发明领域

本发明总的涉及对用过的原子核废料的处理。更具体而言，本发 明涉及由在用过的原子核废料的裂变反应中的热量产生的电能，本 发明还涉及对原子核废料的有效处置。

相关技术

以75％的生产率操作的普通的1000兆瓦电力加压水原子核反应 堆以每吨430亿瓦的燃耗产生大约21吨用过的燃料。所述21吨的 用过的燃料(以大约11m3的总容积包含在42加压水燃料中)将产 生约为6.6亿度的电能。同样的能量输出对应于在普通的发电厂内 燃烧2百万吨煤所产生的能量，而燃烧2百万吨煤产生120,000吨灰 尘，5.4百万吨CO2，和50,000吨SO2。

用过的原子核反应堆原料包括铀(U238)，其占了从反应堆中移出 的废料的总重量的96％。在普通水反应堆(LWR-一种最普通的反 应堆，其包括加压水类型的反应堆)的情况下，用过的废料包括大 约0.90％的U235，其中自然铀包括仅仅约0.70％的这种同位素。钚 占用过的废料的重量的大约1％。所述钚是可裂变的，这意味着钚能 用作原子核反应堆中的燃料。最少的锕类元素占用过的燃料的总重 量的0.1％。其包括50％的镎，47％的镅和3％的锔，他们都是放射 性毒素。所述裂变产品(碘，锝，钕，锆，钼，铈，铯，钌，钯 等)占了用过的燃料的总重量的2.9％。

最主要关注的两种裂变产品是Sr90和Cs137由于他们实际上的对 储藏室的热冲击与对人体健康造成的危险成正比。这两种放射性核 素对由用过的燃料释放的热量起主要的作用，至少对前几十年。 Cs137是一种主要的由用过的燃料发出的穿透辐射源。由于他们潜在 的对健康造成危险的可能性，而主要关注的两种裂变产品是Tc99和 I129。对这两种产品特别关注是因为他们是长期存在的，并且在裂变 过程中以显著的数量产生，一般在地质条件下是可溶解的，并且在 普通的地下水条件下，能较快地移动。

用过的燃料的长期的毒性是由锕类元素，例如Np237，U234， U236和Pu239，Pu240，Pu242来控制的。在较高级别的废料中长期存在 的核素通过激发原子核反应变形至稳定状态或短期存在的核素是用 于减少高级别废料的另一种可选的方法。

通过原子核反应堆的操作产生大约300种不同的放射产物，主 要是中子俘获和中子感应裂变的结果。各种放射性核素的有益影响 是不同的，因为放射性核素的主体中的化学作用和核素所发出的辐 射是不同的。放射性核素的危险方面在于地质储存室中的废物的处 置。从储存室的最普通的释放和暴露机构包括地下水接触缓慢分解 之后的废料，将放射性核素运送到易接近的环境，在生物圈中分 配，最后从食物和水吸收。虽然上百种同位素出现在用过的燃料中 或由用过的燃料衍生出的废物中，仅仅一部分是必须处置的。对普 通水反应堆用过的燃料，即原子核废物而言，以下四种同位素 Cs137，Sr90，I129，Tc99是我们主要关注的，因为它们过渡的热量， 地下水中溶解性或健康危害性。

用过的燃料的管理应能确保生物圈在经济可接受的条件下没有 短期的后果地被保护，并且公众必须能确信这种方法的有效性。由 于用过的燃料包括长期存在的放射性核素，要求一些保护至少为 100,000年。两种方式是可行的：

1.通过在地下适当的深度安装连续的隔离物，使放射性原 件与生物圈相隔离，等待放射性原件的自然衰退；

2.我们可以利用原子核反应，其能将长期存在的废物转化 成辐射性较小的产品，或短期存在的产品。这种方案被 称作演变。

这种地下存放原子核废物的问题在于，没有材料比辐射性材料 更长久，并且辐射性废物连续产生热量、氢和氦气，以及其它易变 产品。

国防产生的铀后废物临时储存在全国23个位置，而混合的辐射 及危害废物当前存储在全国40个位置。

在美国有大约114个原子核反应堆，在全世界有大约400个商 业原子能电站。在西欧包括大约120Gwe的原子核电容量，在前苏 联和东欧国家有大约45Gwe的原子核电容量。在美国，我们就已经 积聚了34,000吨的原子核废料。当前美国高级废料的生产率为每年 3000吨。平均的商业电站每年将60个用过的燃料装置置入“临时 的”存储站，并一直这样直至2000年，当废料被传送至能源部。但 这并不包括来自原子核电站、研究中心和医院等使用放射性材料的 低级废料，例如手套、过滤器、工具、衣服等。大约有100,000个 美国单位使用放射性材料。其每年产生160万立方英尺的低级废 料。

