本发明涉及一种处理放射性废料的方法。更具体地，本发明涉及一种处理受 辐射的石墨材料的方法、一种处理来自核反应堆的受辐射结构材料的方法、一种处 理放射性废料的方法以及一种处理废弃核燃料元件的方法。

根据本发明的一个方面，提供了一种处理受辐射材料的方法，该方法包括如 下步骤：

把受辐射材料减小为颗粒状形态以产生颗粒状的受辐射材料；

在流体中悬浮该颗粒状受辐射材料或其衍生物以形成悬浮液；以及

通过生物处理从该悬浮液中去除放射性同位素。

上述受辐射材料通常是来源于核反应堆的构件(例如，反应堆核的中央减速 剂柱或反应堆核的顶部、侧部或底部反射体)、来源于包括(并入燃料颗粒的)石 墨和裂变材料的核燃料元件或者来源于减速剂元件的石墨材料。在石墨来源于构件 的情况下，石墨原材料通常呈块状，而在来源于核燃料元件和减速剂元件的情况下 则呈球状。

本方法可以包括在从悬浮液中去除放射性同位素之前减小悬浮在流体中的颗 粒状受辐射材料的大小的步骤。减小颗粒状受辐射材料的大小还包括磨碎或研磨悬 浮液中的颗粒。

在受辐射材料来源于含有石墨材料和分散其间的燃料颗粒的核燃料元件的情 况下，在悬浮液中通常同时存在石墨颗粒状受辐射材料或其衍生物以及燃料颗粒两 者，且本方法还可包括在从悬浮液中去除放射性同位素之前或在减小悬浮液中的石 墨颗粒状受辐射材料的大小之前(视情况而定)从悬浮液中分离出燃料颗粒的步骤。

本方法可包括将分离出的燃料颗粒暴露在中子辐射下以使裂变产物核转变成 寿命更短的核素。中子辐射至多具有4eV的能量。本发明可包括提取在中子摄取 期间由裂变产物所产生的热量以供下游或外部过程使用。

受辐射材料可以被减小至含大小至多为3mm的颗粒的颗粒状受辐射材料。将 受辐射材料减小到颗粒状受辐射材料可以包括粉碎受辐射材料。代替地，将受辐射 材料减小至颗粒状可以包括在液体介质中悬浮受辐射材料并对受辐射材料施加机 械振动。振动可以是低频振动。也可以代替地使用高频或超声振动。在另一个实施 例中，受辐射材料可由例如“人造发光”的高频脉动电场减小至颗粒状。在又一个 实施例中，把受辐射材料减小至颗粒状可以包括加热受辐射材料并把低温流体应用 于加热的受辐射材料的表面。更具体地，该低温液体可以是液氦。液氦可以被加压。 受辐射材料可借助微波辐射来加热。

在再一个实施例中，把受辐射材料减小至颗粒状可包括将受辐射材料冷却至 在约-250摄氏度至约-270摄氏度之间的温度并在随后将这些受辐射材料快速加热 至约180摄氏度至约200摄氏度之间的温度。冷却受辐射材料可以包括将受辐射材 料浸入温度在约-250摄氏度至约-270摄氏度之间的冷却液。快速加热受辐射材料 可包括将受辐射材料浸入被加热到约180摄氏度至约200摄氏度之间的流体介质。

在流体中悬浮受辐射材料或其衍生物可包括在液体中形成颗粒状受辐射材料 的乳状液。该液体可由诸如可以获得的名为“EKOL35N”的乳化剂/表面活性剂提 供。本方法可以包括在形成乳状液之前将颗粒状受辐射材料加热至约200摄氏度的 步骤。受辐射材料通常可以包括含有天然石墨和由碳化树脂粘结的热解石墨的石墨 材料。碳化树脂以及石墨晶体结构中的键在石墨颗粒状材料悬浮在乳化剂中的同时 也可由乳化剂裂解。

代替地，在流体中悬浮颗粒状受辐射材料或其衍生物可以包括在存在诸如氟 或氧气等氧化剂的情况下加热颗粒状受辐射材料，以产生气体悬浮液中的颗粒状受 辐射材料衍生物，例如碳复合的石墨颗粒衍生物和/或碳的气态氧化产物，诸如CO 和CO2。可以在加压的环境下加热该颗粒状受辐射材料。

