磁性基材的层压体及其制造方法转让专利
申请号 : CN200480027639.3
文献号 : CN1856847B
文献日 : 2010-04-28
发明人 : 吉田光伸 , 丸子展弘 , 渡边洋
申请人 : 中川特殊钢株式会社
摘要 :
在由磁性金属薄板和高分子化合物构成的磁性基材的层压体因铁损造成的发热向外部散放时，热传导率低而散热性差，因此，本发明针对该技术问题提供一种热传导率高的磁性基材的层压体。本发明解决该技术问题所用的技术手段是，使用一种磁性基材的层压体，其特征是，其为由高分子化合物层和磁性金属薄板构成的磁性基材的层压体，层压体在垂直于高分子化合物层面的方向的由JIS H 0505定义的体积电阻率低于108Ωcm。该层压体是按照向层压体加压、使层压体内部的高分子化合物排出到层压体的外部、从而在磁性金属薄板之间设电的导通点那样的层压体。
权利要求 :
1.一种磁性基材的层压体，其特征在于，其为由高分子化合物层和磁性金属薄板构成的磁性基材的层压体，金属彼此在薄板间部分地接触，与层压体的粘接面垂直的方向的由JIS H 0505定义的体积电阻率为大于等于0.1Ωcm小于108Ωcm。
2.根据权利要求1所述的磁性基材的层压体，其中，上述高分子化合物层覆盖上述磁性金属薄板的层压粘接面的面积的50％或其以上，与层压体的粘接面垂直的方向的由JIS H 0505定义的体积电阻率为1Ωcm或其以上、106Ωcm或其以下。
3.根据权利要求1所述的磁性基材的层压体，其中，在上述磁性基材的层压体中使用2种或其以上的磁性金属薄板。
4.根据权利要求1所述的磁性基材的层压体，其中，上述磁性金属薄板是从非晶金属、纳米晶体磁性金属或硅钢板中选择的至少2种或其以上的金属。
5.根据权利要求3所述的磁性基材的层压体，其中，上述磁性金属薄板是非晶金属和硅钢板。
6.权利要求1所述的磁性基材的层压体的制造方法，其特征在于，将2枚或其以上的由高分子化合物层和磁性金属薄板构成的磁性基材重叠，以0.2～100Mpa的压力加压使金属彼此在薄板间部分地接触。
7.权利要求1所述的磁性基材的层压体的制造方法，其特征在于，在磁性金属薄板上涂布该磁性金属薄板的面积的50％或其以上的高分子化合物，之后，进行干燥，将所得到的磁性金属薄板冲压、重叠，使其塑性变形，对其一边以0.2～100Mpa的压力加压一边加热，进行层压一体化而得到磁性基材的层压体。
8.根据权利要求7所述的磁性基材的层压体的制造方法，其特征在于，进行塑性变形的方法是嵌缝工序。
9.根据权利要求1或者3所述的磁性基材的层压体，其特征在于，其被用于变压器、感应器、天线中的任一种。
10.根据权利要求1或者3所述的磁性基材的层压体，其特征在于，该磁性基材的层压体被用于发动机或者发电机的定子或转子的磁芯材料。
说明书 :
技术领域
本发明涉及被赋予了高分子化合物的磁性金属薄板和该磁性金属薄板的层压体及其制造方法。
背景技术
历来，将磁性金属材料制成薄板使用时，将多枚单板的薄板层压而使用。作为这种使用方法，例如，在使用非晶金属薄带作为磁性金属材料的情况下，由于非晶薄带的厚度是10～50μm左右的厚度，所以进行的操作是在其表面上均匀地涂布特定的粘接剂或者将其浸渍在粘接剂中，将其层压。日本特开昭58-175654(专利文献2)中记载了一种层压体的制造方法，其特征在于，将涂布了以耐热性高分子化合物作为主要成分的粘接剂的非晶薄带重叠起来、用加压辊压接，然后加热粘接。但是，涂布树脂而进行层压时，仅规定膜厚，关于粘接的状态未作特别的记载。
另外，由于在以往技术中所涂布的树脂能够抑制磁性金属薄板间的涡电流，所以被积极用来为谋求电绝缘而提高交流电的特性。例如，在美国专利4201837(专利文献2)中有这样的记载，为了提高交流电的特性使用树脂，作为优选的实施方式使用高分子化合物，这意味着通过高分子化合物而使金属层间绝缘。另外，WO 03/060175号公报(专利文献3)中记载了由非晶金属和高分子化合物构成的磁性基材的层压体，但是关于其具体使用时的发热性等的课题未作记载。
但是，即使采用这些方法中的任一种方法，如果欲积极地谋求电的绝缘，为使抑制涡电流用金属薄板彼此不接触而使高分子化合物层的膜厚较厚时，则磁性金属在层压体中所占有的体积占有比例(占空因数)也会变低。另外，在以层压体作为磁芯使用的情况下，因铁损而发热，但是树脂一般比金属的热传导率差10～100倍，所以在借助于树脂层散热这点上是不利的，存在随着树脂层增厚热容易滞留在层压体中的问题。在将以往技术的磁性层压体作为磁芯使用的情况下，因额定功率变低，所以在进行小型化、高功率化方面，该问题成为障碍。
专利文献1：日本特开昭58-175654
专利文献2：美国专利4201837号公报
专利文献3：WO 03/060175号公报
另外，由于在以往技术中所涂布的树脂能够抑制磁性金属薄板间的涡电流，所以被积极用来为谋求电绝缘而提高交流电的特性。例如，在美国专利4201837(专利文献2)中有这样的记载，为了提高交流电的特性使用树脂，作为优选的实施方式使用高分子化合物，这意味着通过高分子化合物而使金属层间绝缘。另外，WO 03/060175号公报(专利文献3)中记载了由非晶金属和高分子化合物构成的磁性基材的层压体，但是关于其具体使用时的发热性等的课题未作记载。
但是，即使采用这些方法中的任一种方法，如果欲积极地谋求电的绝缘，为使抑制涡电流用金属薄板彼此不接触而使高分子化合物层的膜厚较厚时，则磁性金属在层压体中所占有的体积占有比例(占空因数)也会变低。另外，在以层压体作为磁芯使用的情况下，因铁损而发热，但是树脂一般比金属的热传导率差10～100倍，所以在借助于树脂层散热这点上是不利的，存在随着树脂层增厚热容易滞留在层压体中的问题。在将以往技术的磁性层压体作为磁芯使用的情况下，因额定功率变低，所以在进行小型化、高功率化方面，该问题成为障碍。
专利文献1：日本特开昭58-175654
专利文献2：美国专利4201837号公报
专利文献3：WO 03/060175号公报
发明内容
鉴于将层压磁性金属薄板和树脂而成的磁性基材作为磁芯使用的情况，本发明目的在于，提供在进行必要的绝缘的同时防止占空因数降低的，低发热性的磁性基材。
本发明人发现，通过适当地控制树脂涂膜厚度和层压方法，使由JIS H0505规定的体积电阻率在大于等于0.1Ωcm小于108Ωcm的范围内，可以改善占空因数的降低和散热性。其结果发现可以实现磁芯等应用部件、装置的小型化、高功率化，从而完成了本发明。
也就是说，本发明提供一种磁性基材的层压体，其特征在于，其为由高分子化合物层和磁性金属薄板构成的磁性基材的层压体，其特征在于，金属之间在薄板间部分地接触，与层压体的粘接面垂直的方向的由JIS H 0505定义的体积电阻率是大于等于0.1Ωcm小于108Ωcm。
另外，本发明优选的实施方式之一是，上述高分子化合物层覆盖上述磁性金属薄板的层压粘接面的面积的50％或其以上，与层压体的粘接面垂直的方向的由JIS H 0505定义的体积电阻率在1Ωcm或其以上、106Ωcm或其以下。
另外，在本发明的磁性基材的层压体中所用的磁性基材可以使用2种或其以上的磁性金属薄板。
此外，本发明优选的实施方式之一是，上述磁性金属薄板是从非晶金属、纳米晶体磁性金属或者硅钢板中选择的至少2种或其以上的金属，更优选的实施方式之一是，上述磁性金属薄板是非晶金属和硅钢板。
