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亚甲基富勒烯

阅读：912发布：2020-05-13

IPRDB可以提供亚甲基富勒烯专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且本披露涉及新颖的亚甲基富勒烯衍生物，由其制备的负型光致抗蚀剂组合物以及使用它们的方法。这些衍生物、它们的光致抗蚀剂组合物以及方法对于使用例如紫外线辐射、超越极端紫外线辐射、极端紫外线辐射、X射线和带电粒子射线的精细图案处理是理想的。，下面是亚甲基富勒烯专利的具体信息内容。

权利要求

1.一种包含以下通式的亚甲基富勒烯：

其中x是10-48，y是1-6，n是0-1，烷基是具有1-16个碳原子的支链或无支链的、取代或未取代的二价烷基链，有或没有一个或多个取代进入该链的杂原子，芳基是取代或未取代的二价苯基、杂芳基、或稠合芳基或稠合杂芳基，并且R是H或对酸敏感的基团。

2.如权利要求1所述的亚甲基富勒烯，其中该二价烷基链包含亚甲基、亚乙基或

1,3-亚丙基。

3.如权利要求1所述的亚甲基富勒烯，其中R是H或叔丁基碳酸酯基团。

4.如权利要求1所述的亚甲基富勒烯，其中该对酸敏感的基团选自烷氧基羰基或乙烯基醚基。

5.一种负型光致抗蚀剂组合物，该组合物包含：a.至少一种包含以下通式的亚甲基富勒烯：

其中x是10-48，y是1-6，n是0-1，烷基是具有1-16个碳原子的支链或无支链的、取代或未取代的二价烷基链，有或没有一个或多个取代进入该链的杂原子，芳基是取代或未取代的二价苯基、杂芳基、或稠合芳基或稠合杂芳基，并且R是H或对酸敏感的基团，b.至少一种光致酸生成剂，c.至少一种交联剂，以及

d.至少一种溶剂，

其中该交联剂在处理时至少与该亚甲基富勒烯交联。

6.如权利要求5所述的光致抗蚀剂组合物，其中该二价烷基包含亚甲基、亚乙基或

1,3-亚丙基。

7.如权利要求5所述的光致抗蚀剂组合物，其中R是H或叔丁基碳酸酯基团。

8.如权利要求5所述的光致抗蚀剂组合物，其中该对酸敏感的基团是烷氧基羰基或乙烯基醚基。

9.如权利要求5所述的光致抗蚀剂组合物，其中该至少一种光致酸生成剂包含鎓盐化合物、砜酰亚胺化合物、含卤素化合物、砜化合物、磺酸酯化合物、奎宁-二叠氮化合物、或重氮甲烷化合物。

10.如权利要求9所述的光致抗蚀剂组合物，其中该至少一种光致酸生成剂包含三苯基锍鎓盐。

11.如权利要求5所述的光致抗蚀剂组合物，进一步包含酚醛清漆、聚羟基苯乙烯、聚丙烯酸酯、或马来酸酐酯-酸聚合物交联添加剂。

12.如权利要求5所述的光致抗蚀剂组合物，其中该至少一种交联剂包含一种酸敏单体或聚合物。

13.如权利要求12所述的光致抗蚀剂组合物，其中该交联剂包含缩水甘油醚、缩水甘油酯、缩水甘油胺、甲氧基甲基、乙氧基甲基、丁氧基甲基、苄氧基甲基、二甲基氨基甲基、二乙基氨基甲基、二丁氧基甲基、二羟甲基氨基甲基、二羟乙基氨基甲基、二羟丁基氨基甲基、吗啉代甲基、乙酰氧基甲基、苄氧基甲基、甲酰基、乙酰基、乙烯基或异丙烯基中的至少一种。

14.如权利要求12所述的光致抗蚀剂组合物，其中该交联剂包含一个或多个附接到酚醛清漆树脂的缩水甘油醚基团。

15.如权利要求5所述的光致抗蚀剂组合物，其中该溶剂包含酯类、醚类、醚-酯类、酮类、酮酯类、烃类、芳香族化合物类、以及卤化的溶剂类。

16.如权利要求5所述的光致抗蚀剂，进一步包含至少一种包含以下通式的亚甲基富勒烯：C2x(>C-(COO-(CH2CH2-O)a-R)2)y其中x是10-48，y是1-6，a是1-10并且R是H或对酸敏感的基团并且其中该-CH2CH2-O-可以任选地被氟原子取代。

17.一种在衬底上形成图案化的抗蚀剂层的方法，该方法包括以下步骤：a.提供一个衬底，

b.施用如权利要求5所述的光致抗蚀剂组合物，直到所希望的湿厚度，c.加热该涂覆的衬底以除去该溶剂的大部分以获得所希望的厚度，d.将该涂层成像暴露于光化辐射，

e.除去该涂层的未曝光区域，并且

f.任选地加热剩余的涂层。

18.如权利要求17所述的方法，进一步包括在除去该涂层的未曝光区域之前加热该成像曝光的涂层的步骤。

19.如权利要求17所述的方法，其中该未曝光区域是通过使用一种有机溶剂组合物处理来去除。

20.如权利要求17所述的方法，其中该光化辐射是紫外线或电子束。

说明书全文

亚甲基富勒烯

技术领域

[0001] 本发明涉及新颖的亚甲基富勒烯衍生物，由其制备的负型光致抗蚀剂组合物以及使用它们的方法。这些衍生物、它们的光致抗蚀剂组合物以及方法对于使用例如紫外线辐射、极端紫外线辐射、超越极端紫外线辐射(beyond extreme ultraviolet radiation)、X射线和带电粒子射线的精细图案处理是理想的。

