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1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂的应用方法

阅读：256发布：2020-12-29

IPRDB可以提供1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂的应用方法专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且本发明公开了一种1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂的应用方法。该催化剂用于消除汽车尾气中的氮氧化物过程包括：以一定温度和流速下向反应器通入含有NO,O2,N2的混合气体进行氧化储存;之后再向反应器通入含有NO，H2或C3H6，N2的混合气体进行还原，并且重复循环氧化储存和还原过程。本发明优点在于使用温度低，消除效率高，成本低。，下面是1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂的应用方法专利的具体信息内容。

权利要求

1.一种1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂的应用方法，用于消除汽车尾气中的氮氧化物，其特征在于包括以下过程：

1）对于装填有粒径为60~100目的1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂的反应器，在温度为

4 -1

50-350℃ ，以空速为3.75×10 h 向反应器通入含有NO成分的混合气体进行氧化储存氮氧化物，氧化储存2min，所述的混合气体成分及体积含量：NO为500ppm；O 2为6.7%；其余为N2载气；

4 -1

2）氧化储存之后立刻在温度为50-350℃及空速为3.75×10 h 条件下，向反应器通入含有NO成分的混合气体进行还原氮氧化物，还原1min，所述的混合气体成分体积含量：NO为500ppm；H 2为1000ppm或C 3H6为1000ppm；其余为N 2载气；

3）重复循环步骤1）的氧化储存过程和步骤2）的还原过程，循环20次，NOx转化率达

100%，N2的选择性达98.6%。

说明书全文

1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂的应用方法

技术领域

[0001] 本发明涉及一种1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂的应用方法，属于汽车尾气净化中的氮氧化物催化消除技术。

背景技术

[0002] 稀薄燃烧技术能够大幅降低机动车的燃油消耗，提高燃油经济性，同时能够减少温室气体CO2的排放。但是如何在稀燃条件下将氮氧化物（NOx, 包括NO和NO2）有效消除已经成为一个世界难题。尤其是机动车在冷启动时，尾气处理装置未达到起燃温度，于是大量NOx直接排放，造成严重污染，因此低温冷启动的NOx排放控制也已成为研究重点。为了消除稀燃发动机排放中的NOx，日本丰田公司于1995年提出的NOx储存还原（NSR）技术得到了迅猛发展，常用Pt/BaO/Al2O3类型的催化剂，但该类型催化剂的温度窗口一般在300 ℃以上，低温时的活性并不佳。由于Mn2O3具有优良的低温氧化还原性能，在NO选择催化还原反应中具有较高的低温活性，但对NOx还原能力不足。目前，这种贵金属Pt与Mn2O3相结合的NSR催化剂技术在实际应用中还是一个空白。

发明内容

[0003] 本发明目的是提供一种1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂的应用方法，该催化剂应用于消除冷启动时汽车尾气NOx的过程中，使用温度低，良好的活性和选择性、效率高。

[0004] 本发明是通过以下技术方案加以实现的，一种1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂的应用方法，其特征在于包括以下过程：

[0005] 1）对于填装有粒径为40~60目的1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂的反应器，在温度为4 -1
50~350 ℃，以空速为3.75×10 h 向反应器通入含有NO成分的混合气体进行氧化储存氮氧化物，氧化储存2min，所述的混合气体成分及体积含量：NO为500ppm；O2为6.7%；其余为N2载气；

[0006] 2）氧化储存之后立刻在温度为50~350 ℃及空速为3.75×104 h-1条件下，向反应器通入含有NO成分的混合气体进行还原氮氧化物，还原1min，所述的混合气体成分及体积含量：NO为500ppm；H2为1000ppm或C3H6为1000ppm；其余为N2载气；

[0007] 3）重复循环步骤1）的氧化储存过程和步骤2）的还原过程，循环20次，NOx转化率达100%，N2的选择性达98.6%。

[0008] 本发明优点在于采用1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂，以储存还原的方式消除汽车尾气中的氮氧化物，采用H2或C3H6做还原剂在较低的温度下就可以获得较高的活性，而该催化剂的价格却比Pt/BaO/Al2O3催化剂便宜将近50％。

