基于特定源分析的人体重金属暴露风险动态模拟方法转让专利
申请号 : CN202211317367.7
文献号 : CN115656472B
文献日 : 2023-05-23
发明人 : 杨阳 , 陈卫平
申请人 : 中国科学院生态环境研究中心
摘要 :
本发明公开了一种基于特定源分析的人体重金属暴露风险动态模拟方法，涉及重金属迁移模拟技术领域。具体步骤为：采集区域监测数据，区域监测数据包括区域土壤环境特征、区域土壤和农作物重金属污染情况、区域人群暴露参数、区域土壤重金属污染潜在污染源；基于区域监测数据，构建基于特定源分析的人体重金属暴露风险评估模型；结合参数实测和Monte Carlo随机模拟方法，应用人体重金属暴露风险评估模型，动态模拟不同环境过程对人体重金属暴露风险的影响程度。本发明量化了重金属在“源—土壤—农作物—人体”系统迁移转化过程，通过此方法可准确解析来自不同污染源的重金属污染物在多环境介质及人体中的富集趋势。
权利要求 :
1.一种基于特定源分析的人体重金属暴露风险动态模拟方法，其特征在于，具体步骤包括如下：采集区域监测数据，所述区域监测数据包括区域土壤环境特征、区域土壤和农作物重金属污染情况、区域人群暴露参数、区域土壤重金属污染潜在污染源；
基于所述区域监测数据，构建基于特定源分析的人体重金属暴露风险评估模型；
结合参数实测和MonteCarlo随机模拟方法，应用所述人体重金属暴露风险评估模型，动态模拟不同环境过程对人体重金属暴露风险的影响程度；
所述人体重金属暴露风险评估模型的构建过程为：
构建基于特定源分析的人体重金属暴露风险评估模型框架，将重金属的多介质累积过程分成土壤污染过程、农作物富集过程、人体富集过程、耦合过程；
在土壤污染过程中，构建区域环境数据库，对区域农田重金属进行污染源解析，得到区域主污染源及其贡献比率；
在农作物富集过程中，应用C‑Q回归模型和多元逐步回归方法，解析影响农作物重金属吸收的关键土壤因子；
在人体富集过程中，基于摄入量估算模型和单室暴露模型获取区域人群重金属暴露风险及其对重金属生物有效性的影响程度；
在耦合过程中，耦合土壤污染过程、农作物富集过程、人体富集过程，建立基于特定源分析的人体重金属暴露风险评估模型，结合蒙特卡洛模拟方法，模拟来自不同源的重金属在“土壤—农作物—人体”系统中的迁移转化过程。
2.根据权利要求1所述的一种基于特定源分析的人体重金属暴露风险动态模拟方法，其特征在于，在人体富集过程中，基于所述区域人群暴露参数，估算区域人群摄入的重金属含量水平；基于估算结果，结合单室暴露模型估算区域人群尿液中的重金属含量，解析影响评估结果的关键参数。
3.根据权利要求1所述的一种基于特定源分析的人体重金属暴露风险动态模拟方法，其特征在于，在土壤污染过程中，调查并记录区域潜在污染源分布地点、农作物生长发育特征以及区域人群饮食特征，开展实地采样，建立数据库；应用混合污染源解析模型和区域调查进行污染源解析；结合区域调查结果，优化源解析模型参数，获取区域主污染源及其贡献比率。
4.根据权利要求1所述的一种基于特定源分析的人体重金属暴露风险动态模拟方法，其特征在于，通过所述人体重金属暴露风险评估模型进行多场景模拟，得到不同区域环境、农业措施和饮食习惯下的人体重金属富集风险变化趋势，获取人体重金属暴露风险最低水平及其在“土壤—农作物—人体”系统不同富集过程中的比例；根据所述比例以及所述人体重金属富集风险变化趋势，通过多目标协同降低农作物重金属富集量及人体重金属暴露风险。
5.根据权利要求1所述的一种基于特定源分析的人体重金属暴露风险动态模拟方法，其特征在于，应用主成分分析或者绝对主成分分数源解析模型获取所述区域主污染源及其贡献比率。
