、过筛的过程为：混合粉在60 100℃下干燥10 50h后，先后过150目筛和1000目~ ~筛，取两筛间的物料。

7.根据权利要求6所述的一种稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体的制备方法，其特征在于，煅烧后的物料冷却清洗后，在60 100℃下干燥12 24h，先后过筛180 300目和400 2000~ ~ ~ ~目。

说明书

一种稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体及其制备方法

技术领域

[0001] 本发明属于陶瓷粉体制备技术领域，具体涉及一种稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体及其制备方法。

背景技术

[0002] 新型铁弹性材料稀土钽酸盐RETaO4陶瓷已成为热障涂层研究的重点材料，由于其极高的熔点、低热导率、高热膨胀系数、良好的热学性能和力学性能，被认为是最具潜力的新一代热障涂册材料，为了进一步提高稀土钽酸盐热学及力学性能，亟需提高粉末在热喷涂过程中的球形率和流动性。

发明内容

[0003] 本发明的目的是提供一种稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体及其制备方法，制备得到了球形率高，流动性好的稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO球形粉体。

[0004] 本发明采用以下技术方案：一种稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体，由原料和熔盐混合制备而成，其中，x=0、1/6、2/6、3/6、4/6、5/6或1；

[0005] 该原料为氧化钇Y2O3、氧化钆Gd2O3和五氧化二钽Ta2O5，所述熔盐为KCl和NaCl的混合盐，所述原料和熔盐的质量比为（1 2）：（2 7）；~ ~

[0006] 在原料中，所述氧化钇Y2O3、氧化钆Gd2O3和五氧化二钽Ta2O5的摩尔比为x：（1‑x）：1；

[0007] 在熔盐中，所述KCl和NaCl的质量比为（1～5）：（1～2）。

[0008] 进一步地，具体为：称取上述原料和熔盐，将所述原料和熔盐混合球磨，一次干燥、过筛，并取过筛物，将所述过筛物加热煅烧，将煅烧后的物料冷却清洗后，即得稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体；

[0009] 加热煅烧的过程为：由室温程序升温至700 1200℃，在700 1200℃下煅烧1 15h，~ ~ ~升温速率为5 10℃/分钟。
~

[0010] 进一步地，该原料和熔盐的纯度均>99.99%，粒径均为15 60µm~

[0011] 进一步地，球磨时，以无水乙醇为介质，球料比为（1～10）：（1～5），球磨时间为10~50h，球磨机转速为200～600r/min，球磨后无水乙醇液体中颗粒粒径为0.1～10μm。

[0012] 进一步地，加热煅烧冷却后，依次用去离子水和酒精超声清洗稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体混合物，用于除去多余的氯化物盐，且在清洗后，过滤后取稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体，烘干、过筛即得所需粒径的稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体。

[0013] 进一步地，一次干燥、过筛的过程为：混合粉在60 100℃下干燥10 50h后，先后过~ ~150目筛和1000目筛，取两筛间的物料，取两筛间的物料。

[0014] 进一步地，煅烧后的物料冷却清洗后，在60 100℃下干燥12 24h，先后过筛180~ ~ ~300目和400 2000目。
~

[0015] 本发明的有益效果是：1.采用熔盐法合成的稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉[0016] 体纯度高、合成温度低。2. 可以通过控制熔盐与原料的比例、熔盐成分、煅烧温度和煅烧时间来控制粉体的形貌和粒径，获得球形率高和流动性好的稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体。3.制备得到的稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体具有粒径均匀、性能优异、质量稳定、可控性强、适用于工业化生产等特点。