具体实施方式

[0009] 实施例1

[0010] 采用沉淀法制备Mn2O3，称取15 g Mn(CH3COO)2试剂溶于100 mL的去离子水中，将溶液在30 min内滴入不断搅拌的(NH4)2CO3溶液中，溶液pH值控制在9 10。所得沉淀物在室温下老化4 h，经过滤洗涤后，将滤饼放入90 ℃的烘箱中干燥24 h得到前驱体。然后将其放入马弗炉中，以5 ℃/min的升温速率在550 ℃焙烧4 h得到Mn2O3样品。

[0011] 样品γ-Al2O3在马弗炉中600 ℃预处理4h备用。

[0012] 按照化学计量称取4 g γ-Al2O3，采用等体积浸渍的方法将0.752 g Pt(NO3)2溶液加入到γ-Al2O3中，静置24 h后，放入90 ℃干燥箱中干燥24 h。将烘干后的样品在500℃焙烧4 h，得到Pt/Al2O3样品。按照Mn:Al=1:1的比例，称取2.62 g Pt/Al2O3和4 g Mn2O3样品，放入球磨机中以257r/min的转速机械混合5 h，得到1.5 wt.% Pt/Al2O3+Mn2O3样品，标记为1.5Pt/Al2O3-Mn2O3。样品经压片后得到40 60目大小的颗粒8g，备用。

[0013] 以该催化剂进行NOx储存还原过程：将粒度为60~100目的1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂 400mg置入内径为4毫米的固定床反应器中，在温度为50 ℃下，向固定床反应器中通入4 -1
空速为3.75×10 h 的混合气体进行NOx氧化储存，该混合气体体积组成为：NO为500ppm；
O2为6.7％；其余为N2平衡气，氧化储存2min，之后切换通入混合气体进行还原，该混合气体组成为：NO为500ppm；H2为1000ppm；其余为N2平衡气，还原1min，如此按储存时间与还原时间比为2min:1min进行周期性的氧化和还原循环过程，循环20次，连续监测气体中NOx的浓度随反应时间的变化，吸附NOx浓度采用Model 42i-HL氮氧化物分析仪（Thermo Scientific，化学发光检测器）进行检测。检测结果经计算：NOx转化率为85.3％，N2的选择性为64.9%，由此计算得到的NOx消除效率为55.4%。

[0014] 实施例2

[0015] 以实施例1方法制备样品1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂400mg，对其进行NOx储存还原过程：将粒度为60~100目的1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂400mg置入内径为4毫米的固定4 -1
床反应器中，在温度为100 ℃下，向固定床反应器中通入空速为3.75×10 h 的混合气体进行NOx氧化储存，该混合气体体积组成为：NO为500ppm；O2为6.7％；其余为N2平衡气，氧化储存2min，之后切换通入混合气体进行还原，该混合气体组成为：NO为500ppm；H2为
1000ppm ；其余为N2平衡气，还原1min，如此按储存时间与还原时间比为2min:1min进行周期性的氧化和还原循环过程，循环20次，连续监测气体中NOx的浓度随反应时间的变化，吸附NOx浓度采用Model 42i-HL氮氧化物分析仪（Thermo Scientific，化学发光检测器）进行检测。检测结果为：NOx转化率为100％，N2的选择性为57.8%，由此计算得到的NOx消除效率为57.8%。

[0016] 实施例3

[0017] 以实施例1方法制备样品1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂400mg，对其进行NOx储存还原过程：将粒度为60~100目的1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂400mg置入内径为4毫米的固定4 -1
床反应器中，在温度为150 ℃下，向固定床反应器中通入空速为3.75×10 h 的混合气体进行NOx氧化储存，该混合气体体积组成为：NO为500ppm；O2为6.7％；其余为N2平衡气，氧化储存2min，之后切换通入混合气体进行还原，该混合气体组成为：NO为500ppm；H2为
1000ppm ；其余为N2平衡气，还原1min，如此按储存时间与还原时间比为2min:1min进行周期性的氧化和还原循环过程，循环20次，连续监测气体中NOx的浓度随反应时间的变化，吸附NOx浓度采用Model 42i-HL氮氧化物分析仪（Thermo Scientific，化学发光检测器）进行检测。检测结果为：NOx转化率为100％，N2的选择性为98.6%，由此计算得到的NOx消除效率为98.6%。

