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一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池

阅读：1036发布：2020-07-30

IPRDB可以提供一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且本发明涉及锂离子电池领域，公开了一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池，包括正极、负极、电解液，所述负极包括负极集流体、涂覆于负极集流体表面的多孔聚酰亚胺负极层、涂覆于多孔聚酰亚胺负极层表面的多孔陶瓷层；多孔聚酰亚胺负极层由聚酰亚胺负极浆料固化而成；聚酰亚胺负极浆料包括45‑90重量份聚酰亚胺、10‑30重量份导电剂、0‑25重量份粘结剂、1‑3重量份致孔剂、40‑80重量份有机溶剂。本发明的锂离子电池不存在首次充电SEI成膜过程中对容量的损耗，也不存在SEI的不断修复及溶剂分子共插入而导致电池容量衰减问题。同时电池不含隔膜，体积小、制作简单，能量密度高，安全性好。，下面是一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池专利的具体信息内容。

权利要求

1.一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池，包括正极、负极、电解液，其特征在于：所述负极包括负极集流体、涂覆于所述负极集流体表面的多孔聚酰亚胺负极层、涂覆于所述多孔聚酰亚胺负极层表面的多孔陶瓷层；所述多孔聚酰亚胺负极层的孔隙率为5-20%，孔径为5-50微米；多孔聚酰亚胺负极层由聚酰亚胺负极浆料固化而成；所述聚酰亚胺负极浆料包括45-90重量份聚酰亚胺、10-30重量份导电剂、0-25重量份粘结剂、1-3重量份致孔剂、40-80重量份有机溶剂；其中聚酰亚胺、导电剂和粘结剂的总和为100重量份。

2.如权利要求1所述的一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池，其特征在于，所述多孔聚酰亚胺负极层的厚度为50-200微米；所述聚酰亚胺负极浆料包括70-83重量份聚酰亚胺、15-20重量份导电剂、2-10重量份粘结剂、1-3重量份致孔剂、40-80重量份有机溶剂；其中聚酰亚胺、导电剂和粘结剂的总和为100重量份。

3.如权利要求1所述的一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池，其特征在于，聚酰亚胺的分子量为50000-2000000。

4.如权利要求3所述的一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池，其特征在于，聚酰亚胺的分子量为300000-1500000。

5.如权利要求2所述的一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池，其特征在于，所述有机溶剂为NMP或DMAC；所述导电剂为导电碳黑、导电纤维、碳纳米管、石墨烯；所述粘结剂为SBR、PVDF；所述致孔剂选自PEG1000、PEG4000或碳酸氢铵。

6.如权利要求1所述的一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池，其特征在于，所述多孔陶瓷层包括金属氧化物80-97wt%、多孔陶瓷层粘结剂3-20wt%；多孔陶瓷层的厚度为

5-30微米。

7.如权利要求6所述的一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池，其特征在于，所述金属氧化物含量为92-97wt%，所述多孔陶瓷层粘结剂含量为3-8wt%；所述金属氧化物为氧化铝或氧化锆；所述多孔陶瓷层粘结剂为SBR、CMC、PVDF、PTFE或丙烯酸类粘结剂；多孔陶瓷层厚度为5-25微米。

8.如权利要求1所述的一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池，其特征在于，所述负极集流体为铜箔或涂覆有导电涂层的铜箔。

9.如权利要求1所述的一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池，其特征在于，所述正极的正极材料选自钴酸锂、锰酸锂、磷酸锰铁锂、镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂；正极的导电剂选自导电碳黑、导电纤维、碳纳米管、石墨烯；正极的粘结剂选自PVDF、聚丙烯酸类粘结剂；所述电解液以浓度为1.0-1.2mol/L 的LiPF6为溶质，以EC、PC、EMC、DMC为溶剂。

10.一种电动车，其特征在于，含有如权利要求1-9之一所述的多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池。

说明书全文

一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池

技术领域

[0001] 本发明涉及锂离子电池领域，尤其涉及一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池。

背景技术

[0002] 随着环境污染及能源消耗等问题的日益严重，新能源行业得到全年世界的普遍关注。锂离子电池由于其具有环境友好、能量密度高、循环寿命长、价格适宜等优点而成为近年来的研究热点。其在数码、储能、通信、电动车等领域得到了广泛的应用，尤其在电动汽车领域，以每年50%的增长速率在推广。

