基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法及终端设备

摘要

本申请实施例适用于环境化学技术领域，提供了一种基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法及终端设备，所述方法包括：响应于用户发起的检测指令，通过超高分辨质谱仪获取待测样品中各种有机物对应的分子质量；基于预设的嵌套循环算法确定各个所述分子质量对应的至少一个一次筛选化学式；从至少一个一次筛选化学式中选取满足预设化学条件的一次筛选化学式，作为所述有机物对应的目标化学式。通过本实施例提供的方法，可以准确高效地检测出复杂样品中包含的多种有机物。

权利要求

1.一种基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法，其特征在于，包括：响应于用户发起的检测指令，通过超高分辨质谱仪获取待测样品中各种有机物对应的分子质量；

基于预设的嵌套循环算法确定各个所述分子质量对应的至少一个一次筛选化学式；

从至少一个一次筛选化学式中选取满足预设化学条件的一次筛选化学式，作为所述有机物对应的目标化学式；

所述从至少一个一次筛选化学式中选取满足预设化学条件的一次筛选化学式，作为所述有机物对应的目标化学式之后，包括：基于所述分子质量确定所述目标化学式对应的亚甲基质量亏损值和羧基质量亏损值；

根据所述亚甲基质量亏损值确定所述有机物对应的亚甲基序号，并根据所述羧基质量亏损值确定所述有机物对应的羧基序号；

根据所述亚甲基序号和所述羧基序号从二维质量亏损框架中查询所述有机物对应的结构式；所述二维质量亏损框架中包含多种化合物对应的结构式；

所述亚甲基质量亏损值的计算公式为：

其中，所述 为所述亚甲基质量亏损值，所述 为所述分子质量，所述Roundup函数为向上舍入函数，用于在出现余数时对余数进行向上舍入；

所述羧基质量亏损值的计算公式为：

其中，所述 为所述羧基质量亏损值；

所述化学式包含M种元素，所述基于预设的嵌套循环算法确定各个所述分子质量对应的至少一个一次筛选化学式，包括：基于所述分子质量确定各种元素对应的个数阈值；所述个数阈值用于确定对应的各个元素循环层的循环次数；

在第k元素循环层中，逐个增加第k元素对应的元素个数直至所述元素个数等于所述第k元素对应的个数阈值，并在每次增加所述第k元素的元素个数后，执行第k‑1元素循环层，以生成所述第k元素循环层的多个候选化学式；

分别计算各个所述元素循环层中各个候选化学式的第一标准偏差；

将所述第一标准偏差小于或等于预设的偏差阈值的第k循环层的候选化学式确定为所述一次筛选化学式；所述偏差阈值为所述超高分辨质谱仪对应的精确度；

对所述k加一，并返回执行分别计算在第k元素循环层中各个候选化学式的第一标准偏差的操作，直到所述k等于或大于所述M；

所述第一标准偏差的计算公式为：

其中，所述 为所述第一标准偏差，所述 为所述分子质量，所述c为碳元素对应的元素个数，所述h为氢元素对应的元素个数，所述o为氧元素对应的元素个数，所述n为氮元素对应的元素个数，所述s为硫元素对应的元素个数；所述 为碳元素对应的元素分子质量；

所述 为氢元素对应的元素分子质量；所述 为氧元素对应的元素分子质量；所述为氮元素对应的元素分子质量；所述 为硫元素对应的元素分子质量。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述化学条件包括氮条件，所述从至少一个一次筛选化学式中选取满足预设化学条件的一次筛选化学式，作为所述有机物对应的目标化学式，包括：获取任一一次筛选化学式中氮元素的元素个数；

若所述氮元素的元素个数可被预设常数整除，则判断所述分子质量是否可被所述预设常数整除；

若所述分子质量可被所述预设常数整除，则将所述任一一次筛选化学式识别为二次筛选化学式；

若所述氮元素的元素个数不可被所述预设常数整除，则判断所述分子质量是否可被所述预设常数整除；

若所述分子质量不可被所述预设常数整除，则将所述任一一次筛选化学式识别为所述二次筛选化学式；

若所述二次筛选化学式的化学式总数大于1，则确定所述二次筛选化学式中同时满足多种预设化学条件的化学式为所述目标化学式。

3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述化学条件包括同位素条件，所述从至少一个一次筛选化学式中选取满足预设化学条件的一次筛选化学式，作为所述有机物对应的目标化学式，包括：确定任一一次筛选化学式对应的多个同位素化学式，并计算各个所述同位素化学式对应的精确分子质量范围；

若所述精确分子质量范围内存在所述同位素化学式对应的同位素峰，则基于所述同位素峰对应的同位素信号强度判断所述同位素化学式对应的元素占比是否满足预设的占比条件；

若所述元素占比满足预设的占比条件，则将所述同位素化学式识别为二次筛选化学式；

若所述二次筛选化学式的化学式总数为1，则确定所述二次筛选化学式为所述目标化学式。

4.一种基于超高分辨质谱仪的有机物确定装置，其特征在于，包括：检测模块，用于响应于用户发起的检测指令，通过超高分辨质谱仪获取待测样品中各种有机物对应的分子质量；

嵌套循环模块，用于基于预设的嵌套循环算法确定各个所述分子质量对应的至少一个一次筛选化学式；

选取模块，用于从至少一个一次筛选化学式中选取满足预设化学条件的一次筛选化学式，作为所述有机物对应的目标化学式；

所述从至少一个一次筛选化学式中选取满足预设化学条件的一次筛选化学式，作为所述有机物对应的目标化学式之后，包括：基于所述分子质量确定所述目标化学式对应的亚甲基质量亏损值和羧基质量亏损值；

根据所述亚甲基质量亏损值确定所述有机物对应的亚甲基序号，并根据所述羧基质量亏损值确定所述有机物对应的羧基序号；

根据所述亚甲基序号和所述羧基序号从二维质量亏损框架中查询所述有机物对应的结构式；所述二维质量亏损框架中包含多种化合物对应的结构式；

所述亚甲基质量亏损值的计算公式为：

其中，所述 为所述亚甲基质量亏损值，所述 为所述分子质量，所述Roundup函数为向上舍入函数，用于在出现余数时对余数进行向上舍入；

所述羧基质量亏损值的计算公式为：

其中，所述 为所述羧基质量亏损值；

所述化学式包含M种元素，所述基于预设的嵌套循环算法确定各个所述分子质量对应的至少一个一次筛选化学式，包括：基于所述分子质量确定各种元素对应的个数阈值；所述个数阈值用于确定对应的各个元素循环层的循环次数；

在第k元素循环层中，逐个增加第k元素对应的元素个数直至所述元素个数等于所述第k元素对应的个数阈值，并在每次增加所述第k元素的元素个数后，执行第k‑1元素循环层，以生成所述第k元素循环层的多个候选化学式；

分别计算各个所述元素循环层中各个候选化学式的第一标准偏差；

将所述第一标准偏差小于或等于预设的偏差阈值的第k循环层的候选化学式确定为所述一次筛选化学式；

对所述k加一，并返回执行分别计算在第k元素循环层中各个候选化学式的第一标准偏差的操作，直到所述k等于或大于所述M；

所述第一标准偏差的计算公式为：

其中，所述 为所述第一标准偏差，所述 为所述分子质量，所述c为碳元素对应的元素个数，所述h为氢元素对应的元素个数，所述o为氧元素对应的元素个数，所述n为氮元素对应的元素个数，所述s为硫元素对应的元素个数；所述 为碳元素对应的元素分子质量；

所述 为氢元素对应的元素分子质量；所述 为氧元素对应的元素分子质量；所述为氮元素对应的元素分子质量；所述 为硫元素对应的元素分子质量。

5.一种终端设备，包括存储器、处理器以及存储在所述存储器中并可在所述处理器上运行的计算机程序，其特征在于，所述处理器执行所述计算机程序时实现如权利要求1‑3任一项所述的基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法。