6.根据权利要求1所述的一种基于特定源分析的人体重金属暴露风险动态模拟方法，其特征在于，通过区域调查，获取表征区域环境或人群特征的模型参数；将参数以概率分布的数组形式输入所述人体重金属暴露风险评估模型中。
说明书 :
基于特定源分析的人体重金属暴露风险动态模拟方法
技术领域
[0001] 本发明涉及重金属迁移模拟技术领域，更具体的说是涉及一种基于特定源分析的人体重金属暴露风险动态模拟方法。
背景技术
[0002] 重金属元素不断在土壤表层进行累积，从而对耕地、农产品以及人类健康带来严重的安全隐患。系统分析土壤重金属污染来源，预测来自不同源的重金属在“土壤—农作物—人体”富集链的累积过程，是制定区域重金属污染防治对策，保障粮食安全和人体健康的关键步骤。重金属在“污染源—土壤—农作物—人体”系统中的富集过程是当前国内外粮食安全研究的重点。重金属通过大气沉降、灌溉、农田投加物等多个途径进入农田。进入土壤的重金属经吸附、交换、溶解和沉淀等过程以水合离子、复杂的无机物或有机化合物形式被农作物吸收，再经农作物摄入途径进入人体。在人体内，重金属经肠胃吸收和人体代谢后，在肾脏、心肺等器官中富集。以上过程受到不同污染源、土壤pH、土壤有机质、土壤氧化还原电位、阳离子交换量、摄入量、肠胃吸收率等诸多因素影响。由于这些影响因素在“土壤—农作物—人体”重金属富集链中呈现动态交互关系，该富集过程周期长、强度低、影响因素繁杂，常规监测难以准确刻画重金属从污染源到人体这一过程的动态变化趋势。
[0003] 在现有技术中，利用基于药代动力学的单室暴露模型，模拟了瑞典人群尿Cd含量的变化及不同食物对人体Cd富集的贡献率。葡萄牙阿威罗大学建立了“土壤‑农作物‑动物”系统重金属迁移模型，评估了欧盟现行农业措施对“农田土壤‑牧草‑牲畜(牛和羊)”系统重金属富集趋势的影响。然而上述模型研究均未考虑到污染源、土壤微量元素含量、肠胃吸收率等诸多因子及其交互作用对农作物—人体系统重金属迁移变化的显著影响，因此，对本领域技术人员来说，如何在重金属污染源分析的基础上，耦合多个环境因子变化特性，揭示其交互过程对“土壤—农作物—人体”系统重金属富集的影响程度，是亟待解决的问题。
发明内容
[0004] 有鉴于此，本发明提供了一种基于特定源分析的人体重金属暴露风险动态模拟方法，以解决背景技术中提出的问题。
[0005] 为了实现上述目的，本发明采用如下技术方案：一种基于特定源分析的人体重金属暴露风险动态模拟方法，具体步骤包括如下：
[0006] 采集区域监测数据，所述区域监测数据包括区域土壤环境特征、区域土壤和农作物重金属污染情况、区域人群暴露参数、区域土壤重金属污染潜在污染源；
[0007] 基于所述区域监测数据，构建基于特定源分析的人体重金属暴露风险评估模型；
[0008] 结合参数实测和Monte Carlo随机模拟方法，应用所述人体重金属暴露风险评估模型，动态模拟不同环境过程对人体重金属暴露风险的影响程度。
[0009] 可选的，所述人体重金属暴露风险评估模型的构建过程为：
[0010] 构建基于特定源分析的人体重金属暴露风险评估模型框架，将重金属的多介质累积过程分成土壤污染过程、农作物富集过程、人体富集过程、耦合过程；
[0011] 在土壤污染过程中，构建区域环境数据库，对区域农田重金属进行污染源解析，得到区域主污染源及其贡献比率；
[0012] 在农作物富集过程中，应用C‑Q回归模型和多元逐步回归方法，解析影响农作物重金属吸收的关键土壤因子；
[0013] 在人体富集过程中，基于摄入量估算模型和单室暴露模型获取区域人群重金属暴露风险及其对重金属生物有效性的影响程度；
[0014] 在耦合过程中，耦合土壤污染过程、农作物富集过程、人体富集过程，建立基于特定源分析的人体重金属暴露风险评估模型，结合蒙特卡洛模拟方法，模拟来自不同源的重金属在“土壤—农作物—人体”系统中的迁移转化过程。
