珠光颜料

摘要

本发明提供在薄片状粉体的表面覆盖有有色金属或有色金属氧化物的珠光颜料，在黑色人造革表面以0.05mg/cm2涂敷该珠光颜料，使用在入射光侧安装有S偏光板、在受光侧安装有P偏光板的分光测色计，在C光产生的2°视角的受光条件下测定珠光颜料的反射光量时，相对测定试样面的法线方向以45°入射，在法线方向受光的颜料的反射光的a*值与b*值的绝对值在5以下，及含有该颜料的上妆用化妆材料。

权利要求

1.一种珠光颜料，其特征在于：在薄片状粉体的表面，以10nm以下的表面平均粗糙度覆盖氧化铁，且覆盖层的光学膜厚在15nm以上250nm以下。

2

2.如权利要求1所述的珠光颜料，其特征在于：在黑色人造革表面以平均0.05mg/cm涂敷该珠光颜料，使用在入射光侧安装有S偏光板、在受光侧安装有P偏光板的分光测色计，在C光产生的2°视角的受光条件下测定珠光颜料的反射光量时，相对测定试料面的法* *线方向以45°入射，在法线方向受光的颜料的反射光的a 值与b 值的绝对值在5以下。

3.如权利要求1或2所述的珠光颜料，其特征在于：所述覆盖层的光学膜厚是120～

210nm。

4.如权利要求1或2所述的珠光颜料，其特征在于：所述覆盖层的光学膜厚大于等于

15小于120nm。

5.一种珠光颜料的制造方法，其特征在于：在薄片状粉体的水分散液中，添加铁氧化-4 -4物前体的水溶液，使得每100g薄片状粉体的金属离子量为5×10 ～12×10 mol/min，接着，在混合液中加入碱水溶液，调节pH到5～8，分离固体后，以500～1000℃焙烧，得到氧化铁覆盖层的光学膜厚在15nm以上250nm以下的珠光颜料。

6.如权利要求5所述的珠光颜料的制造方法，其特征在于：在薄片状粉体的水分散液中添加铁氧化物前体的水溶液时，将混合液的温度设定为50～100℃。

7.如权利要求5或6所述的珠光颜料的制造方法，其特征在于：在薄片状粉体的水分散液中添加铁氧化物前体的水溶液时，将混合液的pH设定为2～4。

8.含有权利要求1～4中任一项所述的珠光颜料的涂料、印刷油墨、塑料、陶瓷或玻璃用釉。

9.含有权利要求1～4中任一项所述的珠光颜料的上妆用化妆材料。

10.如权利要求9所述的上妆用化妆材料，其特征在于：还含有25℃时的粘度为

1000mPa·s以下的油剂。

说明书

珠光颜料

技术领域

[0001] 本发明涉及新型珠光颜料、其制造方法及含有其的上妆用化妆材料。

背景技术

[0002] 涂料、塑料、印刷油墨、化妆品等的领域，使用着各种着色颜料。作为这样的着色颜料，可以列举氧化铁颜料、深蓝色颜料、群青、氧化铬等的无机颜料与红色201号、黄色401号、蓝色1号、绿色3号等的有机颜料，一般组合多种使用。但是，以多种着色颜料调色时，存在由于着色颜料的光吸收形成暗配色的缺点。

[0003] 因此，为了实现明亮的显色，使用在薄片状粉体的表面覆盖有氧化钛、氧化铁等的光干涉珠光颜料。其中，覆盖有氧化钛等的无色金属氧化物的珠光颜料不产生光吸收，但覆盖有氧化铁等有色金属氧化物的珠光颜料，和氧化铁颜料与有机颜料等一般的着色颜料同样，具有由于光吸收变为暗显色的特征。作为在薄片状粉体上覆盖含有氧化铁的金属氧化物的方法提出了各种方案，另外，各种粉体有市售，例如如果使用氧化铁、只有红色系，即通过颜料表面微小的凹凸而产生的光散射，只能存在与有色化合物同色类的珠光颜料。

