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用于减少氮氧化物的废气处理催化剂

阅读：903发布：2020-12-31

IPRDB可以提供用于减少氮氧化物的废气处理催化剂专利检索，专利查询，专利分析的服务。并且本发明提供一种有效减少氮氧化物(NOx)的选择性催化还原(SCR)催化剂，所述SCR催化剂包含用选自铁、铜及其组合的金属促进的金属促进分子筛，其中金属以基于金属促进的分子筛的总重量以氧化物计为2.6重量％或更少的量存在。本发明还提供了催化剂制品、废气处理系统方法和处理废气料流的方法，各自包含本发明的SCR催化剂。SCR催化剂特别可用于处理稀燃汽油发动机的废气。，下面是用于减少氮氧化物的废气处理催化剂专利的具体信息内容。

权利要求

1.一种有效减少氮氧化物(NOx)的选择性催化还原(SCR)催化剂，该SCR催化剂包含用选自铁、铜及其组合的金属促进的金属促进分子筛，其中金属以基于金属促进分子筛的总重量以氧化物计为2.6重量％或更少的量存在。

2.权利要求1的SCR催化剂，其中金属以约2.0重量％或更少的量存在。

3.权利要求2的SCR催化剂，其中金属以约1.8重量％或更少的量存在。

4.权利要求3的SCR催化剂，其中金属以约1.5重量％或更少的量存在。

5.权利要求1的SCR催化剂，其中金属以约0.5重量％至约2.5重量％的量存在。

6.权利要求1的SCR催化剂，其中金属以约0.5重量％至约1.8重量％的量存在。

7.权利要求1的SCR催化剂，其中金属是铜。

8.权利要求1的SCR催化剂，其中分子筛是具有八个四面体原子的最大环尺寸和双六环(d6r)单元的小孔分子筛。

9.权利要求1的SCR催化剂，其中分子筛是沸石。

10.权利要求9的SCR催化剂，其中沸石的结构类型选自AEI、AFT、AFV、AFX、AVL、CHA、DDR、EAB、EEI、ERI、IFY、IRN、KFI、LEV、LTA、LTN、MER、MWF、NPT、PAU、RHO、RTE、RTH、SAS、SAT、SAV、SFW、TSC、UFI及其组合。

11.权利要求10的SCR催化剂，其中结构类型是CHA。

12.权利要求1的SCR催化剂，其中分子筛的二氧化硅与氧化铝的摩尔比(SAR)为约5至约100。

13.权利要求1的SCR催化剂，其中SCR催化剂在热老化处理后在300℃下显现出约60％或更高的NOx转化率，其中所述热老化处理在850℃下在循环稀/浓条件下在10％蒸汽存在下进行5小时，稀/浓老化循环由5分钟空气、5分钟N2、5分钟4％H2且余量为N2和5分钟N2组成，重复这四个步骤直到达到老化持续时间。

14.权利要求1的SCR催化剂，其中SCR催化剂在热老化处理后在200℃下显现出至少约

0.60g/L或更高的NH3储存量，其中所述热老化处理在850℃下在循环稀/浓条件下在10％蒸汽存在下进行5小时，稀/浓老化循环由5分钟空气、5分钟N2、5分钟4％H2且余量为N2和5分钟N2组成，重复这四个步骤直到达到老化持续时间。

15.一种有效减少稀燃汽油发动机废气中的氮氧化物(NOx)的催化剂制品，该催化剂制品包含其上设置有催化剂组合物的基材载体，其中该催化剂组合物包含权利要求1-14中任一项的SCR催化剂。

16.权利要求15的催化剂制品，其中基材载体是蜂窝状基材。

17.权利要求15的催化剂制品，其中蜂窝状基材是金属或陶瓷。

18.权利要求15的催化剂制品，其中蜂窝基材载体是流通式基材或壁流式过滤器。

19.权利要求15的催化剂制品，其中所述催化剂组合物以载体涂层的形式施加于基材载体上，所述载体涂层还包含选自二氧化硅、氧化铝、二氧化钛、氧化锆、二氧化铈或其组合的粘合剂。

20.一种废气处理系统，包含：

-稀燃汽油发动机，产生废气料流；

-催化剂制品，位于稀燃汽油发动机的下游并与废气料流流体连通，该催化剂制品有效地从废气料流中减少氮氧化物(NOx)，该催化剂制品包含其上设置有催化剂组合物的基材载体，其中所述催化剂组合物包含权利要求1-14中任一项的SCR催化剂。

21.权利要求20的废气处理系统，还包含位于所述稀燃汽油发动机下游和所述SCR催化剂上游的三元转化催化剂(TWC)和贫NOx捕集器(LNT)中的至少一种。

22.权利要求21的废气处理系统，其中TWC和LNT中的一个或两个处于紧密连接位置。

23.一种处理稀燃汽油发动机的废气料流的方法，包括：使废气料流与包含其上设置有催化剂组合物的基材载体的催化剂制品接触，使得减少废气料流中的氮氧化物(NOx)，其中所述催化剂组合物包含权利要求1-14中任一项的SCR催化剂。

24.权利要求23的方法，还包括使所述废气料流与一种或多种催化剂制品接触，所述催化剂制品包含位于所述稀燃汽油发动机下游和SCR催化剂的上游的三元转化催化剂(TWC)和贫NOx捕集器(LNT)中的至少一种。

说明书全文

用于减少氮氧化物的废气处理催化剂

[0001] 发明技术领域

[0002] 本发明一般性地涉及汽油废气处理催化剂领域，特别是能够减少发动机排放物中的NOx的催化剂。

[0003] 发明背景

[0004] 通常用一种或多种三元转化(TWC)汽车催化剂处理由汽油发动机驱动的车辆的废气，该类催化剂可有效减少在化学计量的空气/燃料条件下或其附近操作的发动机的排放物中的氮氧化物(NOx)、一氧化碳(CO)和烃(HC)污染物。导致化学计量条件的空气与燃料的精确比例随燃料中碳和氢的相对比例而变化。空气/燃料(A/F)比是在燃烧过程中例如在内燃机中存在的空气与燃料的质量比。化学计量A/F比对应于烃类燃料(例如汽油)完全燃烧而得到二氧化碳(CO2)和水。因此，符号λ用于表示将给定燃料的特定A/F比除以化学计量A/F比的结果，使得：λ＝1是化学计量混合物，λ>1是贫含燃料混合物，λ<1是富含燃料混合物。