背景技术

[0002] 如众所周知的，不同种类的电子或半导体装置例如IC、LSI以及类似物的制造方法涉及衬底材料如半导体硅晶片的表面上的抗蚀剂层的精细图案化。此精细图案化方法已经传统上通过光刻法进行其中衬底表面均匀地涂覆有一种正型或负型光致抗蚀剂组合物以形成该光致抗蚀剂组合物的薄层并且选择性地用光化射线(如紫外线)通过一个光掩模辐射，接着显影处理以选择性地溶解掉在分别暴露或未暴露于光化射线的区域的光致抗蚀剂层，在衬底表面上留下一个图案化的抗蚀剂层。由此获得的图案化的抗蚀剂层被用作在衬底表面上的后续处理如蚀刻中的掩模。具有纳米数量级的尺寸的结构的制造是重要关注的一个领域，因为它能够实现开拓新颖现象诸如量子限制效应的电子和光学装置并且还允许更大的组件包装密度。其结果是，要求抗蚀剂层具有不断增加的精细度，这仅能通过使用具有比常规紫外线更短的波长的光化射线来完成。因此，现在的情况是，代替常规的紫外线，电子束(e-束)、准分子激光束、EUV、BEUV和X射线被用作短波长光化射线。不用说，可获得的最小尺寸主要是由抗蚀剂材料的性能和光化射线的波长确定的。多种材料已被提议作为适合的抗蚀剂材料。在基于聚合物交联的负型抗蚀剂的情况下，存在约10nm(这是单一聚合物分子的近似半径)的固有分辨率极限。

[0003] 还已知将一种称为“化学增幅(chemical amplification)”的技术施用到聚合物抗蚀剂材料上。化学地增幅的抗蚀剂材料通常是多组分配制品，其中存在一种主聚合物组分，如酚醛清漆树脂其有助于诸如材料对蚀刻的耐受性及其机械稳定性的特性，和一种或多种赋予该抗蚀剂所希望的特性的附加组分以及一种敏化剂。根据定义，化学增幅是通过涉及该敏化剂的催化方法发生，这导致引起多个抗蚀剂分子的曝光的单个辐射事件。在一个典型的实例中，该抗蚀剂包含一种聚合物和一种光致酸生成剂(PAG)作为敏化剂。该PAG在辐射(光或电子束)的存在下释放质子。此质子然后与该聚合物反应以使其失去官能团。在这个过程中，第二质子产生，其然后可以与另一个分子反应。该反应的速度可以进行控制，例如，通过加热抗蚀剂膜以推动该反应。加热后，反应的聚合物分子自由地与配制品的剩余组分反应，如将适合于负型抗蚀剂。以这种方式，材料对光化辐射的敏感性大大提高，因为少数的辐射事件引起大数目的曝光事件。

[0004] 在此类化学增幅方案中，辐射导致曝光的抗蚀剂材料的交联；从而产生负型抗蚀剂。该聚合物抗蚀剂材料可以是自交联的或交联分子可以包括在内。聚合物基抗蚀剂的化学增幅是在美国专利号5,968,712、5,529,885、5,981,139以及6,607,870中披露。

[0005] 多种亚甲基富勒烯衍生物已经由本发明的诸位发明人示出是有用的电子束抗蚀剂材料，应用物理学快报[Appl.Phys.Lett.]第72卷，第1302页(1998)，应用物理学快报第312卷，第469页(1999)，Mat.Res.Soc.Symp.Proc.第546卷，第219页(1999)和美国专利号6,117,617。

[0006] 如可以看出的，对于获得越来越精细的光致抗蚀剂分辨率存在持续的希望，这将允许制造越来越小的半导体装置以便满足当前的和进一步需要的要求。还令人希望的是产生可以与这些光致抗蚀剂结合使用的材料，这些材料对用于产生当前的半导体装置的方法将是更稳健的，诸如，例如，蚀刻耐受性。

附图说明

[0007] 图1：示出了展示从实例1获得的分辨率的SEM。

[0008] 图2：示出了展示从实例2获得的分辨率的SEM。

[0009] 图3：示出了展示从实例3获得的分辨率的SEM。

[0010] 图4：示出了展示从实例4获得的分辨率的SEM。

[0011] 图5：示出了展示从实例5获得的分辨率的SEM。

[0012] 图6：示出了展示从实例6获得的分辨率的SEM。

发明内容

[0013] 在一个第一实施例中，披露了一种包含以下通式的亚甲基富勒烯：

[0014]

[0015] 其中C2x表示一种富勒烯其中x是至少10，y是1-6，n是0-1，烷基是具有1-16个碳的支链或无支链的、取代或未取代的二价烷基链，有或没有一个或多个取代进入该链的杂原子，芳基是取代或未取代的二价苯基、杂芳基、或稠合芳基或稠合杂芳基，并且R是H或对酸敏感的基团。所披露的亚甲基富勒烯的一个实例包括以下通式：

[0016]

[0017] 在一个第二实施例中，以上实施例的亚甲基富勒烯包括包含取代或未取代的亚甲基、亚乙基或1,3-亚丙基的二价烷基，并且该二价芳基包括一个取代或未取代的亚苯基。

[0018] 在一个第三实施例中，所有以上实施例的亚甲基富勒烯包括R为H亦或对酸敏感的烷氧基羰基。

[0019] 在一个第四实施例中，以上实施例的亚甲基富勒烯包括二价烷基其中这些杂原子是氧、氮、硫、或硫的氧化物中的一种或多种和/或这些烷基链可以被氟原子取代。

[0020] 在一个第五实施例中，披露了一种负型光致抗蚀剂组合物，该组合物包含任何以上实施例的亚甲基富勒烯的至少一种、至少一种光致酸生成剂、至少一种交联剂、以及至少一种溶剂，其中该交联剂在处理时至少与该亚甲基富勒烯交联。

[0021] 在一个第六实施例中，披露了以上实施例的负型光致抗蚀剂组合物，其中该至少一种光致酸生成剂包含鎓盐化合物、砜酰亚胺化合物、含卤素化合物、砜化合物、磺酸酯化合物、奎宁-二叠氮化合物、或重氮甲烷化合物。

[0022] 在一个第七实施例中，披露了任何以上实施例的负型光致抗蚀剂组合物，该组合物含有酚醛清漆、聚羟基苯乙烯、聚丙烯酸酯、或马来酸酐酯-酸聚合物交联添加剂。

[0023] 在一个第八实施例中，披露了任何以上实施例的负型光致抗蚀剂组合物，其中该至少一种交联剂包含一种酸敏单体或聚合物。

[0024] 在一个第九实施例中，披露了任何以上实施例的负型光致抗蚀剂组合物，其中还包括至少一种包含以下通式的亚甲基富勒烯：

[0025]

[0026] 其中x是至少10，y是1-6，a是1-10并且R是H或对酸敏感的基团并且该-CH2-CH2-基团可以被氟原子取代。所披露的亚甲基富勒烯的一个实例包括以下通式：

[0027]