6.一种计算机可读存储介质，所述计算机可读存储介质存储有计算机程序，其特征在于，所述计算机程序被处理器执行时实现如权利要求1‑2任一项所述的基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法。

说明书

基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法及终端设备

技术领域

[0001] 本申请实施例属于环境化学技术领域，特别是涉及一种基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法及终端设备。

背景技术

[0002] 在现有技术中，当研究人员需要对机动车尾气中的复杂有机物进行成分分析时，多采用标准样品与一维气相色谱质谱技术联合的手法进行检测，通过将各种有机物的标准样品的色谱与机动车尾气的色谱进行一一比对，便可以确定尾气中包含的多种有机物。但是该种检测方法需要研究人员手上有各种有机物的标准样品，因此，通过该方法往往只能检测出几十种至百余种有机物。而机动车尾气中常含有成千上万种有机物，因此通过该方法检测出的有机物种类太少，大量难以解析的复杂有机物通过该种检测方法被定性定量。

[0003] 超高分辨质谱仪（Ultra‑high Resolution Mass Spectrometry, UHRMS）是一种可以准确地测量出物质的分子量的高精度仪器。超高分辨质谱仪可以测出机动车尾气中包含的各种有机物对应的精确分子质量，从而在无需标注样品的前提下识别出机动车尾气中包含的多种有机物。超高分辨质谱仪虽然有强大的质量分辨率，能够给出待测物的精确分子质量数，然而在实际应用中，如何找出分子质量数所对应的复杂有机物的化学式以及更进一步的有机物结构式，往往是该质谱仪应用的一大难点。

发明内容

[0004] 有鉴于此，本申请实施例提供了一种基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法及终端设备，用以提高从对复杂有机物进行定性定量检测的准确性。

[0005] 本申请实施例的第一方面提供了一种基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法，包括：

[0006] 响应于用户发起的检测指令，通过超高分辨质谱仪获取待测样品中各种有机物对应的分子质量；

[0007] 基于预设的嵌套循环算法确定各个所述分子质量对应的至少一个一次筛选化学式；

[0008] 从至少一个一次筛选化学式中选取满足预设化学条件的一次筛选化学式，作为所述有机物对应的目标化学式。

[0009] 本申请实施例的第二方面提供了一种基于超高分辨质谱仪的有机物确定装置，包括：

[0010] 检测模块，用于响应于用户发起的检测指令，通过超高分辨质谱仪获取待测样品中各种有机物对应的分子质量；

[0011] 嵌套循环模块，用于基于预设的嵌套循环算法确定各个所述分子质量对应的至少一个一次筛选化学式；

[0012] 选取模块，用于从至少一个一次筛选化学式中选取满足预设化学条件的一次筛选化学式，作为所述有机物对应的目标化学式。

[0013] 本申请实施例的第三方面提供了一种终端设备，包括存储器、处理器以及存储在所述存储器中并可在所述处理器上运行的计算机程序，所述处理器执行所述计算机程序时实现如上述第一方面所述的基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法。

[0014] 本申请实施例的第四方面提供了一种计算机可读存储介质，所述计算机可读存储介质存储有计算机程序，所述计算机程序被处理器执行时实现如上述第一方面所述的基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法。

[0015] 本申请实施例的第五方面提供了一种计算机程序产品，当所述计算机程序产品在计算机上运行时，使得所述计算机执行上述第一方面所述的基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法。

[0016] 与现有技术相比，本申请实施例具有以下优点：

[0017] 本申请实施例，终端设备可以响应于用户发起的检测指令，启动超高分辨质谱仪，并通过超高分辨质谱仪获取待测样品中各种有机物对应的分子质量；终端设备可以基于预设的嵌套循环算法确定超高分辨质谱仪输出的各个分子质量对应的至少一个一次筛选化学式；终端设备在获取到各个分子质量的一次筛选化学式后，可以根据预设的化学条件从至少一个一次筛选化学式中选取出满足化学条件的一次筛选化学式作为各个分子质量对应的有机物的目标化学式。通过本实施例提供的方法，终端设备可以准确地生成各个分子质量对应的目标化学式，从而能够提高终端设备对待测样品中的各种有机物的识别准确率。

附图说明

[0018] 为了更清楚地说明本申请实施例中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单的介绍。显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本申请的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。

[0019] 图1是本申请实施例提供的一种基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法的示意图；

[0020] 图2是本申请实施例提供的一种电喷雾离子源的工作示意图；

[0021] 图3是本申请实施例提供的一种不同基团的优先电离模式示意图；

[0022] 图4是本申请实施例提供的一种基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法S102的具体实现流程图；

[0023] 图5是本申请实施例提供的一种基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法S103的具体实现流程图；

[0024] 图6是本申请实施例提供的一种基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法S103的具体实现流程图；

[0025] 图7是本申请实施例提供的另一种基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法S103的具体实现流程图；

[0026] 图8是本申请实施例提供的一种二维质量亏损框架的示意图；

[0027] 图9是本申请实施例提供的另一种二维质量亏损框架的示意图；

[0028] 图10是本申请实施例提供的又一种二维质量亏损框架的示意图；

[0029] 图11是本申请实施例提供的一种基于超高分辨质谱仪的有机物确定装置的示意图；

[0030] 图12是本申请实施例提供的一种终端设备的示意图。

具体实施方式

[0031] 以下描述中，为了说明而不是为了限定，提出了诸如特定系统结构、技术之类的具体细节，以便透彻理解本申请实施例。然而，本领域技术人员应当清楚，在没有这些具体细节的其他实施例中也可以实现本申请。在其他情况中，省略对众所周知的系统、装置、电路以及方法的详细说明，以免不必要的细节妨碍本申请的描述。

[0032] 机动车尾气中的复杂有机物种类繁多，主要包含烷烃、烯烃、炔烃、环烷烃、单苯环有机物、多环芳烃以及含氧有机物等有机物。机动车尾气中的有机物大部分都是生成二次有机气溶胶和臭氧等大气污染物的重要前体物，因此准确高效地检验出机动车尾气中的各种有机物是治理大气污染过程中的重要步骤。现有技术中由于受分析仪器的分辨率限制，因此多采用标准样品与一维气相色谱质谱技术联合的手法进行检测。然而有机物的标准样品不仅价格昂贵，而且由于难以提纯因此存在部分有机物无法获取到标准样品。因此标准样品与一维气相色谱质谱技术联合的方法只能检测到几十种至百余种有机物，无法准确有效地检测出机动车尾气中的所有有机物。

[0033] 超高分辨质谱（Ultra‑high Resolution Mass Spectrometry, UHRMS）技术极大地提高了仪器对未知物的识别和检出能力。超高分辨质谱仪利用傅里叶变换，可准确地测量物质分子量到小数点后5位（例如一般认为的氧气分子量是32，但是超高分辨质谱仪可以精确测到分子量为31.98983）。技术人员实际使用超高分辨质谱仪的过程中发现，超高分辨质谱仪直接输出的分析结果的正确率不高。基于此，技术人员依照超高分辨质谱仪的底层工作原理自行设计了一种基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法，通过该方法可以对超高分辨质谱仪给出的原始数据进行进一步的筛选和优化，从而提高有机物的检测准确率。超高分辨质谱仪摆脱了传统分析方法中需要借助标样物质才能识别并定量未知物的限制，极大地提升了仪器对复杂有机物额的检测能力。

[0034] 从技术层面看，将超高分辨质谱仪应用到环境污染控制领域是最近几年才发展起来的科研新方向。超高分辨质谱仪造价高昂，模块复杂，维护起来也相对麻烦，因此本申请使用将超高分辨质谱仪应用于环境污染控制领域中，具有一定的前沿性。从数据分析层面来说，由于对高分辨质谱仪的输出数据进行处理的过程，对科研工作者的化学基础、数据分析能力和编程能力均有较高要求，因此超高分辨质谱仪得到广泛应用的门槛比较高。因此本申请实施例提供的有机物的确定方法对于研发人员在多个领域的能力均有较高要求，具有一定的开发难度。