[0005] 具有电子燃料喷射和空气吸入系统的常规汽油发动机提供恒定变化的空气-燃料混合物，其在稀和浓排放物之间快速且连续地循环。最近，为了改进燃料经济性，将汽油燃料发动机设计成在稀薄条件下运行。“稀薄条件”是指将供应给该类发动机的燃烧混合物中的空气与燃料的比保持在化学计量比以上，使得产生的废气是“稀的”，即废气的氧含量相对高。稀燃汽油直喷(GDI)发动机提供的燃料效率益处在于可通过在过量空气中进行燃料燃烧而有助于减少温室气体排放。

[0006] 通常用TWC催化剂处理由稀燃汽油发动机驱动的车辆的废气，该催化剂有效地减少在稀薄条件下操作的发动机的排放物中的CO和HC污染物。还必须降低NOx的排放以满足排放法规标准。然而，当汽油发动机稀运行时，TWC催化剂对减少NOx排放不是有效的。两种用于还原NOx的最有前景的技术是氨选择性催化还原(SCR)催化剂和贫NOx捕集器(LNT)。将某些SCR催化剂用于稀燃汽油发动机具有挑战性，因为预期该类催化剂在瞬态稀/浓条件下在高温下显现出热稳定性。本领域持续需要SCR催化剂，以有效减少稀燃汽油发动机的NOx排放，同时还显现出足够的高温热稳定性。

[0007] 发明简述

[0008] 本发明提供一种有效减少氮氧化物(NOx)的选择性催化还原(SCR)催化剂，其中SCR催化剂包含用选自铁、铜及其组合的金属促进的金属促进分子筛，其中金属以基于金属促进分子筛的总重量以氧化物计为2.6重量％或更少的量存在。已经确定分子筛上降低的金属负载量可以提高在高温稀/浓老化后SCR催化剂的热稳定性。在某些实施方案中，金属以约2.0重量％或更低，或约1.8重量％或更低，或约1.5重量％或更低的量存在。例如，金属可以以约0.5％至约2.5重量％或约0.5％至约1.8重量％的量存在。在某些实施方案中，金属是铜。

[0009] SCR催化剂的分子筛可以是例如具有八个四面体原子的最大环尺寸和双六环(d6r)单元的小孔分子筛。在一些实施方案中，分子筛是沸石，例如具有选自AEI、AFT、AFV、AFX、AVL、CHA、DDR、EAB、EEI、ERI、IFY、IRN、KFI、LEV、LTA、LTN、MER、MWF、NPT、PAU、RHO、RTE、RTH、SAS、SAT、SAV、SFW、TSC、UFI及其组合的结构类型的沸石。在一些实施方案中，结构类型是CHA。分子筛可具有在各种范围内，例如约5至约100的二氧化硅与氧化铝(SAR)的摩尔比。

[0010] 在某些实施方案中，SCR催化剂在热老化处理后在300℃下显现出约60％或更高的NOx转化率，其中热老化处理在850℃下在循环稀/浓条件下在10％蒸汽存在下进行5小时，稀/浓老化循环由5分钟空气、5分钟N2、5分钟4％H2(余量为N2)和5分钟N2组成，重复这四个步骤直到达到老化持续时间。此外，在上述热老化处理之后，SCR催化剂的某些实施方案在200℃下显现出至少约0.60g/L或更高的NH3储存量。

[0011] 另一方面，本发明提供一种有效减少稀燃汽油发动机废气中的氮氧化物(NOx)的催化剂制品，该催化剂制品包含其上设置有催化剂组合物的基材载体，其中催化剂组合物包含本发明任何实施方案的SCR催化剂。示例性基材载体包括蜂窝状基材，其可以由例如金属或陶瓷构成。示例性蜂窝状基材载体包括流通式基材或壁流式过滤器。催化剂组合物可以以载体涂层形式施加于基材载体上，并且载体涂层可以包含额外材料，例如选自二氧化硅、氧化铝、二氧化钛、氧化锆、二氧化铈或其组合的粘合剂。

[0012] 更进一步地，本发明包括一种废气处理系统，其包含产生废气料流的稀燃汽油发动机和位于稀燃汽油发动机下游并与废气料流流体连通的任何本发明实施方案的催化剂制品。废气处理系统还可包括例如位于稀燃汽油发动机下游和SCR催化剂上游的三元转化催化剂(TWC)和贫NOx捕集器(LNT)中的至少一种(其中TWC和LNT中的一个或两个处于紧密连接位置中)。

[0013] 在又一方面，本发明提供一种处理来自稀燃汽油发动机的废气料流的方法，包括使废气料流与包含其上设置有催化剂组合物的基材载体的催化剂制品接触，使得减少废气料流中的氮氧化物(NOx)，其中所述催化剂组合物包含任何本发明实施方案的SCR催化剂。

[0014] 本公开包括但不限于以下实施方案。

[0015] 实施方案1：一种有效减少氮氧化物(NOx)的选择性催化还原(SCR)催化剂，该SCR催化剂包含用选自铁、铜及其组合的金属促进的金属促进分子筛，其中金属以基于金属促进分子筛的总重量以氧化物计为2.6重量％或更少的量存在。

[0016] 实施方案2：任何前述实施方案的SCR催化剂，其中金属以约2.0重量％或更低的量存在。

[0017] 实施方案3：任何前述实施方案的SCR催化剂，其中金属以约1.8重量％或更低的量存在。

[0018] 实施方案4：任何前述实施方案的SCR催化剂，其中金属以约1.5重量％或更低的量存在。

[0019] 实施方案5：实施方案1的SCR催化剂，其中金属以约0.5重量％至约2.5重量％的量存在。

[0020] 实施方案6：实施方案1-3或5中任一项的SCR催化剂，其中金属以约0.5重量％至约1.8重量％的量存在。

[0021] 实施方案7：任何前述实施方案的SCR催化剂，其中金属是铜。

[0022] 实施方案8：任何前述实施方案的SCR催化剂，其中分子筛是具有八个四面体原子的最大环尺寸和双六环(d6r)单元的小孔分子筛。

[0023] 实施方案9：任何前述实施方案的SCR催化剂，其中分子筛是沸石。

[0024] 实施方案10：任何前述实施方案的SCR催化剂，其中沸石的结构类型选自AEI、AFT、AFV、AFX、AVL、CHA、DDR、EAB、EEI、ERI、IFY、IRN、KFI、LEV、LTA、LTN、MER、MWF、NPT、PAU、RHO、RTE、RTH、SAS、SAT、SAV、SFW、TSC、UFI及其组合。