[0015] 可选的，在人体富集过程中，基于所述区域人群暴露参数，估算区域人群摄入的重金属含量水平；基于估算结果，结合单室暴露模型估算区域人群尿液中的重金属含量，解析影响评估结果的关键参数。
[0016] 可选的，在土壤污染过程中，调查并记录区域潜在污染源分布地点、农作物生长发育特征以及区域人群饮食特征，开展实地采样，建立数据库；应用混合污染源解析模型和区域调查进行污染源解析；结合区域调查结果，优化源解析模型参数，获取区域主污染源及其贡献比率。
[0017] 可选的，通过所述人体重金属暴露风险评估模型进行多场景模拟，得到不同区域环境、农业措施和饮食习惯下的人体重金属富集风险变化趋势，获取人体重金属暴露风险最低水平及其在“土壤—农作物—人体”系统不同富集过程中的比例；根据所述比例以及所述人体重金属富集风险变化趋势，通过多目标协同降低农作物重金属富集量及人体重金属暴露风险。
[0018] 可选的，应用主成分分析或者绝对主成分分数源解析模型获取所述区域主污染源及其贡献比率。
[0019] 可选的，通过区域调查，获取表征区域环境或人群特征的模型参数；将参数以概率分布的数组形式输入所述人体重金属暴露风险评估模型中。
[0020] 经由上述的技术方案可知，与现有技术相比，本发明公开提供了一种基于特定源分析的人体重金属暴露风险动态模拟方法，具有以下有益的技术效果：量化重金属在“源—土壤—农作物—人体”系统迁移转化过程，通过此方法可准确解析来自不同污染源的重金属污染物在多环境介质及人体中的富集趋势，并通过多目标协同实现人体重金属暴露风险的最小化，优化粮食安全生产对策。
附图说明
[0021] 为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据提供的附图获得其他的附图。
[0022] 图1为本发明的方法流程图；
[0023] 图2为本发明的人体重金属暴露风险评估模型框架结构图。
具体实施方式
[0024] 下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
[0025] 本发明实施例公开了一种基于特定源分析的人体重金属暴露风险动态模拟方法，如图1所示，具体步骤包括如下：
[0026] S1、采集区域监测数据，区域监测数据包括区域土壤环境特征、区域土壤和农作物重金属污染情况、区域人群暴露参数、区域土壤重金属污染潜在污染源；
[0027] S2、基于区域监测数据，构建基于特定源分析的人体重金属暴露风险评估模型；
[0028] S3、结合参数实测和Monte Carlo随机模拟方法，应用人体重金属暴露风险评估模型，动态模拟不同环境过程对人体重金属暴露风险的影响程度。
[0029] 具体的，在S2中，基于特定源分析的人体重金属暴露风险评估模型框架如图2所示，将重金属的多介质累积过程分成土壤污染过程，农作物富集过程，人体富集过程和耦合过程。其中，构建基于特定源分析的人体重金属暴露风险评估模型的步骤包括：
[0030] 步骤1：构建区域环境数据库，开展区域农田土壤重金属污染源解析。
[0031] 步骤1‑1：调查并记录区域潜在污染源分布地点、农作物生长发育特征以及区域人群饮食特征等基本信息，开展实地采样，建立本项目研究的数据库。
[0032] 步骤1‑2：应用混合污染源解析模型和区域调查进行污染源解析。
[0033] 步骤1‑3：结合区域调查结果，优化源解析模型参数，获取区域主要污染源及其贡献比率。
[0034] 步骤2：基于C‑Q方程和多元逐步回归方法，提取影响农作物重金属累积的关键土壤因子。