本发明的磁性基材的层压体可以通过下述方法制造：将2枚或其以上的由高分子化合物层和磁性金属薄板构成的磁性基材重叠，以0.2～100Mpa的压力加压使金属之间在薄板间部分地接触。
再者，本发明优选的实施方式之一是，通过下述方法制造磁性基材的层压体：在磁性金属薄板上涂布该磁性金属薄板的面积的50％或其以上的高分子化合物，之后，进行干燥，通过将得到的磁性金属薄板冲压、重叠而嵌缝(かしめ)等方法进行塑性变形，一边以0.2～100Mpa的压力对其加压一边加热而进行层压一体化。
本发明的磁性基材的层压体可以用于变压器、感应器、天线的任一种。
另外，本发明的磁性基材的层压体可以用于发动机或者发电机的定子或转子的磁芯材料。
由本发明的方法可以使体积电阻率在大于等于0.1Ωcm小于108Ωcm的范围内而得到具有高的占空因数和高的热传导率的磁性层压体，从而可以获得由本发明的磁性层压体构成的温度上升低的磁芯。
本发明人发现，通过适当地控制树脂涂膜厚度和层压方法，使由JIS H0505规定的体积电阻率在大于等于0.1Ωcm小于108Ωcm的范围内，可以改善占空因数的降低和散热性。其结果发现可以实现磁芯等应用部件、装置的小型化、高功率化，从而完成了本发明。
也就是说，本发明提供一种磁性基材的层压体，其特征在于，其为由高分子化合物层和磁性金属薄板构成的磁性基材的层压体，其特征在于，金属之间在薄板间部分地接触，与层压体的粘接面垂直的方向的由JIS H 0505定义的体积电阻率是大于等于0.1Ωcm小于108Ωcm。
另外，本发明优选的实施方式之一是，上述高分子化合物层覆盖上述磁性金属薄板的层压粘接面的面积的50％或其以上，与层压体的粘接面垂直的方向的由JIS H 0505定义的体积电阻率在1Ωcm或其以上、106Ωcm或其以下。
另外，在本发明的磁性基材的层压体中所用的磁性基材可以使用2种或其以上的磁性金属薄板。
此外，本发明优选的实施方式之一是，上述磁性金属薄板是从非晶金属、纳米晶体磁性金属或者硅钢板中选择的至少2种或其以上的金属，更优选的实施方式之一是，上述磁性金属薄板是非晶金属和硅钢板。
本发明的磁性基材的层压体可以通过下述方法制造：将2枚或其以上的由高分子化合物层和磁性金属薄板构成的磁性基材重叠，以0.2～100Mpa的压力加压使金属之间在薄板间部分地接触。
再者，本发明优选的实施方式之一是，通过下述方法制造磁性基材的层压体：在磁性金属薄板上涂布该磁性金属薄板的面积的50％或其以上的高分子化合物，之后，进行干燥，通过将得到的磁性金属薄板冲压、重叠而嵌缝(かしめ)等方法进行塑性变形，一边以0.2～100Mpa的压力对其加压一边加热而进行层压一体化。
本发明的磁性基材的层压体可以用于变压器、感应器、天线的任一种。
另外，本发明的磁性基材的层压体可以用于发动机或者发电机的定子或转子的磁芯材料。
由本发明的方法可以使体积电阻率在大于等于0.1Ωcm小于108Ωcm的范围内而得到具有高的占空因数和高的热传导率的磁性层压体，从而可以获得由本发明的磁性层压体构成的温度上升低的磁芯。
具体实施方式
(磁性金属薄板)
本发明所用的磁性金属薄板只要是公知的金属磁性体就可以使用。具体地说，可以举出硅含量为3％～6.5％的实用化硅钢板、坡莫合金(Permalloy)、纳米晶体金属磁性材料、非晶金属磁性材料。特别优选发热低、属于低损耗材料的材料，适宜使用非晶金属磁性材料、纳米晶体金属磁性材料。
本发明中所谓“磁性金属薄板”是指将以硅钢板或坡莫合金为代表的磁性金属材料制成的薄板状的薄板，但是有时也意味着使用非晶形金属薄带或者纳米晶体磁性金属薄带。另外，本发明中使用的“磁性基材”是指将高分子化合物和上述磁性金属薄板层压而成的基材。
本发明中，所谓“硅钢板”使用硅含量为3％～6.5％的硅钢板。作为这样的硅钢板的例子，具体地说有晶粒取向性电磁钢板和晶粒无取向性电磁钢板等，但特别优选使用新日铁(株)制品化的晶粒无取向性电磁钢板(哈依拉依特铁芯(ハィラィトコァ)、薄型哈依拉依特铁芯(薄手ハィラィトコァ)、高张力哈依拉依特铁芯(高张力ハィラィトコァ)、豪姆铁芯(ホ一ムコァ)、半铁芯(セミコァ))和JFE钢铁(株)制品化的Fe-Si中的硅含量是6.5％的超E铁芯等。
(高分子化合物)
本发明中所用的高分子化合物使用公知的称为所谓树脂的高分子化合物。在本发明中，将“高分子化合物”记载为“树脂”，或者有时将“树脂”记载为“高分子化合物”，如果没有预先限定，两者就是指相同之物。特别是为提高金属磁性材料的磁特性需要进行200℃或其以上的热处理时，复合弹性率低的耐热树脂，可以有效地发挥优良的性能。另外，由于硅钢板等材料与非晶金属磁性材料和纳米晶体金属磁性材料相比其损耗大、发热温度高，所以用于发动机和变压器等的功率电子学用途时，适用耐热树脂，可以提高额定温度，可以与额定功率提高和机器小型化相关联。由于本发明所用的高分子化合物有时要在提高非晶金属薄带和纳米晶体金属磁性薄带的磁特性的最佳热处理温度下进行热处理，所以需要选定在该热处理温度下热分解小的材料。例如，非晶金属薄带的热处理温度根据构成非晶金属薄带的组成和作为目的的磁特性不同而不同，但是提高良好的磁特性的温度大体在200～700℃范围内，更优选在300～600℃的范围内。
作为本发明中所用的高分子化合物，可以举出热塑性、非热塑性、热固性树脂。其中优选使用热塑性树脂。
作为本发明中所用的高分子化合物使用如下的化合物：作为前处理在120℃下实施4小时的干燥，之后，用DTA-TG测定在氮气气氛下、300℃下保持2小时后的重量减少量，该重量减少量通常为1％或其以下，更优选为0.3％或其以下。作为具体的树脂可以举出，聚酰亚胺系树脂、含硅树脂、酮系树脂、聚酰胺系树脂、液晶聚合物、腈系树脂、硫醚系树脂、聚酯系树脂、丙烯酸酯系树脂、砜系树脂、亚胺系树脂、酰胺酰亚胺系树脂。其中优选使用聚酰亚胺系树脂、砜系树脂、酰胺酰亚胺系树脂。
另外，本发明中不必具有200℃或其以上的耐热性的场合，对此不作限定，如果具体地举出本发明中所用的热塑性树脂则有，聚醚砜、聚醚亚胺、聚醚酮、聚对苯二甲酸乙二醇酯、尼龙、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚碳酸酯、聚苯醚、聚苯硫醚、聚砜、聚酰胺、聚酰胺酰亚胺、聚乳酸、聚乙烯、聚丙烯等，其中优选使用聚醚砜、聚醚酰亚胺、聚醚酮、聚乙烯、聚丙烯、环氧树脂、有机硅树脂、橡胶系树脂(氯丁二烯橡胶、有机硅橡胶)等。
另外，本发明的树脂层的厚度优选在0.1μm～1mm的范围内，更优选1μm～10μm，更进一步优选2μm～6μm。
(体积电阻率)
在本发明中锐意研究的结果表明，将磁性基材的层压体用于磁芯等用途的场合，作为左右有助于提高额定功率的热传导率的因子，与层压体的粘接面垂直的方向即与磁性基材的层压体的高分子化合物面垂直的方向的，由JISH 0505规定的体积电阻率是重要的相关因子。通常，在由磁性金属薄板和高分子化合物形成的磁性基材的层压体中，只要通过属于绝缘体的高分子化合物将磁性金属薄板完全绝缘，体积电阻率就为108Ωcm或其以上，另外，只要是绝缘不充分的状态，体积电阻率就为10-8Ωcm或其以下。本发明中，在体积电阻率为大于等于0.1Ωcm小于108Ωcm，更佳为103Ωcm～108Ωcm时，因其热传导率变高而优选。本发明人认为，虽然不拘泥于特定的理论，但是该体积电阻率变化的原因在于，通过金属薄板上微细的凹凸之间稍微接触而产生电的导通点。