[0025] 实施方案11：任何前述实施方案的SCR催化剂，其中结构类型是CHA。

[0026] 实施方案12：任何前述实施方案的SCR催化剂，其中分子筛的二氧化硅与氧化铝的摩尔比(SAR)为约5至约100。

[0027] 实施方案13：任何前述实施方案的SCR催化剂，其中SCR催化剂在热老化处理后在300℃下显现出约60％或更高的NOx转化率，其中热老化处理在850℃下在循环稀/浓条件下在10％蒸汽存在下进行5小时，稀/浓老化循环由5分钟空气、5分钟N2、5分钟4％H2(余量为N2)和5分钟N2组成，重复这四个步骤直到达到老化持续时间。

[0028] 实施方案14：任何前述实施方案的SCR催化剂，其中SCR催化剂在热老化处理后在200℃下显现出至少约0.60g/L或更高的NH3储存量，其中热老化处理在850℃下在循环稀/浓条件下在10％蒸汽存在下进行5小时，稀/浓老化循环由5分钟空气、5分钟N2、5分钟4％H2(余量为N2)和5分钟N2组成，重复这四个步骤直到达到老化持续时间。

[0029] 实施方案15：一种有效减少稀燃汽油发动机废气中的氮氧化物(NOx)的催化剂制品，该催化剂制品包含其上设置有催化剂组合物的基材载体，其中催化剂组合物包含任何前述实施方案的SCR催化剂。

[0030] 实施方案16：任何前述实施方案的催化剂制品，其中基材载体是蜂窝状基材。

[0031] 实施方案17：任何前述实施方案的催化剂制品，其中蜂窝状基材是金属或陶瓷。

[0032] 实施方案18：任何前述实施方案的催化剂制品，其中蜂窝状基材载体是流通式基材或壁流式过滤器。

[0033] 实施方案19：任何前述实施方案的催化剂制品，其中催化剂组合物以载体涂层形式施用于基材载体，载体涂层还包含选自二氧化硅、氧化铝、二氧化钛、氧化锆、二氧化铈或其组合的粘合剂。

[0034] 实施方案20：一种废气处理系统，包含：稀燃汽油发动机，其产生废气料流；催化剂制品，位于稀燃汽油发动机的下游并与废气料流流体连通，该催化剂制品有效减少废气料流中的氮氧化物(NOx)，该催化剂制品包含其上设置有催化剂组合物的基材载体，其中催化剂组合物包含任何前述实施方案的SCR催化剂。

[0035] 实施方案21：任何前述实施方案的废气处理系统，还包含位于稀燃汽油发动机下游和SCR催化剂上游的三元转化催化剂(TWC)和贫NOx捕集器(LNT)中的至少一种。

[0036] 实施方案22：任何前述实施方案的废气处理系统，其中TWC和LNT中的一个或两个处于紧密连接位置。

[0037] 实施方案23：一种处理来自稀燃汽油发动机的废气料流的方法，包括：使废气料流与包含其上设置有催化剂组合物的基材载体的催化剂制品接触以减少废气料流中的氮氧化物(NOx)，其中所述催化剂组合物包含任何前述实施方案的SCR催化剂。

[0038] 实施方案24：任何前述实施方案的方法，还包括使废气料流与一种或多种催化剂制品接触，所述催化剂制品包含位于稀燃汽油发动机下游和SCR催化剂上游的三元转化催化剂(TWC)和贫NOx捕集器(LNT)中的至少一种。

[0039] 通过阅读以下详细描述以及在下面简要描述的附图，本公开的这些和其他特征、方面和优点将变得显而易见。本发明包含上述实施方案中的两个、三个、四个或更多个的任何组合以及本公开中阐述的任何两个、三个、四个或更多个特征或要素的组合，与这些特征或要素是否在本文的具体实施方案描述中明确地组合无关。本公开旨在从整体上阅读，使得在任何其各个方面和实施方案中所公开的发明的任何可分离的特征或要素应被视为旨在可组合，除非上下文另有明确说明。通过下文本发明的其他方面和优点将变得显而易见。

[0040] 附图简述

[0041] 为了提供对本发明实施方案的理解，参考附图，附图不一定按比例绘制，并且其中附图标记是指本发明的示例性实施方案的组件。附图仅是示例性的且不应解释为限制本发明。

[0042] 图1A是蜂窝型基材的透视图，该基材可包含本发明的催化剂组合物；

[0043] 图1B是相对于图1A放大并且沿与图1A的载体的端面平行的平面截取的局部截面视图，其显示了图1A中所示的多个气体流动通道的放大视图。

[0044] 图2显示了壁流式过滤器基材的一部分的截面视图；

[0045] 图3显示了使用本发明催化剂的排放物处理系统的一个实施方案的示意图。

[0046] 图4是显示根据实施例制备的样品在空气老化和稀/浓老化后的BET表面积的条形图。

[0047] 图5图解说明了如实施例中所述的SCR催化剂的点火测试结果；和

[0048] 图6是显示如实施例中所述的SCR催化剂的NH3储存容量的条形图。

[0049] 发明详述

[0050] 在描述本发明的若干示例性实施方案之前，应理解本发明不限于以下描述中阐述的构造或工艺步骤的细节。本发明能够具有其他实施方案并且能够以各种方式实践或实施。

[0051] 关于本公开中使用的术语，提供以下定义。

[0052] 如在本说明书和所附权利要求中所使用的，单数形式“一”、“一个”和“该”包括复数指示物，除非上下文另有明确说明。因此，例如，提及“催化剂”包括两种或更多种催化剂的混合物等。

[0053] 如本文所用，术语“减少(abate)”意指量的减少，且“减少(abatement)”意指由任何手段引起的量的减少。

[0054] 如本文所用，术语“汽油发动机”是指具有设计为在汽油上运行的火花点火的任何内燃发动机。最近，为了改进燃料经济性，将汽油燃料发动机设计成在稀薄条件下运行。“稀薄条件”是指将供应给该类发动机的燃烧混合物中的空气与燃料的比例保持在化学计量比以上，使得产生的废气是“稀的”，即废气的氧含量相对高(λ>1)。例如，稀燃汽油直喷(GDI)发动机提供燃料效率的益处在于可通过在过量空气中进行燃料燃烧而有助于减少温室气体排放。在一个或多个实施方案中，发动机选自化学计量汽油发动机或稀燃汽油直喷发动机。

[0055] 如本文所用，术语“料流”广泛地指可包含固体或液体颗粒状物质的流动气体的任何组合。术语“气态料流”或“废气料流”是指气态组分的料流，例如发动机的排放物，其可包含夹带的非气态组分，例如液滴、固体颗粒等。发动机的废气料流通常还包含燃烧产物、不完全燃烧产物、氮氧化物、可燃和/或含碳颗粒状物质(烟灰)，以及未反应的氧气和氮气。