[0035] 需要说明的是，本申请实施例中提供的有机物确定方法不仅可以用于确定机动车尾气中的复杂有机物，还可以用于确定其他待测样品的有机物，本申请实施例中，并不对待测样品进行具体限制。

[0036] 下面通过具体实施例来说明本申请的技术方案。

[0037] 参照图1，示出了本申请第一实施例提供的一种基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法的示意图，该有机确定方法可以应用于计算机电脑、平板电脑等多种可以与超高分辨质谱仪相连接的终端设备。上述有机物的确定方法具体可以包括如下步骤：

[0038] S101、响应于用户发起的检测指令，通过超高分辨质谱仪获取待测样品中各种有机物对应的分子质量。

[0039] 在本实施例中，当用户需要对待测样品中包含有机物成分进行检测时，可以将待测样品放置到超高分辨质谱仪中，并向与超高分辨质谱仪相连接的终端设备发起检测指令。其中，该终端设备可以通过数据线、蓝牙或网络的方式与超高分辨质谱仪相连接，并进行数据传输。终端设备可以响应于用户的检测指令，启动超高分辨质谱仪，并通过超高分辨质谱仪对待测样品进行分析检测。超高分辨质谱仪运行后，可以对待测样品中的多种有机物的分子进行电离，并生成各种分子对应的分子质量。

[0040] 在本实施例中，终端设备运行的超高分辨质谱仪可以是带有电喷雾离子化系统的电喷雾质谱仪。如图2所示，为本申请实施例提供的一种电喷雾离子源的工作示意图。电喷雾离子源在启动状态下可以向电喷雾室方向伸出喷嘴，并通过喷嘴将待测样品的溶液以喷雾形式喷入电喷雾室中进行电离。

[0041] 电喷雾室中存在着强电场和辅助气流，在强电场的作用下待测样品可以破碎成带电荷的液滴，在干燥的辅助气流的作用下带电荷的液滴可以迅速蒸发，以增大液滴表面的电荷浓度。当液滴表面的电荷浓度达到雷利极限时，液滴可以在电荷的作用下发生库伦爆破现象，并破裂成更小的带电微滴。同样地，带电微滴也可以在干燥的辅助气流的作用下迅速蒸发，在表面聚集电荷并发生库伦爆破现象以生成跟小的带电微粒。待测样品在电喷雾室中可以不断地被蒸发破裂，直至被破裂为带电离子。各种带电离子在电场产生的偏转力的作用下会到达离子检测区域，在离子检测区域中超高分辨质谱仪可以根据带电离子中的电荷分布状态确定各个带电离子的分子质量和结构信息。其中，如图2中的（c）所示，为待测样品在正电荷模式下被电离的示意图。在正电荷模式下，中性分子上的基团可以被电场电离带上响应的电荷，从而使得中性分子变为带电离子。如图3所示，为本申请实施例提供的一种不同基团的优先电离模式示意图。参见图3，中性分子上的羧基基团和羟基容易在电喷雾质谱仪的负电荷模式下被电离出正电荷，从而使得中性分子被电离为带负电的离子。中性分子上的醛基基团、羰基基团和氧自由基基团容易在电喷雾质谱仪的正电荷模式下吸附正电荷，从而使得中性分子被电离为带正电的离子。

[0042] 在传统的质谱仪中，通常使用高能电子流轰击待测样品的方法，使待测样品被轰击电离为分子离子和碎片离子。因此传统的质谱仪对待测样品进行测量时，研究人员需要从传统的质谱仪输出的多个质量值中分别辨认出碎片质量和分子质量。而在带有电喷雾离子化系统的超高分辨质谱仪中，待测样品的分子不会由于受到高能离子的攻击而破碎，而是能在保留完整分子结构的基础上发生电离，生成带电离子。电喷雾质谱仪在电喷雾室中将待测样品电离为保留有完整分子结构的带电离子后，可以将带电离子导入到质谱仪的质量分析器中。在质量分析器中，电喷雾质谱仪可以获取到各种带电离子各自对应的质量。因此带有电喷雾离子化系统的超高分辨质谱仪可以通过测量多种带电离子的质量，来获得待测样品中各种有机物分子对应的分子质量。

[0043] S102、基于预设的嵌套循环算法确定各个所述分子质量对应的至少一个一次筛选化学式。

[0044] 在本实施例中，终端设备在通过超高分辨质谱仪获取到待测样品中各种有机物的分子质量后，可以依次将各个分子质量输入到预设的嵌套循环算法中。通过嵌套循环算法，终端设备可以确定出各个分子质量对应的至少一个一次筛选化学式。

[0045] S103、从至少一个一次筛选化学式中选取满足预设化学条件的一次筛选化学式，作为所述有机物对应的目标化学式。

[0046] 在本实施例中，终端设备在基于嵌套循环算法获取到各种分子质量对应的一次筛选化学式后，可以判断任一分子质量对应的一次筛选化学式的总数是否大于1。若某一分子质量对应的一次筛选化学式的总数等于1，则终端设备可以确定该一次筛选化学式为该分子质量对应的目标化学式，即终端设备可以确定该一次筛选化学式为该分子质量对应的有机物的目标化学式。若某一分子质量对应的一次筛选化学式的总数大于1，则终端设备可以基于预设的化学条件对该分子质量对应的多个一次筛选化学式进行筛选。终端设备可以从该分子质量对应的多个一次筛选化学式中选取满足预设化学条件的一个一次筛选化学式作为该分子质量对应的有机物的化学式。

[0047] 在本实施例中，终端设备中的预设化学条件可以包括元素范围条件。根据分子不饱和度规律和轨道电子排布规律，技术人员可以在终端设备上设置具体的元素范围条件。终端设备在通过嵌套循环算法确定出分子质量对应的多个一次筛选化学式后，可以根据元素范围条件对多个一次筛选化学式进行筛选，从而确定出最终的目标化学式。其中，元素范
12
围条件可以包括元素个数条件。具体地，元素个数条件可以为，C的元素个数应不小于1且
1 16 14
不大于80，H的元素个数应不小于1且不大于200，O的元素个数应不小于0且不大于50，N
32
的元素个数应不小于0且不大于5，S的元素个数应不小于0且不大于2。

[0048] 进一步地，元素范围条件还可以包括元素比例条件。终端设备在生成分子质量对应的多个一次筛选化学式后，还可以根据各个一次筛选化学式中各种元素对应的元素个数，计算任意两个元素之间的元素比例。终端设备可以通过判断计算出的元素比例是否满足元素比例条件的方式，从多个一次筛选化学式中选取出满足元素比例的一次筛选化学式作为目标化学式。其中，终端设备在计算任一一次筛选化学式的元素比例时，可以计算该一次筛选化学式的氢碳比例。终端设备可以获取该一次筛选化学式中的氢元素的元素个数和碳元素的元素个数。终端设备可以将氢元素的元素个数除以碳元素的元素个数以获得该一次筛选化学式对应的氢碳比例。进一步地，终端设备还可以以相同的方法计算任一一次筛选化学式的氧碳比例、氮碳比例和硫碳比例，在此不再赘述。具体地，终端设备中的元素比例条件可以为，氢碳比例应不小于0.3且不大于3，氧碳比例应不小于0且不大于3，氮碳比例应不小于0且不大于0.5，硫碳比例应不小于0且不大于0.2。

[0049] 需要说明的是，元素范围条件还可以用于对除元素范围条件以外的其他预设化学条件所筛选出来的N次筛选化学式进行进一步筛选，其中N可以表示当前化学式被筛选的次数，N为不小于1的正整数。例如，在嵌套循环算法的计算过程中，由于已经通过偏差阈值对化学式进行筛选，因此通过嵌套循环算法生成的多个化学式可以被称为一次筛选化学式。又如，若研究人员设定终端设备获取到多个一次筛选化学式后，先使用元素比例条件进行筛选再使用元素个数条件进行筛选。此时，终端设备通过元素比例条件筛选后确定的多个化学式可以被称为二次筛选化学式，通过元素个数条件筛选后确定的多个化学式可以被称为三次筛选化学式。可以理解本申请中的各个实施例，并不对多种预设化学条件使用的先后顺序进行限定。