[0028] 在另一个实施例中，披露了一种用于使用任何上述负型组合物的方法，该方法包括以下步骤：获得一个衬底，施用以上实施例的光致抗蚀剂组合物中的任何一种直到所希望的湿厚度，任选地加热该涂覆的衬底以除去该溶剂的大部分以获得所希望的厚度，将该涂层成像暴露于光化辐射，除去该涂层的未曝光区域，并且任选地加热剩余的涂层。

[0029] 在还另一个实施例中，披露了以上实施例的方法，该方法包括在除去该涂层的未曝光区域之前加热成像曝光的涂层亦或使该涂层暴露于红外曝光的另一个步骤。

[0030] 在还另一个实施例中，披露了以上实施例的方法，其中这些未曝光区域是通过使用有机溶剂组合物处理除去。

[0031] 在还另一个实施例中，披露了以上实施例的方法，其中该光化辐射是紫外线、极端紫外线、超越极端紫外线、带电粒子束或电子束。

[0032] 在所有以上实施例中，富勒烯可被多于一种类型的亚甲基富勒烯取代。

具体实施方式

[0033] 如在此所用，连词“和”旨在是包括在内的并且连词“或”不旨在是排他性的，除非另外指明。例如，短语“或者，可替代地”旨在是排他性的。

[0034] 如在此所用，术语“具有”、“含有”、“包括”，“包含”等是开放式术语，这些术语表明所陈述的元素或特征的存在，但不排除附加的元素或特征。冠词“一个/一种”(a/an)和“该”旨在包括复数以及单数，除非上下文另外清楚地指明。

[0035] 当前的专利申请的亚甲基富勒烯具有以下通式：

[0036]

[0037] x是至少10，诸如，例如，10、25、30、35、38、39、41、42、45和48，其中该示例富勒烯芯是C20、C50、C60、C70、C76、C78、C82、C84、C90和C96，y是在约1至约6之间，表示该富勒烯上的桥亚甲基取代基的数目。如在行业中熟知的，制造此类材料经常导致取代数目的混合物，使得有用的材料可以具有，例如，y＝2.35或5.1(表示取代的混合物的平均值)。因此y并不意味着是取代基的绝对数而是其平均值。所披露的亚甲基富勒烯的一个实例包括以下通式：

[0038]

[0039] 该烷基可以是具有1-16个碳的支链或无支链的二价烷基链，有或没有取代进入该链的杂原子，例如像-CH2-、-CH2CH2-、-CH(CH3)CH2-、-CH2CH2CH2-、-CH2CH2CH2CH2-、丁烯异构体、以及高级类似物直到并且包括十六烯、以及它们的异构体。如在此所用，烷基还包括在链中的任何不饱和度，如烯烃基，例如像，-CH＝CH-，或炔基。如所提到的，烷基可以具有取代进入该链作为该链的一部分的杂原子，如O、N、S、S＝O或SO2以及类似物，例如像，-(CH2CH2-O)z-其中z是在约1与约16之间，或–(CH2CH2NH)w-其中w是在约1与约16之间，以及类似物。还包括在环中含有杂原子的支链烷基，例如像–(CH2CH2NR”)v-其中R”可以是具有1-16个碳的支链或无支链的二价烷基链，有或没有取代进入该R”链的杂原子。

[0040] 芳基是一种取代或未取代的二价芳族基团，此类芳族基团包括，例如，亚苯基(-C6H4-)，稠合的二价芳族基团，例如像，亚萘基(-C10H6-)，亚蒽基(-C14H8-)以及类似物，以及杂芳族基团，例如像，氮杂环：吡啶、喹啉、吡咯、吲哚、吡唑、三嗪、以及本领域中熟知的其他含氮芳香杂环，以及氧杂环：呋喃、噁唑和其他含氧芳香杂环，以及含硫芳香杂环，例如像，噻吩。

[0041] R可以是H或D或对酸敏感的基团，包括，例如，取代的甲基、1-取代的乙基、1-取代的烷基、甲硅烷基、甲锗烷基、烷氧基羰基、酰基和环酸可分离的基团。取代的甲基包括，例如，甲氧基甲基、甲基硫代甲基、乙氧基甲基、乙基硫代甲基、甲氧基乙氧基甲基、苄氧基甲基、苄基硫代甲基、苯甲酰甲基、溴代苯甲酰甲基、甲氧基苯甲酰甲基、甲基硫代苯甲酰甲基、α-甲基苯甲酰甲基、环丙基甲基、苄基、二苯基甲基、三苯基甲基、溴代苄基、硝基苄基、甲氧基苄基、甲基硫代苄基、乙氧基苄基、乙基硫代苄基、胡椒基、甲氧基羰基甲基、乙氧基羰基甲基、N-丙氧基羰基甲基、异丙氧基羰基甲基、N-丁氧基羰基甲基和叔丁氧基羰基甲基。1-取代的乙基包括，例如1-甲氧基乙基、1-甲基硫代乙基、1,1-二甲氧基乙基、1-乙氧基乙基、1-乙基硫代乙基、1,1-二乙氧基乙基、1-苯氧基乙基、1-苯基硫代乙基、1,1-二苯氧基乙基、1-苄氧基乙基、1-苄基硫代乙基、1-环丙基乙基、1-苯乙基、1,1-二苯基乙基、1-甲氧基羰基乙基、1-乙氧基羰基乙基，1-N-丙氧基羰基乙基、1-异丙氧基羰基乙基、1-N-丁氧基羰基乙基和1-叔丁氧基羰基乙基。1-取代的烷基包括异丙基、仲丁基、叔丁基、
1,1-二甲基丙基、1-甲基丁基和1,1-二甲基丁基。

[0042] 甲硅烷基对酸敏感的基团包括，例如，三甲基甲硅烷基、乙基二甲基甲硅烷基、甲基二乙基甲硅烷基、三乙基甲硅烷基、异丙基二甲基甲硅烷基、甲基二异丙基甲硅烷基、三异丙基甲硅烷基、叔丁基二甲基甲硅烷基、甲基二叔丁基甲硅烷基、三叔丁基甲硅烷基、苯基二甲基甲硅烷基、甲基二苯基甲硅烷基和三苯基甲硅烷基。甲锗烷基包括，例如，三甲基甲锗烷基、乙基二甲基甲锗烷基、甲基二乙基甲锗烷基、三乙基甲锗烷基、异丙基二甲基甲锗烷基、甲基二异丙基甲锗烷基、三异丙基甲锗烷基、叔丁基二甲基甲锗烷基、甲基二叔丁基甲锗烷基、三叔丁基甲锗烷基、苯基二甲基甲锗烷基、甲基二苯基甲锗烷基和三苯基甲锗烷基。