从悬浮液中去除放射性同位素可包括沿着流动路径引导悬浮液，使悬浮液中 的放射性同位素朝向沿着流动路径长度方向定义的同位素收集区偏转，并且在该同 位素收集区中收集同位素。

收集放射性同位素可以包括在同位素沉积床中包埋同位素。该同位素沉积床 可以包括至少一层抗同位素扩散材料。该抗同位素扩散材料可以从由石墨、铬、铂、 铬合金、碳化硅、SiN、SiFC和黑金刚石构成的组中选取。同位素沉积床优选地含 有第一石墨层；其材料从由铬、铂、铬合金、汞、液钠构成的组中选取的第二层； 以及其材料从由碳化硅、SiN、SiFC和金刚石构成的组中选取的第三层。第二层可 以提供夹在第一层和第三层之间的中间层。第一层通常提供工作上的内层，而第三 层通常提供邻近流动路径的工作上的外层。在一个实施例中，同位素沉积床包括至 少一层流体沉积材料，于是本方法包括去除并替换同位素沉积床的流体沉积材料。 更具体地，本方法还可包括循环流体沉积材料。循环流体沉积材料可包括对该流体 沉积材料施加辅助同位素去除步骤，该步骤包括沿着流动路径引导流体沉积材料， 使流体沉积材料中的同位素朝向沿着流动路径长度方向定义的一同位素收集区或 一系列同位素收集区偏转，并且在上述同位素收集区中收集同位素。

代替地，收集放射性同位素可包括提供环形通路并引导其中的同位素。在环 形通路内引导放射性同位素可包括对该环形通路施加磁场。

偏转悬浮液中的放射性同位素可包括对该流动路径施加磁场以使带电的同位 素在流动路径内磁偏转。在同位素磁偏转至同位素收集区的情况下，本方法还包括 让含有放射性同位素的悬浮液流经诸如中子源或电磁辐射(更具体地，X射线或 UV)发射器等同位素电离装置的在前步骤。

施加磁场可包括以与流动路径呈磁偏转关系地排列至少一个永磁体。代替地， 施加磁场可以包括以与流动路径成磁偏转关系地排列至少一个电磁铁。施加磁场于 是可以包括使该磁场脉动。

用生物处理去除悬浮液中的放射性同位素可以包括从悬浮液中分离出颗粒状 受辐射材料，将如此分离出的颗粒状受辐射材料与水混合以产生浆体，并在随后对 该浆体进行生物处理。在悬浮液包含气体悬浮液中的颗粒状受辐射材料的衍生物的 情况下，用生物处理移除悬浮液中的放射性同位素可包括将气体悬浮液溶解在水中 以产生浆体并在其后生物处理该浆体。

生物处理该浆体可包括让该浆体通过生物过滤器。可以将“生物过滤器”理 解为使用活的有机体(例如，细菌)来消耗/分解浆体中的颗粒以及捕获要从浆体 中去除的污染物的过滤装置。更具体地，有机体/细菌可以捕获浆体中含有的放射 性同位素，例如比碳-12重的诸如碳-14的原子。通常情况下，生物过滤器包括浆 体会流经或沿其流过的充满微生物的膜状过滤器元件和/或涂有微生物的浆体流动 通道。

本方法可以包括在生物处理浆体之后测量浆体内存在的放射性同位素的水平 并在该水平超过预定最大值的情况下重新循环该浆体以供进一步的生物处理。

如下将参考附图以示例的方式描述本发明。

在附图中：

图1示出了在根据本发明的处理受辐射石墨材料的方法中的各顺序步骤的图 示；

图2示出了在根据本发明的处理受辐射石墨材料的另一方法中的各顺序步骤 的图示；

图3示出了根据本发明的方法的使得悬浮液沿其流动的一部分流动路径的三 维视图；

图4示出了根据本发明的方法的使得悬浮液沿其流动的一部分流动路径的纵 剖面；

图5以三维纵剖面示出了根据本发明的方法的施加于图3的该部分流动路径 的磁场以及带电颗粒在该部分流动路径内的偏转的示意图；以及

图6示出了根据本发明的方法的使得悬浮液沿其流动的另一部分流动路径的 纵剖面。

在图1中，标号10一般指代根据本发明的处理受辐射石墨材料的方法。在12 处，通常来源于核反应堆的构件(例如，反应堆核的中央减速剂柱或侧部反射体)、 来源于石墨减速剂元件、或者来源于包括并入燃料颗粒的石墨和裂变材料的核燃料 元件的受辐射石墨材料被减小至颗粒状。在材料来源于核反应堆构件的情况下，石 墨原始材料通常呈块状，而在来源于核燃料元件和减速剂元件的情况下则呈球状。 尽管如此，本发明也适用于其他形状的石墨。