[0050] 在本实施例中，由于有机物的化学式必须满足分子不饱和度规律和轨道电子排布规律，因此通过元素范围条件对多个一次筛选化学式进行筛选，能有效排除不符合分子不饱和度规律和轨道电子排布规律的一次筛选化学式，从而保证终端设备输出的化学式的正确性。

[0051] 在本实施例中，终端设备可以通过嵌套循环算法确定出分子质量对应的至少一个一次筛选化学式，并通过预设化学式选取出满足化学条件的一次筛选化学式作为有机物的目标化学式。因此，通过本实施例提供的方法，可以提高终端设备生成有机物化学式的准确性，从而高效、精准地确定出待测样品中包含的具体有机物成分。

[0052] 在实际研究过程中发现，通过循环嵌套算法终端设备可以生成300以下的分子质量对应的唯一一次筛选化学式，即生成300以下的分子质量对应的目标化学式。对于300至500之间的分子质量，嵌套循环算法存在10%的情况会生成多个一次筛选化学式，因此终端设备可以通过预设的化学条件对多个一次筛选化学式进行进一步筛选，以确定出分子质量对应的唯一的目标化学式。

[0053] 图4示出了本申请第二实施例提供的一种基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法S102的具体实现流程图。参见图4，相较于图1所述实施例，本实施例提供的一种基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法中S102包括：S1021 S1024，具体详述如下：~

[0054] S1021、基于所述分子质量确定各种元素对应的个数阈值；所述个数阈值用于确定对应的各个元素循环层的循环次数。

[0055] 在本实施例中，终端设备在获取到待测样品中的多个分子质量后，可以将任一分子质量输入到预设的嵌套循环算法中，以确定该分子质量对应的一次筛选化学式。终端设备在通过嵌套循环算法确定某一分子质量对应的一次筛选化学式时，可以先确定该分子质量对应的一次筛选化学式中各种元素对应的个数阈值。其中，嵌套循环算法中，可以包含多个元素循环层。在任一元素循环层的某次循环中，终端设备可以对该元素循环层对应的元素的元素个数加一，并执行第k‑1元素循环层，以生成多个候选化学式。即，在嵌套循环算法中，终端设备每对当前元素循环层对应的元素个数加一，便执行一次第k‑1元素循环层，直至最内层元素循环层，以确保终端设备可以生成关于分子质量的所有可能的候选化学式。

[0056] 因此，嵌套循环算法中的元素循环层的层数由预先设定的元素种类的种类数决定和各种元素对应的个数阈值共同决定。例如，若某一嵌套循环算法中包含碳元素、氢元素、氮元素、硫元素和磷元素，且每种元素对应的个数阈值均大于0，则该嵌套循环算法中包含的元素循环层的层数可以为5。终端设备可以根据某一个分子质量对应的各种元素的个数阈值，确定嵌套循环算法中各个循环层中的循环次数。

[0057] 需要说明的是，在本实施例中，各个元素循环层对应的元素种类并不固定。终端设备可以根据用户预先设定的各种元素的第一次序来确定各个元素循环层对应的元素。例如，若用户设定第一元素为硫元素，则终端设备在执行嵌套循环算时可以先执行第一元素循环层，即终端设备可以先对硫元素进行嵌套循环。在本实施例中，由于有机物的分子质量为构成有机物的各个元素的元素分子质量的和，因此终端设备可以基于分子质量和各种元素对应的元素分子质量确定各种元素对应的个数阈值。

[0058] 在本实施例中，个数阈值的计算公式可以如下所示：

[0059]

[0060] 其中，i可以用于表示具体的化学元素，i可以表示的元素包括但不限于碳元素C，氮元素N，氧元素O，氢元素H，硫元素S； 可以用于表示元素i的个数阈值； 可以用于表示分子质量； 可以用于表示某种元素对应的元素分子质量。具体地， 可以为12；可以为1； 可以为16； 可以为14； 可以为32。

[0061] 在本实施例中，由于化学元素的元素个数均为整数。因此终端设备在通过个数阈值的计算公式计算得到各个元素的元素个数后，可以判断计算公式计算得到的个数阈值是否存在小数部分。若终端设备判定计算公式计算得到的个数阈值存在小数部分，则终端设备可以对存在小数部分的个数阈值进行向下取整，以确定各个元素最终对应的个数阈值。若终端设备判定计算公式计算得到的个数阈值不存在小数部分，则终端设备可以确定当前整数即为某个化学元素对应的个数阈值。

[0062] 例如，若终端设备通过超高分辨质谱仪获取到的某个分子质量为62.06422，当终端设备需要确定该分子质量对应的目标化学式时，终端设备可以先通过预设的嵌套循环算法确定该分子质量对应的至少一个一次筛选化学式。根据个数阈值的计算公式，终端设备通过个数阈值的计算公式计算得到碳元素的个数阈值为5.1720后，可以对碳元素的个数阈值进行向下取整，并确定碳元素的个数阈值为5。同样的，终端设备可以确定氢元素的个数阈值为62，氧元素的个数阈值为3，氮元素对应的个数阈值为4，硫元素对应的个数阈值为1。此时，终端设备可以确定嵌套循环算法中总的循环次数可以为3720（5 62 3 4 1）次，并依次执行各个元素循环层，以确定该分子质量对应的一次筛选化学式。

[0063] S1022、在第k元素循环层中，逐个增加第k元素对应的元素个数直至所述元素个数等于所述第k元素对应的个数阈值，并在每次增加所述第k元素的元素个数后，执行第k‑1元素循环层，以生成所述第k元素循环层的多个候选化学式。

[0064] 在本实施例中，终端设备在通过各种元素对应的个数阈值确定各个元素循环层对应的循环次数后，可以开始依次执行各个元素循环层。终端设备可以从第一元素循环层开始执行，即从最外层循环层开始执行，直至达到第M元素循环层，即最内层循环层。在第k元素循环层的执行过程中，终端设备可以从0开始逐个增加第k元素对应的元素个数，直至第k元素的元素个数等于其对应的个数阈值，此外，终端设备每增加一次第k元素的元素个数后，便可以执行一次第k‑1循环层，以生成第k元素循环层对应的多个候选化学式。需要说明的是，k的初始值为0。嵌套循环算法执行的第一个元素循环层可以为第一元素循环层，其中，在第一元素循环层中，终端设备可以从0开始逐一增加第一元素的元素个数，直至第一元素对应的个数阈值，以生成关于第一元素的多个候选化学式。

[0065] 在本实施例中，当候选化学式中可能包含的元素为碳元素、氮元素、氧元素、氢元素、硫元素时，在任一元素循环层中，各个元素的第一次序可以硫元素、氮元素、氧元素、氢元素、碳元素。即在嵌套循环算法中，终端设备可以先执行硫元素对应的元素循环层。

[0066] S1023、分别计算各个所述第k元素循环层中各个候选化学式的第一标准偏差。

[0067] 在本实施例中，终端设备可以分别计算各个第k元素循环层中的各个候选化学式对应的标准偏差。

[0068] 在本实施例中，在第k元素循环层中，终端设备在对第k元素对应的元素个数加一后，便可以执行第k‑1元素循环层，在执行第k‑1元素循环层的过程中终端设备可以每增加一个元素的元素个数后，便根据当前各种元素对应的元素个数生成一个新的候选化学式。终端设备生成该候选化学式后，便可以计算当前生成的候选化学式对应的第一标准偏差，并判断当前生成的候选化学式对应的第一标准偏差是否小于或等于预设的偏差阈值。若终端设备判定候选化学式对应的第一标准偏差大于预设的偏差阈值，则终端设备可以确定该候选化学式并非该分子质量对应的一次筛选化学式，终端设备可以删除该候选化学式，并对下一个元素个数加一或执行下一元素循环层以生成下一个候选化学式。