可以认为，通过磁性金属薄板上微细的凹凸稍微接触而生成电的导通点。通过在磁性金属薄板间的树脂呈流动的状态下对它们保持加压而一体化来进行层压一体化和电导通工序。施加的压力根据磁性金属薄板的表面粗糙度和所用的树脂的种类、树脂的厚度不同而最佳条件不同，通常使用0.2～100Mpa的压力，更优选1～100Mpa的压力。
例如，使用热塑性树脂的场合，将加热后即使在冷却过程中也保持流动状态的期间优选为加压状态。例如，使用热固性树脂的场合，优选进行加压直至希望的热固化结束。通过加压使金属薄板间有效地接触，可以有效地降低体积电阻率。特别是在降低热塑性树脂的体积电阻率的场合，通过在热塑性树脂的玻璃化转变温度或其以上的温度区域内一般使用0.2～100Mpa的压力、优选施加2Mpa～30Mpa的大小的压力，可以有效地将树脂从金属薄板间挤出而谋求金属薄板之间的接触。另外，作为谋求金属薄板间的电导通的方法，也可以利用树脂的固化收缩和表面张力来谋求电导通。这样得到的磁性金属的层压体具有本发明的体积电阻率。
(涂布方法)
本发明中所用的涂布方法无特别的限制而使用公知的方法。更具体地说，在磁性金属薄板的原板上使用公知的辊涂机、凹版涂布机等涂覆装置，在薄板上制作由将树脂溶解在有机溶剂中的树脂清漆形成的涂膜，使其干燥，赋予非晶金属薄板以高分子化合物，通过这样的方法来制作磁性基材。通常，涂覆厚度应该根据所用的磁性金属薄板表面的粗糙度调节，本发明为了实现上述的体积电阻率，需要使磁性金属薄板间部分地接触，但由于从磁性基材的强度的角度考虑希望在磁性金属薄板上涂布更多的高分子化合物，所以应当按照至少覆盖磁性金属薄板50％或其以上、优选90％或其以上、更优选95％或其以上的面积那样来涂布。
另外，涂布的清漆涂膜厚度也取决于所使用的磁性金属薄板的表面粗糙度，通常涂膜为0.1μm～1mm左右。为了减少铁损，由于若占空因数大则可以降低铁损，所以优选清漆的涂膜厚度更薄，达到0.1μm～10μm左右。另外，树脂清漆的粘度优选在0.005～200Pa·s的浓度范围内，另外，更优选在0.01～50Pa·s的浓度范围内，还更优选在0.05～5Pa·s的浓度范围内。这里，所谓树脂清漆是指树脂或树脂的前驱体分散或者溶解在有机溶剂中的状态的液体。
(冲压工序和嵌缝工序)
本发明涂布了树脂的磁性金属薄板即磁性基材，进行冲压，然后将其重叠需要的枚数，通过塑性变形而接合，制成层压体。作为通过塑性变形进行接合的方法，可以使用嵌缝法。该工序中，首先通过公知的属于磁性金属薄板的形状加工技术的冲压机冲压加工而切割成希望的形状，然后压碎材料的一部分而接合2枚或其以上的金属薄板，通过这种公知的嵌缝加工，使多枚的磁性金属薄板接合，制成层压体。作为嵌缝工序，优选使用采用点的嵌缝(だぼかしめ)工序。但是，冲压磁性金属薄板材料在薄至数十微米～数百微米时，由于仅通过嵌缝加工难以达到足够的接合强度，所以本发明通过一边加压一边加热一体化工序来进行树脂粘接。
(层压一体化)
本发明中所谓“层压一体化”意味着，将由高分子化合物和磁性金属薄板构成的磁性基材的层压体以希望的枚数重叠后，一边加压一边加热，使高分子化合物之间熔融粘合从而使磁性基材彼此结合。
制作赋予磁性金属薄板以高分子化合物的磁性基材的层压体时，例如可以通过使用热压和热辊进行层压一体化。加压时的温度根据高分子化合物的种类而不同，但是优选在本发明所用的高分子化合物的玻璃化转变温度或其以上的软化或者熔融的温度附近进行层压一体化。高分子化合物在磁性金属薄板上涂布后除去溶剂。然后，将多枚磁性金属薄板层压起来，在层压一体化的同时进行电导通点的生成工序。
(热处理方法)
本发明的磁性金属薄板，在通过磁性金属薄板的热处理可以改善其铁损和导磁率等磁特性的场合，优选进行热处理。此时重要的是，涂布的高分子化合物在通过热处理而不丧失金属间的粘接力的范围内进行热处理。作为通过这样的热处理显著地提高磁特性的磁性金属薄板，具有非晶磁性金属薄带和纳米晶体金属磁性薄带材料等。作为用于提高磁特性的热处理温度，通常在惰性气体气氛下或者真空中进行，提高良好的磁特性的温度大体是300～700℃，优选在350℃～600℃下进行。另外，也可以根据目的在磁场中进行。
实施例
占空因数根据由下式定义的式子计算。
占空因数(％)＝
((非晶金属薄带厚度×层压枚数)/层压后的层压体厚度)×100
体积电阻率根据JIS H 0505导出。
热传导率根据JIS R 1611求出。
(实施例1)
作为磁性金属薄板，使用ハネゥェル社制Metglas：2605TCA(商品名)的宽约142mm、厚约25μm的具有Fe78B13Si9(原子％)的组成的非晶金属薄带。使用辊涂机将由E型粘度计测定时25℃下粘度为约0.3Pa·s的聚酰胺酸溶液涂布在非晶金属薄带的单面整个面上，在140℃下干燥后，在260℃下固化，在非晶金属薄带的单面形成约4微米的耐热树脂(聚酰亚胺树脂)。聚酰亚胺树脂是以1∶0.98的比例混合3，3’-二氨基二苯基醚和3，3’，4，4’-联苯四羧酸二酐，在二甲基乙酰胺溶剂中于室温下进行缩聚而得到的树脂。通常，聚酰胺酸，作为二乙酰胺溶液来使用。
另外，将涂覆树脂得到的磁性基材切割成50mm的方形，将50枚重叠后，在氮气气氛中在270℃、10Mpa下加压30分钟而层压一体化后，在370℃、1Mpa下热处理2小时。之后，为了评价，测定占空因数和由JIS H 0505规定的体积电阻率。另外，测定由JIS R 1611规定的热传导率。
另外，本发明的体积电阻率根据JIS H 0505导出。测定体积电阻率的试样的形状是40×40×0.7(mm)的长方体形状。电阻率的测定使用ヒュ-レットパッカド社制HP4284A，使测头接触测定试样的上下面而测定直流电阻值，由测定的电阻值和试样的形状采用JIS H 0505的平均截面积法导出。
温度上升的测定是施加交变磁场来进行。也就是说，用金属模具将本例的磁性基材冲压成外径40mm、内径25mm的环形形状，将50枚层压后，在氮气气氛中270℃、10Mpa下用热压机加压30分钟，进行层压一体化，然后在370℃、1Mpa下热处理2小时。将包覆铜线在一次侧绕25圈，在二次侧绕25圈，采用交流放大器对一次绕组施加1kHz的电流，按照施加1T的交变磁场的方式进行操作。用K型热电偶测定温度的上升(表面温度和室温之差)。
其结果示于表1。
(实施例2)
作为磁性金属薄板使用ハネゥェル社制Metglas：2714A(商品名)的宽约50mm、厚约15μm的具有Co66Fe4Ni1(BSi)29(原子％)的组成的非晶金属薄带。用辊涂机将由E型粘度计测定时25℃下粘度为约0.3Pa·s的聚酰胺酸溶液涂布在该薄带的单面的整个面上，在140℃下干燥后，在260℃下固化，赋予非晶金属薄带的单面约4微米的耐热树脂(聚酰亚胺树脂)。聚酰亚胺树脂是以1∶0.98的比例混合3，3’-二氨基二苯基醚和3，3’，4，4’-联苯四羧酸二酐，在二甲基乙酰胺溶剂中于室温下进行缩聚而得到。通常聚酰胺酸，作为二乙酰胺溶液来使用。
另外，将涂覆树脂得到的磁性基材切割成30mm的方形，重叠50枚，在氮气气氛中在270℃、10Mpa下加压30分钟层压一体化后，在400℃、1Mpa下热处理2小时。之后，为了评价，测定占空因数和由JIS H 0505规定的体积电阻率。另外，测定由JIS R 1611规定的热传导率。
为了测定施加交变磁场时的温度上升，用金属模具将本例的磁性基材冲压成外径40mm、内径25mm的环形形状，将50枚该环形物重叠后，在氮气气氛中270℃、10Mpa下用热压机加压30分钟，进行层压一体化。然后在400℃、1Mpa下热处理2小时。将包覆铜线在一次侧绕25圈，在二次侧绕25圈，由交流放大器施加1kHz的电流，从而施加0.3T的交变磁场。用K型热电偶测定温度上升(表面温度和室温之差)。