[0056] 如本文所用，术语“耐火金属氧化物载体”和“载体”是指下面的高表面积材料，其上携带额外的化学化合物或元素。载体颗粒通常具有大于20埃的孔和宽的孔分布。如本文所定义，该类耐火金属氧化物载体不包括分子筛，特别是沸石。在具体实施方案中，可以使用高表面积的耐火金属氧化物载体，例如氧化铝载体材料，也称为“γ-氧化铝”或“活化氧化铝”，其通常显现出超过60平方米/克(“m2/g”)的BET表面积，通常高达约200m2/g或更高。该类活化氧化铝通常是氧化铝的γ相和δ相的混合物，但也可包含显著量的η、κ和θ氧化铝相。除活化氧化铝之外的耐火金属氧化物可用作给定催化剂中至少一些催化组分的载体。
例如，已知散装二氧化铈、氧化锆、α-氧化铝、二氧化硅、二氧化钛和其他材料用于这种用途。

[0057] 如本文所用，术语“BET表面积”具有涉及用于通过N2吸附测定表面积的Brunauer、Emmett、Teller方法的其通常含义。孔尺寸和孔体积也可以使用BET型N2吸附或解吸实验来测定。

[0058] 如本文所用，术语“储氧组分”(OSC)是指具有多价态并且可以积极地在还原条件下与还原剂如一氧化碳(CO)和/或氢气反应，然后在氧化条件下与氧化剂如氧气或氮氧化物反应的实体。储氧组分的实例包括稀土氧化物，特别是二氧化铈、氧化镧、氧化镨、氧化钕、氧化铌、氧化铕、氧化钐、氧化镱、氧化钇、氧化锆及其混合物。

[0059] 术语“贱金属(base metal)”通常是指当暴露于空气和水分时相对容易氧化或腐蚀的金属。在一个或多个实施方案中，贱金属包含一种或多种选自钒(V)、钨(W)、钛(Ti)、铜(Cu)、铁(Fe)、钴(Co)、镍(Ni)、铬(Cr)、锰(Mn)、钕(Nd)、钡(Ba)、铈(Ce)、镧(La)、镨(Pr)、镁(Mg)、钙(Ca)、锌(Zn)、铌(Nb)、锆(Zr)、钼(Mo)、锡(Sn)、钽(Ta)和锶(Sr)或其组合的贱金属氧化物。

[0060] 如本文所用，术语“铂族金属”或“PGM”是指元素周期表中定义的一种或多种化学元素，包括铂、钯、铑、锇、铱和钌以及它们的混合物。

[0061] 具有高负载量的促进剂金属的某些SCR催化剂在浓/稀循环条件下显现出差的热稳定性。不受理论束缚，认为例如高Cu和/或Fe负载的SCR催化剂的不稳定性是由于沸石微孔)中Cu(II)和/或Fe(III)阳离子的近似性，其在高温下在富老化条件下经受还原而形成金属Cu和/或金属Fe纳米颗粒。在稀薄条件下，那些金属Cu和/或金属Fe物质以团聚形式氧化成CuO和/或Fe2O3而非位点分离的Cu和/或Fe阳离子。结果，沸石结构连续损失Cu和/或Fe阳离子物质并最终坍塌。令人惊奇地，发现包含相对低的Cu和/或Fe负载量的催化剂在稀/浓老化下，特别是在高温(例如850℃)下显示更高的热稳定性。

[0062] 因此，根据本发明第一方面的实施方案，提供了一种有效减少汽油发动机废气中的NOx的催化剂，该催化剂包含用选自铁、铜及其组合的金属促进的金属促进分子筛，其中金属以基于金属促进分子筛的总重量以氧化物计为2.6重量％或更少的量存在。

[0063] 如本文所用，术语“选择性催化还原”(SCR)是指使用含氮还原剂将氮的氧化物还原为双氮(N2)的催化方法。如本文所用，术语“氮氧化物”或“NOx”表示氮的氧化物。

[0064] SCR方法使用氨催化还原氮氧化物以形成氮气和水：

[0065] 4NO+4NH3+O2→4N2+6H2O(标准SCR反应)

[0066] 2NO2+4NH3→3N2+6H2O(慢速SCR反应)

[0067] NO+NO2+2NH3→2N2+3H2O(快速SCR反应)

[0068] 在SCR方法中使用的催化剂理想地应能够在水热条件下在宽范围的使用温度条件(例如约200℃至约600℃或更高)下保持良好的催化活性。在实践中经常遇到水热条件，例如在烟灰过滤器(用于移除颗粒的废气处理系统的组件)再生期间。

[0069] 术语“分子筛”是指沸石和其他骨架材料(例如同晶取代的材料)。分子筛是基于拓展的氧离子三维网络的材料，其通常包含四面体型位点并具有基本均匀的孔分布，其中平均孔尺寸通常不大于20埃。孔尺寸由环尺寸限定。根据一个或多个实施方案，应理解通过其骨架类型限定分子筛，意欲包括任何和所有沸石或同型骨架材料，例如SAPO、ALPO和MeAPO，Ge-硅酸盐、全二氧化硅(all-silica)和具有相同骨架类型的类似材料。

[0070] 通常，将分子筛(例如沸石)定义为具有开放三维骨架结构的硅铝酸盐，其由共角TO4四面体组成，其中T是Al、Si或任选地P。抗衡阴离子骨架的电荷的阳离子与骨架氧松散相连，且剩余的孔体积填充水分子。非骨架阳离子通常是可交换的，并且水分子可移除。

[0071] 如本文所用，术语“沸石”是指分子筛的具体实例，包括硅和铝原子。沸石是具有相当均匀孔尺寸的结晶材料，其取决于沸石的类型和沸石晶格中包含的阳离子的类型和量，直径为约3-10埃。沸石以及其他分子筛的二氧化硅与氧化铝的摩尔比(SAR)可以在宽范围内变化，但通常为2或更大。在一个或多个实施方案中，分子筛的SAR摩尔比为约2至约300，包括约5至约250；约5至约200；约5至约100；约5至约50。在一个或多个具体实施方案中，分子筛的SAR摩尔比为约10至约200，约10至约100，约10至约75，约10至约60，约10至约50；约15至约100，约15至约75，约15至约60，约15至约50；约20至约100，约20至约75，约20至约60，或约20至约50。

[0072] 在更具体的实施方案中，提及硅铝酸盐沸石骨架类型将材料限制为不包括磷或骨架中取代的其他金属的分子筛。然而，为清楚起见，如本文所用，“硅铝酸盐沸石”不包括铝磷酸盐材料，例如SAPO、ALPO和MeAPO材料，并且更广义的术语“沸石”旨在包括硅铝酸盐和铝磷酸盐。术语“铝磷酸盐”是指分子筛的另一具体实例，包括铝和磷酸盐原子。铝磷酸盐是具有相当均匀孔尺寸的结晶材料。