[0035] 步骤2‑1：基于步骤1‑3构建的一一对应数据集，定义农作物重金属含量为因变量，定义土壤重金属含量和土壤理化性质为自变量。
[0036] 步骤2‑2：基于C‑Q方程和多元逐步回归方法，获取影响农作物重金属积累的n个关键土壤因子。
[0037] 步骤3：基于摄入量估算模型和单室暴露模型，开展暴露风险评估。
[0038] 步骤3‑1：基于步骤1‑1建立的区域人群暴露参数数据集，估算区域人群通过日常食用大米摄入的重金属含量水平(IDE)。
[0039] 步骤3‑2：基于步骤3‑1计算结果，结合单室暴露模型U估算区域人群尿液中的重金属含量，解析影响评估结果的关键参数(性别、体重、重金属生物有效性等)。
[0040] 步骤4：建立基于特定源分析的人体重金属暴露风险评估模型，模拟重金属富集过程，优化污染防治措施。
[0041] 步骤4‑1：耦合土壤污染过程、农作物富集过程、人体摄入过程及人体富集过程，建立基于特定源分析的人体重金属暴露风险评估模型，结合蒙特卡洛模拟方法，模拟来自不同源的重金属在“土壤—农作物—人体”系统中的迁移转化过程。
[0042] 步骤4‑2：开展区域多场景模拟，揭示不同区域环境、农业措施和饮食习惯下的人体重金属富集风险变化趋势，获取人体重金属暴露风险最低水平及其在“土壤—农作物—人体”系统不同富集过程中的比例。
[0043] 步骤4‑3：根据区域农业发展现状和目标，优化现行污染源管控措施，农业管理措施及区域人群饮食习惯，通过多目标协同措施以最大限度的降低农作物重金属富集量及人体重金属暴露风险。
[0044] 进一步的，以当前我国稻田重金属镉(Cd)污染防治这一重点和难点问题为例，开展基于特定污染源的“土壤—农作物—人体”系统重金属累积过程模拟，并通过多场景模拟和措施优化实现人体重金属暴露风险的最小化，保障区域粮食安全和民众健康。
[0045] 在本案例中，所应用土壤参数和人体参数分别参见表1和表2。
[0046] 表1
[0047] 土壤理化性质 最小值 最大值 平均值 标准差 分布pH(‑) 4.42 7.23 5.20 0.529 正态
‑1
有机质(gkg ) 13.1 66.1 37.0 10.1 正态
‑1
无定型锰(mgkg ) 31.6 324 108 51.5 正态
‑1
土壤Cd含量(mgkg ) 0.114 2.14 0.443 0.248 对数正态
‑1
有机质(gkg ) 13.1 66.1 37.0 10.1 正态
‑1
无定型锰(mgkg ) 31.6 324 108 51.5 正态
‑1
土壤Cd含量(mgkg ) 0.114 2.14 0.443 0.248 对数正态
[0048] 表2
[0049]
[0050] 应用主成分分析/绝对主成分分数源解析模型(PCA/APCS)对稻田土壤Cd来源进行解析，该模型通过多次迭代对样本数据矩阵进行不断分解，获取区域土壤Cd主要污染源数目及其贡献率，模型核心方程参见公式1：
[0051]
[0052] 其中，Ci表示第i个点位的土壤Cd含量(mgkg‑1)，n为污染源个数，APCSp为污染源p的绝对主因子分数，bpi为土壤Cd的多元回归系数，APCSp·bpi表示污染源p对Ci的贡献率，b0i为土壤Cd的多元回归常数项，eij表示残差矩阵。
[0053] 当获取最佳污染源因子数和贡献率后，污染源p在样点i造成的土壤Cd累积量可以表示为公式2：
[0054] Cpi＝APCSp×bpi×Ci； (2)
[0055] 式中，Cpi代表点位i来自污染源p的Cd含量(mgkg‑1)，APCSp·bpi表示污染源p对Ci的‑1贡献率，Ci表示第i个点位的土壤Cd含量(mgkg )。
[0056] 土壤—水稻系统Cd转运特征可应用C‑Q转移方程进行表征，见公式3：