[0043] 烷氧基羰基对酸敏感的基团包括甲氧基羰基、乙氧基羰基、异丙氧基羰基和叔丁氧基羰基。酰基对酸敏感的基团包括，例如，乙酰基、丙酰基、丁酰基、庚酰基、己酰基、戊酰基、新戊酰基、异戊酰基、月桂酰基、肉豆蔻酰基、棕榈酰基、硬脂酰基、草酰基(oxaryl group)、丙二酰基、琥珀酰基、戊二酰基、己二酰基、胡椒酰基(piperoyl group)、辛二酰基、壬二酰基、癸二酰基、丙烯酰基、丙炔酰基、甲基丙烯酰基、巴豆酰基、油酰基、马来酰基、富马酰基、中康酰基、樟脑二酰基、苯甲酰基、邻苯二甲酰基、间苯二甲酰基、对苯二甲酰基、萘甲酰基、甲苯酰基、氢阿托酰基(hydroatropoyl group)、阿托酰基、肉桂酰基、呋喃甲酰基、噻吩甲酰基、烟酰基、异烟酰基、对甲苯磺酰基和甲磺酰基。

[0044] 环酸基团包括，例如，环丙基、环戊基、环己基、环己基(cyclohexanyl group)、4-甲氧基环己基、四氢吡喃基、四氢呋喃基、四氢噻喃基、四氢硫呋喃基、3-溴四氢吡喃基、
4-甲氧基四氢吡喃基、4-甲氧基四氢硫吡喃基和3-四氢噻吩-1,1-二氧基。

[0045] 在以上结构中n可以是0或1。在其中n＝1的情况下，亚甲基富勒烯含有处理时将与交联剂交联的苄醇。附加地，在另一个实施例中，当用当前披露的对酸敏感的基团保护苄醇时，反应性苄醇在脱保护时将获得并且，如以上所述，处理时将与交联剂交联。

[0046] 富勒烯也可以被其他基团取代，这些其他基团向富勒烯引入某些所希望的特性，例如像，在某些溶剂中的溶解度或与配制品中的某些组分的相容性。富勒烯可以通过多种方法中的任一种制备，例如像，如在下面的实例中示出的程序。

[0047] 适合当前披露的负型光致抗蚀剂的光致酸生成剂(PAG)包括鎓盐化合物、砜酰亚胺化合物、含卤素化合物、砜化合物、酯磺酸盐化合物、醌二叠氮化合物、以及重氮甲烷化合物。这些酸产生剂的具体实例如下所示。

[0048] 鎓盐化合物的实例包括硫鎓盐类、碘鎓盐类、磷鎓盐类、重氮盐类以及吡啶鎓盐类。鎓盐化合物的具体实例包括二苯基(4-苯基硫代苯基)硫鎓六氟锑酸盐、4,4'-双[二苯基磺酰基(sulfoniol)苯基硫化物双六氟锑酸盐以及其组合、三苯基硫鎓九氟丁烷磺酸盐、三苯基硫鎓三氟甲烷磺酸盐、三苯基硫鎓芘磺酸盐、三苯基硫鎓十二烷基苯磺酸盐、三苯基硫鎓对甲苯磺酸盐、三苯基硫鎓苯磺酸盐、三苯基硫鎓10-樟脑-磺酸盐、三苯基硫鎓辛烷磺酸盐、三苯基硫鎓2–三氟甲基苯磺酸盐、三苯基硫鎓六氟锑酸盐、三芳基硫鎓六氟锑酸盐、三芳基硫鎓六氟磷酸盐、三芳基硫鎓四氟硼酸盐以及其他四氟硼酸盐、三苯基硫鎓萘磺酸盐、三(4-羟苯基)硫鎓九氟丁烷磺酸盐、三(4-羟苯基)硫鎓三氟甲烷磺酸盐、三(4-羟苯基)硫鎓芘磺酸盐、三(4-羟苯基)硫鎓十二烷基苯磺酸盐、三(4-羟苯基)硫鎓对甲苯磺酸盐、三(4-羟苯基)硫鎓苯磺酸盐、三(4-羟苯基)硫鎓10-樟脑-磺酸盐、三(4-羟苯基)硫鎓辛烷磺酸盐、三(4-羟苯基)硫鎓2-三氟甲基苯磺酸盐、三(4-羟苯基)硫鎓六氟锑酸盐、三(4-羟苯基)硫鎓萘磺酸盐、二苯基碘鎓九氟丁烷磺酸盐、二苯基碘鎓三氟甲烷磺酸盐、二苯基碘鎓芘磺酸盐、二苯基碘鎓十二烷基苯磺酸盐、二苯基碘鎓对甲苯磺酸盐、二苯基碘鎓苯磺酸盐、二苯基碘鎓10-樟脑-磺酸盐、二苯基碘鎓辛烷磺酸盐、二苯基碘鎓2-三氟甲基苯磺酸盐、双(4-叔丁基苯基)碘鎓九氟丁烷磺酸盐、双(4-叔丁基苯基)碘鎓三氟甲烷磺酸盐、双(4-叔丁基苯基)碘鎓芘磺酸盐、双(4-叔丁基苯基)碘鎓十二烷基苯磺酸盐、双(4-叔丁基苯基)碘鎓对甲苯磺酸盐、双(4-叔丁基苯基)碘鎓苯磺酸盐、双(4-叔丁基苯基)碘鎓10-樟脑-磺酸盐、双(4-叔丁基苯基)碘鎓辛烷磺酸盐、双(4-叔丁基苯基)碘鎓2-三氟甲基苯磺酸盐、4-羟基-1-萘基四氢噻吩鎓三氟甲烷磺酸盐以及4,7-二羟基-1-萘基四氢噻吩鎓三氟甲烷磺酸盐。