[0004] 例如，如日本特开昭49-128027号公报所记载的，很早以前就有在云母上覆盖氧化铁层的颜料的研究。使用均匀沉淀法和在薄片状粉体的分散液中同时导入铁盐水溶液与碱水溶液的中和滴定法，但覆盖有氧化铁的颜料是铁固有的红色系。另外，在日本特公平1-60511号公报中记载有为了提高透明性，添加碱土类金属的珠光颜料。但是，该覆盖物是针状结晶，在实施例中得到红色系的颜料，所以不能充分地抑制由光散射产生的光吸收。

[0005] 在日本特开平10-259318号公报中记载着以添加有铝氧化物的金属氧化物覆盖的橙黄色珠光颜料，因为是红色系的橙黄色，所以，不能充分抑制由散射产生的光吸收。另外，作为添加有铝氧化物的珠光颜料，有市售的Merck社的Colorona Passion Orange等，但仍然不能充分抑制由散射产生的光吸收。

[0006] 另一方面，使用着色颜料的化妆材料中，在上妆用化妆材料中，要求涂敷化妆材料后、使皮肤的质感变化，使用扩散反射强的粉体与晶面反射强的粉体等进行质感的控制。例如，配合扩散反射强的粉体氧化钛与球状粉体、得到遮瑕(mattte finish)的效果，配合云母、绢云母、滑石等的镜面反射强的板状粉体、得到有光泽的结果。另一方面，为了遮盖斑点、雀斑等的色斑，可以配合二氧化钛或氧化铁等遮蔽力高的颜料进行。

[0007] 但是，使用遮蔽力高的颜料时有失去自然感觉的问题。另一方面，以遮蔽力低的粉体调整质感时，有色斑等的遮盖下降的问题。

[0008] 近年来，为了解决这些问题，使用遮蔽力强、可以控制光泽感的氧化钛覆盖珠光颜料，使皮肤的色相感觉变化。例如，为了赋予光泽、使用氧化钛覆盖珠光颜料时，以正反射方向由镜面反射可以赋予光泽，但在镜面反射以外的角度，粉体呈现发白的外观。因此，在全部脸等的大范围涂敷化妆材料，正对观察者的部分有光泽感，但不正对的部分看到发白的粉感，有无法自然上妆的倾向。为了得到自然光泽，在特开2003-212722号公报中记载着以氧化铝、二氧化硅顺次覆盖钛云母表面的粉体。

[0009] 另一方面，市售中也有例如覆盖有氧化铁之类的有色金属氧化物的珠光颜料，但因为是红色系颜料，所以，可以赋予红色系的光泽，但具有非自然肤色的印象。

发明内容

[0010] 本发明是在薄片状粉体的表面，覆盖有有色金属或有色金属氧化物的珠光颜料，2
其特征在于：在黑色人造革表面以平均0.05mg/cm 涂敷该珠光颜料，使用在入射光侧装有S偏光板、在受光侧安装P偏光板的分光测色计，在C光产生的2°视角(viewing angle)的受光条件下测定珠光颜料的反射光量时，测定试样面的法线方向以45°入射，在法线方* *
向受光的颜料的反射光(散射光)的a 值与b 值的绝对值是5以下。

[0011] 其中，本发明中，a*值、b*值表示以国际照明委员会(1976年)(CIE)规定的色度。* * *
另外，将这里所示的珠光颜料的a 值、b 值的测定方法(参照图1)称为“本发明的a 值、*
b 值的测定方法”。

[0012] 此外，本发明提供一种珠光颜料，其特征在于：在薄片状粉体的表面，以10nm以下的表面平均粗糙度覆盖有有色金属或有色金属氧化物。

[0013] 此外，本发明提供一种珠光颜料的制造方法，其特征在于：在薄片状粉体的水分散液中，添加有色金属氧化物前体的水溶液，使得每100g薄片状粉体的金属离子量为-4 -45×10 ～12×10 mol/min，接着，在混合液中加入碱水溶液、使得pH在5～8，分离固体后，在500～1000℃焙烧。