[0073] 在一个或多个实施方案中，分子筛独立地包含SiO4/AlO4四面体，其通过共同的氧原子连接以形成三维网络。在其他实施方案中，分子筛包含SiO4/AlO4/PO4四面体。一个或多个实施方案的分子筛可以主要根据由(SiO4)/AlO4或SiO4/AlO4/PO4四面体的刚性网络形成的空隙的几何形状来区分。空隙的入口相对于形成入口开放的原子由6、8、10或12个环原子形成。在一个或多个实施方案中，分子筛包含不大于12(包括6、8、10和12)的环尺寸。

[0074] 根据一个或多个实施方案，分子筛可以基于由其识别结构的骨架拓扑结构。通常，可以使用任何骨架类型的沸石，例如ABW、ACO、AEI、AEL、AEN、AET、AFG、AFI、AFN、AFO、AFR、AFS、AFT、AFX、AFY、AHT、ANA、APC、APD、AST、ASV、ATN、ATO、ATS、ATT、ATV、AVL、AWO、AWW、BCT、BEA、BEC、BIK、BOG、BPH、BRE、CAN、CAS、SCO、CFI、SGF、CGS、CHA、CHI、CLO、CON、CZP、DAC、DDR、DFO、DFT、DOH、DON、EAB、EDI、EEI、EMT、EON、EPI、ERI、ESV、ETR、EUO、FAU、FER、FRA、GIS、GIU、GME、GON、GOO、HEU、IFR、IFY、IHW、IRN、ISV、ITE、ITH、ITW、IWR、IWW、JBW、KFI、LAU、LEV、LIO、LIT、LOS、LOV、LTA、LTL、LTN、MAR、MAZ、MEI、MEL、MEP、MER、MFI、MFS、MON、MOR、MOZ、MSO、MTF、MTN、MTT、MTW、MWF、MWW、NAB、NAT、NES、NON、NPO、NPT、NSI、OBW、OFF、OSI、OSO、OWE、PAR、PAU、PHI、PON、RHO、RON、RRO、RSN、RTE、RTH、RUT、RWR、RWY、SAO、SAS、SAT、SAV、SBE、SBS、SBT、SFE、SFF、SFG、SFH、SFN、SFO、SFW、SGT、SOD、SOS、SSY、STF、STI、STT、TER、THO、TON、TSC、UEI、UFI、UOZ、USI、UTL、VET、VFI、VNI、VSV、WIE、WEN、YUG、ZON或其组合的骨架类型。

[0075] 在一个或多个实施方案中，分子筛包含8环小孔硅铝酸盐沸石。如本文所用，术语“小孔”是指孔开口小于约5埃，例如约3.8埃。短语“8-环”沸石是指具有8-环孔开口和双六环二级构建单元且具有笼状结构(由通过4个环连接的双六环构建单元形成)的沸石。在一个或多个实施方案中，分子筛是具有八个四面体原子的最大环尺寸的小孔分子筛。

[0076] 沸石由二级构建单元(SBU)和复合构建单元(CBU)组成，并且具有许多不同骨架结构。二级构建单元包含至多16个四面体原子并且是非手性的。复合构建单元不需要是非手性的，且不一定用于构建整个骨架。例如，一组沸石在其骨架结构中具有单个4-环(s4r)复合构建单元。在4环中，“4”表示四面体硅和铝原子的位置，且氧原子位于四面体原子之间。其他复合构建单元包括例如单个6环(s6r)单元、双4环(d4r)单元和双6环(d6r)单元。d4r单元通过连接两个s4r单元形成。d6r单元通过连接两个s6r单元形成。在d6r单元中，存在十二个四面体原子。在某些实施方案中使用的示例性沸石骨架类型包括AEI、AFT、AFX、AFV、AVL、CHA、DDR、EAB、EEI、EMT、ERI、FAU、GME、IFY、IRN、JSR、KFI、LEV、LTA、LTL、LTN、MER、MOZ、MSO、MWF、MWW、NPT、OFF、PAU、RHO、RTE、RTH、SAS、SAT、SAV、SBS、SBT、SFW、SSF、SZR、TSC、UFI和WEN。
在某些有利的实施方案中，沸石骨架选自AEI、AFT、AFV、AFX、AVL、CHA、DDR、EAB、EEI、ERI、IFY、IRN、KFI、LEV、LTA、LTN、MER、MWF、NPT、PAU、RHO、RTE、RTH、SAS、SAT、SAV、SFW、TSC、UFI及其组合。在其他具体实施方案中，分子筛具有选自CHA、AEI、AFX、ERI、KFI、LEV及其组合的骨架类型。在又一具体实施方案中，分子筛具有选自CHA、AEI和AFX的骨架类型。在一个或多个非常具体的实施方案中，分子筛具有CHA骨架类型。

[0077] 沸石CHA-骨架型分子筛包括天然存在的具有如下近似式的沸石类骨架硅酸盐(tectosilicate)矿物：(Ca,Na2,K2,Mg)Al2Si4O12·6H2O(例如，水合钙铝硅酸盐)。三种合成形式的沸石CHA-骨架型分子筛描述于D.W.Breck的“Zeolite Molecular Sieves”，由John Wiley&Sons于1973年出版，其通过引用并入本文。Breck报道的三种合成形式是Zeolite K-G，描述于J.Chem.Soc.，第2822页(1956)，Barrer等；沸石D，描述于英国专利No.868,846(1961)；沸石R描述于美国专利No.3,030,181，其通过引用并入本文。另一合成形式的沸石CHA骨架类型SSZ-13的合成描述于美国专利No.4,544,538中，其通过引用并入本文。具有CHA骨架类型的硅铝磷酸盐34(SAPO-34)的分子筛的一种合成形式的合成描述于美国专利No.4,440,871和7,264,789中，其通过引用并入本文。制备另一具有CHA骨架类型SAPO-44的合成分子筛的方法描述于美国专利No.6,162,415中，其通过引用并入本文。

[0078] 如上所述，在一个或多个实施方案中，分子筛可包括所有硅铝酸盐、硼硅酸盐、镓硅酸盐、MeAPSO和MeAPO组合物。这些包括但不限于SSZ-13、SSZ-62、天然菱沸石、沸石K-G、Linde D、Linde R、LZ-218、LZ-235、LZ-236、ZK-14、SAPO-34、SAPO-44、SAPO-47、ZYT-6、CuSAPO-34、CuSAPO-44、Ti-SAPO-34和CuSAPO-47。