[0049] 砜酰亚胺化合物的具体实例包括N-(三氟甲基磺酰基氧基)琥珀酰亚胺、N-(三氟甲基磺酰基氧基)邻苯二甲酰亚胺、N-(三氟甲基磺酰基氧基)二苯基马来酰亚胺、N-(三氟甲基磺酰基氧基)二环[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧基酰亚胺、N-(三氟甲基磺酰基氧基)-7-氧杂二环[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧基酰亚胺、N-(三氟甲基磺酰基氧基)二环[2.2.1]庚烷-5,6-氧基-2,3-二羧基酰亚胺、N-(三氟甲基磺酰基氧基)萘基酰亚胺、N-(10-樟脑-磺酰基氧基)琥珀酰亚胺、N-(10-樟脑-磺酰基氧基)邻苯二甲酰亚胺、N-(10-樟脑-磺酰基氧基)二苯基马来酰亚胺、N-(10-樟脑-磺酰基氧基)二环[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧基酰亚胺、N-(10-樟脑-磺酰基氧基)-7-氧杂二环[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧基酰亚胺、N-(10-樟脑-磺酰基氧基)二环[2.2.1]庚烷-5,6-氧基-2,3-二羧基酰亚胺、N-(10-樟脑-磺酰基氧基)萘基酰亚胺、N-(对甲苯磺酰基氧基)琥珀酰亚胺、N-(对甲苯磺酰基氧基)邻苯二甲酰亚胺、N-(对甲苯磺酰基氧基)二苯基马来酰亚胺、N-(对甲苯磺酰基氧基)二环[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧基酰亚胺、N-(对甲苯磺酰基氧基)-7-氧杂二环[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧基酰亚胺、N-(对甲苯磺酰基氧基)二环[2.2.1]庚烷-5,6-氧基-2,3-二羧基酰亚胺、N-(对甲苯磺酰基氧基)萘基酰亚胺、N-(2-三氟甲基苯磺酰基氧基)琥珀酰亚胺、N-(2-三氟甲基苯磺酰基氧基)邻苯二甲酰亚胺、N-(2-三氟甲基苯磺酰基氧基)二苯基马来酰亚胺、N-(2-三氟甲基苯磺酰基氧基)二环[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧基酰亚胺、N-(2-三氟甲基苯磺酰基氧基)-7-氧杂二环[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧基酰亚胺、N-(2-三氟甲基苯磺酰基氧基)二环[2.2.1]庚烷-5,6-氧基-2,3-二羧基酰亚胺、N-(2-三氟甲基苯磺酰基氧基)萘基酰亚胺、N-(4-氟苯磺酰基氧基)琥珀酰亚胺、N-(4-氟苯磺酰基氧基)邻苯二甲酰亚胺、N-(4-氟苯磺酰基氧基)二苯基马来酰亚胺、N-(4-氟苯磺酰基氧基)二环[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧基酰亚胺、N-(4-氟苯磺酰基氧基)-7-氧杂二环[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧基酰亚胺、N-(4-氟苯磺酰基氧基)二环[2.2.1]庚烷-5,6-氧基-2,3-二羧基酰亚胺、N-(4-氟苯磺酰基氧基)萘基酰亚胺、N-(九氟丁基磺酰基氧基)琥珀酰亚胺、N-(九氟丁基磺酰基氧基)邻苯二甲酰亚胺、N-(九氟丁基磺酰基氧基)二苯基马来酰亚胺、N-(九氟丁基磺酰基氧基)二环[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧基酰亚胺、N-(九氟丁基磺酰基氧基)-7-氧杂二环[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧基酰亚胺、N-(九氟丁基磺酰基氧基)二环[2.2.1]庚烷-5，6-氧基-2,3-二羧基酰亚胺以及N-(九氟丁基磺酰基氧基)萘基酰亚胺。

[0050] 含卤素化合物的实例包括，例如，含卤烷基的烃化合物和含卤烷基的杂环化合物。含卤素化合物的具体实例包括(聚)三氯甲基-均-三嗪(s-triadine)衍生物如苯基-双(三氯甲基)-均-三嗪、4-甲氧基苯基-双(三氯甲基)-均-三嗪和1-萘基-双(三氯
甲基)-均-三嗪、以及1,1-双(4-氯苯基)-2,2,2-三氯乙烷。

[0051] 砜化合物的实例包括，例如，β-酮砜和β-磺酰基砜、以及其α-重氮化合物。砜化合物的具体实例包括苯甲酰甲基苯砜、三甲苯基苯甲酰甲基砜、双(苯磺酰基)甲烷、
1,1-双(苯磺酰基)环丁烷、1,1-双(苯磺酰基)环戊烷、1,1-双(苯磺酰基)环己烷、以及4-三苯甲酰甲基砜。

[0052] 磺酸酯化合物的实例包括烷基磺酸酯、卤烷基磺酸酯、芳基磺酸酯和亚氨基磺酸酯。磺酸酯化合物的具体实例包括安息香甲苯磺酸酯、连苯三酚三三氟甲烷磺酸酯、连苯三酚三九氟丁烷磺酸酯、连苯三酚甲烷磺酸三酯、硝基苄基-9,10-二乙氧基蒽-2-磺酸酯、α-羟甲基安息香甲苯磺酸酯、α-羟甲基安息香辛烷磺酸酯、α-羟甲基安息香三氟甲烷磺酸酯和α-羟甲基安息香十二烷基磺酸酯。

[0053] 奎宁二叠氮化合物的实例包括含有1,2-醌二叠氮磺酰基如1,2-苯醌二叠氮-4-磺酰基、1,2-萘醌二叠氮-4-磺酰基、1,2-萘并奎宁二叠氮-5-磺酰基和1,2-萘醌二叠氮-6-磺酰基的化合物。醌二叠氮化合物的具体实例包括(聚)羟苯基芳基酮类如2,3,4-三羟基二苯甲酮、2,4,6-三羟基二苯甲酮、2,3,4,4’-四羟基二苯甲酮、
2,2’,3,4-四羟基二苯甲酮、3’-甲氧基-2,3,4,4’-四羟基二苯甲酮、2,2’,4,4’-四羟基二苯甲酮、2,2’3,4,4’-五羟基二苯甲酮、2,2’3,4,6’-五羟基二苯甲酮、2,3,3’4,4’,5’-六羟基二苯甲酮、2,3’4,4’,5’,6-六羟基二苯甲酮的1,2-醌二叠氮磺酸酯类；双[(聚)羟苯基]烷烃类如双(4-羟苯基)甲烷、双(2,4-二羟苯基)甲烷、双(2,3,4-三羟苯基)甲烷、2,2-双(4-羟苯基)丙烷、2,2-双(2,4-二羟苯基)丙烷和2,2-双(2,3,4-三羟苯基)丙烷的1,2-醌二叠氮磺酸酯类；(聚)羟基三苯基烷烃类如4,4’-二羟基三苯基甲烷、4,4’,4”-三羟基三苯基甲烷、2,2’,5,5’-四甲基-2”,4,4’-三羟基三苯基甲烷、
3,3',5,5'-四甲基-2”,4,4'-三羟基三苯基甲烷、4,4',5,5'-四甲基-2,2',2”-三羟基三苯基甲烷、2,2',5,5'-四甲基-4,4',4”-三羟基三苯基甲烷、1,1,1-三(4-羟苯基)乙烷、
1,1-双(4-羟苯基)-1-苯基乙烷、1,1-双(4-羟苯基)-1-[4-{1-(4-羟苯基)-1-甲基乙基}苯基〕乙烷、1,1,3-三(2,5-二甲基-4-羟苯基)丙烷、1,1,3-三(2,5-二甲基-4-羟苯基)丁烷和1,3，3-三(2,5-二甲基-4-羟苯基)丁烷的1,2-醌二叠氮磺酸酯类；以及(聚)羟苯基黄烷类如2,4,4-三甲基-2',4',7-三羟基-2-苯基黄烷和2,4,4-三甲
基-2',4',5',6',7-五羟基-2-苯基黄烷的1,2-醌二叠氮磺酸酯类。