其结果示于表1。
(实施例3)
作为磁性金属薄板使用日立金属(株)制的ファィンメット(商品名)、FT-3的宽约35mm、厚约18μm的具有Fe、Cu、Nb、Si、B元素组成的纳米晶体磁性金属薄带。涂覆与实施例1同样的树脂，制成磁性基材，将其切割成30mm的方形，重叠50枚后，在氮气气氛中在270℃、10Mpa下加压30分钟层压一体化后，在550℃、1Mpa下热处理1.5小时。然后，为了评价，测定占空因数和由JIS H 0505规定的体积电阻率。另外，测定由JIS R 1611规定的热传导率。
为了测定施加交变磁场时的温度上升，用金属模将本例的磁性基材冲压成外径40mm、内径25mm的环形形状，将50枚该环形物重叠后，在氮气气氛中270℃、10Mpa下用热压机加压30分钟，进行层压一体化。然后在550℃、1Mpa下热处理2小时。将包覆铜线在一次侧绕25圈，在二次侧绕25圈，由交流放大器施加1kHz的电流，从而施加0.3T的交变磁场。用热电偶测定温度的上升(表面温度和室温之差)。
其结果示于表1。
(实施例4)
作为磁性金属薄板使用新日本制铁，薄型哈依拉依特铁芯(薄手ハィラィトコァ)(商品名)，20HTH1500的宽约150mm、厚约200μm的硅钢板。涂覆与实施例1同样的树脂，制成磁性基材，将其切割成30mm的方形，5枚重叠起来后，在氮气气氛中在270℃、10Mpa下加压30分钟层压一体化。然后，为了评价，测定占空因数和由JIS H 0505规定的体积电阻率。另外，测定由JIS R 1611规定的热传导率。
为了测定施加交变磁场时的温度上升，用金属模具将本例的磁性基材冲压成外径40mm、内径25mm的环形形状，将5枚该环形物重叠后，在氮气气氛中270℃、10Mpa下用热压机加压30分钟，进行层压一体化。将包覆铜线在一次侧绕25圈，在二次侧绕25圈，由交流放大器施加1kHz的电流，从而施加0.3T的交变磁场。用热电偶测定温度的上升(表面温度和室温之差)。
其结果示于表1。
(实施例5)
作为磁性金属薄板使用ハネゥェル社制Metglas：2605TCA(商品名)的宽约142mm、厚约25μm的具有Fe78B13Si9(原子％)的组成的非晶金属薄带。将作为环氧树脂的90份YDB-530(东都化成)和10份YDCN-704(东都化成)、作为固化剂的3份双氰胺、作为固化促进剂的0.1份咪唑2E4MZ和30份溶剂甲基溶纤素(メチルソロソルブ)相混合，添加适量的甲基乙基甲酮，调制成固体成分浓度为50％的清漆。将该清漆涂布在磁性金属薄带上，在150℃下，用20秒制作半固化的磁性基材。按照固化后为4μm来调制树脂厚度。将赋予了半固化状态的树脂而得到的磁性基材切割成50mm的方形，将50枚重叠起来后，在氮气气氛中在270℃、10Mpa下加压30分钟层压一体化，之后，在150℃、10Mpa下实施2小时的固化处理。其后，为了评价，测定占空因数和由JIS H 0505规定的体积电阻率。另外，测定由JIS R 1611规定的热传导率。
为了测定施加交变磁场时的温度上升，以与层压板同样的方法将在金属薄带上涂布了半固化的树脂的材料用金属模具冲压成外径40mm、内径25mm的环形形状。将该环形物50枚层压后，在150℃、10Mpa下用热压机加压，进行层压一体化。将包覆铜线在一次侧绕25圈，在二次侧绕25圈，由交流放大器对一次绕组施加1kHz的电流，按照施加1T的交变磁场来进行。用K型热电偶测定温度的上升(表面温度和室温之差)。
其结果示于表1。
(实施例6)
作为磁性金属薄板使用新日本制铁，薄型哈依拉依特铁芯(薄手ハィラィトコァ)(商品名)，20HTH1500的宽约150mm、厚约200μm的硅钢板。涂覆与实施例5同样的树脂6μm，得到磁性基材。
然后，将使上述树脂半固化的磁性基材切割成30mm的方形，5枚重叠后，在150℃、10Mpa下加压30分钟而层压一体化。其后，为了评价，测定占空因数和由JIS H 0505规定的体积电阻率。另外，测定由JIS R 1611规定的热传导率。
为了测定施加交变磁场时的温度上升，用金属模具将本例的磁性基材冲压成外径40mm、内径25mm的环形形状，将该环形物5枚重叠后，在150℃、10Mpa下用热压机加压30分钟，进行层压一体化。将包覆铜线在一次侧绕25圈，在二次侧绕25圈，由交流放大器施加1kHz的电流，从而施加0.3T的交变磁场。用热电偶测定温度的上升(表面温度和室温之差)。
其结果示于表1。
(实施例7)
作为磁性金属薄板使用实施例1中使用的ハネゥェル社制Metglas：2605TCA(商品名)的宽约142mm、厚约25μm的非晶金属薄带，用与实施例1同样的方法赋予薄板4微米的耐热树脂(聚酰亚胺树脂)，得到磁性基材。
然后，将磁性基材切割成50mm的方形，50枚重叠起来后，在氮气气氛中在270℃、10Mpa下加压30分钟层压一体化后，在370℃、15Mpa下热处理2小时。其后，为了评价，测定占空因数和由JIS H 0505规定的体积电阻率。另外，测定由JIS R 1611规定的热传导率。
为了测定施加交变磁场时的温度上升，用金属模具将本例的磁性基材冲压成外径40mm、内径25mm的环形形状。将50枚该环形物重叠后，在氮气气氛下在270℃、10Mpa下用热压机加压30分钟，进行层压一体化。然后，在370℃、15Mpa下进行2小时热处理。
与实施例1同样测定温度的上升。
其结果示于表1。
(实施例8)
作为磁性金属薄板使用实施例1中使用的ハネゥェル社制Metglas：2605TCA(商品名)的宽约142mm、厚约25μm的非晶金属薄带，用与实施例同样的方法赋予该薄板6微米的耐热树脂(聚酰亚胺树脂)，得到磁性基材。
然后，将磁性基材切割成50mm的方形，将50枚重叠起来后，在氮气气氛中在270℃、10Mpa下加压30分钟层压一体化后，在450℃、100Mpa下热处理2小时。其后，为了评价，测定占空因数和由JIS H 0505规定的体积电阻率。另外，测定由JIS R 1611规定的热传导率。
为了测定施加交变磁场时的温度上升，用金属模具将本例的磁性基材冲压成外径40mm、内径25mm的环形形状。将50枚该环形物重叠后，在氮气气氛下在270℃、10Mpa下用热压机加压30分钟，进行层压一体化。然后，在450℃、100Mpa下进行2小时热处理。与实施例1同样测定温度的上升。
其结果示于表1。
(实施例9)
作为磁性金属薄板使用ハネゥェル社制Metglas：2605TCA(商品名)的宽约213mm、厚约25μm的具有Fe78Si9B13(原子％)的组成的非晶金属薄带。
以1∶0.98的比例使3，3’-二氨基二苯基醚和3，3’，4，4’-联苯四羧酸二酐在二甲基乙酰胺溶剂中于室温下进行缩聚，形成聚酰胺酸溶液(粘度0.3Pa·s，室温下、使用E型粘度计测定)。将该聚酰胺酸溶液分别涂布在薄带和硅钢板(新日本制铁(株)制：薄型哈依拉依特铁芯(薄手ハィラィトコァ)，20HTH1500(宽200mm、厚200μm))的单面上，在140℃下干燥后，在260℃下聚酰亚胺化，赋予非晶金属薄带的单面厚度约4μm的耐热树脂(聚酰亚胺树脂)，从而形成磁性基材。