当前美国环境管理项目的项目花费每年约为$75亿。论文研究当 前占了环境恢复预算的约为20％。根据Baseline环境管理报告，原 子核武器项目的总的清理费用在75年间是2300亿美元，包括500 亿的汉福得清理。

当今市场上运作最多的原子核反应堆是大容量的普通水原子核 反应堆，其输出的电能为400Mwe。一被认为是一种普通水反应堆 的沸水反应堆包括压力容器和放置在所述压力容器中的反应堆部 分。所述反应堆部分包括多个燃料部件。用于控制反应堆的动力的 控制杆适于被插入反应堆芯部。所述沸水反应堆还有一个循环系 统，用于将冷却剂循环流过反应堆芯部，所述循环系统还用于对原 子核反应堆的动力进行精密调整。在原子核反应堆的压力容器中产 生的蒸汽被引入蒸汽轮机，以驱动后者，随后在冷凝器中冷凝。所 述冷凝物然后作为冷却剂循环进入压力容器。

普通水反应堆的另一个典型的例子是加压水反应堆，其包括一 个压力容器，所述压力容器又包括一个反应堆中心部分，该感应器 中心部分具有多种燃料装置，一种蒸汽发生器和一种主要的冷却系 统，其形成包括压力容器和蒸汽发生器的封闭环。所述热的冷却剂 在反应堆主要部分中被加热之后通过主冷却系统的管道引入蒸汽发 生器，以与送入蒸汽发生器内的水进行热交换。所述冷却剂由于热 交换温度下降，从蒸汽发生器通过主冷却系统的管道进入压力容 器。另一方面，输入的水由于热交换蒸发变成蒸汽。所述蒸汽引入 涡轮机，以驱动涡轮机，随后在冷凝器中冷凝。所述冷凝物又作为 输入水进入蒸汽发生器。

在吸收电磁辐射(光致裂变)后的重元素的原子核裂变首先由 Bohr和Wheeler在其有名的1939论文中预言。Haxby，Shoupp， Stephens和Wells(1941)是第一次以伽马射线产生裂变。

经资料调查表明，在光致核子方面的光致裂变反应研究在过去 的40年一直是多个实验室使用多种伽马源进行研究的重点。这些研 究的主要目的是在靠近光致裂变以及光中子界限处在巨大的偶极子 共振区域以及在低能量区域获得激发能的原子核信息。已经发现巨 大的偶极共振能显著提高有效的光子碰撞核子的横截面。

Bowman使用从单频正电子的行程中获取的准单频光子束第一 次观察到裂变的原子核的巨大的偶极子共振特征性地分裂成两个部 分，这也是其它永久性变形的原子核的现象。然而，发现光子感应 Гn/Гf率取决于能量，这一结果与中子感应裂变、轫致辐射裂变和带 电粒子感应裂变获得的数据完全不同的结果。

巨大的偶极子共振的系统，其特征在于由于偶极子共振本身的 发现，在5至30兆电子伏的能量范围内由原子核吸收电磁辐射引起 很大的兴趣。在过去的几年中，在很多实验室中已经用单能光子测 量了多种原子核的光中子截面。所有的这些数据都在原子能数据原 子核数据表中。对多种所研究的情况，此协议是相当好的。

传统的关于偶极子共振吸收过程的描述预示了对于球形原子 核，全部的光子吸收截面的特征在于洛伦兹线形，

σ(Er)＝σm/[1+(Er 2-Em 2)2/Er 2Г2                (等式1)

其中σm是最大横截面，Em是共振能，并且Г是最大值的一半时 的全部宽度。对于变形的(类似球体的)原子核，所有的照片示出 巨大的共振裂变成两部分，其对应于平行和垂直于原子核对称轴线 的振荡。