在本发明的一种方法中，在12处可通过使用球式粉碎机、颚式粉碎机等借助 机械粉碎将石墨材料减小至颗粒状。该方法通常用于反应堆构件或减速剂元件的块 状石墨，而不用于并入了燃料颗粒的石墨原材料。大小约为2m×1m×1m的 块或减速剂元件被插入粉碎机中并被减小至最大约3mm的颗粒。

在本发明的另一种方法中，在12处将石墨材料悬浮在通常由悬浮流体(见下 文)提供的液体介质中，并在该液体介质中对其施加由低频波引发的机械振动，这 会导致石墨材料破裂以产生颗粒。该方法通常用于球状核燃料元件。

代替地，可以对液体介质中的石墨材料施加由高频或超声波所引发的机械振 动，这同样会导致石墨材料破裂并减小至颗粒状。该方法通常用于反应堆结构材料 的石墨块。

在本发明的又一个实施例中，对待减小至颗粒状的材料施加脉动高频电场， 例如人造发光。

在另一种方法中，在12处通过约600摄氏度的微波辐射加热石墨材料，并同 时通过例如喷嘴喷雾对石墨材料的表面应用诸如加压液氦等低温流体，将石墨材料 减小至颗粒状。这具有快速地破裂并“剥下”石墨材料层的效果。该方法通常用于 反应堆结构材料的石墨块以及球状核燃料元件和减速剂元件两者。

在又一种方法中，在12处通过将石墨材料浸入温度在约-250摄氏度至约-270 摄氏度之间的冷却液使其冷却至在该温度并在随后将这些石墨材料快速加热至约 180摄氏度至约200摄氏度之间的温度而把石墨材料减小至颗粒状。石墨材料在冷 却后通过浸入被加热到约180摄氏度至约200摄氏度之间，并且在一个实施例中由 乳化剂(如下所述)提供的流体介质中而被快速加热。该方法通常可用于反应堆结 构材料的石墨块以及球状核燃料元件和减速剂元件两者。

在14处，石墨颗粒状材料被加热至约180摄氏度至约200摄氏度之间，并悬 浮在由乳化剂提供的液体中，由此在液体中形成石墨颗粒状材料的乳化液。乳化剂 可以是可以获得的名为“EKOL35N”的乳化剂。但自然也可使用任何其他合适的 乳化剂。通常石墨材料包括天然石墨和由碳化树脂粘结在一起的热解石墨。乳化剂 用于裂解碳化树脂以及石墨晶体结构中的键。加热有助于该裂解过程，而由化学裂 解产生的石墨颗粒状材料则悬浮在乳化剂/液体中。在160摄氏度至200摄氏度之 间的温度下，乳化液/悬浮液的粘性可与水中的相媲美。

在石墨材料来源于核燃料元件的情况下，在16处可以从悬浮液中滤出构成部 分燃料元件并由此保持与石墨颗粒状材料一并悬浮的裂变材料的燃料颗粒。在18 处，燃料颗粒可任选地悬浮在氦运载气体中并通过转换反应堆或所谓的“锕类焚化 炉”馈送，或被转移至将大批通过转换反应堆的罐中。燃料颗粒在此被暴露在中子 辐射中以使燃料颗粒中所含的长寿命裂变产物发生核转换。中子辐射通常至多具有 4eV的能量，使得能发生中子摄取而无需亚原子微粒的相关置换和链式反应的辅 助引发。应该认识到，中子摄取致使燃料颗粒中所含的长寿命裂变产物/锕系元素 变为半衰期更短的放射性同位素。申请人相信这将使得燃料颗粒中存在的锕系元素 的数量有效地降至用于长期储存的可接受水平。在这一中子摄取以及核转换期间通 常会产热，并且这些热量可以被提取以用于下游或外部过程，诸如脱盐或发电过程。