[0057]
[0058] 其中，Qi表示稻米Cd(mgDWkg‑1)含量，e表示自然对数，pH表示土壤pH，Vij表示黏粒‑1 ‑1 ‑1 ‑1含量(％)，阳离子交换量(cmolkg )，有机质(gkg )，碱解氮(mgkg )，无定型Fe(mg kg )，‑1 ‑1 ‑1
无定型Mn(mg kg )，土壤磷(mgkg )，土壤锌(mgkg )等土壤理化性质变量，βi(i＝1,2,
2
3,....,k)表示拟合参数。C‑Q转移方程拟合结果应用可决系数(R)和均方根误差(RMSE)进行显著性检验，检验方程参见公式4和5：
无定型Mn(mg kg )，土壤磷(mgkg )，土壤锌(mgkg )等土壤理化性质变量，βi(i＝1,2,
2
3,....,k)表示拟合参数。C‑Q转移方程拟合结果应用可决系数(R)和均方根误差(RMSE)进行显著性检验，检验方程参见公式4和5：
[0059]
[0060]
[0061] 通过可决系数(R2)和均方根误差(RMSE)检验后，在样点i处由污染源p导致的稻米Cd富集量可以由公式6计算得出：
[0062]
[0063] 式中，Qip表示样点i处由污染源p导致的稻米Cd富集量(Qip，mgDWkg‑1)。
[0064] 区域人群经食用大米造成的Cd摄入量可通过人群污染物日均摄入量(IDE)进行估算，具体方程参见公式7：
[0065]
[0066] 其中，IDE表示区域人群经摄食大米摄入的Cd含量(μgBWkg‑1day‑1)，Qi表示稻米Cd‑1 ‑1(mg DWkg )含量，IR代表区域人群每日大米平均摄入率(gDW day )，BW代表区域人群体重(kg)。
[0067] 现有技术中一般将尿Cd含量作为区域人群Cd暴露风险的主要评估指标。结合区域人群大米Cd摄入量估算结果(IDE)，尿Cd含量可通过单室暴露模型U(one‑compartmenttoxicokinetic model)计算得出，计算方式参见公式8。
[0068]
[0069] 式中，UCd表示区域人体尿Cd含量(μg g‑1肌酐)，fbio表示Cd在经摄入途径进入人体后在人体的富集率(％)，fu代表Cd含量在人体尿液和肾小管的分配系数；fk表示影响人体Cd吸收的生理综合因子，t1/2表示Cd的半衰期(year)。
[0070] 通过耦合农作物Cd富集过程和人体Cd摄入过程，区域人群摄食i样点收获的大米‑1造成的Cd暴露风险(UCd‑Q，μg g 肌酐)可以表征为公式9。
[0071]
[0072] 在此基础上，耦合土壤污染源解析结果，构建基于特定源分析的人体Cd暴露风险评估模型，则区域人群摄食来自污染源p影响区域且产自i样点的稻米造成的Cd暴露风险‑1(UCd‑S，μgg 肌酐)可以表征为公式10。
[0073]
[0074] 以当前我国稻田重金属镉(Cd)污染防治这一重点和难点问题为例，首先，通过对湖南省茶陵的区域采样和问卷调查，获取基本参数分布。应用混合源解析模型模拟区域稻田土壤Cd污染过程，获取区域土壤不同污染源及贡献率，结果显示污水灌溉和大气沉降是区域稻田土壤Cd累积主要输入途径，贡献率分别为44.9±20.1％和37.3±21.4％。
[0075] 进一步应用C‑Q方程解析区域稻米Cd富集过程，获取影响区域稻米Cd富集量(Qi)的4个关键土壤因子，按照重要性大小排序依次为无定型锰(Mnox)、土壤pH(pH)、土壤Cd(Ci)和土壤有机质(OM)。模型验证显示这4个土壤因子可解释区域稻米Cd富集量的56.1％，方程预测结果良好且通过检验。
[0076] 在此基础上应用毒理学单室模型模拟人体富集过程，估算区域人群尿Cd含量水‑1平。结果显示区域人群尿Cd含量平均值为4.38μg g 。与湖南省卫健委公布的区域人群尿Cd‑1