[0014] 此外，本发明提供含有上述珠光颜料的上妆用化妆材料。

附图说明

[0015] 图1是表示在本发明中“本发明的a*值、b*值的测定方法”的图。

具体实施方式

[0016] 本发明涉及抑制散射色的新型珠光颜料、其制造方法与含有该颜料的上妆用化妆材料。

[0017] 本发明者得到的上妆用化妆材料，是在薄片状粉体的表面覆盖有有色金属或有色* *金属氧化物的珠光颜料，以特定条件测定的散射光的a 值与b 值的绝对值是5以下，具有极其鲜艳的显色，另外，使用该珠光颜料，可以在具有透明感的同时、使皮肤的色相感觉发生变化，具有使得皮肤纹理细腻的上妆效果，可以赋予自然的光泽，由此完成了本发明。

[0018] 本发明的珠光颜料是抑制散射色、散射光少的、具有极其鲜艳显色的颜料。另外，含有该颜料的本发明的上妆用化妆材料，可以在具有透明感的同时、使皮肤的色相感觉发生变化，具有使得皮肤纹理细腻的上妆效果，可以赋予自然的光泽。另外，涂敷时的均匀等的使用感觉也良好。

[0019] 本发明的珠光颜料中使用的薄片状粉体，优选平均粒径是2～200μm、平均厚度是0.01～5μm。从配合适应性出发，更优选平均粒径是2～20μm、平均厚度是0.05～1μm。这里，平均粒径表示体积平均粒径(D4)(以体积百分率计算的平均粒径)。测定可以用激光衍射式的粒度分布计容易地、重现性良好地测定。薄片状粉体的厚度，由原子间力显微镜测定与基准面的差、相加平均值作为平均厚度。

[0020] 作为这样的薄片状粉体，可以列举云母、绢云母、滑石、高岭土、蒙脱石属粘土矿物、合成云母、合成绢云母、板状二氧化钛(platelet-shaped titanium dioxide)、板状二氧化硅、板状氧化铝、氮化硼、硫酸钡、板状二氧化钛·二氧化硅复合氧化物等。其中，考虑到表面的光滑型，优选云母。

[0021] 本发明中，作为覆盖薄片状粉体的有色金属，可以列举金、铜等，优选金。作为有色金属氧化物，可以列举氧化铁、低钛氧化物(lowertitanium oxide)、氧化铜、氧化钴、氧化铬、氧化镍等，优选氧化铁。

[0022] 本发明的珠光颜料，在依据“本发明的a*值、b*值的测定方法”测定时，粉体反射* *光的a 值及b 值的绝对值在5以下，优选在3以下。

[0023] 作为可以进行此类测色的测定仪，可以使用村上色彩技术研究所制的GCMS系列。

[0024] 本发明的珠光颜料是以有色金属或有色金属氧化物覆盖在薄片状粉体的表面的珠光颜料，有色金属或有色金属氧化物表面的平均粗糙度是10nm以下、优选是5nm以下。因为有色的金属氧化物具有吸收特定波长光的特性，所以，覆盖表面的粗糙度大时，散射色变强，形成弱的珍珠光泽的显色。通过减小覆盖表面的粗糙度，抑制光的散射，可以得到散射光少的显色鲜艳的珠光颜料。

[0025] 本发明中，表面平均粗糙度(Ra)表示中心线平均粗糙度，是使用原子间力显微镜(Digital Instrument社生产，Nanoscope III)，以ScanRate 1.0Hz，测定2μm×2μm范围时的平均值。测定时，珠光颜料以在乙醇等溶剂中分散的状态，附着在平滑的基盘面上，除去溶剂，使之粘合在基盘上后，由原子间力显微镜测定。

[0026] 另外，本发明的珠光颜料，覆盖层的光学性膜厚优选是250nm以下、更优选是210nm以下。大于250nm，吸收层的绝对厚度增加，光吸收的影响强，有充分控制散射光的效果变小的情况。