附图说明

[0017] 图1 为实施例1中熔盐法制备YxGd(1‑x)TaO4的XRD图谱。

[0018] 图2为实施例1中熔盐法制备Y3/6Gd3/6TaO4的SEM图谱。

具体实施方式

[0019] 下面结合附图和具体实施方式对本发明进行详细说明。

[0020] 本发明中的室温指的是25℃，干燥的温度和时间并不是绝对的，其最终是要物料完全烘干。

[0021] 本发明一种熔盐法制备稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体，由原料和熔盐混合制备而成，其中，x=0、1/6、2/6、3/6、4/6、5/6或1；原料为氧化钇Y2O3、氧化钆Gd2O3和五氧化二钽Ta2O5，所述熔盐为KCl和NaCl的混合盐，所述原料和熔盐的质量比为（1~2）：（2~7）；在原料中，所述氧化钇Y2O3、氧化钆Gd2O3和五氧化二钽Ta2O5的摩尔比为x：（1‑x）：1；在熔盐中，所述KCl和NaCl的质量比为（1～5）：（1～2）。原料和熔盐的纯度均>99.99%，粒径均为15 60µm。~

[0022] 本发明还公开了上述的一种熔盐法制备稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体的制备方法，具体为：称取上述原料和熔盐，将所述原料和熔盐混合球磨，一次干燥、过筛，并取过筛物，将所述过筛物加热煅烧，将煅烧后的物料冷却清洗，过滤烘干即得稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体；加热煅烧的过程为：由室温程序升温至700~1200℃，在700~1200℃下煅烧1 15h，升温速率为5 10℃/分钟。一次干燥、过筛的过程为：混合粉在60 100℃下干~ ~ ~燥10~50h后，过筛180~2000目。稀土钽酸盐的化学反应式为xY2O3+(1‑x)Gd2O3+Ta2O5=
2YxGd(1‑x)TaO4。

[0023] 在球磨时，以无水乙醇为介质，球料比为（1～10）：（1～5），球磨时间为10 50h，球~磨机转速为200～600r/min，球磨后无水乙醇液体中颗粒粒径为0.1～10μm。

[0024] 加热煅烧冷却后，依次用去离子水和酒精超声清洗稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体混合物，用于除去多余的氯化物盐，方可对洗涤后的滤液进行回收利用。过滤后取稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体，烘干、过筛即得所需粒径的稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体。煅烧后的物料冷却清洗后，在60 100℃下干燥12 24h，先后过筛180 300目和400 2000~ ~ ~ ~目。

[0025] 实施例1

[0026] 本实施例一种熔盐法制备稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体的方法，具体包括以下步骤：

[0027] 按摩尔比x：（1‑x）：1称取原料氧化钇Y2O3、氧化钆Gd2O3和五氧化二钽Ta2O5共200g，其中，x=0、1/6、2/6、3/6、4/6、5/6和1，按质量比（1～5）：（1～2）比例称取KCl和NaCl的混合盐，如表1，按质量比1：4称取原料和熔盐倒入球磨罐中，以无水乙醇为介质，在行星式球磨机中球磨12h，转速为450r/min，球磨后，在混合物在90℃下干燥24h，先后过150目筛和1000目筛，取两筛间的物料置于电阻炉中煅烧，由室温程序升温至900℃，在900℃下煅烧6h，升温速率为5℃/分钟，煅烧结束后随炉冷却，待温度降至室温取出粉体，本发明中的室温指的是25℃，用加热的去离子水反复清洗得到的产物数次以除去多余的氯化物盐，直到用硝酸‑银（AgNO3）试剂检验滤液中不含有Cl 为止，将洗涤后的粉末过滤后，将粉末在90℃下干燥
24h，先后过150目筛和1000目筛，取两筛间的物料，利用激光粒度仪测试粉末粒径，利用霍尔流速计测试流动性，利用扫描电镜观察粉末颗粒形貌，计算球形率。