[0003] 传统的锂离子电池正极材料一般为钴酸锂、锰酸锂、磷酸锰铁锂、镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂等电化学氧化还原电位较高的含锂化合物，负极一般使用碳材料，如石墨、硬炭、软炭等。然而，碳材料的克容量较低，使得电池的能量密度几乎达到极限。且循环过程中随着SEI膜的不断破损和修复，以及溶剂分子的共嵌入等原因，造成电池容量衰减较快。新型负极材料如硅类负极、锡负极等虽然具有较高的克容量，但依然无法避免循环衰减问题。

[0004] 同时，现有的锂离子电池中都包含有隔膜，传统的隔膜厚度较厚，占据了大量的体积，间接的影响的了电池的能量密度。并且在电池组装置需要将正负极进行隔离，较为费时。

发明内容

[0005] 为了解决上述技术问题，本发明提供了一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池。本发明使用高分子量的聚酰亚胺作为锂离子电池负极材料，依靠聚酰亚胺分子中的酰基发生电化学氧化-还原反应完成能量转移。使用聚酰亚胺作为负极材料，不存在石墨类材料首次充电SEI成膜过程中对容量的损耗，也不存在SEI的不断修复及溶剂分子共插入而导致电池容量衰减问题。同时本发明的锂离子电池不含隔膜，体积小、制作简单，能量密度高，安全性好。

[0006] 本发明的具体技术方案为：一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池，包括正极、负极、电解液。所述负极包括负极集流体、涂覆于所述负极集流体表面的多孔聚酰亚胺负极层、涂覆于所述多孔聚酰亚胺负极层表面的多孔陶瓷层；所述多孔聚酰亚胺负极层的孔隙率为5-20%，孔径为5-50微米；多孔聚酰亚胺负极层由聚酰亚胺负极浆料固化而成；所述聚酰亚胺负极浆料包括45-90重量份聚酰亚胺、10-30重量份导电剂、0-25重量份粘结剂、1-3重量份致孔剂、40-80重量份有机溶剂；其中聚酰亚胺、导电剂和粘结剂的总和为100重量份。

[0007] 聚酰亚胺为一种特种工程塑料，其具有耐高温（400℃以上）、耐腐蚀、机械性能好、合成简单的优点，其分子链中含有大量酰基基团，由于酰基具有多重氧化态，在一定条件下，可以同金属离子如锂离子、钠离子发生氧化还原反应，因而聚酰亚胺可以作为锂离子电池的负极材料。本发明以传统锂离子电池正极材料为正极，以高分子量聚酰亚胺作为负极材料，依靠聚酰亚胺分子中的酰基发生电化学氧化-还原反应完成能量转移。使用聚酰亚胺作为负极材料，不存在石墨类材料首次充电SEI成膜过程中对容量的损耗，也不存在SEI的不断修复及溶剂分子共插入而导致电池容量衰减问题。

[0008] 在本发明中，多孔聚酰亚胺负极层为多孔状，能够依靠孔隙吸收电解液以进一步降低负极锂离子传导阻碍。

[0009] 同时，在聚酰亚胺负极表面均匀涂覆多孔的多孔陶瓷层，多孔陶瓷层替代传统隔膜，一方面多孔陶瓷层具有较高的孔隙率，可以传导锂离子，另一方面多孔陶瓷层起到了高温阻隔作用，在电芯发生内短路时，多孔陶瓷层依然能够阻隔正负极大面积接触，进一步防止电池热失控。此外，多孔陶瓷层具有较低的厚度，同传统的隔膜相比，使用多孔陶瓷层将会极大的降低电芯体积，提高电芯体积能量密度。本发明的聚酰亚胺的克容量可达180-240mAh/g。

[0010] 并且，在本发明中，多孔聚酰亚胺负极层与多孔陶瓷层相配合，具有额外的有益效果：由于负极多孔聚酰亚胺负极层为高分子材料，与陶瓷浆料中的粘结剂形成较强的结合力，因而多孔陶瓷层能够紧密的粘接在多孔聚酰亚胺负极层上，不会发生将陶瓷浆料涂覆在传统负极上出现的脱落或掉粉等问题。正是由于多孔陶瓷层与多孔聚酰亚胺负极层能够紧密的贴合，使得多孔陶瓷层与负极之间的接触界面更加紧密，有利降低锂离子传导的界面阻抗，提高电池倍率充放电性能。而且多孔聚酰亚胺负极层由于是塑料材质，具有更好的韧性，在电池制作过程中将负极卷曲或弯折时，不易断裂，附着在负极上的多孔陶瓷层也不易脱落。