[0069] 在本实施例中，候选公式的第一标准偏差具体可以通过以下公式计算得到：

[0070]

[0071] 上述公式中， 可以表示任一候选公式对应的第一标准偏差， 可以表示分子质量，c可以表示碳元素对应的元素个数，h可以表示氢元素对应的元素个数，o可以表示氧元素对应的元素个数，n可以表示氮元素对应的元素个数，s可以表示硫元素对应的元素个数；可以表示碳元素对应的元素分子质量； 可以表示氢元素对应的元素分子质量；
可以表示氧元素对应的元素分子质量； 可以表示氮元素对应的元素分子质量； 可以表示硫元素对应的元素分子质量。

[0072] S1024、将所述第一标准偏差小于或等于预设的偏差阈值的第k元素循环层的候选化学式确定为所述一次筛选化学式。

[0073] 在本实施例中，第k元素循环层中，终端设备可以将各个第一标准偏差小于或等于预设的偏差阈值的候选化学式确定为该分子质量对应的一次筛选化学式。

[0074] 在本实施例中，在任一元素循环层的任意一次循环中，若终端设备在生成某一候选化学式后，判定该候选化学式对应的第一标准偏差小于或等于预设的偏差阈值，则终端设备可以确定该候选化学式为一次筛选化学式。此时，终端设备可以将该候选化学式存储为一次筛选化学式，并对下一个元素个数加一或执行下一元素循环层以生成下一个候选化学式。其中，预设的偏差阈值可以根据超高分辨质谱仪对应的精确度确定。在本实施例中，‑6 ‑6偏差阈值具体取值范围可以为1*10 ‑3*10 。

[0075] S1025、对所述k加一，并返回执行所述分别计算在第k元素循环层中各个候选化学式的第一标准偏差的操作，直到所述k等于或大于所述M。

[0076] 在本实施例中，在第k元素循环层中，若终端设备判定第k元素的元素个数等于或大于第k元素对应的个数阈值，则终端设备可以判断k是否小于M。其中，M可以为嵌套循环算法中的元素种类对应的种类数。M还可以由终端设备根据预设的M种元素以及各种元素对应的个数阈值共同确定。因此，M还可以为用户预先设定的多种元素中，个数阈值大于0的元素种类的数量。若终端设备判定k小于M，则终端设备可以对k加一，进入下一元素循环层。终端设备在下一元素循环层中可以，返回执行分别计算在第k元素循环层中各个候选化学式的第一标准偏差的操作。若终端设备判定k大于或等于M，则终端设备可以输出分子质量对应的至少一个一次筛选化学式，并通过预设的化学条件从一次筛选化学式中选取出有机物对应的目标化学式。

[0077] 在本实施例中，终端设备在判定k小于M后，可以进入下一元素循环层。即，终端设备可以在对k加一后返回执行S1021至S1024的步骤。

[0078] 例如，若某一待确定目标化学式的分子质量为62.06422，预设的偏差阈值为1*10‑6。根据个数阈值的计算公式，终端设备可以确定该分子质量对应的碳元素的个数阈值为5，氢元素的个数阈值为62，氧元素的个数阈值为3，氮元素对应的个数阈值为4，硫元素对应的个数阈值为1。其中，终端设备可以按照硫元素、氮元素、氧元素、氢元素、碳元素，这一次序执行各个元素循环层。终端设备可以先执行第一元素循环层，即硫元素循环层，以生成候选化学式。参见下表，为终端设备在第一元素循环层中生成候选化学式的过程表。

[0079]

[0080] 在执行第一元素循环层的过程中，终端设备可以每生成一个候选化学式，便通过预设的第一标准偏差的计算公式计算出该候选化学式对应的第一标准偏差。例如，终端设备在生成候选化学式C0H0O0N0S1后，便可以通过第一偏差的计算公式计算得到C0H0O0N0S1的‑6第一标准偏差为0.4687大于偏差阈值1*10 ，因此终端设备可以删除该候选化学式，并继续执行第一元素循环层。在第一元素循环层的执行过程中，若终端设备判定硫元素个数大于或等于硫元素对应的个数阈值，则可以进入下一元素循环层，即第二元素循环层。

[0081] 终端设备在执行完第一元素循环层后，可以进入到第二元素循环层，即氮元素循环层。参见下表，为终端设备在第二元素循环层中生成候选化学式的过程表。

[0082]

[0083] 如下所示，为本申请实施例提供的一种嵌套循环算法的实现逻辑框架。

[0084]

[0085] 在本实施例中，由于终端设备可以通过基于各个元素可能的元素个数生成多个候选化学式，并从多个可能的候选化学式中选取出第一标准偏差小于或等于偏差阈值的候选化学式作为一次筛选化学式。因此本实施例提供的方法可以确保终端设备生成分子质量对应的所有可能的候选化学式，并从中筛选出一次筛选化学式，使得终端设备可以准确地检测出样品中所有存在的有机物，提高终端设备的检测精度。

[0086] 图5示出了本申请第三实施例提供的一种基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法S103的具体实现流程图。参见图5，相较于图1所述实施例，本实施例提供的一种基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法中S103包括：S1031 S1036，具体详述如下：~

[0087] S1031、获取任一一次筛选化学式中氮元素的元素个数。

[0088] 在本实施例中，终端设备中用于筛选化学式的预设化学条件包括氮条件。终端设备在判定某一分子质量通过嵌套循环算法生成的一次筛选化学式的总数大于1后，可以通过氮条件对分子质量对应的多个一次筛选化学式进行进一步筛选，以确定该分子质量对应的目标化学式。在使用氮条件选取分子质量对应的目标化学式时，终端设备可以先获取分子质量对应的任意一个一次筛选化学式中的氮元素的元素个数。

[0089] 在本实施例中，氮条件还可以用于对除氮条件以外的其他预设化学条件所筛选出来的N次筛选化学式进行进一步筛选，其中N为不小于1的正整数。

[0090] S1032、若所述氮元素的元素个数可被预设常数整除，则判断所述分子质量是否可被所述预设常数整除。

[0091] 在本实施例中，终端设备在获取到任一一次筛选化学式对应的氮元素的元素个数后，可以判断氮元素的元素个数是否可被预设常数整除。若终端设备判定氮元素个数可以被预设常数整除，则终端设备可以进一步判断该一次筛选化学式对应的分子质量是否可被预设常数整除。

[0092] 在本实施例中，若终端设备判定一次筛选化学式的氮元素的元素个数可被预设常数整除，且该一次筛选化学式对应的分子质量不可被预设常数整除，则终端设备可以判定该一次筛选化学式不符合氮条件，即终端设备可以判定该一次筛选化学式不是分子质量的目标化学式，终端设备可以删除该一次筛选化学式。

[0093] 在本实施例中，终端设备可以通过判断氮元素的元素个数或分子质量与预设常数相处后是否有余数的方式，判定氮元素的元素个数或分子质量是否可被预设常数整除。

[0094] 具体地，终端设备中的预设常数可以为2，即终端设备可以将氮元素的元素个数除以2，并获取相除后的余数。终端设备可以判断获取到的余数是否为0，若终端设备判定获取到的余数为0，则终端设备可以判定该一次筛选化学式的氮元素的元素个数可以被预设常数整除。此时，终端设备可以将该一次筛选化学式对应的分子质量除以2，获取相除后的余数，并判断余数是否为0。

[0095] S1033、若所述分子质量可被所述预设常数整除，则将所述任一一次筛选化学式识别为二次筛选化学式。

[0096] 在本实施例中，若终端设备判定某一一次筛选化学式的氮元素的元素个数可以被预设常数整除，且该一次筛选化学式对应的分子质量也可以被预设常数整除，则终端设备可以判定该一次筛选化学式满足氮条件，此时，终端设备可以将该一次筛选化学式识别为二次筛选化学式。