[0018] 实施例4

[0019] 以实施例1方法制备样品1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂400mg，对其进行NOx储存还原过程：将粒度为60~100目的1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂400mg置入内径为4毫米的固定4 -1
床反应器中，在温度为200 ℃下，向固定床反应器中通入空速为3.75×10 h 的混合气体进行NOx氧化储存，该混合气体体积组成为：NO为500ppm；O2为6.7％；其余为N2平衡气，氧化储存2min，之后切换通入混合气体进行还原，该混合气体组成为：NO为500ppm；H2为
1000ppm ；其余为N2平衡气，还原1min，如此按储存时间与还原时间比为2min:1min进行周期性的氧化和还原循环过程，循环20次，连续监测气体中NOx的浓度随反应时间的变化，吸附NOx浓度采用Model 42i-HL氮氧化物分析仪（Thermo Scientific，化学发光检测器）进行检测。检测结果为：NOx转化率为100％，N2的选择性为94.6%，由此计算得到的NOx消除效率为94.6%。

[0020] 实施例5

[0021] 以实施例1方法制备样品1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂400mg，对其进行NOx储存还原过程：将粒度为60~100目的1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂400mg置入内径为4毫米的固定床反4 -1
应器中，在温度为250 ℃下，向固定床反应器中通入空速为3.75×10 h 的混合气体进行NOx氧化储存，该混合气体体积组成为：NO为500ppm；O2为6.7％；其余为N2平衡气，氧化储存2min，之后切换通入混合气体进行还原，该混合气体组成为：NO为500ppm；H2为1000ppm ；其余为N2平衡气，还原1min，如此按储存时间与还原时间比为2min:1min进行周期性的氧化和还原循环过程，循环20次，连续监测气体中NOx的浓度随反应时间的变化，吸附NOx浓度采用Model 42i-HL氮氧化物分析仪（Thermo Scientific，化学发光检测器）进行检测。
检测结果为：NOx转化率为82.3％，N2的选择性为86.6%，由此计算得到的NOx消除效率为
71.3%。

[0022] 实施例6

[0023] 以实施例1方法制备样品1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂400mg，对其进行NOx储存还原过程：将粒度为60~100目的1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂400mg置入内径为4毫米的固定床反4 -1
应器中，在温度为300 ℃下，向固定床反应器中通入空速为3.75×10 h 的混合气体进行NOx氧化储存，该混合气体体积组成为：NO为500ppm；O2为6.7％；其余为N2平衡气，氧化储存2min，之后切换通入混合气体进行还原，该混合气体组成为：NO为500ppm；H2为1000ppm ；其余为N2平衡气，还原1min，如此按储存时间与还原时间比为2min:1min进行周期性的氧化和还原循环过程，循环20次，连续监测气体中NOx的浓度随反应时间的变化，吸附NOx浓度采用Model 42i-HL氮氧化物分析仪（Thermo Scientific，化学发光检测器）进行检测。
检测结果为：NOx转化率为63.1％，N2的选择性为91.2%，由此计算得到的NOx消除效率为
57.5%。

[0024] 实施例7

[0025] 以实施例1方法制备样品1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂400mg，对其进行NOx储存还原过程：将粒度为60~100目的1.5Pt/Al2O3-Mn2O3催化剂400mg置入内径为4毫米的固定床反4 -1
应器中，在温度为350 ℃下，向固定床反应器中通入空速为3.75×10 h 的混合气体进行NOx氧化储存，该混合气体体积组成为：NO为500ppm；O2为6.7％；其余为N2平衡气，氧化储

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