[0011] 作为优选，所述多孔聚酰亚胺负极层的厚度为50-200微米；所述聚酰亚胺负极浆料包括70-83重量份聚酰亚胺、15-20重量份导电剂、2-10重量份粘结剂、1-3重量份致孔剂、40-80重量份有机溶剂；其中聚酰亚胺、导电剂和粘结剂的总和为100重量份。

[0012] 作为优选，聚酰亚胺的分子量为50000-2000000。

[0013] 作为优选，聚酰亚胺的分子量为300000-1500000。高分量子的聚酰亚胺的效果更佳。

[0014] 作为优选，所述有机溶剂为NMP或DMAC；所述导电剂为导电碳黑、导电纤维、碳纳米管、石墨烯；所述粘结剂为SBR、PVDF。所述致孔剂选自PEG1000、PEG4000或碳酸氢铵。

[0015] 作为优选，所述多孔陶瓷层包括金属氧化物80-97wt%、多孔陶瓷层粘结剂3-20wt%；多孔陶瓷层的厚度为5-30微米。

[0016] 作为优选，所述金属氧化物含量为92-97wt%，所述多孔陶瓷层粘结剂含量为3-8wt%；所述金属氧化物为氧化铝或氧化锆；所述多孔陶瓷层粘结剂为SBR、CMC、PVDF、PTFE或丙烯酸类粘结剂；多孔陶瓷层厚度为5-25微米。

[0017] 作为优选，所述负极集流体为铜箔或涂覆有导电涂层的铜箔。在铜箔上预涂有导电涂层，导电底涂层可以提高聚酰亚胺与铜箔集流体之间的粘结效果，并且进一步克服聚酰亚胺导电性不佳的缺点。

[0018] 作为优选，所述正极的正极材料选自钴酸锂、锰酸锂、磷酸锰铁锂、镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂；正极的导电剂选自导电碳黑、导电纤维、碳纳米管、石墨烯；正极的粘结剂选自PVDF、聚丙烯酸类粘结剂；所述电解液以浓度为1.0-1.2mol/L 的LiPF6为溶质，以EC、PC、EMC、DMC为溶剂。

[0019] 将聚酰亚胺负极与上述的正极、电解液等配合，制得的锂离子电池性能更佳。

[0020] 一种电动车，含有上述的多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池。

[0021] 与现有技术对比，本发明的有益效果是：

[0022] 本发明使用高分子量的聚酰亚胺作为锂离子电池负极材料，依靠聚酰亚胺分子中的酰基发生电化学氧化-还原反应完成能量转移。使用聚酰亚胺作为负极材料，不存在石墨类材料首次充电SEI成膜过程中对容量的损耗，也不存在SEI的不断修复及溶剂分子共插入而导致电池容量衰减问题。同时本发明的锂离子电池不含隔膜，体积小、制作简单，能量密度高，安全性好。

附图说明

[0023] 图1为实施例1锂离子电池正负极组装结构示意图。

[0024] 附图标记为：负极集流体1、多孔聚酰亚胺负极层2、多孔陶瓷层3、正极集流体4、正极材料层5。

具体实施方式

[0025] 下面结合实施例对本发明作进一步的描述。

[0026] 实施例1

[0027] 一种聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池，包括正极、负极、电解液。

[0028] 如图1所示，所述负极包括负极集流体1、涂覆于所述负极集流体表面的聚酰亚胺负极层2、涂覆于所述聚酰亚胺负极层表面的陶瓷层3。正极包括正极集流体4、涂覆于正极集流体表面的正极材料层5。所述多孔聚酰亚胺负极层的孔隙率为12%，孔径为5-50微米。

[0029] 所述负极集流体为涂覆有导电涂层的铜箔。铜箔后10微米，导电涂层单面厚2微米。所述聚酰亚胺负极层由聚酰亚胺负极浆料固化而成；所述聚酰亚胺负极浆料包括83重量份分子量为350000的聚酰亚胺、13重量份导电碳黑、1重量份碳纳米管、3重量份PVDF、PEG1000 2份、60重量份NMP，使聚酰亚胺负极浆料粘度调节至8000Cp。其中，所述聚酰亚胺负极层的厚度为125微米；所述陶瓷层厚度为10微米，包括氧化铝93wt%、SBR 53wt%、CMC 4wt%。