[0027] 这里，所谓光学膜厚，表示有色金属或有色金属氧化物的几何学的膜厚乘折射率的值。例如，氧化铁时，几何学的膜厚优选是80nm以下、特别优选是50nm以下。另外，几何学的膜厚由SEM测定。

[0028] 光学的膜厚是120～210nm时，干涉光是金色，大于等于15小于120nm、优选大于等于60小于120nm时，干涉光是银色，是审美性强的优选显色。如现有的珠光颜料，散射色强、这些的干涉光被散射色抵消，无法以肉眼观察，但本发明的珠光颜料，因为抑制了散射色，所以，可以制作出不是覆盖的有色金属固有颜色的金色与银色的干涉光。

[0029] 在上妆用化妆材料中使用这样的珠光颜料时，正对观察者的部分有光泽感，但在不正对的部分，看不到氧化钛覆盖云母之类的发白的粉感，形成自然的暗红阴影的上妆效果，形成更接近肤色的上妆。

[0030] 本发明的珠光颜料，可以使用例如中和滴定法，通过选定有色金属氧化物前体水溶液的添加速度制造。为了减小有色金属或有色金属氧化物的表面平均粗糙度，优选中和滴定法。

[0031] 具体的，可以在薄片状粉体的水分散液中，添加有色金属氧化物前体的水溶液，使-4 -4得每100g薄片状粉体的金属离子量是5×10 ～12×10 mol/min，接着，在混合液中加入碱水溶液，调节pH为5～8，分离固体后，以500～1000℃焙烧。

[0032] 即，首先使薄片状粉体分散在水中、充分搅拌，配制薄片状粉体的水分散液。分散液的浆料浓度是1～50质量％，金属化合物均匀地覆盖薄片状粉体的表面，因此优选。

[0033] 另一方面，作为有色金属氧化物前体，可以列举硝酸铁、氯化铁、硫酸铁等，这些的水溶液浓度，优选是20～70质量％。

[0034] 将薄片状粉体的分散液加温到50～100℃、优选加温到70～80℃，在分散液中加入酸，形成酸性，以碱水溶液边调整将反应液的pH保持在2～4、优选保持在2.5～3.5，边将有色金属氧化物前体水溶液加入反应混合液。为了实现表面粗糙度小的平滑的覆盖状态，有色金属氧化物前体水溶液的添加速度优选使得每100g薄片状粉体的金属离子量是-4 -4 -4 -45×10 ～12×10 mol/min、优选成为8×10 ～11×10 mol/min。在此范围的添加速度，可抑制散射光，可以得到更理想的颜料。

[0035] 另外，作为可以用于调整pH的碱水溶液，可以列举氢氧化钠、氢氧化钾、碳酸钠、碳酸钾、碳酸氢钠、碳酸氢钾等的水溶液。

[0036] 添加结束后，使混合液熟化。此后，加入碱水溶液，调节pH为5～8、再使之熟化。接着，分离固体后，由水洗除盐、进行干燥。此后，以500～1000℃、优选以700～800℃进行30～180分钟的焙烧，可以得到本发明的珠光颜料。

[0037] 本发明的珠光颜料，可以在例如化妆材料、涂料、印刷油墨、塑料、陶瓷、玻璃用釉等的有色材料中使用。

[0038] 本发明的上妆用化妆材料含有如上所述的珠光颜料。此类珠光颜料，考虑到提高化妆保持性(持续性)，也可以将其表面作疏水化处理后使用。疏水化处理可以根据通常的方法、以疏水化处理剂进行处理。

[0039] 作为疏水化处理剂，可以列举硅油、脂肪酸金属盐、烷基磷酸、烷基磷酸的碱金属盐或铵盐、N-单长链(碳原子数8～22)脂肪族酰基碱式氨基酸、具有全氟代烷基的氟化物等。