[0054] 重氮甲烷化合物的具体实例包括双(三氟甲基磺酰基)重氮甲烷、双(环己基磺酰基)重氮甲烷、双(苯基磺酰基)重氮甲烷、双(对甲苯磺酰基)重氮甲烷、甲基磺酰基-对甲苯磺酰基重氮甲烷、1-环己基磺酰基-1-(1,1-二甲基乙基磺酰基)重氮甲烷和双(1,1-二甲基乙基磺酰基)重氮甲烷。

[0055] 当前披露的组合物可以含有上述光致酸生成剂的一种或多种。

[0056] 适合于当前披露的交联剂构成在过程期间能够与亚甲基富勒烯交联的化合物，使得当该亚甲基富勒烯被苯酚或类似基团，例如像，烷基-OH基团取代时，或当该亚甲基富勒烯脱保护以提供苯酚或类似基团时，该交联剂将与位于该苯酚或类似基团上的-OH基团反应。不被理论束缚，据信通过暴露于光化辐射产生的酸不仅与亚甲基富勒烯的对酸敏感的基团反应而且有助于交联剂与其本身和与亚甲基富勒烯的反应。交联剂的实例包括含有至少一种类型的具有与亚甲基富勒烯的苯酚或类似基团的交联反应性的取代基团的化合物。此交联基团的具体实例包括缩水甘油醚基、缩水甘油酯基、缩水甘油氨基、甲氧基甲基、乙氧基甲基、苄氧基甲基、二甲基氨基甲基、二乙基氨基甲基、二羟甲基氨基甲基、二羟乙基氨基甲基、吗啉代甲基、乙酰氧基甲基、苄氧基甲基、甲酰基、乙酰基、乙烯基和异丙烯基。

[0057] 具有上述交联取代基的化合物的实例包括，例如，双酚A基环氧化合物、双酚F基环氧化合物、双酚S基环氧化合物、酚醛清漆树脂基环氧化合物、甲阶酚醛树脂基环氧化合物、聚(羟基苯乙烯)基环氧化合物、含羟甲基的三聚氰胺化合物、含羟甲基的苯并胍胺化合物、含羟甲基的脲化合物、含羟甲基的苯酚化合物、含烷氧基烷基的三聚氰胺化合物、含烷氧基烷基的苯并胍胺化合物、含烷氧基烷基的脲化合物、含烷氧基烷基的苯酚化合物、含羧甲基的三聚氰胺树脂、含羧甲基的苯并胍胺树脂、含羧甲基的脲树脂、含羧甲基的酚树脂、含羧甲基的三聚氰胺化合物、含羧甲基的苯并胍胺化合物、含羧甲基的脲化合物、和含羧甲基的苯酚化合物，含羟甲基的苯酚化合物、含甲氧基甲基的三聚氰胺化合物、含甲氧基甲基的苯酚化合物、含甲氧基甲基的甘脲化合物、含甲氧基甲基的脲化合物和含乙酰氧基甲基的苯酚化合物。含甲氧基甲基的三聚氰胺化合物是以例如，CYMEL300、CYMEL301、CYMEL303、CYMEL305(由三井氰胺公司(Mitsui Cyanamid)制造)可商购的，含甲氧基甲基的甘脲化合物是以例如，CYMEL117 4(由三井氰胺公司制造)可商购的，以及含甲氧基甲基的脲化合物是以例如，MX290(由三和化学品公司(Sanwa Chemicals)制造)可商购的。

[0058] 用于当前披露的适合的溶剂的实例包括醚类、酯类、醚酯类、酮类以及酮酯类以及，更具体地，乙二醇单烷基醚类、二乙二醇二烷基醚类、丙二醇单烷基醚类、丙二醇二烷基醚类、乙酸酯类、羟基乙酸酯类、乳酸酯类、乙二醇单烷基醚乙酸酯类、丙二醇单烷基醚乙酸酯类、烷氧基乙酸酯类、(非-)环酮类、乙酰乙酸酯类、丙酮酸酯类以及丙酸酯类。这些溶剂的具体实例包括乙二醇单甲醚、乙二醇单乙醚、乙二醇单丙醚、乙二醇单丁醚、二乙二醇二甲醚、二乙二醇二乙醚、二乙二醇二丙醚、二乙二醇二丁醚、甲基溶纤剂乙酸酯、乙基溶纤剂乙酸酯、丙二醇单甲醚乙酸酯、丙二醇单乙醚乙酸酯、丙二醇单丙醚乙酸酯、异丙烯基乙酸酯、异丙烯基丙酸酯、甲基乙基酮、环己酮、2-庚酮、3-庚酮、4-庚酮、2-羟基丙酸乙酯、2-羟基-2-甲基丙酸乙酯、乙氧基乙酸乙酯、羟基乙酸乙酯、2-羟基-3-甲基丁酸甲酯、3-甲氧基乙酸丁酯、3-甲基-3-甲氧基乙酸丁酯、3-甲基-3-甲氧基丙酸丁酯、3-甲基-3-甲氧基丁酸丁酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、乙酸丁酯、乙酰乙酸甲酯、乙酰乙酸乙酯、3-甲氧基丙酸甲酯、3-甲氧基丙酸乙酯、3-乙氧基丙酸甲酯和3-乙氧基丙酸乙酯。上述溶剂可以单独使用或作为两种或更多种类型的混合物使用。此外，可将至少一种类型的高沸点溶剂如苄基乙基醚、二己醚、二乙二醇单甲醚、二乙二醇单乙醚、丙酮基丙酮、异佛尔酮(isoholon)、己酸、癸酸、1-辛醇、1-壬醇、苄醇、乙酸苄酯、苯甲酸乙酯、草酸二乙酯、马来酸二乙酯、γ-丁内酯、碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯和苯基溶纤剂乙酸酯添加到上述溶剂中。