含量调查结果相比(4.77μgg 肌酐)，该模型预测精度为91.8％且通过检验，预测结果良好。
含量调查结果相比(4.77μgg 肌酐)，该模型预测精度为91.8％且通过检验，预测结果良好。
[0077] 基于以上结果，构建基于特定源分析的人体重金属暴露风险评估模型。并结合参数实测进行区域人群Cd暴露风险多场景模拟。近年来，研究区域为了提升水稻质量，开展了一系列污染管控措施，特别是严格的大气污染管控措施。然而大气污染管控措施下，区域人‑1群摄食当地自产大米导致的尿Cd含量仍接近8μg g 肌酐，显著高于国际卫生组织规定的4μ‑1
g g 肌酐的人体安全风险阈值，且超标风险高达83％。而采取灌溉水清洁措施，可将该超标风险显著降低至69％，因为灌溉途径是造成区域土壤Cd累积的主因。模型模拟结果显示在大气污染管控和长宁区承接灌溉水的基础上，进一步通过调节土壤因子，可将区域人群Cd暴露风险显著降低至15％。该优化措施在随后的区域大田实验中进一步得到证实。综上可知，本模型对来自特定源的重金属在“土壤—农作物—人体”系统迁移过程的模拟研究提供了新的解决方法，并对区域污染防治、人体安全防护和决策建议提供了有力的数据支撑。
g g 肌酐的人体安全风险阈值，且超标风险高达83％。而采取灌溉水清洁措施，可将该超标风险显著降低至69％，因为灌溉途径是造成区域土壤Cd累积的主因。模型模拟结果显示在大气污染管控和长宁区承接灌溉水的基础上，进一步通过调节土壤因子，可将区域人群Cd暴露风险显著降低至15％。该优化措施在随后的区域大田实验中进一步得到证实。综上可知，本模型对来自特定源的重金属在“土壤—农作物—人体”系统迁移过程的模拟研究提供了新的解决方法，并对区域污染防治、人体安全防护和决策建议提供了有力的数据支撑。
[0078] 传统模型在参数设置上采用固定数值来简化模型，导致模拟结果出现极大的不确定性。本发明首先通过区域调查，获取能表征区域环境或人群特征的模型参数。其次，将参数以概率分布的数组形式输入，即参数在输入的时候不是以平均值或参考值(例如传统模型计算中将BW(区域人群体重)定义为60kg)，而是以观测得到的参数实际分布作为输入数值，例如本模型将BW(区域人群体重)分为男性和女性，男性体重参数分别定义为62.1±10.3kg且服从正态分布，女性体重定义为54.5±8.29kg且服从正态分布。同时，结合Monte Carlo随机模拟算法以提高模型运算效率，节省模型运算时间，降低模拟结果的不确定性。
[0079] 通过此方法可保持区域参数特性，准确量化来自不同污染源的重金属在“土壤—农作物—人体”系统中的累积过程，得到的结果也不再是单一的确定性数值，不再是“是或否”的一刀切结论，而是以概率的形式给出来自不同源的重金属在不同富集过程的变化特征及其造成的人群健康风险，管理者和学者可根据特定情况、环境和人群饮食特征选择综合的、高效的、合适的区域人群重金属暴露风险防治对策，保障区域粮食安全生产和人群健康防护。
[0080] 本说明书中各个实施例采用递进的方式描述，每个实施例重点说明的都是与其他实施例的不同之处，各个实施例之间相同相似部分互相参见即可。对于实施例公开的装置而言，由于其与实施例公开的方法相对应，所以描述的比较简单，相关之处参见方法部分说明即可。
[0081] 对所公开的实施例的上述说明，使本领域专业技术人员能够实现或使用本发明。对这些实施例的多种修改对本领域的专业技术人员来说将是显而易见的，本文中所定义的一般原理可以在不脱离本发明的精神或范围的情况下，在其它实施例中实现。因此，本发明将不会被限制于本文所示的这些实施例，而是要符合与本文所公开的原理和新颖特点相一致的最宽的范围。