然后，将该磁性基材切割成50mm的方形后，交替重叠10层，用热辊和加压辊在大气中在260℃、5Mpa下压接30分钟，制作层压体。然后，为了显现磁特性，在传送炉中，于370℃(1Mpa)下、氮气气氛中实施2小时的热处理，制作磁性基材。其后，为了评价，测定占空因数和由JIS H 0505规定的体积电阻率。另外，测定由JIS R 1611规定的热传导率。
其结果示于表1。
(实施例10)
作为磁性金属薄板使用非晶金属薄带(ハネゥェル社制Metglas(注册商标)：2605TCA，宽约213mm、厚约25μm的具有Fe78Si9B13(at％)的组成的非晶金属薄带)。将约0.3pa·s粘度的聚酰胺酸溶液涂布在该薄带的两面的整个面上，在150℃下使溶剂挥发后，在250℃下形成聚酰亚胺树脂，制作赋予磁性金属薄带的单面以厚度约4μm的高分子化合物(聚酰亚胺树脂)的非晶金属薄带。作为高分子化合物，使用由作为二胺的3，3’-二氨基二苯基醚、作为四羧酸二酐的双(3，4-二羧基苯基)醚二酐得到的作为聚酰亚胺前驱体的聚酰胺酸，溶解在二甲基乙酰胺溶剂中，涂布在非晶金属薄带上，通过在非晶金属薄带上以250℃加热从而形成聚酰亚胺树脂，得到磁性基材。
将该磁性基材冲压成50mm方形的长方形，通过重叠、嵌缝而制作层压体。再在270℃、5Mpa下加热30分钟，使非晶金属薄带的聚酰亚胺树脂层熔融，使金属薄带彼此粘接而层压一体化。该层压体的占空因数是90％。另外，将该层压体在370℃、1Mpa下进行2小时的热处理。其结果示于表1。
(比较例1)
作为磁性金属薄板，使用ハネゥェル社制Metglas：2605TCA(商品名)的宽约142mm、厚约25μm的具有Fe78B13Si9(原子％)组成的非晶金属薄带。用辊涂机将由E型粘度计测定时25℃下约0.3Pa·s粘度的聚酰胺酸溶液涂布在该薄带的单面的整个面上，在140℃下干燥后，在260℃下固化，赋予非晶金属薄带的单面约6微米的耐热树脂(聚酰亚胺树脂)。聚酰亚胺树脂是以1∶0.98的比例混合3，3’-二氨基二苯基醚和3，3’，4，4’-联苯四羧酸二酐，在二甲基乙酰胺溶剂中于室温下进行缩聚而得到。通常聚酰胺酸，作为二乙酰胺溶液使用。
另外，将涂覆树脂得到的磁性基材切割成50mm的方形，将50枚重叠起来后，在氮气气氛中在370℃、0.05Mpa下热处理2小时，除此以外，进行与实施例1同样的处理。其后，为了评价，测定占空因数和由JIS H 0505规定的体积电阻率。另外，测定由JIS R 1611规定的热传导率。
为了测定施加交变磁场时的温度上升，以与层压板同样的方法将在金属薄带上涂布了树脂的材料用金属模具冲压成外径40mm、内径25mm的环形形状，将50枚该环形物层压后，在氮气气氛中270℃、10Mpa下用热压机加压30分钟，进行层压一体化。然后在370℃、0.05Mpa下热处理2小时。将包覆铜线在一次侧绕25圈，在二次侧绕25圈，由交流放大器施加1kHz的电流，从而施加0.3T的交变磁场。用热电偶测定温度上升(表面温度和室温之差)。
其结果示于表1。
(比较例2)
作为磁性金属薄板使用实施例1中使用的ハネゥェル社制Metglas：2605TCA(商品名)的宽约142mm、厚约25μm的非晶金属薄带，用与实施例1同样的方法赋予4μm的耐热树脂(聚酰亚胺树脂)。
再将涂覆树脂得到的磁性基材切割成50mm的方形，将50枚重叠后，在氮气气氛中在270℃、10Mpa下加压30分钟而层压一体化后，在450℃、800Mpa下热处理2小时。其后，为了评价，测定占空因数和由JIS H 0505规定的体积电阻率。另外，测定由JIS R 1611规定的热传导率。
为了测定施加交变磁场时的温度上升，以与层压板同样的方法将在金属薄带上涂布树脂的材料用金属模具冲压成外径40mm、内径25mm的环形形状，将50枚该环形物层压后，在氮气气氛中270℃、10Mpa下用热压机加压30分钟，进行层压一体化。然后在450℃、800Mpa下热处理2小时。
与实施例1同样测定温度的上升。
将以上的结果归纳于下表中。
表1
体积电阻率 Ωcm 占空因数 ％ 热传导率 W/mk 温度上升 ℃ 实施例1 1.2×102 87 3 15 实施例2 9×102 80 3 5 实施例3 5×102 91 2.8 8 实施例4 6×102 95 2.4 20 实施例5 1.5×102 87 2.9 18 实施例6 6.7×102 95 2.5 20 实施例7 1.1×102 88 3.1 17 实施例8 0.8×102 91 3.3 23 比较例1 1.2×108 78 0.12 35 比较例2 0.05 93 3.5 30
由上表可以看出，本发明的磁性金属层压体通过制成本发明的体积电阻率，其热传导率高，而且散热性高，将温度上升可以抑制到较低，由此表明对于磁芯的小型化、高性能化有显著的效果。
本发明可以适用于用软磁性材料的多种用途，例如可以用作保持下述各种电子器械或电子部件的功能的材料：感应器、扼流圈、高频变压器、低频变压器、稳压器、脉冲变压器、升压变压器、噪音过滤器、变压器用磁芯、磁阻抗元件、磁致伸缩振子、磁性传感器、磁头、电磁屏蔽器、屏蔽连接器、屏蔽组件、电波吸收体、发动机、发电器用铁芯、天线用铁芯、磁盘、应用磁性的传送系统、磁铁、电磁螺线管、驱动器用铁芯、印刷线路布线基板、磁铁芯等。
本发明所用的磁性金属薄板只要是公知的金属磁性体就可以使用。具体地说，可以举出硅含量为3％～6.5％的实用化硅钢板、坡莫合金(Permalloy)、纳米晶体金属磁性材料、非晶金属磁性材料。特别优选发热低、属于低损耗材料的材料，适宜使用非晶金属磁性材料、纳米晶体金属磁性材料。
本发明中所谓“磁性金属薄板”是指将以硅钢板或坡莫合金为代表的磁性金属材料制成的薄板状的薄板，但是有时也意味着使用非晶形金属薄带或者纳米晶体磁性金属薄带。另外，本发明中使用的“磁性基材”是指将高分子化合物和上述磁性金属薄板层压而成的基材。
本发明中，所谓“硅钢板”使用硅含量为3％～6.5％的硅钢板。作为这样的硅钢板的例子，具体地说有晶粒取向性电磁钢板和晶粒无取向性电磁钢板等，但特别优选使用新日铁(株)制品化的晶粒无取向性电磁钢板(哈依拉依特铁芯(ハィラィトコァ)、薄型哈依拉依特铁芯(薄手ハィラィトコァ)、高张力哈依拉依特铁芯(高张力ハィラィトコァ)、豪姆铁芯(ホ一ムコァ)、半铁芯(セミコァ))和JFE钢铁(株)制品化的Fe-Si中的硅含量是6.5％的超E铁芯等。
(高分子化合物)
本发明中所用的高分子化合物使用公知的称为所谓树脂的高分子化合物。在本发明中，将“高分子化合物”记载为“树脂”，或者有时将“树脂”记载为“高分子化合物”，如果没有预先限定，两者就是指相同之物。特别是为提高金属磁性材料的磁特性需要进行200℃或其以上的热处理时，复合弹性率低的耐热树脂，可以有效地发挥优良的性能。另外，由于硅钢板等材料与非晶金属磁性材料和纳米晶体金属磁性材料相比其损耗大、发热温度高，所以用于发动机和变压器等的功率电子学用途时，适用耐热树脂，可以提高额定温度，可以与额定功率提高和机器小型化相关联。由于本发明所用的高分子化合物有时要在提高非晶金属薄带和纳米晶体金属磁性薄带的磁特性的最佳热处理温度下进行热处理，所以需要选定在该热处理温度下热分解小的材料。例如，非晶金属薄带的热处理温度根据构成非晶金属薄带的组成和作为目的的磁特性不同而不同，但是提高良好的磁特性的温度大体在200～700℃范围内，更优选在300～600℃的范围内。
作为本发明中所用的高分子化合物，可以举出热塑性、非热塑性、热固性树脂。其中优选使用热塑性树脂。