[0059] 多种添加剂可以被添加到光致抗蚀剂配制品中以提供该光致抗蚀剂的某些令人希望的特性，例如像，酸扩散控制剂以阻碍酸迁移进入涂层的未曝光区域，表面活性剂以改进衬底的涂层，粘合促进剂以改进涂层与衬底的粘合性以及敏化剂以改进光致抗蚀剂涂层在曝光过程中的光敏性，和消泡剂以及脱泡剂，以及在涂料工业中熟知的其他材料。

[0060] 在其他实施例中，添加其他亚甲基富勒烯以提供各种所希望的特性，例如改进的对光化辐射的敏感性或用于线边缘粗糙度的改进。此类亚甲基富勒烯的实例包括：

[0061]

[0062] 其中x、y和R是如上所述并且R可以包括羧酸衍生物，其与–(CH2CH2-O)a一起提供了羧酸酯结构。-(CH2CH2-O)基团可以被氟原子取代。A可以是从约1至约10。所披露的亚甲基富勒烯的一个更具体的实例包括以下通式：

[0063]

[0064] 当前披露的组合物的组分以基于重量/重量的如下范围包括在内：亚甲基富勒烯从约1％至约65％、交联剂从约10％至约80％、光致酸生成剂从约0.5％至约50％。该组合物的固体百分比可以在从约0.001％-约25％的范围内。

[0065] 光致抗蚀剂组合物可以涂覆在以下衬底上如硅晶片或涂覆有二氧化硅、铝、氧化铝、铜、镍、多种半导体材料的任一种或氮化物的晶片或半导体工业中熟知的其他衬底，或在其上具有有机膜(例如像，底层抗反射膜或类似物)的衬底。光致抗蚀剂组合物是通过如旋涂、幕式涂布、狭缝涂布、浸涂、辊涂，刮刀涂布以及类似物的此类方法施用。涂覆后，将溶剂去除到其中涂层可以适当地曝光的水平。在一些情况下，5％的溶剂残留可保留在涂层中而在其他情况下要求小于1％。干燥可以通过热板加热、对流加热、红外加热以及类似物来实现。涂层通过一个含有所希望图案的掩模成像曝光。

[0066] 适合于所描述的光致抗蚀剂组合物的辐射包括，例如，紫外线(UV)，如水银灯(254nm)、KrF准分子激光器(248nm)、和ArF准分子激光器(193nm)的明线光谱(bright line spectrum)，极端紫外(EUV)如来自等离子体放电和同步加速器光源的13.5nm，超越极端紫外(BEUV)如6.7nm曝光，X射线如同步加速器辐射。也可以使用离子束光刻和带电粒子射线如电子束。

[0067] 在曝光之后，曝光的涂覆的衬底可以任选地进行曝光后烘烤以增强光致酸生成剂的反应，例如像，从约30℃加热至约200℃持续约10至约600秒。这可以通过热板加热、对流加热、红外加热以及类似物来实现。加热也可以通过激光加热过程来进行，例如像，CO2激光脉冲加热约2至约5毫秒。这两个加热过程可以串联组合。

[0068] 可以在图案曝光之后施用整片曝光处理以帮助进一步固化。结果已经表明整片曝光在负型抗蚀剂的显影之后减少或消除了图案崩溃以及线边缘粗糙度的降低。例如，一个532nm的连续波激光器曝光了先前曝光的抗蚀剂1-2秒接着进行湿法显影。该整片处理可以紧接或可以不紧接加热步骤。

[0069] 未曝光的区域接下来使用显影剂移动。此种显影剂包括有机溶剂以及水溶液如水性碱溶液。当使用有机溶剂来除去未曝光的区域时，通常该溶剂是比在制备光致抗蚀剂组合物中使用的溶剂具有较少腐蚀性。水性碱性显影溶液的实例包括，例如，至少一种类型的碱性化合物如碱金属氢氧化物、氨水、烷基胺、烷醇胺、杂环胺、四烷基氢氧化铵、胆碱，以及1,8-二氮杂双环[5.4.0]-7-十一烷、1,5-二氮杂双环[4.3.0]-5-壬烯，以按重量计约1％至约10％的浓度，例如像，按重量计约2％至约5％。取决于所希望的显影特性和工艺参数，水溶性有机溶剂如甲醇和乙醇以及表面活性剂也可以按适合的量添加到该碱性水溶液中。

[0070] 显影后可以包括一个最终烘烤步骤以进一步增强现在曝光的和显影的图案的固化。加热过程可以是，例如，从约30℃至约600℃持续约10至约120秒并且可以通过热板加热、对流加热、红外加热以及类似物来实现。

[0071] 实例：

[0072] 合成实例A：

[0073] 亚甲基富勒烯I：[3-(4-叔丁氧基羰基)苯基-1-丙基丙二酸酯]-桥亚甲基-[60]富勒烯。

[0074]

[0075] 3-(4-叔丁氧基羰基)苯基-1-丙醇(1)的合成：向250mL的圆底烧瓶中添加3-(4-羟苯基)-1-丙醇(10g，65.7mmol)、二氯甲烷(75mL)和二叔丁基二碳酸酯(14.36g，
65.7mmol)。将混合物在氮气下搅拌并在冰浴中冷却至0℃。添加碳酸钾(24.37g，176mmol)和溶解在二氯甲烷中的18-冠醚-6(0.90g，3.4mmol)。将所得到的混合物搅拌并加热至室温过夜。将粗反应混合物通过硅胶过滤并用乙酸乙酯冲洗。将所得到的溶剂蒸发并且将残余物经由快速柱色谱法在硅胶上用乙酸乙酯：己烷(40％)作为洗脱剂纯化。将第三部分合
1
并并除去溶剂以得到15.7g(产率：95％)的1(以黄色油状物的形式)。该产物由 H NMR和MS表征。