[0040] 作为硅油可以列举，例如各种链状聚硅氧烷、环状聚硅氧烷、改性聚硅氧烷；作为脂肪酸金属盐、例如碳原子数12～18的脂肪酸钙、镁、锌、铝等的盐；作为烷基磷酸及其盐、具有合计碳原子数8～45的烷基或链烯基的单或二酯及其碱金属盐或胺盐；作为N-单长链脂肪族酰基碱式氨基酸，可举出2-乙基己酰基、辛酰基、月桂酰基、肉豆蔻酰基、棕榈酰基、硬脂酰基、异硬脂酰基、油酰基、山嵛酰基、cocoyl、牛脂脂肪酸酰基、硬化牛脂脂肪酸酰基等的碳原子数8～22的酰基结合在碱式氨基酸的α位或β位的氨基的物质；作为具有全氟代烷基的氟化物，在美国专利第3632744号说明书、日本特开昭62-250074号公报、日本特开昭55-167209号公报、日本特开平2-218603号公报等中记载的物质等。

[0041] 从充分的疏水性、良好的触感出发，疏水化处理量优选相对1质量份珠光颜料是疏水化处理剂为0.0005～0.2质量份、更优选是0.02～0.1质量份。

[0042] 如上所述的珠光颜料，可以使用1种以上，考虑到可以充分发挥配合效果的同时，因为可以避免由于强烈的光泽感产生的不自然感觉，优选在上妆用化妆材料中含有0.1～30质量％、更优选含有0.5～30质量％。另外，也可以组合使用现有的珠光颜料。

[0043] 本发明的上妆用化妆材料，可以按照通常方法制造，例如可以制成粉状白粉、固态状白粉、粉扑、粉底霜、油性粉底、霜状粉底、液状粉底、遮瑕粉(concealer)、口红、润唇膏、腮红、眼影膏、眼线笔、眉笔等。

[0044] 另外，本发明的珠光颜料，在本发明的上妆用化妆材料为粉状粉扑、固态状粉扑、粉扑时优选含有0.1～30质量％、更优选含有0.5～30质量％；在为粉底霜、油性粉底时优选含有0.1～30质量％、更优选含有0.5～30质量％；在霜状粉底、液状粉底、遮瑕粉时、优选含有0.1～30质量％、更优选含有0.5～25质量％；在为口红、润唇膏时、优选含有0.1～20质量％、更优选含有0.5～15质量％；在为腮红、眼影膏时、优选含有0.1～30质量％、更优选含有0.5～25质量％；在眼线笔、眉笔时、优选含有0.1～30质量％、更优选含有0.5～20质量％。

[0045] 本发明的上妆用化妆材料还可以含有25℃时的粘度是1000mPa·s以下的油剂。从使用感觉出发，优选0.1～1000mPa·s、更优选2～500mPa·s范围的油剂。

[0046] 油剂的粘度在1000mPa·s以下的就没有限制，可以列举例如流动石蜡、三十碳烷、橄榄油、酯油、甘油二酸酯、甘油三酸酯、硅油、具有全氟代烷基的氟类油剂等。其中，优选液体石蜡、三十碳烷、酯油、硅油、具有全氟代烷基的氟类油剂。

[0047] 油剂可以使用1种以上，在上妆用化妆材料中，考虑到可以得到没有发粘感的使用感觉，优选含有0.5～60质量％、更优选含有2～50质量％。

[0048] 另外，为了在涂敷时具有适宜的均匀感、使之发挥期望的光学特性，上述珠光颜料与油剂的配合比例(质量比)优选是1/10～100/1。

[0049] 本发明的上妆用化妆材料，除上述成分以外，根据需要，可以含有在通常的化妆材料中配合的成分，例如表面活性剂、水溶性高分子、其它粉体、保湿剂、防腐剂、药剂、紫外线吸收剂、色素、无机盐或有机酸盐、香料、螯合剂、pH调整剂、水等。

[0050] 实施例

[0051] 实施例1

[0052] 在1.5L水中加入100g的粒径5～60μm薄片状云母、使之充分分散，升温到80℃后、加入盐酸，调节pH到3。接着，边用氢氧化钠水溶液保持pH为3，边缓慢添加421g预先-4配置的硝酸铁水溶液(硝酸铁17质量份∶水26质量份)，使得铁离子为8.6×10 mol/min的比例。添加结束后，在混合液中加入氢氧化钠水溶液、调节pH到5。由过滤得到固体、水洗除去盐、抽滤干燥，接着以700℃进行1小时焙烧。