对于中等和较重的原子核，库仑屏障防止在巨大的共振能中的 充电颗粒的发射，光子散射横截面经常很小、在(γ，n)界限之 上。因此全部的光中子截面与全部的光子吸收截面最接近。

变形的原子核的内在的四级力矩Qo能从下列关系式得出，

Qo＝2/5ZR2∈＝2/5Z R2(η-1)η-2/3        (等式2)

其中原子核半径R＝RoA1/3，Z和A分别是原子数和原子重量，∈ 是原子核离心率，所述参数η是长轴与短轴(用于扁长的原子核)的 比率，由下述公式给出，

Em(2)/Em(1)＝0.911η+0.089                (等式3)

其中Em(1)和Em(2)是与巨大的共振相适的两部分洛伦兹曲线 的较低和较高的共振能。

偶极子共振的能量是很低的，这样很多非常简单的过程，例如 (γ，n)，(γ，2n)，(γ，p)和光致裂变反应在巨大的共振区域 进行。这些过程之间的竞争由普通的对复合原子核去激发的统计学 考虑来控制，这样中子发射经常是占主要地位的。

对于锕类元素的巨大的偶极子共振的特征是特别引起人们兴趣 的。对于这种高Z的、高库仑屏障原子核，全部的光子吸收截面等 于全部的光中子截面和光致核变截面。全部的光中子截面是下面的 反应截面的总和。

                                             (等式.4)

其中ν是裂变反应的中子的重数。全部的中子产生截面是

                                             (等式.5)

所述中子发射和裂变之间的竞争可以表示为

                                             (等式.6)

所述用于Гn/Гf的数值与原子核的裂变成指数关系减小。解释中 子裂变和裂变竞争的用于Гn/Гf的理论关系式有用于能级密度的恒定 原子核温度得出，并表示为：

                                             (等式.7)

其中(Ef′-Bn′)是用于相应的光核的有效界限值，并且T是原 子核温度。

在诸如Th232，U233，U235，U238和Pu239在每次裂变中发射多余一 个的中子的这个事实导致了在大量可裂变材料中产生连锁反应的可 能性。连锁反应是否保持稳定，积聚或逐渐减弱取决于取决于通过 裂变产生中子和通过多种过程例如中子的非裂变获取，主要是系统 中的(γ，n)反应中的中子的失去之间的竞争，以及通过系统的表 面的中子的泄漏。

能量以一个原子每次裂变200MeV的速率释放，或每千克U235 每次裂变约23×106的速率释放。所述裂变的碎片以动能的形式携带 了82％的能量。迅发中子携带了另外25％，迅发量子携带了3.5％， β衰变占了4％，衰变的量子占了3％，并且微中子携带剩余的5％。 所述的微中子和其能量是丢失的，因为与微中子相互作用的可能性 是很小的。一些裂变还产生了快中子撞击U238原子。此外当燃料燃 烧时，产生钚，并且大部分能量实际上是来自Pu239原子。在U235中 吸收的中子数的约80％产生在裂变中，其余的20％是(n，γ)反应。 在Th232的光致核变中释放的平均动能是在U235的慢中子裂变中释放 的动能的0.8倍，或约为160MeV。

发明概述

因此本发明的一个目的就是提供一种核反应堆，所述反应堆由 用过的或是不易裂变的放射性材料，例如普通的核反应堆用过的燃 料供以燃料。

本发明的另一个目的是提供一种核反应堆，通过使用亚临界原 料堆这种核反应堆可以增加安全性。

本发明的再一个目的是提供一种核反应堆，其尺寸较小且容量 较小。

根据已经能实现上述目的的本发明，提供了一种系统，其能将 以一加速器将电子加速至至少6兆电子伏的能量，并且由加速的电 子或由加速的电子撞击目标而引起的量子光子引入核反应堆的燃 料，由此通过称作“光致裂变”的核反应过程产生燃料的裂变。虽 然所述裂变由于使用亚临界物质或不易裂变的燃料不是自行持续 的，但是所述燃料的光致裂变如同普通的核反应堆一样产生热量和 中子。这样所述光致裂变过程在停止电子束时将立即停止。所产生 的热量和中子可以如同普通的核反应堆一样使用，例如用于产生电 能。