在20处，石墨颗粒状材料悬浮液被馈送到研磨装置并会经受一次或多次连续 的研磨步骤。悬浮液通常流经抽取通过研磨装置的悬浮液/乳化液的泵。每个研磨 阶段都能够减小乳化液/悬浮液中的石墨颗粒状材料的大小。在一系列研磨步骤之 后，石墨颗粒的大小通常至多为4纳米。

在22处，含有放射性同位素的精练悬浮液首先通过例如由光子源、中子源、 热源或诸如X射线或UV发射器等电磁辐射源提供的同位素电离器。该悬浮液接 着沿着与其有磁偏转关系的流动路径通过，其中以该磁偏转关系排列磁偏转设备用 于从悬浮液中偏转包括带电放射性同位素在内的带电颗粒。在流动路径中提供带电 颗粒会偏入或朝向其偏转同时收集并保留这些带电颗粒的同位素沉积床。于是就能 在22处从悬浮液中去除放射性同位素。

现参考附图3，其中标号150一般指的是在本发明的方法中使用的磁偏转设 备。磁偏转设备150包括围绕流动路径限定装置152周围排列的磁体，而流动路径 限定装置152限定沿其引导悬浮液的流动路径154。这些磁体可以是永磁体。然而 应该认识到，这些磁体也可以代替地是电磁铁。磁偏转设备150包括在纵向间隔位 置上邻近流动路径限定装置152排列的两对156和158环形分段磁体160。每对156 和158磁体160都位于直径相对的位置上，并被排列成使极性相反磁体160的磁极 分别面向内和向外。以此方式，每对磁体156和158就分别具有向外指的北极和相 对的向外指的南极，以及对应的向内指的南极和相对的向内指的北极。两对156 和158磁体160中相似极性的磁极被有角度地偏置。优选地，如图3所示，磁体对 156和158中的磁体160的磁极被偏置约45度。

磁偏转设备30还包括围绕流动路径限定装置152排列并与磁体对156和158 纵向间隔开的环形磁体164。磁偏转设备150在流动路径154内生成一磁场。应该 认识到，带有诸如悬浮液中的电离的放射性同位素等电荷的并且以一定速度穿过磁 场的颗粒会受力并从其行进路径朝向流动路径限定装置152的内表面偏转。

附图中的图4示出了流动路径限定装置152的一部分的纵剖面，并且除非特 别指明，否则以上联系图3使用的相同标号用于指代类似的部分。流动路径限定装 置152的内表面具有在其上设置的沉积内衬170。沉积内衬170限定了同位素沉积 床，该沉积床又提供了可偏转并包埋(即，收集并保留)电离的放射性同位素以便 从悬浮液中去除的收集区。

沉积内衬170含有抵抗放射性同位素通过其扩散的多个材料层。在一个优选 的实施例中，内衬170包括径向最里面的石墨层172，该层提供了电离的同位素沉 淀区以及放射性同位素减速剂。然而层172可以代替地由任何其他合适的抗热软材 料构成。中间的铬层174夹在石墨层172和外部的碳化硅层176之间。可以使用抗 辐射损伤的铂或诸如特种铬合金之类的合金来代替铬。在又一个实施例中，中间层 174是流体沉积材料，诸如汞或液钠。流体沉积材料通常会被循环并在循环期间经 历辅助同位素移除步骤，在该步骤中，流体沉积材料类似于石墨颗粒悬浮液沿着流 动路径流过磁偏转设备，通过该磁偏转设备，包含在流体沉积材料(其中夹带的已 从石墨颗粒悬浮液中去除)内的同位素朝向收集它的同位素收集区偏转。碳化硅提 供防止电离的同位素和其他离子扩散通过流动路径限定装置152的外部阻挡层 176。该外部层也可以使用SiN、SiFC或金刚石来代替碳化硅。