[0097] 具体地，若终端设备将某一一次筛选化学式中氮元素的元素个数除以2获取到的余数为0，且终端设备将该一次筛选化学式对应的分子质量除以2后，获取到的余数也为0，则终端设备可以判定该一次筛选化学式满足氮条件，并将该一次筛选化学式识别为二次筛选化学式。

[0098] S1034、若所述氮元素的元素个数不可被所述预设常数整除，则判断所述分子质量是否可被所述预设常数整除。

[0099] 在本实施例中，若终端设备判定某一一次筛选化学式中氮元素的元素个数不可以被预设常数整除，则终端设备可以进一步判断该一次筛选化学式对应的分子质量可否被预设常数整除。

[0100] 具体地，若终端设备将某一一次筛选化学式中氮元素的元素个数除以2获取到的余数为1，则终端设备可以获取该一次筛选化学式对应的分子质量，并进一步判断该分子质量除以2后余数是否也为1。

[0101] 在本实施例中，若终端设备判定某一一次筛选化学式中氮元素的元素个数不可以被预设常数整除，但该一次筛选化学式对应的分子质量可以被预设常数整除，则终端设备可以判定该一次筛选化学式不是分子质量的目标化学式，并删除该一次筛选化学式。

[0102] S1035、若所述分子质量不可被所述预设常数整除，则将所述任一一次筛选化学式识别为所述二次筛选化学式。

[0103] 在本实施例中，若终端设备判定某一一次筛选化学式中氮元素的元素个数不可以被预设常数整除，且该一次筛选化学式对应的分子质量也不可以被预设常数整除，则终端设备可以判定该一次筛选化学式满足氮条件，此时，终端设备可以将该一次筛选化学式识别为二次筛选化学式。

[0104] 具体地，若终端设备将某一一次筛选化学式中氮元素的元素个数除以2获取到的余数为1，且终端设备将该一次筛选化学式对应的分子质量除以2后，获取到的余数也为1，则终端设备可以判定该一次筛选化学式满足氮条件，并将该一次筛选化学式识别为二次筛选化学式。

[0105] S1036、若所述二次筛选化学式的化学式总数大于1，则确定所述二次筛选化学式中同时满足多种预设化学条件的化学式为所述目标化学式。

[0106] 在本实施例中，终端设备在通过氮条件从多个一次筛选化学式中确定出二次筛选化学式后，可以判断分子质量对应的二次筛选化学式的化学式总数是否大于1。若终端设备判定二次筛选化学式的化学式总数大于1，则终端设备可以通过除氮条件外的其他预设化学条件对多个二次筛选化学式进行进一步筛选。终端设备可以将多个二次筛选化学式中同时满足多种预设化学条件的化学式确定为该分子质量对应的有机物的目标化学式。

[0107] 在本实施例中，若终端设备判定某一分子质量对应的二次筛选化学式的化学式总数等于1，则终端设备可以确定该二次筛选化学式为该分子质量对应的有机物的目标化学式。

[0108] 在本实施例中，若终端设备判定某一分子质量对应的二次筛选化学式的化学式总数小于1，则终端设备可以生成第一报警信息。通过第一报警信息，终端设备可以告知用户终端设备无法确定该分子质量对应的有机物的目标化学式。

[0109] 在本实施例中，由于氮元素为自然界中较少的化学键为奇数且自然丰度较大的元素，即在结构式中氮元素存在三个化学键，而碳元素、氢元素、氧元素和硫元素的化学键均为偶数，因此氮条件可以表述为，若某一有机物中不包含氮元素或包含偶数个氮元素，则该有机物的相对分子质量为偶数；若某一有机物包含奇数个氮元素，则该有机物的相对分子质量为奇数。因此，通过氮条件，可以有效排除掉一次筛选化学式中的不合理化学式，从而确定出分子质量对应的有机物的目标化学式，并保证目标化学式的合理性。

[0110] 图6示出了本申请第四实施例提供的一种基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法S103的具体实现流程图。参见图6，相较于图1所述实施例，本实施例提供的一种基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法中S103包括：S601 S604，具体详述如下：~

[0111] S601、确定任一一次筛选化学式对应的多个同位素化学式，并计算各个所述同位素化学式对应的精确分子质量范围。

[0112] 在本实施例中，终端设备中用于筛选化学式的预设化学条件还可以包括同位素条件。终端设备确定任一分子质量对应的一次筛选化学式的化学式总数大于1后，还可以通过同位素条件对多个一次筛选化学式进行进一步筛选。终端设备可以确定任一一次筛选化学式对应的多个同位素化学式。终端设备可以根据各个同位素化学式中各种同位素对应的同位素分子质量和超高分辨质谱仪对应的偏差阈值计算出该同位素化学式对应的精确分子质量范围。终端设备可以先通过各种同位素对应的同位素分子质量计算出同位素化学式对应的精确分子质量。根据偏差阈值对精确分子质量进行加减，终端设备便可以获得同位素化学式对应的精确分子质量范围。

[0113] 在本实施例中，同位素条件同样可以用于对除同位素条件以外的其他预设化学条件所筛选出来的N次筛选化学式进行进一步筛选，其中N为不小于1的正整数。

[0114] 例如，若某一分子质量对应的N次筛选化学式为C3H8O。其中，碳元素的同位素可以12 13 16 18 1
包括 C和 C，氧元素的同位素可以包括 O和 O，由于氢元素中 H在自然界中的占比为
99.985%，因此可以不考虑氢元素的其他同位素。因此，该N次筛选化学式对应的同位素化学
12 1 16 12 1 18 13 12 1 16 13 12 1 18 13 12 1 16 13 12 1 18 13 1 16式可以为 C3H8 O、C3H8 O、C C2H8 O、C C2H8 O、C2 CH8 O、C2 CH8 O、C3H8 O
13 1 18 13 12
和 C3 H8 O。其中，C的同位素分子质量可以为13.003355，C的同位素分子质量可以为
1 16
12.000000，H的同位素分子质量可以为 1.007947， O的同位素分子质量可以为
18
15.994914，O的同位素分子质量可以为17.999161，超高分辨质谱仪的偏差阈值可以为3*‑6
10 。

[0115] 因此，C3H8O的各个同位素化学式的精确分子质量可以如下表所示：

[0116]

[0117] S602、若所述精确分子质量范围内存在所述同位素化学式对应的同位素峰，则基于所述同位素峰对应的同位素信号强度判断所述同位素化学式对应的元素占比是否满足预设的占比条件。

[0118] 在本实施例中，终端设备在计算出一次筛选化学式对应的任一同位素化学式的精确分子质量范围后，可以获取超高分辨质谱仪输出的关于待测样品的质谱图。终端设备可以对质谱图进行图像处理，并检测待测样品的质谱图在精确分子质量范围中是否存在信号峰。若终端设备判定质谱图在精确分子质量范围中存在信号峰，则终端设备可以将该信号峰识别为该同位素化学式对应的同位素峰。由于超高分辨质谱仪输出的质谱图中各个信号峰都有其对应的信号强度，因此终端设备在确定同位素化学式对应的同位素峰后，可以基于质谱图确定该同位素峰对应的同位素信号强度。终端设备可以根据同位素峰对应的同位素信号强度和分子质量对应的信号峰的原始信号强度，计算同位素化学式对应的元素占比，并判断元素占比是否满足预设的占比条件。其中，终端设备可以通过计算同位素信号强度与原始信号强度之间的比值的方式，确定同位素化学式对应的元素占比。

[0119] 在本实施例中，若终端设备判定某一同位素化学式对应的同位素占比不满足预设的占比条件，则终端设备可以删除该同位素化学式。进一步地，若终端设备判定某一一次筛选化学式对应的所有同位素化学式均不满足预设的占比条件，则终端设备可以确定该一次筛选化学式不满足同位素条件，即终端设备可以确定该一次筛选化学式不为该分子质量对应的有机物的化学式，终端设备可以删除该一次筛选化学式。