[0053] 得到的珠光颜料，在薄片状云母上均匀地覆盖着几何学膜厚20nm的非常微细的氧化铁粒子。另外，测定覆盖层的表面粗糙度是3.44nm。

[0054] 实施例2

[0055] 硝酸铁水溶液(硝酸铁17质量份∶水26质量份)从421g变为538g以外，与实施例1同样操作，制造珠光颜料。

[0056] 得到的珠光颜料，在薄片状云母上均匀地覆盖着几何学膜厚30nm的非常微细的氧化铁粒子。另外，测定覆盖层的表面粗糙度是4.30nm。

[0057] 实施例3

[0058] 硝酸铁水溶液(硝酸铁17质量份∶水26质量份)从421g变为680g以外，与实施例1同样操作，制造珠光颜料。

[0059] 得到的珠光颜料，在薄片状云母上均匀地覆盖着几何学膜厚50nm的非常微细的氧化铁粒子。另外，测定覆盖层的表面粗糙度是3.03nm。

[0060] 实施例4

[0061] 硝酸铁水溶液(硝酸铁17质量份∶水26质量份)从421g变为914g以外，与实施例1同样操作，制造珠光颜料。

[0062] 得到的珠光颜料，在薄片状云母上均匀地覆盖着几何学膜厚80nm的非常微细的氧化铁粒子。另外，测定覆盖层的表面粗糙度是3.92nm。

[0063] 实施例5

[0064] 以硝酸铁水溶液的铁离子浓度(硝酸铁17质量份∶水7质量份)取代硝酸铁水溶液(硝酸铁17质量份∶水26质量份)、添加量为241g以外，与实施例1同样操作，制造-4珠光颜料。添加速度是铁离子为8.6×10 mol/min。

[0065] 得到的珠光颜料，在薄片状云母上均匀地覆盖着几何学膜厚20nm的非常微细的氧化铁粒子。另外，测定覆盖层的表面粗糙度是4.48nm。

[0066] 实施例6

[0067] 以硝酸铁水溶液的铁离子浓度(硝酸铁17质量份∶68质量份)取代硝酸铁水溶液(硝酸铁17质量份∶水26质量份)、添加量为842g以外，与实施例1同样操作，制造珠-4光颜料。添加速度是铁离子为8.6×10 mol/min。

[0068] 得到的珠光颜料，在薄片状云母上均匀地覆盖着几何学膜厚20nm的非常微细的氧化铁粒子。另外，测定覆盖层的表面粗糙度是3.69nm。

[0069] 实施例7

[0070] 在20L水中加入1.3kg的粒径5～60μm薄片状云母，使之充分分散，升温到80℃后、加入盐酸，调节pH为3。接着，边用氢氧化钠水溶液保持pH为3，边添加5.6kg预先配制-2的硝酸铁水溶液(硝酸铁17质量份∶水26质量份)，使得铁离子为1.4×10 mol/min(相-4
对100g云母10.7×10 mol/min)的比例。添加结束后，在混合液中加入氢氧化钠水溶液、调节pH到5。由过滤、水洗除盐、抽滤干燥，接着以700℃进行1小时焙烧。