[0030] 所述正极的正极材料为磷酸铁锂；正极的导电剂为导电碳黑；正极的粘结剂为PVDF；所述电解液以浓度为1.1mol/L 的LiPF6为溶质，以EC:EMC:DMC=1:1:1为溶剂。

[0031] 实施例2

[0032] 一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池，包括正极、负极、电解液。

[0033] 如图1所示，所述负极包括负极集流体1、涂覆于所述负极集流体表面的多孔聚酰亚胺负极层2、涂覆于所述多孔聚酰亚胺负极层表面的多孔陶瓷层3。正极包括正极集流体4、涂覆于正极集流体表面的正极材料层5。所述多孔聚酰亚胺负极层的孔隙率为12%，孔径为5-50微米。

[0034] 所述负极集流体为涂覆有导电涂层的铜箔。所述多孔聚酰亚胺负极层由聚酰亚胺负极浆料固化而成；所述聚酰亚胺负极浆料包括76重量份分子量为500000的聚酰亚胺、18重量份导电碳黑、6重量份SBR、PEG1000 2份、60重量份NMP。其中，所述多孔聚酰亚胺负极层的厚度为125微米；所述多孔陶瓷层厚度为15微米，包括氧化铝95wt%、SBR 5wt%。

[0035] 所述正极的正极材料为钴酸锂；正极的导电剂为导电碳黑；正极的粘结剂为PVDF；所述电解液以浓度为1.1mol/L 的LiPF6为溶质，以EC为溶剂。

[0036] 实施例3

[0037] 一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池，包括正极、负极、电解液。

[0038] 所述负极包括负极集流体、涂覆于所述负极集流体表面的多孔聚酰亚胺负极层、涂覆于所述多孔聚酰亚胺负极层表面的多孔陶瓷层。所述多孔聚酰亚胺负极层的孔隙率为5%，孔径为5-50微米。

[0039] 所述负极集流体为铜箔。所述多孔聚酰亚胺负极层由聚酰亚胺负极浆料固化而成；所述聚酰亚胺负极浆料包括83重量份分子量为300000的聚酰亚胺、15重量份导电纤维、2重量份PVDF、PEG4000 1份、40重量份DMAC。其中，所述多孔聚酰亚胺负极层的厚度为50微米；所述多孔陶瓷层厚度为5微米，包括氧化锆97wt%、CMC 3wt%。

[0040] 所述正极的正极材料为锰酸锂；正极的导电剂为导电纤维；正极的粘结剂为聚丙烯酸类粘结剂；所述电解液以浓度为1.0mol/L 的LiPF6为溶质，以PC为溶剂。

[0041] 实施例4

[0042] 一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池，包括正极、负极、电解液。

[0043] 所述负极包括负极集流体、涂覆于所述负极集流体表面的多孔聚酰亚胺负极层、涂覆于所述多孔聚酰亚胺负极层表面的多孔陶瓷层。所述多孔聚酰亚胺负极层的孔隙率为20%，孔径为5-50微米。

[0044] 所述负极集流体为涂覆有导电涂层的铜箔。所述多孔聚酰亚胺负极层由聚酰亚胺负极浆料固化而成；所述聚酰亚胺负极浆料包括70重量份分子量为1500000的聚酰亚胺、20重量份碳纳米管、10重量份PVDF、碳酸氢铵3份、80重量份NMP。其中，所述多孔聚酰亚胺负极层的厚度为200微米；所述多孔陶瓷层厚度为30微米，包括氧化铝80wt%、PVDF20wt%。

[0045] 所述正极的正极材料为磷酸锰铁锂；正极的导电剂为碳纳米管；正极的粘结剂为PVDF；所述电解液以浓度为1.2mol/L 的LiPF6为溶质，以EMC为溶剂。

[0046] 实施例5

[0047] 一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池，包括正极、负极、电解液。

[0048] 所述负极包括负极集流体、涂覆于所述负极集流体表面的多孔聚酰亚胺负极层、涂覆于所述多孔聚酰亚胺负极层表面的多孔陶瓷层。所述多孔聚酰亚胺负极层的孔隙率为10%，孔径为5-50微米。