[0120] 例如，某一分子质量为60.05849，其对应的其中一个一次筛选化学式可以为C3H8O，13 12 1 18
该一次筛选化学式对应的其中一个同位素化学式可以为 C2 CH8 O（此时对应的分子质量为61.06185）。终端设备可以根据碳元素的同位素分子质量，计算得到同位素化学式
13 12 1 18 ‑6
C2 CH8 O对应的精确分子质量为61.06185。当偏差阈值为3*10 时，终端设备可以确定该同位素化学式对应的精确分子质量范围为61.06179‑61.06191。此时，终端设备可以判断待测样品的质谱图在61.06179‑61.06191这一范围中是否存在信号峰。如果终端设备在质谱图的61.06179‑61.06191这一质量范围中识别到了信号峰，终端设备可以判定该信号峰为同位素化学式对应的同位素峰，并通过质谱图获取该同位素峰对应的同位素信号强度。此时，终端设备可以获取分子质量对应的信号峰的原始信号强度，并计算同位素信号强度与原始信号强度之间的比值。若终端设备判定两个峰的信号强度的比值符合自然界中的碳同
12 13
位素的占比（ C的预设占比条件可以为98.9%，C的预设占比条件可以为1.1%），则终端设备可以判定该同位素峰确实为同位素化学式对应的信号峰。终端设备可以判定该同位素化学式满足预设的同位素条件。

[0121] 在本实施例中，具体地，32S的预设占比条件可以为94.9%，34S的预设占比条件可以16 18
为4.29%，O的预设占比条件可以为99.76%，O的预设占比条件可以为0.205%。

[0122] S603、若所述同位素的元素占比满足预设的占比条件，则将所述同位素化学式识别为二次筛选化学式。

[0123] 在本实施例中，终端设备若判定某一同位素化学式的元素占比均满足预设的占比条件，则终端设备可以将该同位素化学式识别为二次筛选化学式。

[0124] S604、若所述二次筛选化学式的化学式总数为1，则确定所述二次筛选化学式为所述目标化学式。

[0125] 在本实施例中，终端设备在基于同位素条件对多个一次筛选化学式进行筛选后，可以判断生成的二次筛选化学式的化学式总数是否为1。若终端设备判定某一分子质量对应的二次筛选化学式的化学式总数等于1，则终端设备可以确定该二次筛选化学式为该分子质量对应的有机物的目标化学式。

[0126] 在本实施例中，二次筛选化学式的化学式总数大于或等于1的情况已在本申请第三实施例中进行描述，详情请参见第三实施例，在此不再赘述。

[0127] 在本实施例中，终端设备可以通过同位素条件对多个一次筛选化学式进行进一步筛选，有助于提高终端设备生成的目标化学式的准确性。

[0128] 图7示出了本申请第五实施例提供的一种基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法S103的具体实现流程图。参见图7，相较于图1所述实施例，本实施例提供的一种基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法中S103之后包括：S701 S702，具体详述如下：~

[0129] S701、基于所述分子质量确定所述目标化学式对应的亚甲基质量亏损值和羧基质量亏损值。

[0130] 在本实施例中，终端设备在确定分子质量对应的目标化学式之后，可以基于分子质量确定该目标化学式对应的亚甲基质量亏损值和羧基质量亏损值。

[0131] 在本实施例中，亚甲基质量亏损值的计算公式可以如下所示：

[0132]

[0133] 其中， 可以用于表示亚甲基质量亏损值， 可以用于表示分子质量，Roundup函数可以表示向上舍入函数，用于在出现余数时对余数进行向上舍入。

[0134] 在本实施例中，羧基质量亏损值的计算公式可以如下所述：

[0135]

[0136] 其中， 可以用于表示所述羧基质量亏损值。

[0137] S702、基于所述亚甲基质量亏损值和羧基质量亏损值确定所述有机物对应的结构式。

[0138] 在本实施例中，终端设备在计算得到亚甲基质量亏损值和羧基质量亏损值之后，可以根据预先设定的二维质量亏损框架确定该有机物对应的结构式。

[0139] 如图8、图9和图10所示，为本申请实施例提供的一种二维质量亏损框架的示意图。结合图8、图9以及图10，终端设备在计算得到亚甲基质量亏损值和羧基质量亏损值后，可以根据亚甲基质量亏损值确定有机物对应的亚甲基序号，并根据羧基质量亏损值确定有机物对应的羧基序号。终端设备可以根据亚甲基序号和羧基序号在二维质量亏损框架中查询出该有机物对应的结构式。其中，图8示出了二维质量亏损框架中包含的所有多环芳烃或多环芳烃衍生化合物对应的结构式，图中Ax可以用于表示具体的羧基序号，By可以用于表示具体的亚甲基序号，其中，x和y均可以为0到6之间的任一正整数。根据分子质量对应的羧基序号和亚甲基序号，终端设备可以在二维质量亏损框架中确定该分子质量对应的结构式，并输出该结构式。使得研究人员可以直观准确地确定待测样品中包含的具体的有机物。图9示出了二维质量亏损框架的生成原理。以苯环为例，由于苯环上存在0个羧基和0个亚甲基，因此苯环对应的羧基序号可以为A0，亚甲基序号可以为B0。此外，苯环对应的羧基质量亏损值为
0.935004922，亚甲基质量亏损值为0.040197922。因此当终端设备计算得到某一分子质量对应的羧基质量亏损值为0.935004922且亚甲基质量亏损值为0.040197922时，终端设备可以确定该分子质量对应的有机物为苯环，并输出苯环对应的结构式。

[0140] 在本实施例中，终端设备可以通过判断亚甲基质量亏损值与各个亚甲基序号对应的质量亏损值是否相等的方式，确定有机物对应的亚甲基序号。终端设备也可以以同样的方式确定有机物对应的羧基序号。

[0141] 其中，各个羧基序号与其对应的质量亏损值具体可以如下表所示：

[0142]

[0143] 各个亚甲基序号与其对应的质量亏损值具体可以如下表所示：

[0144]

[0145] 在本实施例中，电子设备可以根据分子质量计算有机物对应的亚甲基质量亏损值和羧基质量亏损值，结合预先设定的二维质量亏损框架终端设备可以进一步是被出待测样品中包含的多种多环芳烃或多环芳烃衍生化合物，并输出其对应的结构式。因此本实施例提供的方法使得终端设备可以快速、准确地确定出待测样品中包含的具体有机物，有助于研究人员进行进一步研究。

[0146] 对于常见的PM2.5的待测样品，现有技术可以在分析出其中约30多种的烷烃15‑20种多环芳烃和10余种有机酸的成分。但是利用超高分辨质谱仪可以测出单一待测样品中约4000个峰，说明待测样品中至少有几千个有机物，结合本申请实施例提供的嵌套循环算法和多种预设的化学条件，终端设备可以精确的给出这些物质的化学式和部分物质的结构式。因此，本申请实施例提供的有机物的确定方法可以将有机物的测量范围从百余种大幅度提高到几千种，极大地提高了目前科研或工业界对于污染物的识别范围。本申请实施例提供的有机物确定方法可以为后续污染机理的研究和相关的政策制定给出重要的科学依据。

[0147] 需要说明的是，上述实施例中各步骤的序号的大小并不意味着执行顺序的先后，各过程的执行顺序应以其功能和内在逻辑确定，而不应对本申请实施例的实施过程构成任何限定。

[0148] 参照图11，示出了本申请实施例提供的一种基于超高分辨质谱仪的有机物确定装置的示意图，具体可以包括检测模块1101、嵌套循环模块1102和选取模块1103，其中：