作为本发明中所用的高分子化合物使用如下的化合物：作为前处理在120℃下实施4小时的干燥，之后，用DTA-TG测定在氮气气氛下、300℃下保持2小时后的重量减少量，该重量减少量通常为1％或其以下，更优选为0.3％或其以下。作为具体的树脂可以举出，聚酰亚胺系树脂、含硅树脂、酮系树脂、聚酰胺系树脂、液晶聚合物、腈系树脂、硫醚系树脂、聚酯系树脂、丙烯酸酯系树脂、砜系树脂、亚胺系树脂、酰胺酰亚胺系树脂。其中优选使用聚酰亚胺系树脂、砜系树脂、酰胺酰亚胺系树脂。
另外，本发明中不必具有200℃或其以上的耐热性的场合，对此不作限定，如果具体地举出本发明中所用的热塑性树脂则有，聚醚砜、聚醚亚胺、聚醚酮、聚对苯二甲酸乙二醇酯、尼龙、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚碳酸酯、聚苯醚、聚苯硫醚、聚砜、聚酰胺、聚酰胺酰亚胺、聚乳酸、聚乙烯、聚丙烯等，其中优选使用聚醚砜、聚醚酰亚胺、聚醚酮、聚乙烯、聚丙烯、环氧树脂、有机硅树脂、橡胶系树脂(氯丁二烯橡胶、有机硅橡胶)等。
另外，本发明的树脂层的厚度优选在0.1μm～1mm的范围内，更优选1μm～10μm，更进一步优选2μm～6μm。
(体积电阻率)
在本发明中锐意研究的结果表明，将磁性基材的层压体用于磁芯等用途的场合，作为左右有助于提高额定功率的热传导率的因子，与层压体的粘接面垂直的方向即与磁性基材的层压体的高分子化合物面垂直的方向的，由JISH 0505规定的体积电阻率是重要的相关因子。通常，在由磁性金属薄板和高分子化合物形成的磁性基材的层压体中，只要通过属于绝缘体的高分子化合物将磁性金属薄板完全绝缘，体积电阻率就为108Ωcm或其以上，另外，只要是绝缘不充分的状态，体积电阻率就为10-8Ωcm或其以下。本发明中，在体积电阻率为大于等于0.1Ωcm小于108Ωcm，更佳为103Ωcm～108Ωcm时，因其热传导率变高而优选。本发明人认为，虽然不拘泥于特定的理论，但是该体积电阻率变化的原因在于，通过金属薄板上微细的凹凸之间稍微接触而产生电的导通点。
可以认为，通过磁性金属薄板上微细的凹凸稍微接触而生成电的导通点。通过在磁性金属薄板间的树脂呈流动的状态下对它们保持加压而一体化来进行层压一体化和电导通工序。施加的压力根据磁性金属薄板的表面粗糙度和所用的树脂的种类、树脂的厚度不同而最佳条件不同，通常使用0.2～100Mpa的压力，更优选1～100Mpa的压力。
例如，使用热塑性树脂的场合，将加热后即使在冷却过程中也保持流动状态的期间优选为加压状态。例如，使用热固性树脂的场合，优选进行加压直至希望的热固化结束。通过加压使金属薄板间有效地接触，可以有效地降低体积电阻率。特别是在降低热塑性树脂的体积电阻率的场合，通过在热塑性树脂的玻璃化转变温度或其以上的温度区域内一般使用0.2～100Mpa的压力、优选施加2Mpa～30Mpa的大小的压力，可以有效地将树脂从金属薄板间挤出而谋求金属薄板之间的接触。另外，作为谋求金属薄板间的电导通的方法，也可以利用树脂的固化收缩和表面张力来谋求电导通。这样得到的磁性金属的层压体具有本发明的体积电阻率。
(涂布方法)
本发明中所用的涂布方法无特别的限制而使用公知的方法。更具体地说，在磁性金属薄板的原板上使用公知的辊涂机、凹版涂布机等涂覆装置，在薄板上制作由将树脂溶解在有机溶剂中的树脂清漆形成的涂膜，使其干燥，赋予非晶金属薄板以高分子化合物，通过这样的方法来制作磁性基材。通常，涂覆厚度应该根据所用的磁性金属薄板表面的粗糙度调节，本发明为了实现上述的体积电阻率，需要使磁性金属薄板间部分地接触，但由于从磁性基材的强度的角度考虑希望在磁性金属薄板上涂布更多的高分子化合物，所以应当按照至少覆盖磁性金属薄板50％或其以上、优选90％或其以上、更优选95％或其以上的面积那样来涂布。
另外，涂布的清漆涂膜厚度也取决于所使用的磁性金属薄板的表面粗糙度，通常涂膜为0.1μm～1mm左右。为了减少铁损，由于若占空因数大则可以降低铁损，所以优选清漆的涂膜厚度更薄，达到0.1μm～10μm左右。另外，树脂清漆的粘度优选在0.005～200Pa·s的浓度范围内，另外，更优选在0.01～50Pa·s的浓度范围内，还更优选在0.05～5Pa·s的浓度范围内。这里，所谓树脂清漆是指树脂或树脂的前驱体分散或者溶解在有机溶剂中的状态的液体。
(冲压工序和嵌缝工序)
本发明涂布了树脂的磁性金属薄板即磁性基材，进行冲压，然后将其重叠需要的枚数，通过塑性变形而接合，制成层压体。作为通过塑性变形进行接合的方法，可以使用嵌缝法。该工序中，首先通过公知的属于磁性金属薄板的形状加工技术的冲压机冲压加工而切割成希望的形状，然后压碎材料的一部分而接合2枚或其以上的金属薄板，通过这种公知的嵌缝加工，使多枚的磁性金属薄板接合，制成层压体。作为嵌缝工序，优选使用采用点的嵌缝(だぼかしめ)工序。但是，冲压磁性金属薄板材料在薄至数十微米～数百微米时，由于仅通过嵌缝加工难以达到足够的接合强度，所以本发明通过一边加压一边加热一体化工序来进行树脂粘接。
(层压一体化)
本发明中所谓“层压一体化”意味着，将由高分子化合物和磁性金属薄板构成的磁性基材的层压体以希望的枚数重叠后，一边加压一边加热，使高分子化合物之间熔融粘合从而使磁性基材彼此结合。
制作赋予磁性金属薄板以高分子化合物的磁性基材的层压体时，例如可以通过使用热压和热辊进行层压一体化。加压时的温度根据高分子化合物的种类而不同，但是优选在本发明所用的高分子化合物的玻璃化转变温度或其以上的软化或者熔融的温度附近进行层压一体化。高分子化合物在磁性金属薄板上涂布后除去溶剂。然后，将多枚磁性金属薄板层压起来，在层压一体化的同时进行电导通点的生成工序。
(热处理方法)
本发明的磁性金属薄板，在通过磁性金属薄板的热处理可以改善其铁损和导磁率等磁特性的场合，优选进行热处理。此时重要的是，涂布的高分子化合物在通过热处理而不丧失金属间的粘接力的范围内进行热处理。作为通过这样的热处理显著地提高磁特性的磁性金属薄板，具有非晶磁性金属薄带和纳米晶体金属磁性薄带材料等。作为用于提高磁特性的热处理温度，通常在惰性气体气氛下或者真空中进行，提高良好的磁特性的温度大体是300～700℃，优选在350℃～600℃下进行。另外，也可以根据目的在磁场中进行。
实施例
占空因数根据由下式定义的式子计算。
占空因数(％)＝
((非晶金属薄带厚度×层压枚数)/层压后的层压体厚度)×100
体积电阻率根据JIS H 0505导出。
热传导率根据JIS R 1611求出。
(实施例1)
作为磁性金属薄板，使用ハネゥェル社制Metglas：2605TCA(商品名)的宽约142mm、厚约25μm的具有Fe78B13Si9(原子％)的组成的非晶金属薄带。使用辊涂机将由E型粘度计测定时25℃下粘度为约0.3Pa·s的聚酰胺酸溶液涂布在非晶金属薄带的单面整个面上，在140℃下干燥后，在260℃下固化，在非晶金属薄带的单面形成约4微米的耐热树脂(聚酰亚胺树脂)。聚酰亚胺树脂是以1∶0.98的比例混合3，3’-二氨基二苯基醚和3，3’，4，4’-联苯四羧酸二酐，在二甲基乙酰胺溶剂中于室温下进行缩聚而得到的树脂。通常，聚酰胺酸，作为二乙酰胺溶液来使用。
另外，将涂覆树脂得到的磁性基材切割成50mm的方形，将50枚重叠后，在氮气气氛中在270℃、10Mpa下加压30分钟而层压一体化后，在370℃、1Mpa下热处理2小时。之后，为了评价，测定占空因数和由JIS H 0505规定的体积电阻率。另外，测定由JIS R 1611规定的热传导率。