[0049] 所述负极集流体为涂覆有导电涂层的铜箔。所述多孔聚酰亚胺负极层由聚酰亚胺负极浆料固化而成；所述聚酰亚胺负极浆料包括45重量份分子量为50000的聚酰亚胺、30重量份石墨烯、25重量份SBR、碳酸氢铵 1.5份、65重量份NMP。其中，所述多孔聚酰亚胺负极层的厚度为150微米；所述多孔陶瓷层厚度为25微米，包括氧化锆90wt%、PTFE 10wt%。

[0050] 所述正极的正极材料为镍钴锰酸锂；正极的导电剂为石墨烯；正极的粘结剂为聚丙烯酸类粘结剂；所述电解液以浓度为1.1mol/L 的LiPF6为溶质，以DMC为溶剂。

[0051] 实施例6

[0052] 一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池，包括正极、负极、电解液。

[0053] 所述负极包括负极集流体、涂覆于所述负极集流体表面的多孔聚酰亚胺负极层、涂覆于所述多孔聚酰亚胺负极层表面的多孔陶瓷层。所述多孔聚酰亚胺负极层的孔隙率为15%，孔径为5-50微米。

[0054] 所述负极集流体为涂覆有导电涂层的铜箔。所述多孔聚酰亚胺负极层由聚酰亚胺负极浆料固化而成；所述聚酰亚胺负极浆料包括90重量份分子量为2000000的聚酰亚胺、10重量份石墨烯、PEG4000 2份、70重量份DMAC。其中，所述多孔聚酰亚胺负极层的厚度为100微米；所述多孔陶瓷层厚度为10微米，包括氧化铝95wt%、丙烯酸类粘结剂5wt%。

[0055] 所述正极的正极材料为镍钴铝酸锂；正极的导电剂为石墨烯；正极的粘结剂为聚丙烯酸类粘结剂；所述电解液以浓度为1.1mol/L 的LiPF6为溶质，以DMC为溶剂。

[0056] 实施例7

[0057] 一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池，包括正极、负极、电解液。

[0058] 所述负极包括负极集流体、涂覆于所述负极集流体表面的多孔聚酰亚胺负极层、涂覆于所述多孔聚酰亚胺负极层表面的多孔陶瓷层。所述多孔聚酰亚胺负极层的孔隙率为15%，孔径为5-50微米。

[0059] 所述负极集流体为涂覆有导电涂层的铜箔。所述多孔聚酰亚胺负极层由聚酰亚胺负极浆料固化而成；所述聚酰亚胺负极浆料包括78重量份分子量为350000的聚酰亚胺、20重量份碳纳米管、2重量份SBR、PEG4000 2份、50重量份DMAC。其中，所述多孔聚酰亚胺负极层的厚度为50微米；所述多孔陶瓷层厚度为5微米，包括氧化铝92wt%、PTFE 7wt%。

[0060] 所述正极的正极材料为钴酸锂；正极的导电剂为碳纳米管；正极的粘结剂为PVDF；所述电解液以浓度为1.1mol/L 的LiPF6为溶质，以DMC为溶剂。

[0061] 实施例8

[0062] 一种电动车，含有实施例1的多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池。

[0063] 对比例

[0064] 一种聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池，与实施例1的锂离子电池的区别在于，聚酰亚胺负极层不是多孔状。

[0065] 性能测试

[0066] 对实施例1的锂离子电池以及对比例的锂离子电池进行电池循环寿命测试，测试结果为，实施例1的锂离子电池在2000次循环后，电容量保持率比对比例高20%左右。

[0067] 本发明中所用原料、设备，若无特别说明，均为本领域的常用原料、设备；本发明中所用方法，若无特别说明，均为本领域的常规方法。

[0068] 以上所述，仅是本发明的较佳实施例，并非对本发明作任何限制，凡是根据本发明技术实质对以上实施例所作的任何简单修改、变更以及等效变换，均仍属于本发明技术方案的保护范围。

标题	发布/更新时间	阅读量
新型高能量密度锂电池-专利编号CN109755472A	2020-05-12	996
一种高能量密度锂电池-专利编号CN109148940A	2020-05-12	179
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