[0079] 如本文所用，术语“促进的”是指与分子筛中固有的杂质不同，有意添加至分子筛材料中的组分。因此，与不具有有意添加的促进剂的催化剂相比，有意添加促进剂增强催化剂的活性。为了促进在氨存在下选择性催化还原氮氧化物，在一个或多个实施方案中，使合适的金属独立地交换至分子筛中。根据一个或多个实施方案，用铜(Cu)和/或铁(Fe)促进分子筛。在具体的实施方案中，分子筛用铜(Cu)促进。在其他实施方案中，分子筛用铜(Cu)和铁(Fe)促进。在更进一步的实施方案中，分子筛用铁(Fe)促进。

[0080] 令人惊奇地，发现低促进剂金属含量导致催化剂在稀/浓老化条件下在800℃及以上，特别是850℃和更高的温度下高度稳定。在一个或多个实施方案中，催化剂的促进剂金属含量(以金属氧化物计算)以基于金属促进分子筛的总重量为2.6重量％或更少的量存在，例如金属以约2.5重量％或更少，约2.3重量％或更少，约1.8重量％或更少，约1.5重量％或更少，约1.2重量％或更少，或约1.0重量％或更少的量存在的实施方案。金属含量的示例性范围包括约0.5重量％至约2.5重量％或约0.5重量％至约1.8重量％。在一个或多个实施方案中，基于无挥发物报告促进剂金属含量。

[0081] 在某些实施方案中，本发明的金属促进的分子筛在高温下显现出令人惊讶的强水热稳定性，例如在热老化处理在循环稀/浓条件(稀/浓老化)下在10％蒸汽存在下在850℃下进行5小时之后，其中稀/浓老化循环由5分钟空气、5分钟N2、5分钟4％H2(余量为N2)和5分钟N2组成，重复这四个步骤直到达到老化持续时间。特别地，已经确定本发明的实施方案在上述老化处理后显现出令人惊讶的强SCR性能和NH3储存性能。例如，在该类老化处理之后，本发明金属促进分子筛的某些实施方案提供在300℃下约60％或更高的NOx转化率(例如，在300℃下约65％或更高，约70％或更高，或约75％或更高)。更进一步地，在该类老化处理之后，本发明的金属促进分子筛的某些实施方案提供在200℃下至少约0.60g/L或更高的NH3储存量(量例如在200℃下约0.65g/L或更高，约0.70g/L或更高，或约0.75g/L或更高)。

[0082] 基材

[0083] 在一个或多个实施方案中，本发明的催化剂组合物设置在基材上。如本文所用，术语“基材”是指其上放置催化剂材料(通常为载体涂层形式)的整料材料。通过在液体中制备包含特定固体含量(例如30-90重量％)催化剂的浆料，其然后将其涂覆于基材上并干燥以提供载体涂层来形成载体涂层。如本文所用，术语“载体涂层”在其施用于基材材料如蜂窝型载体构件(其具有足够的多孔性以允许处理的气体料流通过)的催化或其他材料的薄粘附涂层领域中具有其通常的含义。

[0084] 包含本发明的金属促进分子筛的载体涂层可任选地包含选自二氧化硅、氧化铝、二氧化钛、氧化锆、二氧化铈或其组合的粘合剂。粘合剂的负载量通常基于载体涂层重量为约0.1-10重量％。

[0085] 在一个或多个实施方案中，基材选自流通式蜂窝状整料或颗粒过滤器中的一种或多种，并且催化材料作为载体涂层施加于基材。

[0086] 图1A和1B显示了涂有本文所述催化剂组合物的流通式基材形式的示例性基材2。参考图1A，示例性基材2具有圆柱形状和圆柱形外表面4、上游端面6和相应的下游端面8(其与端面6相同)。基材2具有多个其中形成的细平行气体流动通道10。如图1B所示，流动通道
10由壁12形成并从上游端面6通过载体2延伸至下游端面8，其中通道10不受阻碍以允许流体(例如气体料流)纵向通过其气体流动通道10流动通过载体2。如在图1B中更容易看到的，壁12的尺寸和构造使得气体流动通道10具有基本规则的多边形形状。如图所示，如果需要，催化剂组合物可以涂覆在多个不同的层中。在所示的实施方案中，催化剂组合物由粘附于载体构件的壁12的离散底层14和涂覆于底层14上的第二离散顶层16组成。本发明可以以一种或多种催化剂层(例如2、3或4)实施，并且不限于图1B中所示的双层实施方案。

[0087] 在一个或多个实施方案中，基材是具有蜂窝结构的陶瓷或金属。可以使用任何合适的基材，例如具有在其中从基材的入口或出口面延伸通过的细平行气体流动通道的类型的整料基材，使得通道开放以使流体在其中流动通过。作为基本上是从其流体入口至其流体出口的直线路径，通道由壁限定，催化材料作为载体涂层涂覆在该壁上，使得流动通过通道的气体与催化材料接触。整料基材的流动通道是薄壁通道，其可具有任何合适的截面形状和尺寸，例如梯形、矩形、正方形、正弦形、六边形、椭圆形、圆形等。该类结构每平方英寸截面可包含约60个至约900个或更多个气体入口开口(即单元)。

[0088] 陶瓷基材可以由任何合适的耐火材料制成，例如堇青石、堇青石-α-氧化铝、氮化硅、锆莫来石、锂辉石、氧化铝-二氧化硅-氧化镁、硅酸锆、硅线石、硅酸镁、锆石、透锂长石、α-氧化铝、硅铝酸盐等。可用于本发明实施方案的催化剂的基材本质上也可以是金属的，并且可以由一种或多种金属或金属合金组成。金属基材可包括任何金属基材，例如在通道壁中具有开口或“穿孔(punched-out)”的那些。金属基材可以以各种形状使用，例如粒料、波纹板或整料形式。金属基材的具体实例包括耐热的贱金属合金，特别是其中铁是显著组分或主要组分的那些。该类合金可包含镍、铬和铝中的一种或多种，这些金属的总量在每种情况下基于基材的重量可有利地包含至少约15重量％的合金，例如约10-25重量％的铬、约1-8重量％的铝和约0-20重量％的镍。

[0089] 在基材是颗粒过滤器的一个或多个实施方案中，颗粒过滤器可选自汽油颗粒过滤器或烟灰过滤器。如本文所用，术语“颗粒过滤器”或“烟灰过滤器”是指设计用于从废气料流中去除颗粒物质如烟灰的过滤器。颗粒过滤器包括但不限于蜂窝壁流式过滤器、部分过滤过滤器、线网过滤器、缠绕纤维过滤器、烧结金属过滤器和泡沫过滤器。在一个具体实施方案中，颗粒过滤器是催化烟灰过滤器(CSF)。催化的CSF包含例如涂覆有用于将NO氧化成NO2的本发明催化剂组合物的基材。