本发明所公开的是一种方法和装置用于由重元素，但不是可裂 变元素产生核能。所述反应不是由已知的U235的自行持续的、连锁 反应来驱动的，而是由加速器来驱动的。用于此类型的加速器驱动 的反应堆的燃料可以是裂变反应堆的用过的燃料。所述由不可裂变 材料释放核能的机构被称作光致裂变，其中光子或量子的引入量大 于由目标原子核的裂变产生的光致裂变界限能。例如用U238，所述 光致裂变的界限约为6兆电子伏，并导致U238原子核的裂变释放约 200兆电子伏能量。

附图简述

图1是本发明的流程图的示意图；

图2是本发明的电子加速器的优选实施例的示意图；

图3是示出(γ，n)，(γ，2n)，(γ，f)反应和(γ，全部)截 面的用于U238的部分和全部光核截面图；

图4是Th232，U238，Np237的光核截面图；

图5是Pu239的光核截面图；

图6是由U238的光致裂变产生的30兆电子伏的量子光谱分析 图。

优选实施例的描述

图1示出本发明的一个实施例，其中一个线性加速器1，优选是 单频类型，将电子加速至有约在5～30MeV之间的能量，优选约为 10MeV的能量，所述电子碰撞一高Z转换器，例如钨，以产生γ射 线，这些γ射线导向反应堆2内的燃料，例如U238，这将产生(γ，f)反 应，也称为光致裂变，由此释放大约200MeV的能量。由一个主冷 却剂泵3将冷却剂泵出通过所述反应堆2，以将热量带出反应堆进 入热交换器4，在热交换器中，热量被带至由次级冷却剂泵5驱动 的次级冷却剂系统中。所述由次级冷却剂系统携带的热量用于在冷 却剂通过冷凝器8并重新循环之前驱动一涡轮机6。所述涡轮机6驱 动一发电机7以产生电能。

根据本发明构造的反应堆需要加速器1带有一种1MW的集射管 功率，这种反应堆将产生大约20MW的电能。在反应堆2内发生的 光致裂变不是自持的，并且当加速器1射束关闭时，上述光致裂变 将停止。如果仅仅从10至20MeV操作，本发明可以用于烧毁来自 普通的普通水裂变反应堆的用过的燃料。本发明的操作产生普通的 的燃料废物产品，例如Cs137和Sr90，其通过反应堆2内的(γ，n) 反应而进行光致分裂，由此产生短期存在的或稳定的产品。用过的 燃料同位素的化学分离并不是必要的。当然可以使用多余一个的加 速器来驱动反应堆2来达到更高的电力，并加速所述燃烧过程。理 想情况下，四个间隔的加速器需要大约4.8MW的电力来运行，并从 反应堆产生大约100MW的电力。所述反应堆不是自持的这个因素 是一安全特性，其允许在有问题的情况下立即关闭。