[0076]

[0077] 3-(4-叔丁氧基羰基)苯基-1-丙基丙二酸酯(2)的合成：在一个500mL圆底烧瓶中将二氯甲烷(275mL)添加到1(13.71g，54.4mmol)中。在搅拌下，向该溶液中添加吡啶(5.72g，72.35mmol，1.33当量)并将该溶液在氮气下在冰浴中冷却至0℃。逐滴添加丙二酰氯(2.65mL，27.2mmol，在二氯甲烷溶液中)。最初澄清的溶液在完全添加该丙二酰氯时变成暗红色。将混合物搅拌并加热至室温过夜，在此期间它已经成为深蓝色/绿色。将混合物通过硅胶用乙酸乙酯过滤。将滤液蒸发并且将残余物经由快速柱色谱法在硅胶上使用乙酸乙酯作为洗脱剂纯化。收集这些部分并除去溶剂以得到2(9.56g，61％产率)(以黄色油状物的形式)。产物由1H和MS表征。

[0078]

[0079] [3-(4-叔丁氧基羰基)苯基-1-丙基丙二酸酯]-桥亚甲基-[60]富勒烯(3)的合成：在一个圆底烧瓶中，添加[60]富勒烯(1当量)、9,10-二甲基蒽
(dimethylancethracene)(22当量)和甲苯。将得到的溶液在N2下搅拌一小时以完全溶解该富勒烯。将四溴化碳(22当量)和2(22当量)添加到该溶液中。逐滴添加1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一碳-7-烯(108当量)并将所得到的混合物在室温下搅拌过夜并且最初的紫色溶液变成暗红色。将粗混合物倾倒通过具有甲苯的硅胶以除去未反应的[60]富勒烯，并且然后用二氯甲烷:乙酸乙酯:甲醇(2:2:1)冲洗以除去含有粗产物的红/棕色带。
1
将溶剂蒸发并获得所得到的残余物3(暗红色/棕色油状物)并通过 H NMR和MALDI MS进行表征。在3中的主要组分是多加合物富勒烯(n＝4至6)。

[0080] 合成实例B：

[0081] 亚甲基富勒烯II：(3-苯酚-1-丙基丙二酸酯)-亚甲基-[60]富勒烯。

[0082]

[0083] (3-苯酚-1-丙基丙二酸酯)-亚甲基-[60]富勒烯(4)的合成：在一个50mL圆底烧瓶中，将3溶解在二氯甲烷(10mL)中并在氮气下搅拌。添加三氟甲磺酸(0.1摩尔％)1
并搅拌4小时。在真空下除去溶剂并获得所得到的残余物4并通过 H NMR和MALDI MS进行表征。

[0084] 组合物实例1：

[0085] 向100mL的丙二醇单甲醚(PGME)中添加0.25g亚甲基富勒烯I、0.50g聚[(邻甲苯基缩水甘油醚)-共-甲醛]和0.25g三苯基锍六氟锑酸盐并在室温下搅拌1小时。将该组合物施用到硅晶片上并以500rpm旋涂5秒接着以2000rpm旋涂60秒。然后将涂覆的2
晶片在75℃的热板上加热5分钟以得到大约25nm的膜。将晶片以31.2mJ/cm成像曝光于基于EUV光的同步加速器(在13-14nm的波长下)并且在90℃下曝光后烘烤3min。未曝光区域通过旋覆浸没式显影(puddle development)在单氯苯和异丙醇的50:50共混物中持续20秒除去紧接着异丙醇冲洗。图1示出实例1的所得到的22nm的线和间隔。

[0086] 组合物实例2：

[0087] 重复实例1但使用150mL的PGME来降低固体含量。所得到的膜厚度为18nm并且2
曝光为21.2mJ/cm。图2示出实例2的所得到的18nm的线和间隔。

[0088] 组合物实例3：

[0089] 重复实例1，使用亚甲基富勒烯II代替亚甲基富勒烯I。使用48mJ/cm2的曝光剂量。图3示出实例3的所得到的25nm的线和间隔。

[0090] 组合物实例4：

[0091] 重复实例1，使用电子束曝光代替13-14nm曝光。区域剂量试验建立了在30keV下的90μC/cm2的灵敏度。对于高分辨率构图，在50nm的标称半间距(nominal half-pitch)下施加575pC/cm的线剂量(line dose)，给出～20nm的线与～30nm的间隔。图4示出实例4的所得到的线和间隔。

[0092] 组合物实例5：

[0093] 重复实例3，使用在30keV下的90μC/cm2的电子束曝光代替13-14nm曝光。对于高分辨率构图，在50nm的标称半间距下施加575pC/cm的线剂量，给出～20nm的线和～30nm的间隔。图5示出实例5的所得到的线和间隔。

[0094] 组合物实例6：

[0095] 重复实例1的配方，使用0.125g的亚甲基富勒烯I和0.125g的具有用乙酸加帽(capped)的四乙二醇酯的亚甲基富勒烯以提供乙酸酯。将该组合物施用到硅晶片上并以500rpm旋涂5秒接着以2000rpm旋涂60秒。然后将涂覆的晶片在75℃的热板上加热5分
2
钟以得到大约25nm的膜。将晶片成像曝光于40μC/cm的电子束辐射并且在90℃下曝光后烘烤3min。对于高分辨率图案，在50nm的标称半间距下施加600pC/cm的线剂量，给出～
20nm的线和～30nm的间隔。未曝光区域通过旋覆浸没式显影在单氯苯和异丙醇的50:50共混物中持续20秒除去紧接着异丙醇冲洗。图6示出实例6的所得到的线和间隔。

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富勒烯衍生物-专利编号CN106458808A	2020-05-13	958
亚甲基富勒烯-专利编号CN104884423A	2020-05-13	911
富勒烯蓄能电池-专利编号CN101188253B	2020-05-12	97
富勒烯混合物-专利编号CN106795068A	2020-05-11	1005
富勒烯制备方法-专利编号CN102001647A	2020-05-13	105
亚甲基富勒烯-专利编号CN104884423B	2020-05-12	120
富勒烯-专利编号CN106170736A	2020-05-11	868
富勒烯制备方法-专利编号CN102001647B	2020-05-11	313
富勒烯衍生物-专利编号CN101801926A	2020-05-11	778
富勒烯蓄能电池-专利编号CN101188253A	2020-05-12	875

亚甲基富勒烯

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