[0149] 检测模块，用于响应于用户发起的检测指令，通过超高分辨质谱仪获取待测样品中各种有机物对应的分子质量；

[0150] 嵌套循环模块，用于基于预设的嵌套循环算法确定各个所述分子质量对应的至少一个一次筛选化学式；

[0151] 选取模块，用于从至少一个一次筛选化学式中选取满足预设化学条件的一次筛选化学式，作为所述有机物对应的目标化学式。

[0152] 其中，嵌套循环模块，还可以用于基于所述分子质量确定各种元素对应的个数阈值；所述个数阈值用于确定对应的各个元素循环层的循环次数；在第k元素循环层中，逐个增加第k元素对应的元素个数直至所述元素个数等于所述第k元素对应的个数阈值，并在每次增加所述第k元素的元素个数后，执行第k‑1元素循环层，以生成所述第k元素循环层的多个候选化学式；分别计算各个所述元素循环层中各个候选化学式的第一标准偏差；将所述第一标准偏差小于或等于预设的偏差阈值的第k循环层的候选化学式确定为所述一次筛选化学式；对所述k加一，并返回执行所述分别计算在第k元素循环层中各个候选化学式的第一标准偏差的操作，直到所述k等于或大于所述M。

[0153] 嵌套循环模块，还可以用于计算第一标准偏差。其中第一标准偏差的计算公式为：

[0154]

[0155] 其中，所述 为所述第一标准偏差，所述 为所述分子质量，所述c为碳元素对应的元素个数，所述h为氢元素对应的元素个数，所述o为氧元素对应的元素个数，所述n为氮元素对应的元素个数，所述s为硫元素对应的元素个数；所述 为碳元素对应的元素分子质量；所述 为氢元素对应的元素分子质量；所述 为氧元素对应的元素分子质量；所述 为氮元素对应的元素分子质量；所述 为硫元素对应的元素分子质量。

[0156] 其中，预设化学条件还可以包括氮条件。选取模块，还可以用于获取任一一次筛选化学式中氮元素的元素个数；若所述氮元素的元素个数可被预设常数整除，则判断所述分子质量是否可被所述预设常数整除；若所述分子质量可被所述预设常数整除，则将所述任一一次筛选化学式识别为二次筛选化学式；若所述氮元素的元素个数不可被所述预设常数整除，则判断所述分子质量是否可被所述预设常数整除；若所述分子质量不可被所述预设常数整除，则将所述任一一次筛选化学式识别为所述二次筛选化学式；若所述二次筛选化学式的化学式总数大于1，则确定所述二次筛选化学式中同时满足多种预设化学条件的化学式为所述目标化学式。

[0157] 其中，预设化学条件还可以包括同位素条件。选取模块，还可以用于确定任一一次筛选化学式对应的多个同位素化学式，并计算各个所述同位素化学式对应的精确分子质量范围；若所述精确分子质量范围内存在所述同位素化学式对应的同位素峰，则基于所述同位素峰对应的同位素信号强度判断所述同位素化学式对应的元素占比是否满足预设的占比条件；若所述元素占比满足预设的占比条件，则将所述同位素化学式识别为二次筛选化学式；若所述二次筛选化学式的化学式总数为1，则确定所述二次筛选化学式为所述目标化学式。

[0158] 基于超高分辨质谱仪的有机物确定装置中还可以包括结构式确定模块。该结构式确定模块可以用于基于所述分子质量确定所述目标化学式对应的亚甲基质量亏损值和羧基质量亏损值；基于所述亚甲基质量亏损值和羧基质量亏损值确定所述有机物对应的结构式。

[0159] 其中，结构式确定模块还可以用于计算亚甲基质量亏损值和羧基质量亏损值。

[0160] 亚甲基质量亏损值的计算公式可以为：

[0161]

[0162] 其中，所述 为所述亚甲基质量亏损值，所述 为所述分子质量，所述Roundup函数为向上舍入函数，用于在出现余数时对余数进行向上舍入；

[0163] 羧基质量亏损值的计算公式可以为：

[0164]

[0165] 其中，所述 为所述羧基质量亏损值。

[0166] 对于装置实施例而言，由于其与方法实施例基本相似，所以描述得比较简单，相关之处参见方法实施例部分的说明即可。

[0167] 参照图12，示出了本申请实施例提供的一种终端设备的示意图。如图12所示，本申请实施例中的终端设备1200包括：处理器1210、存储器1220以及存储在所述存储器1220中并可在所述处理器1210上运行的计算机程序1221。所述处理器1210执行所述计算机程序1221时实现上述基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法各个实施例中的步骤，例如图1所示的步骤S101至S103。或者，所述处理器1210执行所述计算机程序1221时实现上述各装置实施例中各模块/单元的功能，例如图11所示模块1101至1103的功能。

[0168] 示例性的，所述计算机程序1221可以被分割成一个或多个模块/单元，所述一个或者多个模块/单元被存储在所述存储器1220中，并由所述处理器1210执行，以完成本申请。所述一个或多个模块/单元可以是能够完成特定功能的一系列计算机程序指令段，该指令段可以用于描述所述计算机程序1221在所述终端设备1200中的执行过程。例如，所述计算机程序1221可以被分割成检测模块、嵌套循环模块和选取模块，各模块具体功能如下：

[0169] 检测模块，用于响应于用户发起的检测指令，通过超高分辨质谱仪获取待测样品中各种有机物对应的分子质量；

[0170] 嵌套循环模块，用于基于预设的嵌套循环算法确定各个所述分子质量对应的至少一个一次筛选化学式；

[0171] 选取模块，用于从至少一个一次筛选化学式中选取满足预设化学条件的一次筛选化学式，作为所述有机物对应的目标化学式。

[0172] 所述终端设备1200可以是桌上型计算机、云端服务器等计算设备。所述终端设备1200可包括，但不仅限于，处理器1210、存储器1220。本领域技术人员可以理解，图12仅仅是终端设备1200的一种示例，并不构成对终端设备1200的限定，可以包括比图示更多或更少的部件，或者组合某些部件，或者不同的部件，例如所述终端设备1200还可以包括输入输出设备、网络接入设备、总线等。

[0173] 所述处理器1210可以是中央处理单元（Central Processing Unit，CPU），还可以是其他通用处理器、数字信号处理器（Digital Signal Processor，DSP）、专用集成电路（Application Specific Integrated Circuit，ASIC）、现成可编程门阵列（Field‑Programmable Gate Array，FPGA）或者其他可编程逻辑器件、分立门或者晶体管逻辑器件、分立硬件组件等。通用处理器可以是微处理器或者该处理器也可以是任何常规的处理器等。

[0174] 所述存储器1220可以是所述终端设备1200的内部存储单元，例如终端设备1200的硬盘或内存。所述存储器1220也可以是所述终端设备1200的外部存储设备，例如所述终端设备1200上配备的插接式硬盘，智能存储卡（Smart Media Card，SMC），安全数字（Secure Digital，SD）卡，闪存卡（Flash Card）等等。进一步地，所述存储器1220还可以既包括所述终端设备1200的内部存储单元也包括外部存储设备。所述存储器1220用于存储所述计算机程序1221以及所述终端设备1200所需的其他程序和数据。所述存储器1220还可以用于暂时地存储已经输出或者将要输出的数据。

[0175] 本申请实施例还公开了一种终端设备，包括存储器、处理器以及存储在所述存储器中并可在所述处理器上运行的计算机程序，所述处理器执行所述计算机程序时实现如前述各个实施例所述的基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法。

[0176] 本申请实施例还公开了一种计算机可读存储介质，所述计算机可读存储介质存储有计算机程序，所述计算机程序被处理器执行时实现如前述各个实施例所述的基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法。

[0177] 本申请实施例还公开了一种计算机程序产品，当所述计算机程序产品在计算机上运行时，使得所述计算机执行前述各个实施例所述的基于超高分辨质谱仪的有机物确定方法。

[0178] 以上所述实施例仅用以说明本申请的技术方案，而非对其限制。尽管参照前述实施例对本申请进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本申请各实施例技术方案的精神和范围，均应包含在本申请的保护范围之内。