[0090] 可用于负载一个或多个实施方案的催化剂材料的壁流基材具有多个沿基材纵轴延伸的细的基本平行的气体流动通道。通常，各通道在基材体的一端阻塞，其中交替的通道在相对的端面阻塞。该类整料基材每平方英寸的截面可包含至多约900或更多的流动通道(或“单元”)，但可使用更少的流动通道。例如，基材每平方英寸(“cpsi”)可具有约7-600个，更通常约100-400个单元。可以催化用于本发明实施方案的多孔壁流式过滤器，因为所述元件的壁在其上具有铂族金属或在其中包含铂族金属。催化材料可以单独存在于基材壁的入口侧、单独的出口侧、入口侧和出口侧二者，或者壁本身可以全部或部分地由催化材料组成。在另一实施方案中，本发明可包括在基材的入口和/或出口壁上使用一个或多个催化剂层和一个或多个催化剂层的组合。

[0091] 如图2所示，示例性基材具有多个通道52。通道由过滤器基材的内壁53管状封闭。基材具有入口端54和出口端56。替换通道在入口端堵塞有入口塞58，且在出口端堵塞有出口塞60，以在入口54和出口56处形成相对的棋盘图案。气体料流62通过未堵塞的通道入口
64进入，由出口塞60停止并通过通道壁53(其为多孔的)扩散至出口侧66。由于入口塞58，气体不能通回至壁的入口侧。可以催化用于本发明的多孔壁流式过滤器，因为基材壁在其上具有一种或多种催化材料。

[0092] 废气处理系统

[0093] 本发明的另一方面涉及一种废气处理系统。在一个或多个实施方案中，废气处理系统包含汽油发动机，特别是稀燃汽油发动机，以及位于发动机下游的本发明催化剂组合物。

[0094] 图3中显示了一种示例性排放处理系统，其描绘了排放处理系统20的示意图。如图所示，排放处理系统可包括位于发动机22如稀燃汽油发动机下游的串联的多个催化剂组分。至少一种催化剂组分为本文所述的本发明的SCR催化剂。本发明催化剂组合物可与许多额外催化剂材料组合，并且与额外催化剂材料相比可位于不同位置。图3显示了串联的5种催化剂组分24、26、28、30、32；然而，催化剂组分的总数可以变化，并且5种组分仅为一个实例。

[0095] 在没有限制下，表1具有一个或多个实施方案的各种废气处理系统构造。应注意各催化剂通过排气管与下一催化剂连接，使得发动机位于催化剂A的上游，催化剂A位于催化剂B的上游，催化剂B位于催化剂C的上游，催化剂C位于催化剂D的上游，催化剂D位于催化剂E(当存在时)的上游。表中对组分A-E的指示可以与图3中的相同名称交互参照。

[0096] 表1中所述的TWC催化剂可以是常规用于减少发动机的废气中的一氧化碳(CO)和烃(HC)污染物且能够在某些条件下氧化氮氧化物(NOx)的任何催化剂，并且通常包含负载在储氧组分(例如二氧化铈)和/或耐火金属氧化物载体(例如氧化铝)上的铂族金属(PGM)。TWC催化剂还可包含浸渍于载体上的贱金属组分。

[0097] 表1中所述的LNT催化剂可以是常规用作NOx捕集器的任何催化剂，并且通常包含NOx吸附剂组合物，其包括贱金属氧化物(BaO、MgO、CeO2等)和用于催化NO氧化和还原的铂族金属(例如Pt和Rh)。

[0098] 表中提及的TWC-LNT是指具有TWC和LNT官能度的催化剂组合物(例如在基材上具有分层形式或无规混合形式的TWC和LNT催化剂组合物)。

[0099] 表中提及的SCR是指SCR催化剂，其可包括本发明的SCR催化剂组合物。提及SCRoF(或过滤器上的SCR)是指颗粒或烟灰过滤器(例如壁流式过滤器)，其可包括本发明的SCR催化剂组合物。在存在SCR和SCRoF的情况下，一个或两个可包括本发明的SCR催化剂，或者催化剂之一可包括常规SCR催化剂(例如具有常规金属负载水平的SCR催化剂)。

[0100] 表中提及的FWCTM(或四元催化剂)是指将TWC催化剂与颗粒过滤器(例如壁流式过滤器)组合的BASF催化剂的商品名。

[0101] 表中提及的AMOx是指氨氧化催化剂，其可以提供在本发明的一个或多个实施方案的催化剂的下游，以从废气处理系统中移除任何逃逸的氨。在具体的实施方案中，AMOx催化剂可包含PGM组分。在一个或多个实施方案中，AMOx催化剂可包含具有PGM的底涂层和具有SCR功能的顶涂层。

[0102] 如本领域技术人员所认识到的，在表1中列出的构造中，组分A、B、C、D或E中的任何一个或多个可以设置在颗粒过滤器(例如壁流式过滤器)或流通式蜂窝基材上。在一个或多个实施方案中，发动机排放系统包含安装在发动机附近的位置(处于紧密连接位置，CC)的一种或多种催化剂组合物，其中额外催化剂组合物位于车体下方的位置(在地下位置，UF)。例如，在某些实施方案中，TWC和LNT中的一个或两个处于CC位置，且其余组分是UF。

[0103] 表1

[0104]组分A 组分B 组分C 组分D 组分E
TWC LNT SCR 任选AMOx -
TWC LNT SCRoF 任选AMOx -
TWC LNT SCRoF SCR 任选AMOx
TWC LNT FWC SCR 任选AMOx
TWC TWC-LNT SCR 任选AMOx -

[0105] 处理发动机排放物的方法

[0106] 本发明的另一方面涉及一种处理汽油发动机，特别是稀燃汽油发动机的废气料流的方法。该方法可包括将根据本发明的一个或多个实施方案的催化剂置于汽油发动机的下游，并使发动机废气料流在催化剂上流动。在一个或多个实施方案中，该方法还包括如上所述在发动机下游放置额外催化剂组分。

[0107] 现根据以下实施例描述本发明。在描述本发明的若干示例性实施方案之前，应理解本发明不限于以下描述中阐述的构造或工艺步骤的细节。本发明能够具有其他实施方案并且能够以各种方式实践或实施。实施例