在表I中给出了反应堆2内发生的重要的首级原子核反应。

表I.在加速器驱动的反应器内进行的反应 光致裂变反应 (γ，f)：U238，Th232，Pa231，Np237，Np238，Pa232，Pu239，Pu241，Th227，U231，U233，U235。 裂变反应(多种中的一种) 92U235+0n1→38Sr94+54Xe140+20n1           38Sr94→39Y94+β-→40Zr94+β-(stable)           54Xe140→55Cs140+β-→56Ba140+β-→57La140+β-→58Ce140+β-(稳定) (γ，n)浓缩                           92U236+γ→92U235+0n1                  92U238+γ→92U236+20n1+γ→92U235+0n1                  95Am241+γ→95Am240+0n1+-1e0→94Pu240                  93Np237+γ→93Np235+20n1+-1e0→92U235           92U238+γ→ 92U237+0n1+γ→92U236+0n1+γ→92U235+0n1    94Pu238+γ→94Pu236+20n1+γ→94Pu235+0n1+-1e0→93Np235+-1e0→92U235     92U238+γ→92U237+0n1→93Np237+β-+γ→93Np235+20n1+-1e0→92U235   94Pu239+γ→94Pu237+20n1+γ→94Pu235+20n1+-1e0→93Np235+-1e0→92U235                           94Pu239+γ→92U235+α 中子浓缩                           92U234+0n1→92U235+γ               92U238+0n1→92U239+γ→93Np239+β-→94Pu239+β-              90Th232+0n1→90Th233+γ→91Pa233+β-→92U233+β- (γ，n)中和                            1H3+γ→1H2+0n1   (稳定)                           6C14+γ→6C13+0n1   (稳定)                          39Y90+γ→39Y89+0n1   (稳定)                         28Ni63+γ→28Ni62+0n1  (稳定)                         36Kr35+γ→36Kr34+0n1  (稳定)                         27Co60+γ→27Co59+0n1  (稳定)                        81Tl204+γ→81Tl203+0n1  (稳定)                        38Sr90+γ→38Sr88+20n1  (稳定)                        83Bi210+γ→83Bi209+0n1  (稳定)                        56Ba133+γ→56Ba132+0n1  (稳定)                        82Pb210+γ→82Pb208+20n1 (稳定)                    38Sr90+γ→38Sr89+0n1→39Y89+β-    (稳定)                    53I129+γ→353I128+0n1→54Xe128+β-  (稳定)                    55Cs137+γ→55Cs136+0n1→56Ba136+β- (稳定)                     26Fe60+γ→26Fe59+0n1→27Co59+β-  (稳定) 中子中和                    82Pb210+γ→82Pb209+0n1→83Bi209+β- (稳定)                    43Tc99+0n1→43Tc100+γ→44Ru100+β-  (稳定)                     53I129+0n1→53I130+γ→54Xe130+β-  (稳定)                     53I127+0n1→53I128+γ→54Xe128+β-  (稳定)                           11Na22+0n1→11Na23+γ                         (稳定) 在表II中给出了相关的同位素的光致裂变和中子裂变界限值。

表II选则的同位素的裂变临界能              光致裂变       中子裂变   核素     临界值(MeV)    临界值(MeV)   Am241       6.0            -   Am242       -              6.4   Th232       5.8            1.3   Np237       5.6            0.4   Np238       -              6.0   U233        5.7            0.025   U234        6.0            0.4   U235        53             0.025   U236        -              0.8   U237        -              6.3   U238        5.8            1.2   Pu239       5.8            0.025

本发明需要一种高电力、低能量(10MeV)的电子加速器1或 直线加速器以产生γ射线来推动反应堆2内的反应，在图2中示出了 本发明的优选实施例。当前技术建议使用一种行波谐振环 (TWRR)形电子加速器1，所述加速器由两个1.2MW的连续波 (CW)L-波段速调管来供以能量，所述速调管优选以1249MHz 的射频来产生一种电子束，所述电子束的能量为10MeV，电流为 100mA。

选则TWRR来增强电子束分裂的界限电流，并获得较高的加速 器效率，所述较高的加速器效率是由衰减常数的低值和高磁场倍增 常数来实现的。所述衰减常数的低值和高磁场倍增常数仅仅是 TWRR才存在。使用TWRR而不是驻波加速器导向件的优点在于， 腔室结构的简单性，较大的孔的尺寸，容易制造，并且容易与循环 波导向件机械分离，所有的这些特征使得其容易在较高的辐射区域 下操作。

所述速调管11优选由90KVDC电源驱动，以产生1.2MW射 频。所述1.2MW射频通过定向藕合器12送入TWRR。所述喷射器 包括200KVDC的电子枪13，两个磁透镜，一个高频限制器14，一 个预电子聚束器15和电子聚束器16。限制器14和聚束器16系统设 计的电子枪需要带有200KeV电子束能量的400mA的最大电流。

所述加速器1包括七个加速器导向件18。加速器部分的每个单 元都形成一个TWRR。每个加速器导向件18的长度都是1.2m，包 括13 2π/3的模式小室和两个藕合小室。所有的加速器导向件18在 100mA电子束负载的条件下是恒定的倾斜结构类型。

所述第一速调管向聚束器和三个加速器导向件供以能量，而第 二速调管向其余四个加速器导向件供以能量。所述分别送入所述聚 束器和每个加速器导向件的射频能量为220～250KW。

所述U238本身可以用作γ射线转换器和光致裂变目标，这就除去 了单独的电子至γ射线转换器，例如钨的需要，并使用U238目标材料 作为X射线源。其优点是一般在转换器中散开的热量的恢复，这是 电子束能量的70％。