[0071] 得到的珠光颜料，在薄片状云母上均匀地覆盖着几何学膜厚20nm的非常微细的氧化铁粒子。另外，测定覆盖层的表面粗糙度是6.96nm。

[0072] 实施例8

[0073] 硝酸铁水溶液(硝酸铁17质量份∶水26质量份)从421g变为180g以外，与实施例1同样操作，制造珠光颜料。

[0074] 得到的珠光颜料，在薄片状云母上均匀地覆盖着几何学膜厚10nm(光学膜厚30nm)的非常微细的氧化铁粒子。另外，测定覆盖层的表面粗糙度是8.7nm。

[0075] 实施例9

[0076] 硝酸铁水溶液(硝酸铁17质量份∶水26质量份)从421g变为84g以外，与实施例1同样操作，制造珠光颜料。

[0077] 得到的珠光颜料，在薄片状云母上均匀地覆盖着几何学膜厚5nm(光学膜厚15nm)的非常微细的氧化铁粒子。另外，测定覆盖层的表面粗糙度是3.8nm。

[0078] 比较例1

[0079] 在820g水中加入120g的粒径5～60μm薄片状云母、加热到95℃。在其中，以约-325g/min(19×10 mol/min)的速度35分钟内滴加350g尿素、170g硫酸亚铁、10g硝酸铁、
7g的30％硝酸水溶液与308g水的水溶液。接着，搅拌2小时，约40分钟内滴加205g30％碳酸钾水溶液。然后，水洗除盐、抽滤干燥，接着以700℃进行1小时焙烧。

[0080] 得到的颜料，在薄片状云母上均匀地覆盖着几何学膜厚30nm地粗糙地覆盖着0.1μm左右的氧化铁粒子。另外，测定覆盖层的表面粗糙度是13.41nm。

[0081] 比较例2

[0082] 添加的铁盐溶液中的350g尿素变为370g、添加的铁盐溶液中的170g硫酸亚铁变-3为200g、10g硝酸铁变为12g，以21×10 mol/min添加铁盐溶液以外、与比较例1同样操作，得到珠光颜料。

[0083] 得到的颜料，在薄片状云母上均匀地覆盖着几何学膜厚50nm地粗糙地覆盖着非常微细的氧化铁粒子。另外，测定覆盖层的表面粗糙度是13.52nm。

[0084] 比较例3

[0085] 添加的铁盐溶液中的350g尿素变为390g、添加的铁盐溶液中的170g硫酸亚铁变-3为300g、10g硝酸铁变为16g，308g水变为320g，以27×10 mol/min添加铁盐溶液以外、与比较例1同样操作，得到珠光颜料。

[0086] 得到的颜料，在薄片状云母上均匀地覆盖着几何学膜厚80nm地粗糙地覆盖着非常微细的氧化铁粒子。另外，测定覆盖层的表面粗糙度是10.24nm。

[0087] 比较例4

[0088] 从预先配制的硝酸铁水溶液的8.6×10-4mol/min添加速度的比例出发、以-414×10 mol/min的比例加速以外、与比实施例2同样操作，得到珠光颜料。

[0089] 得到的颜料，在薄片状云母上均匀地覆盖着几何学膜厚30nm地粗糙地覆盖着非常微细的氧化铁粒子。另外，测定覆盖层的表面粗糙度是14.05nm。

[0090] 比较例5

[0091] 从预先配制的硝酸铁水溶液的8.6×10-4mol/min添加速度的比例出发、以-43.75×10 mol/min的比例减速以外、与实施例2同样操作，得到珠光颜料。

[0092] 得到的颜料，在薄片状云母上均匀地覆盖着几何学膜厚30nm地粗糙地覆盖着非常微细的氧化铁粒子。另外，测定覆盖层的表面粗糙度是10.68nm。

[0093] 试验例

[0094] 对实施例1～9、比较例1～5得到的珠光颜料与市售的氧化铁覆盖云母(IRIODIN504 Red(Merck)、市售品1；Colorona Passion Orange(Merck)、市售品2)，根据“本发明的* * * *
a 值、b 值的测定方法”测定粉体反射光(散射光)的a 值与b 值。分光测色计使用村上色彩研究所生产的GCMS-4、设置偏光板(Polaroid、型号：HN32)测定。光源使用NARVA Speziallampen GMbH的卤灯(HLW S7)。使用黑色人造革(Okamoto生产、型号：OK-7)，在
2
5cm×10cm的范围使用海绵使得平均为0.05mg/cm、将涂敷了粉体的物质作为测定试样使用。几何学的膜厚测定根据SEM进行。通过测定覆盖前的薄片状粉体的厚度、测定覆盖后的珠光颜料的厚度作为几何学的膜厚。结果如表1所示。