在本发明的另一个实施例中，如附图中的图6所示，在流动路径限定装置152 的内表面206上提供一系列纵向间隔排列的磁阱200来代替同位素收集区，每个磁 阱200都由具有磁性内壁204的槽形断面环状构造202提供。环状构造202靠着流 动路径限定装置152的内表面206并排排列以便围绕流动路径限定装置152圆周延 伸并限定各自提供一环形通路的纵向间隔的外围槽208。磁场由磁性内壁204在每 个槽208内生成，使得由施加于流动路径154的磁场偏转入槽208的电离的同位素 能够在槽208的磁场的影响下沿着环形通路置换。

附图中的图5示出了用于附图中的图3的磁偏转设备的磁场。它还示出了被 偏转的放射性同位素在悬浮液中行进的路径。图5仅是示意性的，示出了偏转路径 的颗粒是仿真的颗粒。

在22处去除的放射性同位素在24处被干燥并被压缩用于长期储存。

在26处，通过向分离池中的乳化液中添加水来从乳化液中分离出石墨颗粒状 材料。加水之后的乳化液就清楚地分为三层，即乳化剂(最上)、水(居中)和位 于分离池底部的石墨颗粒状材料。在行进至26之前，可以对该乳化液进行分光计 检测。石墨颗粒状材料在28处被收集并且重复从乳化液中分离出石墨颗粒状材料 的过程以确保石墨颗粒上没有残留的乳化剂。在30处，把收集的石墨颗粒状材料 与水混合以产生浆体。

在32处，通过让浆体流过生物过滤器过滤设备来对该浆体进行生物处理，该 过滤设备使用诸如杆菌类细菌等细菌来消耗/分解浆体中的石墨颗粒状材料并捕获 浆体中所含的比碳-12更重的原子，更具体地是碳-14。任何残留的乳化剂都会妨碍 生物过滤器作为去除比碳-12更重原子的装置的效率。在一个实施例中，生物过滤 器包括托盘的形式的充满细菌并使浆体通过的膜状过滤器元件。在另一个实施例 中，生物过滤器限定了浆体沿其通过并涂有细菌的浆体流动槽。

优选地，检测并测量通过生物过滤器之后在浆体中存在的放射性同位素的水 平，同时将其与预定的最大值相比较，并且在超过预定最大值时使浆体再循环通过 生物过滤器直到达到可接受的水平。若生物过滤器的效率落至预定水平以下，就表 明需要一批新鲜的细菌。

通常在生物过滤器中使用的细菌在接触了重原子后死亡。在任何情况下，在 对桨体进行生物处理之后要立即杀死仍存活的细菌以避免其发生突变。

现参考附图中的图2，除非特别指出，否则以上使用的相同标号仍用于指代相 似的步骤。

在12处，通过与以上参考图1描述的相类似的方法将石墨材料减小至颗粒状。

在34处，在存在诸如氟或氧气等气体氧化剂的情况下在一腔室内加热石墨颗 粒状材料以产生气体悬浮液中的碳复合物和/或碳的气态氧化产物。

气体悬浮液如上所述被送至在其中从悬浮液中去除存在的燃料颗粒的16处并 在18处对其进行处理。

如上结合图1对步骤22所描述的，在22处从石墨颗粒状材料的所得悬浮液 中去除放射性同位素。

在36处，将悬浮液中含有石墨颗粒状材料的气态流体溶解在水中以获取浆体。 浆体如图1所述的方法在32处通过生物过滤器。

在32处，从生物过滤器32中获取的石墨颗粒状材料通常被干燥、压缩并再 生为例如核反应堆的构件。

申请人相信本发明所述的方法将会为处理放射性废料，特别是处理含有来自 核反应堆或核燃料元件或减速剂元件的石墨中所含的放射性同位素提供有效的手 段。应该相信本发明的处理方法将产生更适合长期存储的反应堆燃料，通过去除周 围的石墨可使得燃料体积有效减小达到约95％，并且长寿命裂变产物已被转换为 短寿命核素从而更利于储存。相信从本发明过程中获取的石墨颗粒状材料易于重新 使用并且可以被再造为核反应堆的构件。

在气冷反应堆中，对碳-14以及其他核素的处理尤为重要。无论是从环境的角 度还是从使用碳测年法测得年代的能力的角度出发都不希望有任何碳-14溢出/泄 漏至大气。申请人相信结合了用细菌去除碳-14以及其他核素的生物处理步骤的本 发明的方法将能够减轻这些问题。