另外，本发明的体积电阻率根据JIS H 0505导出。测定体积电阻率的试样的形状是40×40×0.7(mm)的长方体形状。电阻率的测定使用ヒュ-レットパッカド社制HP4284A，使测头接触测定试样的上下面而测定直流电阻值，由测定的电阻值和试样的形状采用JIS H 0505的平均截面积法导出。
温度上升的测定是施加交变磁场来进行。也就是说，用金属模具将本例的磁性基材冲压成外径40mm、内径25mm的环形形状，将50枚层压后，在氮气气氛中270℃、10Mpa下用热压机加压30分钟，进行层压一体化，然后在370℃、1Mpa下热处理2小时。将包覆铜线在一次侧绕25圈，在二次侧绕25圈，采用交流放大器对一次绕组施加1kHz的电流，按照施加1T的交变磁场的方式进行操作。用K型热电偶测定温度的上升(表面温度和室温之差)。
其结果示于表1。
(实施例2)
作为磁性金属薄板使用ハネゥェル社制Metglas：2714A(商品名)的宽约50mm、厚约15μm的具有Co66Fe4Ni1(BSi)29(原子％)的组成的非晶金属薄带。用辊涂机将由E型粘度计测定时25℃下粘度为约0.3Pa·s的聚酰胺酸溶液涂布在该薄带的单面的整个面上，在140℃下干燥后，在260℃下固化，赋予非晶金属薄带的单面约4微米的耐热树脂(聚酰亚胺树脂)。聚酰亚胺树脂是以1∶0.98的比例混合3，3’-二氨基二苯基醚和3，3’，4，4’-联苯四羧酸二酐，在二甲基乙酰胺溶剂中于室温下进行缩聚而得到。通常聚酰胺酸，作为二乙酰胺溶液来使用。
另外，将涂覆树脂得到的磁性基材切割成30mm的方形，重叠50枚，在氮气气氛中在270℃、10Mpa下加压30分钟层压一体化后，在400℃、1Mpa下热处理2小时。之后，为了评价，测定占空因数和由JIS H 0505规定的体积电阻率。另外，测定由JIS R 1611规定的热传导率。
为了测定施加交变磁场时的温度上升，用金属模具将本例的磁性基材冲压成外径40mm、内径25mm的环形形状，将50枚该环形物重叠后，在氮气气氛中270℃、10Mpa下用热压机加压30分钟，进行层压一体化。然后在400℃、1Mpa下热处理2小时。将包覆铜线在一次侧绕25圈，在二次侧绕25圈，由交流放大器施加1kHz的电流，从而施加0.3T的交变磁场。用K型热电偶测定温度上升(表面温度和室温之差)。
其结果示于表1。
(实施例3)
作为磁性金属薄板使用日立金属(株)制的ファィンメット(商品名)、FT-3的宽约35mm、厚约18μm的具有Fe、Cu、Nb、Si、B元素组成的纳米晶体磁性金属薄带。涂覆与实施例1同样的树脂，制成磁性基材，将其切割成30mm的方形，重叠50枚后，在氮气气氛中在270℃、10Mpa下加压30分钟层压一体化后，在550℃、1Mpa下热处理1.5小时。然后，为了评价，测定占空因数和由JIS H 0505规定的体积电阻率。另外，测定由JIS R 1611规定的热传导率。
为了测定施加交变磁场时的温度上升，用金属模将本例的磁性基材冲压成外径40mm、内径25mm的环形形状，将50枚该环形物重叠后，在氮气气氛中270℃、10Mpa下用热压机加压30分钟，进行层压一体化。然后在550℃、1Mpa下热处理2小时。将包覆铜线在一次侧绕25圈，在二次侧绕25圈，由交流放大器施加1kHz的电流，从而施加0.3T的交变磁场。用热电偶测定温度的上升(表面温度和室温之差)。
其结果示于表1。
(实施例4)
作为磁性金属薄板使用新日本制铁，薄型哈依拉依特铁芯(薄手ハィラィトコァ)(商品名)，20HTH1500的宽约150mm、厚约200μm的硅钢板。涂覆与实施例1同样的树脂，制成磁性基材，将其切割成30mm的方形，5枚重叠起来后，在氮气气氛中在270℃、10Mpa下加压30分钟层压一体化。然后，为了评价，测定占空因数和由JIS H 0505规定的体积电阻率。另外，测定由JIS R 1611规定的热传导率。
为了测定施加交变磁场时的温度上升，用金属模具将本例的磁性基材冲压成外径40mm、内径25mm的环形形状，将5枚该环形物重叠后，在氮气气氛中270℃、10Mpa下用热压机加压30分钟，进行层压一体化。将包覆铜线在一次侧绕25圈，在二次侧绕25圈，由交流放大器施加1kHz的电流，从而施加0.3T的交变磁场。用热电偶测定温度的上升(表面温度和室温之差)。
其结果示于表1。
(实施例5)
作为磁性金属薄板使用ハネゥェル社制Metglas：2605TCA(商品名)的宽约142mm、厚约25μm的具有Fe78B13Si9(原子％)的组成的非晶金属薄带。将作为环氧树脂的90份YDB-530(东都化成)和10份YDCN-704(东都化成)、作为固化剂的3份双氰胺、作为固化促进剂的0.1份咪唑2E4MZ和30份溶剂甲基溶纤素(メチルソロソルブ)相混合，添加适量的甲基乙基甲酮，调制成固体成分浓度为50％的清漆。将该清漆涂布在磁性金属薄带上，在150℃下，用20秒制作半固化的磁性基材。按照固化后为4μm来调制树脂厚度。将赋予了半固化状态的树脂而得到的磁性基材切割成50mm的方形，将50枚重叠起来后，在氮气气氛中在270℃、10Mpa下加压30分钟层压一体化，之后，在150℃、10Mpa下实施2小时的固化处理。其后，为了评价，测定占空因数和由JIS H 0505规定的体积电阻率。另外，测定由JIS R 1611规定的热传导率。
为了测定施加交变磁场时的温度上升，以与层压板同样的方法将在金属薄带上涂布了半固化的树脂的材料用金属模具冲压成外径40mm、内径25mm的环形形状。将该环形物50枚层压后，在150℃、10Mpa下用热压机加压，进行层压一体化。将包覆铜线在一次侧绕25圈，在二次侧绕25圈，由交流放大器对一次绕组施加1kHz的电流，按照施加1T的交变磁场来进行。用K型热电偶测定温度的上升(表面温度和室温之差)。
其结果示于表1。
(实施例6)
作为磁性金属薄板使用新日本制铁，薄型哈依拉依特铁芯(薄手ハィラィトコァ)(商品名)，20HTH1500的宽约150mm、厚约200μm的硅钢板。涂覆与实施例5同样的树脂6μm，得到磁性基材。
然后，将使上述树脂半固化的磁性基材切割成30mm的方形，5枚重叠后，在150℃、10Mpa下加压30分钟而层压一体化。其后，为了评价，测定占空因数和由JIS H 0505规定的体积电阻率。另外，测定由JIS R 1611规定的热传导率。
为了测定施加交变磁场时的温度上升，用金属模具将本例的磁性基材冲压成外径40mm、内径25mm的环形形状，将该环形物5枚重叠后，在150℃、10Mpa下用热压机加压30分钟，进行层压一体化。将包覆铜线在一次侧绕25圈，在二次侧绕25圈，由交流放大器施加1kHz的电流，从而施加0.3T的交变磁场。用热电偶测定温度的上升(表面温度和室温之差)。
其结果示于表1。
(实施例7)
作为磁性金属薄板使用实施例1中使用的ハネゥェル社制Metglas：2605TCA(商品名)的宽约142mm、厚约25μm的非晶金属薄带，用与实施例1同样的方法赋予薄板4微米的耐热树脂(聚酰亚胺树脂)，得到磁性基材。
然后，将磁性基材切割成50mm的方形，50枚重叠起来后，在氮气气氛中在270℃、10Mpa下加压30分钟层压一体化后，在370℃、15Mpa下热处理2小时。其后，为了评价，测定占空因数和由JIS H 0505规定的体积电阻率。另外，测定由JIS R 1611规定的热传导率。