[0108] 实施例1-对比

[0109] 3.2％CuO Cu-SSZ-13：向装有机械搅拌器和蒸汽加热的容器中加入NH4+交换的SSZ-13悬浮液，其中二氧化硅与氧化铝之比为30。将容器内容物在搅拌下加热至60℃。向反应混合物中加入乙酸铜溶液。过滤固体，用去离子水洗涤，并空气干燥。将所得Cu-SSZ-13在空气中在550℃下煅烧6小时。所得产物的铜含量基于通过ICP分析测定的CuO为3.2重量％。

[0110] 实施例2

[0111] 2.4％CuO Cu-SSZ-13：按照实施例1的制备程序，得到铜含量基于通过ICP分析测定的CuO为2.4重量％的Cu-SSZ-13。

[0112] 实施例3

[0113] 1.7％CuO Cu-SSZ-13：按照实施例1的制备程序，得到铜含量基于通过ICP分析测定的CuO为1.7重量％的Cu-SSZ-13。

[0114] 实施例4

[0115] 1.1％CuO Cu-SSZ-13：按照实施例1的制备程序，得到铜含量基于通过ICP分析测定的CuO为1.1重量％的Cu-SSZ-13。

[0116] 实施例5

[0117] 0.6％CuO Cu-SSZ-13：按照实施例1的制备程序，得到铜含量基于通过ICP分析测定的CuO为0.6重量％的Cu-SSZ-13。

[0118] 实施例6

[0119] 1.7％CuO CuSAPO-34：按照实施例3的制备程序且以NH4+-SAPO-34作为前体，得到铜含量基于通过ICP分析测定的CuO为1.7重量％的CuSAPO-34。

[0120] 实施例7-老化和测试

[0121] 将粉末样品在装配有石英管的水平管式炉中老化。老化在850℃下在10％蒸汽存在下在空气流(空气老化)或循环稀/浓条件(稀/浓老化)下进行5小时。在稀/浓老化的情况下，老化循环包括5分钟空气、5分钟N2、5分钟4％H2(余量为N2)以及5分钟N2；重复该循环直到达到所需老化持续时间。

[0122] 图4提供了在850℃下空气老化和稀/浓老化5小时后对比例1和实施例3之间的BET表面积的比较。对比例1包含3.2％CuO，这是柴油应用的典型负载量。实施例3包含1.7％的CuO，其明显低于对比例1。在空气老化条件下，两个实施例都保持BET表面积>550m2/g。然而，在稀/浓老化条件下，观测到对比例1的BET表面积的明显劣化。相反，实施例3在稀/浓老化条件下保留了与空气老化样品相当的表面积。表2总结了稀/浓老化后不同CuO负载量的Cu-SSZ-13和CuSAPO-34的BET表面积。清楚地表明较低的CuO负载量对于在稀/浓老化条件下的高热稳定性是关键，这与汽油发动机(例如贫GDI)应用更相关。由表2中的数据可以看出，小于约2.0重量％或小于约1.8重量％的铜负载量是特别有利的，因为当使用该类铜负载量时，BET表面积在老化后基本保持不变。

[0123] 表2

[0124]a 2 b
沸石 CuO负载量(重量％) 老化后的BET表面积(m/g)
对比例1 SSZ-13 3.2 65
实施例2 SSZ-13 2.4 278
实施例3 SSZ-13 1.7 578
实施例4 SSZ-13 1.1 583
实施例5 SSZ-13 0.6 586
实施例6 SAPO-34 1.7 569

[0125] a基于由ICP测定的CuO的Cu含量。

[0126] b如上所述，在850℃下稀/浓老化5小时。

[0127] 实施例8

[0128] 将3种Cu-CHA催化剂浆料涂覆于1.0”(直径)×3.0”(长度)圆柱形整料基材上，其孔密度为400cpsi(每平方英寸的孔数)，且壁厚为4密耳。3种催化剂具有不同CuO负载量，如下表3所示。将涂覆的基材在流通干燥器上在200℃下闪蒸干燥并在450℃下煅烧2小时。

[0129] 表3

[0130]催化剂 Cu-CHA CuO负载量载体涂层负载量，g/in3
A 3.2重量％ 3.0g/in3
B 2.4重量％ 3.5g/in3
C 1.7重量％ 3.5g/in3

[0131] 将3种SCR催化剂在如实施例7所述的水平实验室反应器上在稀/浓条件下在850℃下老化5小时。在装备有气体歧管、集气筒和质量流量控制器、水泵和蒸发器、立式管式炉、样品架、λ传感器、热电偶和MKS MultiGas FT-IR分析仪的实验室反应器上评估SCR性能和NH3储存容量。

[0132] 两个测试方案如下：

[0133] i)SCR点火测试：500ppm NO，550ppm NH3，5％H2O，5％CO2，10％O2，余量为N2，空速(SV)＝60K hr-1，T＝150-490℃

[0134] ii)NH3储存测试：吸附：500ppm NH3，5％H2O，5％CO2，10％O2，SV＝60K hr-1，T＝200℃；解吸：T＝200-490℃

[0135] SCR点火测试结果绘制在图5中。常规的3.2％Cu-CHA催化剂A在300℃或更高的温度下产生约40％的低NOx转化率，这表明SCR组分在给定老化条件下显著降解。相反，在相同老化处理后，具有降低的铜含量的催化剂B和C明显优于催化剂A。具有最低铜负载量的催化剂的SCR活性提供了最佳的SCR活性。该数据表明对于汽油SCR应用，特别是稀燃汽油发动机应用，需要较低的CuO负载量。

[0136] NH3储存测试结果示于图6中。具有较低CuO负载量的两种催化剂在温度程序解吸过程中显示相当的NH3储存容量。催化剂A虽然具有较高的CuO负载量，但由于降解而显示低得多的储存容量。

[0137] 在整个说明书中提及“一个实施方案”，“某些实施方案”，“一个或多个实施方案”或“实施方案”意指就该实施方案而言描述的具体特征、结构、材料或特性包括在至少一个本发明实施方案中。因此，在整个说明书中各处出现的短语如“在一个或多个实施方案中”、“在某些实施方案中”、“在一个实施方案中”或“在实施方案中”不一定是指本发明相同的实施方案。此外，具体的特征、结构、材料或特性可以在一个或多个实施方案中以任何合适的方式组合。

[0138] 尽管在本文中已经参考具体实施方案描述了本发明，但应理解这些实施方案仅是对本发明的原理和应用的说明。对于本领域技术人员显而易见的是，在不脱离本发明的精神和范围的情况下，可以对本发明方法和装置进行各种修改和变化。因此，本发明旨在包括在所附权利要求及其等同物的范围内的修改和变化。

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用于减少氮氧化物的废气处理催化剂

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