虽然所述反应堆是亚临界的并且由γ射线驱动，但注意到所产生 的中子如在普通的反应器中一样仍然引发快中子和慢中子裂变是很 重要的。这些中子反应导致额外的能量输出，因此将输入/输出比率 从1/20增加到所述设计所确定的值。

图3是U238的光致核变的截面和比较反应(γ，n)，(γ，2n)，(γ，f)和 (γ，total)。注意在优选的能量等级10MeV，所述两种光核反应是 (γ，n)和(γ，f)。

图4示出Np237，U238和Th232的全部光核截面，而图5示出了 Pu239的全部光核截面。对图4和图5中示出的截面进行比较，注意 到所述截面大致是相同的，更具体而言变化仅仅为10％。这是很重 要的，因为光子源不能在四种燃料源之间区别。不管是用U238， Th232，Np237，Pu239或任何其它光致核变材料供以燃料，性能都是相 同的。

图6是由实际的U238的光致裂变产生的产品的γ光谱分析图。唯 一长期存在的产品是Na22，Kr85和Cs135，当暴露于连续的10MeV光 子通量时，这些产品光致分裂。

计算结果示出裂变废料的有效的焚化(γ，n)要求每秒 1018γ/cm2的γ射线通量，以以180倍来加速时间衰减。

通过下述不同的等式能确定在辐射过程中的核反应(γ，n)的数 目： $d{N}_i/\mathrm{dt}=-({\lambda }_i+{\sigma }_i\phi )N_i+\underset{j\ne i}{\overset{N_a}{\Sigma }}({\lambda }_{\mathrm{ji}}+{\sigma }_{\mathrm{ji}}\phi )N_j,$                                  (等式.8) $i=\mathrm{1,2}...,N_a$

其中

Ni＝第i级原子核的数目，

λi＝第i级原子核的衰减常数，

σi＝第i级原子核的全部光核截面，

λji＝从第j级原子核转换至第i级原子核的衰减常数，

＝γ射线通量

Na＝在模型中的原子核的数量

利用矩阵表示，等式(8)可以写作：

dN/dt＝A·N，                              (等式.9)

其中

          -(λi+σiφ)(i＝j)，

     Aji＝{λji+σjiφ(i≠j)。

原子核在时间t＝Δt的矩阵可以通过Taylor扩展式获得： $N(t+\mathrm{\Delta t})=N\left(t\right)+\underset{r=1}{\Sigma }{\left(\mathrm{\Delta t}\right)}^r/r!d{N}^{\left(n\right)}\left(t\right)/\mathrm{dt},$ (等式.10)

其中

    dN(n)(t)/dt是N(t)的第γ级派生物。

将等式(9)和(10)合并，可以得到N(t+Δt)如下： $N(t+\mathrm{\Delta t})=N\left(t\right)+\underset{r=1}{\Sigma }{\left(\mathrm{\Delta t}\right)}^r/r!A^{r}N\left(t\right).$ (等式.11)

所述矩阵A包括两种数据：所述衰减常数和光核横截面。

快中子暴露于镍导致来自Ni58(n，γ)Ni59反应的Compton离散的γ 射线，产生的γ射线的能量在5～9MeV。在我们的申请中，如果所述 反应堆包括一种转换器材料，例如镍，类似于放置一中继站，每次 都遇到镍。例如，如果反应堆包括镍和U238层，

1.加速器产生暴露于铀目标的10MeV的γ射线，以在快速 的中子中产生光致裂变；

2.伽马射线通过第一铀层的衰减将伽马射线的能量减少至 低于(γ，n)反应的界限值；

3.在第一镍层吸收的快中子产生5～9MeVγ射线，这将影响 下一铀层的光致裂变。

使用这种分层的方法，对反应堆的芯部的厚度没有限制，因此 在每一镍层中加速器电子束是连续放大的。

除了或者不是用镍作为中继站，也可以使用其它的元素或元素 的复合物或混合物，例如硫，镝，钇，钙，钛，钵，锰，铅，铁， 铝和铜。

虽然本发明已经参照特定的方式，材料和实施例进行了描述， 可以理解本发明不限于这些公开的特定的情况，其可延伸至下述权 利要求的范围内的全部等同情况。

发明背景