为了测定施加交变磁场时的温度上升，用金属模具将本例的磁性基材冲压成外径40mm、内径25mm的环形形状。将50枚该环形物重叠后，在氮气气氛下在270℃、10Mpa下用热压机加压30分钟，进行层压一体化。然后，在370℃、15Mpa下进行2小时热处理。
与实施例1同样测定温度的上升。
其结果示于表1。
(实施例8)
作为磁性金属薄板使用实施例1中使用的ハネゥェル社制Metglas：2605TCA(商品名)的宽约142mm、厚约25μm的非晶金属薄带，用与实施例同样的方法赋予该薄板6微米的耐热树脂(聚酰亚胺树脂)，得到磁性基材。
然后，将磁性基材切割成50mm的方形，将50枚重叠起来后，在氮气气氛中在270℃、10Mpa下加压30分钟层压一体化后，在450℃、100Mpa下热处理2小时。其后，为了评价，测定占空因数和由JIS H 0505规定的体积电阻率。另外，测定由JIS R 1611规定的热传导率。
为了测定施加交变磁场时的温度上升，用金属模具将本例的磁性基材冲压成外径40mm、内径25mm的环形形状。将50枚该环形物重叠后，在氮气气氛下在270℃、10Mpa下用热压机加压30分钟，进行层压一体化。然后，在450℃、100Mpa下进行2小时热处理。与实施例1同样测定温度的上升。
其结果示于表1。
(实施例9)
作为磁性金属薄板使用ハネゥェル社制Metglas：2605TCA(商品名)的宽约213mm、厚约25μm的具有Fe78Si9B13(原子％)的组成的非晶金属薄带。
以1∶0.98的比例使3，3’-二氨基二苯基醚和3，3’，4，4’-联苯四羧酸二酐在二甲基乙酰胺溶剂中于室温下进行缩聚，形成聚酰胺酸溶液(粘度0.3Pa·s，室温下、使用E型粘度计测定)。将该聚酰胺酸溶液分别涂布在薄带和硅钢板(新日本制铁(株)制：薄型哈依拉依特铁芯(薄手ハィラィトコァ)，20HTH1500(宽200mm、厚200μm))的单面上，在140℃下干燥后，在260℃下聚酰亚胺化，赋予非晶金属薄带的单面厚度约4μm的耐热树脂(聚酰亚胺树脂)，从而形成磁性基材。
然后，将该磁性基材切割成50mm的方形后，交替重叠10层，用热辊和加压辊在大气中在260℃、5Mpa下压接30分钟，制作层压体。然后，为了显现磁特性，在传送炉中，于370℃(1Mpa)下、氮气气氛中实施2小时的热处理，制作磁性基材。其后，为了评价，测定占空因数和由JIS H 0505规定的体积电阻率。另外，测定由JIS R 1611规定的热传导率。
其结果示于表1。
(实施例10)
作为磁性金属薄板使用非晶金属薄带(ハネゥェル社制Metglas(注册商标)：2605TCA，宽约213mm、厚约25μm的具有Fe78Si9B13(at％)的组成的非晶金属薄带)。将约0.3pa·s粘度的聚酰胺酸溶液涂布在该薄带的两面的整个面上，在150℃下使溶剂挥发后，在250℃下形成聚酰亚胺树脂，制作赋予磁性金属薄带的单面以厚度约4μm的高分子化合物(聚酰亚胺树脂)的非晶金属薄带。作为高分子化合物，使用由作为二胺的3，3’-二氨基二苯基醚、作为四羧酸二酐的双(3，4-二羧基苯基)醚二酐得到的作为聚酰亚胺前驱体的聚酰胺酸，溶解在二甲基乙酰胺溶剂中，涂布在非晶金属薄带上，通过在非晶金属薄带上以250℃加热从而形成聚酰亚胺树脂，得到磁性基材。
将该磁性基材冲压成50mm方形的长方形，通过重叠、嵌缝而制作层压体。再在270℃、5Mpa下加热30分钟，使非晶金属薄带的聚酰亚胺树脂层熔融，使金属薄带彼此粘接而层压一体化。该层压体的占空因数是90％。另外，将该层压体在370℃、1Mpa下进行2小时的热处理。其结果示于表1。
(比较例1)
作为磁性金属薄板，使用ハネゥェル社制Metglas：2605TCA(商品名)的宽约142mm、厚约25μm的具有Fe78B13Si9(原子％)组成的非晶金属薄带。用辊涂机将由E型粘度计测定时25℃下约0.3Pa·s粘度的聚酰胺酸溶液涂布在该薄带的单面的整个面上，在140℃下干燥后，在260℃下固化，赋予非晶金属薄带的单面约6微米的耐热树脂(聚酰亚胺树脂)。聚酰亚胺树脂是以1∶0.98的比例混合3，3’-二氨基二苯基醚和3，3’，4，4’-联苯四羧酸二酐，在二甲基乙酰胺溶剂中于室温下进行缩聚而得到。通常聚酰胺酸，作为二乙酰胺溶液使用。
另外，将涂覆树脂得到的磁性基材切割成50mm的方形，将50枚重叠起来后，在氮气气氛中在370℃、0.05Mpa下热处理2小时，除此以外，进行与实施例1同样的处理。其后，为了评价，测定占空因数和由JIS H 0505规定的体积电阻率。另外，测定由JIS R 1611规定的热传导率。
为了测定施加交变磁场时的温度上升，以与层压板同样的方法将在金属薄带上涂布了树脂的材料用金属模具冲压成外径40mm、内径25mm的环形形状，将50枚该环形物层压后，在氮气气氛中270℃、10Mpa下用热压机加压30分钟，进行层压一体化。然后在370℃、0.05Mpa下热处理2小时。将包覆铜线在一次侧绕25圈，在二次侧绕25圈，由交流放大器施加1kHz的电流，从而施加0.3T的交变磁场。用热电偶测定温度上升(表面温度和室温之差)。
其结果示于表1。
(比较例2)
作为磁性金属薄板使用实施例1中使用的ハネゥェル社制Metglas：2605TCA(商品名)的宽约142mm、厚约25μm的非晶金属薄带，用与实施例1同样的方法赋予4μm的耐热树脂(聚酰亚胺树脂)。
再将涂覆树脂得到的磁性基材切割成50mm的方形，将50枚重叠后，在氮气气氛中在270℃、10Mpa下加压30分钟而层压一体化后，在450℃、800Mpa下热处理2小时。其后，为了评价，测定占空因数和由JIS H 0505规定的体积电阻率。另外，测定由JIS R 1611规定的热传导率。
为了测定施加交变磁场时的温度上升，以与层压板同样的方法将在金属薄带上涂布树脂的材料用金属模具冲压成外径40mm、内径25mm的环形形状，将50枚该环形物层压后，在氮气气氛中270℃、10Mpa下用热压机加压30分钟，进行层压一体化。然后在450℃、800Mpa下热处理2小时。
与实施例1同样测定温度的上升。
将以上的结果归纳于下表中。
表1
体积电阻率 Ωcm 占空因数 ％ 热传导率 W/mk 温度上升 ℃ 实施例1 1.2×102 87 3 15 实施例2 9×102 80 3 5 实施例3 5×102 91 2.8 8 实施例4 6×102 95 2.4 20 实施例5 1.5×102 87 2.9 18 实施例6 6.7×102 95 2.5 20 实施例7 1.1×102 88 3.1 17 实施例8 0.8×102 91 3.3 23 比较例1 1.2×108 78 0.12 35 比较例2 0.05 93 3.5 30
由上表可以看出，本发明的磁性金属层压体通过制成本发明的体积电阻率，其热传导率高，而且散热性高，将温度上升可以抑制到较低，由此表明对于磁芯的小型化、高性能化有显著的效果。
本发明可以适用于用软磁性材料的多种用途，例如可以用作保持下述各种电子器械或电子部件的功能的材料：感应器、扼流圈、高频变压器、低频变压器、稳压器、脉冲变压器、升压变压器、噪音过滤器、变压器用磁芯、磁阻抗元件、磁致伸缩振子、磁性传感器、磁头、电磁屏蔽器、屏蔽连接器、屏蔽组件、电波吸收体、发动机、发电器用铁芯、天线用铁芯、磁盘、应用磁性的传送系统、磁铁、电磁螺线管、驱动器用铁芯、印刷线路布线基板、磁铁芯等。