[0095] 表1几何学膜厚 光学膜厚
a*值 b*值 涂敷样品的外观颜色
(nm) (nm)
实施例1 1.96 0.55 银 20 60
实施例2 3.04 3.90 银与金的中间色 30 90
实施例3 3.72 3.04 金与红的中间色 50 150
实施例4 3.04 0.98 红 80 240
实施例5 3.28 4.13 银 20 60
实施例6 1.62 3.83 银 20 60
实施例7 0.41 2.72 银 20 60
实施例8 0.55 2.55 银 20 60
实施例9 1.12 2.03 银 5 15
比较例1 8.56 9.01 红 30 90
比较例2 12.99 9.90 红 50 150
比较例3 11.39 8.24 红 80 240
比较例4 2.05 5.33 红 20 60
比较例5 6.06 3.60 红 20 60
市售品1 8.72 6.62 红 - -
市售品2 8.88 7.57 橙黄 - -

[0096] 应用例

[0097] 以下表示使用在实施例得到的珠光颜料的涂料、油墨、塑料的应用例。是一般已知的物品，因为在应用例中，在树脂中加入珠光颜料，所以显示与粉体本身单独的涂敷色不同的色相，显示在各应用例的外观色。

[0098] 应用例1(汽车用涂料)

[0099] 准备在电泳涂膜上形成中间涂层涂膜的钢板，涂覆色底涂料后，以140℃、烘烤30分钟干燥。接着，在由丙烯酸树脂与三聚氰胺树脂组成的树脂液中，准备含有5质量％实施例2得到的珠光颜料的底面涂料，在色底涂膜表面喷涂，使其膜厚为15μm。然后，湿-湿地喷涂丙烯酸-三聚氰胺光亮涂料使得膜厚为40μm，以140℃烘烤30分钟，使底面涂膜与光亮涂膜整体固化。这样得到的涂覆钢板具有特别有光泽的青铜色的外观色。

[0100] 应用例2(印刷用油墨组合物)

[0101] 混合表2的成分、以碾轮式混砂机混炼、得到印刷用油墨组合物。

[0102] 使用该印刷用油墨组合物，在黑纸上以涂膜厚(干燥后)50μm进行印刷，印刷物具有特别有光泽的橙黄色的外观色。

[0103] 表2成分 配合量(重量份)
实施例3的珠光颜料 12.5
丙烯酸树脂 25.0
溶剂油 30.0
丁基溶纤剂 32.5

[0104] 应用例3(塑料着色组合物)

[0105] 以亨舍尔混合机混合表3的成分，以挤出成形机挤出成形得到的混合物，得到着色小球。以挤出成形机将该小球成型为90×50×2mm的板状成型品，成型体具有特别有光泽的红色外观色。

[0106] 表3成分 配合量(重量份)
实施例4的珠光颜料 2.0
聚乙烯树脂 97.5
二丁基羟基甲苯(抗氧化剂) 0.5

[0107] 实施例10～12与比较例6～7

[0108] 制造表4所示组成的固体粉末状粉底，评价细腻的上妆效果、肤色的亮度、额头与颊侧面部涂敷色差别小及自然光泽。结果如表4所示。

[0109] (制法)

[0110] 搅拌混合成分(1)～(12)后，添加(13)～(15)、混合。以喷雾器(atomizer)将其粉碎、过筛、加入模具、挤压，得到固态粉末状粉底。

[0111] (评价方法)

[0112] 由20名化妆品专业评议员使用各固态粉末状粉底，以以下的标准评价，以其平均值判断。

[0113] (1)细腻的上妆效果、肤色的亮度、自然光泽：

[0114] 5点：非常良好

[0115] 4点：良好

[0116] 3点：普通

[0117] 2点：稍差

[0118] 1点：差

[0119] (2)额部与颊侧面部涂敷色差别小

[0120] 5点：几乎没有差别

[0121] 4点：差别小

[0122] 3点：稍有差别

[0123] 2点：差别稍大

[0124] 1点：差别大

[0125] 表4

[0126] *：TIMIRON MP-1005(MERCK社)