[0028] 图1为熔盐法合成YxGd(1‑x)TaO4的XRD图谱，将所测得的XRD图谱与YTaO（4 PDF：24‑1415）和GdTaO（4 PDF：24‑0441）对应的PDF标准卡片相比对，XRD图谱中的主峰有偏移，这是掺杂效应导致XRD峰发生偏移，与标准卡片中主峰的位置相对应，则表明合成的YxGd(1‑x)TaO4纯度较高。图2为Y3/6Gd3/6TaO4的扫描电子显微镜（SEM）图谱，球形率的计算方法是在图
2中球形颗粒与总颗粒的比值。在图2中数出总颗粒的个数和球形颗粒的个数，可知球形率＞99%。

[0029] 测试制备的YxGd(1‑x)TaO4的球形率和流动性，由表1可知KCl和NaCl的比例为5:1时具有较好的球形率和流动性。

[0030] 表1 熔盐中KCl和NaCl比例与稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形率及流动性的关系[0031]

[0032] 实施例2

[0033] 本实施例所述一种熔盐法制备稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体的方法，具体包括以下步骤：

[0034] 按摩尔比x：（1‑x）：1称取原料氧化钇Y2O3、氧化钆Gd2O3和五氧化二钽Ta2O5共200g，其中x=0、1/6、2/6、3/6、4/6、5/6和1，按质量比5：1比例称取KCl和NaCl的混合盐，按质量比（1 2）：（2 7）称取原料和熔盐倒入球磨罐中，以无水乙醇为介质，在行星式球磨机中球磨~ ~12h，转速为450r/min，将其在90℃下干燥24h，先后过150目筛和1000目筛，取两筛间的物料置于电阻炉中煅烧，煅烧温度和煅烧时间分别为900℃和6h，室温升至900℃的升温速率为5℃/分钟，室温为25℃，煅烧结束后随炉冷却，待温度降至室温取出粉体，用加热的去离子水反复清洗得到的产物数次以除去多余的氯化物盐，直到用硝酸银（AgNO3）试剂检验滤液中‑
不含有Cl为止，将洗涤后的粉末过滤后、在90℃下干燥24h，先过过150目筛后和1000目筛，取两筛间的物料，利用激光粒度仪测试粉末粒径，利用霍尔流速计测试流动性，利用扫描电镜观察粉末颗粒形貌，计算球形率，由表2可知原料和熔盐比例为1：（5 6）时，粉末有较好的~
球形率（95% 99%）和流动性在（29s 42s）/50g。
~ ~

[0035] 表2 原料和熔盐比例与稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形率及流动性的关系[0036]

[0037] 实施例3

[0038] 本实施例所述一种熔盐法制备稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形粉体的方法，具体包括以下步骤：

[0039] 按摩尔比x：（1‑x）：1称取原料氧化钇Y2O3、氧化钆Gd2O3和五氧化二钽Ta2O5共200g，其中：x=0、1/6、2/6、3/6、4/6、5/6和1，按5：1比例称取KCl和NaCl的混合盐，按质量比1：5称取原料和熔盐倒入球磨罐中，以无水乙醇为介质，在行星式球磨机中球磨12h，转速为450r/min，将混合物在90℃下干燥24h，先后过150目筛和1000目筛，然后取筛下物置于电阻炉中煅烧，煅烧温度和煅烧时间分别为700 900℃和6h，由室温升温至700 900℃室温升温速率~ ~为5℃/分钟，煅烧结束后随炉冷却，待温度降至室温取出粉体，用加热的去离子水反复清洗‑
得到的产物数次以除去多余的氯化物盐，直到用硝酸银（AgNO3）试剂检验滤液中不含有Cl为止，将洗涤后的粉末过滤后、在90℃下干燥24h，先后过150目筛和1000目筛，取两筛间的物料利用激光粒度仪测试粉末粒径，利用霍尔流速计测试流动性，利用扫描电镜观察粉末颗粒形貌，计算球形率，由表3可知煅烧温度为900℃时，粉末有较好的球形率（97% 99%）和~
流动性在（27s 42s）/50g。
~

[0040] 表3 煅烧温度与稀土钽酸盐YxGd(1‑x)TaO4球形率及流动性的关系

[0041]